JI II CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHỈA việt nam Độc lập Tự do Hạnh phúc Đon vị chủ trì Trường Đại học Nguyễn Tất Thành BÁO CÁO TỐNG KÉT ĐÈ TÀI NCKH DÀNH CHO CÁN Bộ GIẢNG VIÊN 2019 Tên đề tài NGHIÊN CỨU TỔNG.
II JI CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHỈA việt nam Độc lập - Tự - Hạnh phúc Đon vị chủ trì: Trường Đại học Nguyễn Tất Thành BÁO CÁO TỐNG KÉT ĐÈ TÀI NCKH DÀNH CHO CÁN Bộ - GIẢNG VIÊN 2019 Tên đề tài: NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSIT NiFe2O4@C TRÊN Cơ SỞ VẬT LIỆU KHUNG HỮU KIM LOẠI Ni/Fe-MOFs VÀ ỨNG DỤNG TRONG HẤP PHỤ CHẤT KHÁNG SINH Số họp đồng: 2021.01.15/HĐ-KHCN Chủ nhiệm đề tài: Ngô Thị Cấm Quyên Đơn vị công tác: Viện Khoa học môi trường Thời gian thực hiện: 01/2021 đến 06/2021 TP Hồ Chí Minh, năm 2021 Danh mục ký hiệu chữ viết tắt Ký hiệu Chữ viết tắt đầy đii/tiếng Anh Ý nghĩa tương ứng (nếu có) AC Activated cacbon MOFs Metal organic framwork Than hoạt tính, cacbon hoạt tính Vật liệu Ni-Mil-88B(Fe) nung NFOC600 nhiệt độ 600 °C Vật liệu Ni-Mil-88B(Fe) nung NFOC700 700 °C Vật liệu Ni-Mil-88B(Fe) nung NFOC800 nhiệt độ 800 °C Vật liệu Ni-Mil-88B(Fe) nung NFOC900 nhiệt độ 900 °C CFX Ciprofloxacin TCC Tetracycline hydrochlodride XRD X-ray Powder Diffraction Pho nhiễu xạ tia X FT-IR Fourier transformation infrared Phổ hấp thu hồng ngoại SEM Scanning electron microscope Kính hiển vi điện tử quét TEM Transmission electron microscopy Kính hiển vi điện tử truyền qua WWTP Waste Water Treatment Plant Nhà máy xừ lý nước thải ii Danh mục bảng Bảng 1 Sau liệt kê số SBU điển hình Bảng Một số đặc tính hóa lý ciprofloxacin 19 Bảng Một số đặc tính hóa lý tetracycline 20 Bảng Danh mục thiết bị phịng thí nghiệm 24 Bảng 2 Danh mục dụng cụ thí nghiệm 25 Bảng Danh mục hóa chất thí nghiệm 26 Bảng Mơ tả chuẩn bị bình định mức .31 Bảng Mơ tả thí nghiệm khảo sát vật liệu nung đến khả hấp phụ kháng sinh 31 Bảng Mơ tả thí nghiệm khảo sát giá trị pH dung dịch kháng sinh 32 Bảng Mơ tả thí nghiệm khảo sát hàm lượngvật liệu 33 Bảng Mơ tả thí nghiệm khảo sát nồng độ đầu kháng sinh 34 Bảng Mô tả thời gian khảo sát kháng sinh 35 Bảng Các số đăng nhiệt hấp phụ 58 Bảng Các số động học hấp phụ 60 Bảng 3 So sánh dung lượng hấp phụ diện tích bề mặt lồ xốp vật liệu NFOC900 với vật liệu khác 62 iii Danh mục hình vẽ, đồ thị Hình 1 Cách xây dựng khung MOFs chung .2 Hình Một số loại kháng sinh biến đuợc sử dụng nhiều 15 Hình Cấu trúc hóa học sổ chất kháng sinh thông dụng 17 Hình Cơng thức hóa học CFX 18 Hình Cấu trúc hóa học CFX giá trị pH khác 19 Hình Cơng thức hóa học TCC 20 Hình Ọuy trình tổng họp vật liệu Ni/Fe-MOFs 27 Hình 2 Quy trình tổng họp vật liệu NiFe2C>4@C (NFOC) 28 Hình Quy trình hấp phụ kháng sinh 29 Hình Giản đồ XRD vật liệu 