XÁC SUẤT ION HÓA CỦA MÔ HÌNH PHÂN TỬ PHÂN CỰC TRONG TRƯỜNG LASER HOÀNG VĂN HƯNG* TÓM TẮT Xác suất ion hóa trong quá trình tương tác của một mô hình phân tử phân cực với trường laser được tính toán bằn[.]
Hồng Văn Hưng TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ XÁC SUẤT ION HĨA CỦA MƠ HÌNH PHÂN TỬ PHÂN CỰC TRONG TRƯỜNG LASER HỒNG VĂN HƯNG* TĨM TẮT Xác suất ion hóa q trình tương tác mơ hình phân tử phân cực với trường laser tính tốn lí thuyết MO-ADK, SC-MO-ADK phương pháp TDSE So sánh với kết TDSE, chúng tơi nhận thấy (i) cần phải sử dụng lí thuyết SC-MO-ADK cho phân tử phân cực, thay MOADK, (ii) lí thuyết SC-MO-ADK dự đốn tốt phụ thuộc xác suất ion hóa vào góc định phương Từ khóa: xác suất ion hóa, phân tử phân cực ABSTRACT Ionization probability of polar molecule model in laser field Ionization probability in the interaction of a polar molecule model with a laser field is calculated by MO-ADK, SC-MO-ADK theory, and TDSE method Compared to TDSE results, we found that (i) the SC-MO-ADK theory need to use for polar molecule, instead of MO-ADK theory, and (ii) SC-MO-ADK theory is good apply for the prediction of the dependence of ionization probability on alignment angle Keywords: ionization probability, polar molecule Giới thiệu Q trình ion hóa điện tử tác dụng trường điện toán quan trọng nghiên cứu rộng rãi; trình trình phi tuyến ion hóa ngưỡng hay phát xạ sóng điều hịa bậc cao, ion hóa hai điện tử khơng liên tục Đại lượng đặc trưng cho trình xác suất ion hóa, tức có phần trăm điện tử bị ion hóa tác dụng trường ngồi Đại lượng có tính cách dùng phương pháp số ab initio phương pháp giải xác phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian (TDSE), HartreeFock phụ thuộc thời gian (TDHF), lí thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian (TDDFT) [2, 4, 8] hay mơ hình giải tích gần trường mạnh SFA (Strong Field Approximation) [7], MO-ADK (molecule Ammosov-Delone-Krainov) [12] Ưu điểm phương pháp số ab initio cho kết tốt có độ tin cậy cao, tốn nhiều tài ngun tính tốn thời gian tính tốn tương đối lâu Do phạm vi áp dụng xung quanh số toán nhỏ mang tính mơ hình Trong năm gần đây, với phát triển phương pháp tính xuất ngày nhiều máy tính hiệu cao, làm cho phương pháp số ab initio áp * ThS, Trường Đại học Sư phạm TPHCM; Email: hunghv@hcmup.edu.vn dụng cho toán lớn mà thực nghiệm đo nguyên tử khí trơ, N2, CO2, O2 hay CO [2, 4] Ngồi phương pháp số ab initio phương pháp mơ hình quan tâm phát triển cung cấp tranh vật lí q trình diễn Một lí thuyết chấp nhận sử dụng rộng rãi MO-ADK phát triển nhà khoa học Đại học bang Kansas mà đứng đầu GS C D Lin Ý tưởng lí thuyết xuất phát từ lí thuyết ADK [1] cho nguyên tử ba nhà khoa học người Nga Ammosov, Delone, Krainov đề xuất, sau phát triển lên thành MO-ADK cho phân tử [12, 13] Lí thuyết MO-ADK áp dụng thành cơng để giải thích phụ thuộc theo góc định phương xác suất ion hóa cho phân tử H+2 , H2, F2, N2, O2 Tuy nhiên, có trường hợp lí thuyết MO-ADK áp dụng khơng tốt cho phân tử CO2 Trong lí thuyết MO-ADK, tác giả giả sử trường tĩnh điện yếu lượng phân tử trung hòa ion khơng đổi, dẫn đến ion hóa đại lượng bất biến với điện trường Tuy nhiên, cho phân tử phân cực trường điện mạnh, thay đổi lượng phân tử trung hòa ion đáng kể khơng thể bỏ qua cơng trình [3, 5, 10] Do [6] tác giả đề xuất thay coi ion hóa số, ion hóa phụ thuộc vào điện trường tĩnh theo biểu thức gần bậc hai hiệu ứng Stark Từ tác giả hình thức luận lí thuyết MO-ADK lên thành lí thuyết Stark-corrected MO-ADK (SC-MO-ADK) Áp dụng mơ hình tác giả thành cơng việc giải thích xác suất ion hóa phân tử NO, nhiên lại thất bại áp dụng cho phân tử CO Điều giải thích [2] với phân tử CO đóng góp lớp điện tử bên đáng kể MO-ADK hay SC-MO-ADK chưa tính đến điều Tuy nhiên, hình thức luận chưa chứng minh cách chặt chẽ biểu thức giải tích hay phương pháp số ab initio Trong cơng trình này, nghiên cứu q trình ion hóa mơ hình phân tử phân cực, chứng minh hiệu khả ứng dụng hai mơ hình MO-ADK SC-MO-ADK cách so sánh với phương pháp số TDSE Phương pháp tính xác suất ion hóa 2.1 Phương pháp TDSE Xét mơ hình phân tử phân cực có hai hạt nhân với điện tích Z = 0.3 a.u Z2 = 0.7 a.u đặt cố định trục Oz tương ứng với tọa độ z1 = −1.4 a.u z2 = 0.6 a.u.[10] Một điện tử chuyển động tác dụng trường Coulomb gây hai hạt nhân trường điện laser hình Chúng tơi khơng quan tâm đến trình định phương laser mà giả sử laser chiếu cho vectơ phân cực nằm mặt phẳng yOz hợp với trục phân tử góc định phương β Xác suất ion hóa trình tương tác phân tử phân cực khảo sát với thay đổi góc định phương Hình Mơ hình “thí nghiệm” để khảo sát tốn 2.1.1 Giải phương trình Schrưdinger dừng Phương trình Schrưdinger dừng cho điện tử chưa tương tác với trường điện laser hệ đơn vị nguyên tử (được sử dụng tồn cơng trình này) cho phương trình (1) Hˆ ψ ( r ) = Eψ ( r ) , tốn tử Hˆ tốn tử “tự do” điện tử bao gồm động điện tử tương tác coulomb điện tử hai hạt nhân ˆ Z1 − VC ( r ) = − r 2r cosθ z z 11 Z2 r 2r cosθ z z2 (2) 22 Phương trình (1) giải phương pháp DVR [11] Tập hợp tất hàm riêng ψ n ( r ) Hˆ tạo thành hàm trực giao chuẩn hóa đầy đủ Bộ hàm sở dùng để giải phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian 2.1.2 Giải phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian Phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian cho Hˆ 0+ Vˆ , t ) Ψ( r , t ) = ∂ Ψ( r , t ) , L ∂t (r tương tác trường laser lưỡng cực điện tử (3) VˆL ( r,t ) E= t ( r βr sinθ sinϕ ) = E ( t ) cos β r cosθ + E ( t ) sin Laser sử dụng viết laser có có dạng E E ( t ) = sin π t sin ( ωt + φ) , τ (4) (5) Hồng Văn Hưng TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ E0 cường độ đỉnh, ω tần số, τ độ dài xung, φ pha ban đầu laser Trong nghiên cứu này, chúng tơi sử dụng laser có độ dài xung hai chu kì quang học, bước sóng 1200 nm pha ban đầu φ = 900 Phương trình (3) giải giải phương pháp tách toán tử gần bậc hai [9] iHˆ ∆t ∆t (6) Ψ (ˆ r∆t, t + ∆t ) ≈ exp − exp −iVˆ r , t + ∆t exp − iH Ψ ( r ,t ) L Chúng tơi tách tốn tử thành hai thành phần Vˆ giúp cho việc tính tốn Hˆ L nhanh tốc độ hội tụ nhanh Để giải phương trình (6), hàm sóng Ψ ( r , t ) khai triển hệ hàm riêng toán Hˆ (7) tử Ψ ( r , t ) = ∑Cn ( t ) ψ n ( r ) , n sau áp dụng thuật tốn ba bước sau Bước tác dụng toán tử exp iHˆ ∆t − lên khai triển hàm sóng Ψ( r , t) trong hệ hàm riêng toán tử Hˆ iHˆ ∆t Ψ1 ( r , t ) = exp − r t ( ) = ∑C1 ( C ∑ ) ψ (t)ψ với C C ( t) = exp − n n n n () r , (8) n n iEn ∆t TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 12(78) năm 2015 _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ _ ( t) n lên hàm sóng lại n ∆t ˆ Ψ(r , r ,t + Bước tác dụng toán tử exp −iV t) ∆t L tiếp tục khai triển hàm sóng trong hệ hàm riêng tốn tử Hˆ ∆t ˆ Ψ2 ( r ,t ) = exp −iV ∆t r ,t + ( tr )ψ= ∑C ( r, ∑C1 ( t ) ψ ( ) ) với C2 ( t ) = ) exp −iVˆ n2 n1 L n1 ∑C1 ( t ) n n12 ψ n1 n2 n ∆t ∆t ( r r ,t + ψ L n2 Bước tương tự bước tác dụng toán tử n2 n1 exp ∆t − (r ) (9) lên iHˆ Ψ2 ( r , t) lần tiếp tục khai triển hàm sóng trong hệ hàm riêng toán tử Hˆ iHˆ ∆t Ψ ( r , t + ∆t ) = Ψ3 ( r , t ) = exp − ∑C ( t ) ψ với C ( t + ∆t ) = exp − ban đầu iEn ∆t n ( rC ) ∑ n n C ( t ) Từ hàm sóng () tψ+ ∆t ( r ), = n (10) n n hàm Ψ( r , t = 0) n n 2áp dụng sóng trạng thái bản, phương trình (6) hết thời gian phát xung τ laser chúng tơi thu hàm sóng phụ thuộc thời gian điểm cách ∆t khoảng từ →τ En < 2.1.3 Xác suất ion hóa trạng thái tự Điện tử nằm mức trạng thái liên kết En ≥ với xác xuất tương ứng C t ( ) Xác suất tìm thấy điện tử tồn miền n lượng xác xuất ion hóa P ( t ) = 1− Cn ∑ ( t) (11) En