44 Hình Phổ FT-IR vật liệu 45 Hình 3.3 Ảnh SEM vật liệu Ni/Fe-MOFs (A), NFOC600 (B), NFOC700 (C), NFOC800 (D), NFOC900 (E) 47 Hình Đường cong hấp phụ/giải hấp phụ nitrogen vật liệu 48 Hình Đường cong hấp phụ/giải hấp phụ nitrogen NFOC900 48 Hình Khả hấp phụ kháng sinh CFXva TCC vật liệu 49 Hình Ánh hưởng giá trị pH đến khả hấp phụ 50 Hình Ảnh hưởng khối lượng chất hấp phụ kháng sinh CFX 52 Hình Ành hưởng khối lượng chất hấp phụ kháng sinh TCC 53 Hình 10 Ảnh hưởng thời gian đến khả hấp phụ 54 Hình 11 Ảnh hưởng nồng độ ban đầu kháng sinh CFX 55 Hình 12 Ánh hưởng nồng độ ban đầu kháng sinh TCC 56 Hình 13 Mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ 57 Hình 14 Mơ hình động học hấp phụ 59 Hình 15 Nghiên cứu trình tái sử dụng .61 IV MỤC LỤC Danh mục ký hiệu chữ viết tắt i Danh mục bảng ii Danh mục hình vẽ, đồ thị iii MỤC LỤC iv TÓM TÁT KẾT QUẢ NGHIÊN cứu viii MỞ ĐẦU ix CHƯƠNG TỐNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 GIỚI THIỆU VÈ VẶT LIỆU KHUNG KIM LOẠI VÀ CACBON XÓP 1.1.1 Vật liệu khung hừu kim loại (MOFs) 1.1.2 Các phương pháp tống hợp vật liệu MOFs 1.1.3 Úng dụng vật liệu MOFs 1.1.4 Vật liệu lường kim lượng Ni/Fe-MOFs 10 1.1.5 Vật liệu cacbon xốp từ khung kim 11 1.2 CÁC PHƯƠNG PHÁP XỬ LÝ KHÁNG SINH .12 1.2.1 Hấp phụ 12 1.2.2 Quang hóa 13 1.2.3 Oxy hóa bậc cao 13 1.2.4 Phân hủy sinh học 13 V 1.3 GIỚI THIỆU KHÁNG SINH 14 1.3.1 Khái niệm 14 1.3.2 Ảnh hưởng thuốc kháng sinh môi trường 15 1.4 NGHIÊN CỨU NGOÀI NƯỚC 21 CHƯƠNG VẬT LIỆU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN cứu 23 2.1 MỤC TIÊU VÀ NỘI DUNG NGHIÊN cứu 23 2.1.1 Mục tiêu nghiên cứu 23 2.1.2 Nội dung nghiên cứu 23 2.2 THIẾT BỊ, DỤNG cụ VÀ HĨA CHÁT THÍ NGHIỆM .23 2.2.1 Thiết bị 24 2.2.2 Dụng cụ 25 2.2.3 Hóa chất thí nghiệm .25 2.3 PHƯƠNG PHÁP THựC NGHIỆM 27 2.3.1 Qui trình tổng họp vật liệu Ni - MIL88B (Fe) 27 2.3.2 Quy trình tổng hợp NiFe2O4@C 28 2.3.3 Quy trình hấp phụ vật liệu 28 2.3.4 Các cơng thức tính 29 2.3.5 Phương pháp xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ kháng sinh TCC CFX theo phương pháp ƯV-Vis 30 2.3.6 Khảo sát yếu tổ ảnh hưởng đến khả hấp phụ kháng sinh TCC CFX vật liệu cacbon 31 VI 2.3.7 Các mơ hình động học 35 2.4 PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 42 2.4.1 Phương pháp phân tích nhiễu xạ tia X (XRD) 42 2.4.2 Phương pháp phân tích phố hồng ngoại (FT-IR) 42 2.4.3 Phương pháp phân tích kính hiển vi điện tử quét (SEM) 42 2.4.4 Phương pháp phân tích bề mặt (Brunauer-Emmett-Teller) (BET) 42 2.4.5 Phương pháp phân bố kích thước lồ xốp 43 2.4.6 Phương pháp trắc quang UV-Vis 43 CHƯƠNG KÉT QUẢ VÀ BÀN LƯẬN 44 3.1 CÁC TÍNH CHẤT ĐẶC TRUNG CỦA VẬT LIỆU 44 3.1.1 Phân tích giản đồ XRD 44 3.1.2 Phân tích giản đồ quang phổ FT-IR 45 3.1.3 Phân tích ảnh hiến vi điện tử 46 3.1.4 Phân tích bề mặt BET 47 3.2 ĐÁNH GIÁ KHẢ NĂNG HÁP PHỤ CỦA VẬT LIỆU .48 3.2.1 Khả hấp phụ kháng sinh TCC CFX vật liệu NFOC600, NFOC700, NFOC800 NFOC900 48 3.2.2 Ánh hưởng giá trị pH đen khả hấp phụ kháng sinh TCC CFX 49 3.2.3 Ảnh hưởng lượng chất hấp phụ đến khả hấp phụ TCC CFX 50 vii 3.2.4 Ảnh hưởng thời gian đến khả hấp phụ kháng sinh TCC CFX 53 3.2.5 Ánh hưởng nồng độ ban đầu kháng sinh đến khả hấp phụ 54 3.3 KHẢO SÁT CÁC MÔ HÌNH ĐẤNG NHIỆT VÀ ĐỘNG HỌC HẤP PHỤ 56 3.3.1 Đăng nhiệt hâp phụ 56 3.3.2 Động học hấp phụ 58 3.4 NGHIÊN cúu KHẢ NÃNG TÁI sử DỤNG CỦA VẬT LIỆU 60 3.5 SO SÁNH KẾT QUẢ ĐÈ TÀI VỚI CÁC NGHIÊN cứu KHÁC 61 CHƯƠNG KÉT LUẬN VÀ KIÉN NGHỊ 64 4.1 KÉT LUẬN 64 4.2 K1ÉN NGHỊ 65 TÀI LIỆU THAM KHẢO 66 Vlll TÓM TÁT KÉT QUẢ NGHIÊN cứu Sản phẩm thực đạt Sản phẩm đăng ký thuyết minh + Các thơng số tối ưu q trình + Các thơng số tối ưu q trình hấp phụ kháng sinh CFX TCC hấp phụ kháng sinh CFX TCC + Mơ hình động học đẳng nhiệt hấp + Mơ hình động học nhiệt hấp phụ trình hấp phụ kháng phụ trình hấp phụ kháng sinh CFX TCC sinh CFX TCC + Báo cáo Nghiên cứu tổng hợp vật + Báo cáo Nghiên cứu tong họp vật liệu composite NiFe2C>4@C dẫn liệu composite NiFe2C>4@C dần xuất từ Ni2+/Fe3+-MOFs ứng xuất từ Ni2+/Fe3+-MOFs ứng dụng hấp phụ chất kháng sinh dụng hấp phụ chất kháng sinh + Bài báo báo cáo khoa học + Bài báo báo cáo khoa học Thòi gian đăng ký: từ tháng 01/2021 đến tháng 06/2021 Thòi gian nộp báo cáo: IX MỞ ĐẦU Ngày nay, tình trạng nhiễm môi trường nước loại kháng sinh (ciprofloxacin, tetracycline, sulfamethoxazole, sulfadiazine, ) mức báo động Kháng sinh nhóm họp chất dược phẩm kê đơn rộng rãi đe phòng ngừa điều trị bệnh Những hợp chất kháng sinh thường không chuyển hóa tốt thể người động vật, đồng thời nhừng nhà máy xử lý nước thải (WWTP) loại bỏ phần chất kháng sinh này, nên chúng liên tục thải môi trường nước Điều dần đến tồn dư chúng nước, qua gây tác động không nhỏ đến chất lượng nguồn nước Do đó, mối quan tâm khoa học xã hội toàn cầu khiến nhà nghiên cứu ý đến việc tìm phương pháp hiệu có the áp dụng đe loại bỏ kháng sinh khỏi nguồn nước Vật liệu khung kim (MOFs) xem vật liệu mới, có cấu trúc vơ đa dạng sử dụng để làm chất hấp phụ loại bỏ chất độc môi trường Tuy nhiên, vật liệu tương đổi bền vừng, đặc biệt môi trường nước Cacbon xem vật liệu xổp tiêu biểu đáp ứng yêu cầu chế tạo dề dàng từ trình nung MOFs, đạt dung lượng hấp phụ cao Vật liệu Ni-Mil-88B(Fe) lựa chọn tiền chất quy trình điều chế đơn giản nhanh chóng để chế tạo cacbon độ xốp cao Do đó, đề tài lựa chọn vật liệu cho trình chế tạo cacbon xốp Việc nghiên cứu thành công đề tài giúp đa dạng hóa loại vật liệu phương pháp xử lý môi trường bị ô nhiễm, ưu tiên biện pháp, vật liệu thân thiện môi trường, phù hợp với điều kiện nghiên cứu Việt Nam Tính mới, tính độc đáo tính sáng tạo đề tài nghiên cứu sử dụng vật liệu cacbon thu hút nhiều nhà khoa học giới quan tâm chi phí chế tạo vật liệu thấp, khả hấp phụ cao có khả tái sử dụng nhiều lần, nhiên đề tài nghiên cứu vấn đề Việt Nam mẻ tiềm phương pháp truyền thống khác (xử lý oxy hóa, xử lý 63 Alkali modified biochar 58.8 [77] Chitosan 13.3 [78] MOF- 29.78 [79] MOF-5 233 [80] RSBC700 50.74 [81] 64 CHƯƠNG KÉT LUẬN VÀ KIÉN NGHỊ 4.1 KẾT LUẬN Qua trình nghiên cứu thực đề tài thu kết sau đây: Tổng hợp thành công vật liệu vật liệu Ni/Fe-MOFs(Fe) NiFe2O4@C Vật liệu NFOC900 vật liệu có khả hấp phụ tốt nghiên cứu Xác định số đặc trưng cấu trúc vật liệu như: XRD, phố hồng ngoại FT-IR, ảnh SEM cho thấy vật liệu Ni/Fe-MOFs(Fe) NiFe2O4@C có đặc trưng cấu trúc phù họp với nghiên cứu trước Tiến hành khảo sát trình hấp phụ CFX TCC vật liệu cacbon xốp, có nghiên cứu động học, đắng nhiệt, nhiệt động học chế hấp phụ Ket trình hấp phụ CFX vật liệu NFOC900 thu dung lượng cao 256.244 mg/g điều kiện nồng độ kháng sinh 40 mg/L, khối lượng chất hấp phụ 0.148 g/L pH 3.970 Đối với kháng sinh TCC, khả hấp phụ cao điều kiện nồng độ kháng sinh 23.929 mg/L, khối lượng chất hấp phụ 0.115 g/L pH 3.617 với dung lượng hấp phụ 105.380 mg/g Ket nghiên cứu trình tái sử dụng vật liệu NFOC900 cho thấy kết vật liệu tái sử dụng lần Với kết thu xem bước đầu đế nâng cao hiệu hấp phụ kháng sinh vấn đề xử lý ô nhiễm môi trường nước 65 4.2 KIẾN NGHỊ Mặc dù vật liệu cacbon có nguồn gốc từ khung kim nghiên cứu tương đối nhiều giới, nhiên Việt Nam, vật liệu mẻ Do đó, chưa có nhiều nghiên cứu đánh giá hiệu sử dụng vật liệu việc xử lý môi trường nước ô nhiềm kim loại nặng, màu hừu có nồng độ cao có độc tính cao Ngồi ra, có the kết họp với trung tâm nghiên cứu để xây dựng mơ hình ứng dụng vật liệu cacbon lĩnh vực khác xúc tác quang, điện hóa, lưu trữ khí, dẫn truyền thuốc, cảm biến, 66 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Avisar, Dror, Oma Primor, Igai Gozlan, and Hadas Mamane, 2010, Sorption of Sulfonamides and Tetracyclines to Montmorillonite Clay, Water, Air, & Soil Pollution, 209, 439-50 [2] Azhar, Muhammad Rizwan, Hussein Rasool Abid, Hongqi Sun, Vijay Periasamy, Moses o Tadé, and Shaobin Wang, 2016, Excellent Performance of Copper Based Metal Organic Framework in Adsorptive Removal of Toxic Sulfonamide Antibiotics from Wastewater, Journal of Colloid and Interface Science, 478,344-52 [3] Bajpai, s K., and Mousumi Bhowmik, 2010, Poly(Acrylamide-Co- Itaconic Acid) as a Potential Ion-Exchange Sorbent for Effective Removal of Antibiotic Drug-Ciprofloxacin from Aqueous Solution, Journal of Macromolecular Science, 48, 108-18 [4] Banerjee, Abhik, Upendra Singh, Vanchiappan Aravindan, Madhavi Srinivasan, and Satishchandra Ogale, 2013, Synthesis of CuO Nanostructures from Cu-Based Metal Organic Framework (MOF-199) for Application as Anode for Li-Ion Batteries, Nano Energy, 2, 158-63 [5] Bayazit, §ahika Sena, Selen Tugba Danahoglu, Mohamed Abdel Salam, and Ozge Kerkez Kuyumcu, 2017, Preparation of Magnetic MIL- 101 (Cr) for Efficient Removal of Ciprofloxacin, Environmental Science and Pollution Research, 24, 25452-61 [6] Beyer, Lothar, and Jorge Angulo Cornejo, 2012, Koordinationschemie, Koordinationschemie, 2007 [7] Bhadra, Biswa Nath, Imteaz Ahmed, Sunghwan Kim, and Sung Hwa Jhung, 2017, Adsorptive Removal of Ibuprofen and Diclofenac from Water Using Metal-Organic Framework-Derived Porous Carbon, Chemical Engineering Journal, 314, 50-58 [8] Cao, Zhen, Xue Liu, Jiang Xu, Jing Zhang, Yi Yang, Junliang Zhou, Xinhua Xu, and Gregory V Lowry, 2017, Removal of Antibiotic Florfenicol by Sulfide-Modified Nanoscale Zero-Valent Environmental Science & Technology, 51, 11269-77 Iron, 67 [9] Chandler, Brett D., David T Cramb, and George K H Shimizu, 2006, Microporous Metal-Organic Frameworks Formed in a Stepwise Manner from Luminescent Building Blocks, Journal of the American Chemical Society, 128, 10403-12 [10] Chen, Liduo, Yan Jiang, Hongliang Huo, Jinyi Liu, Yuying Li, Cuiqin Li, Na Zhang, and Jun Wang, 2020, Metal-Organic Framework-Based Composite Ni@MOF as Heterogenous Catalyst for Ethylene Trimerization, Applied Catalysis A: General, 594, 117-457 [11] Cheon, Young Eun, Jungeun Park, and Myunghyun Paik Suh, 2009, Selective Gas Adsorption in a Magnesium-Based Metal-Organic Framework, Chemical Communications, 5436 [12] Cho, Won, Seungjin Park, and Moonhyun Oh, 2011, Coordination Polymer Nanorods of Fe-MIL-88B and Their Utilization for Selective Preparation of Hematite and Magnetite Nanorods, Chemical Communications, 47, 4138-40 [13] Choi, K J., s G Kim, and s H Kim, 2008, REMOVAL OF TETRACYCLINE AND SULFONAMIDE CLASSES OF ANTIBIOTIC COMPOUND BY POWDERED ACTIVATED CARBON, Environmental Technology, 29, 333-42 [14] Choi, Sora, Wonhee Cha, Hoyeon Ji, Dooyoung Kim, Hee Jung Lee, and Moonhyun Oh, 2016, Synthesis of Hybrid Metal-Organic Frameworks of {Fe: XMyMT- X - Y}-MIL-88B and the Use of Anions to Control Their Structural Features, Nanoscale, 8, 16743-51 [15] Chun, Hyungphil, and Heejin Jung, 2009, Targeted Synthesis of a Prototype MOF Based on Zn (O)(O C) Units and a Nonlinear Dicarboxylate Ligand, Inorganic Chemistry, 48, 417-19 [16] Coropceanu, Veaceslav, Jerome Comil, Demetrio A da Silva Filho, Yoann Olivier, Robert Silbey, and Jean-Luc Bredas, 2007, Charge Transport in Organic Semiconductors, Chemical Reviews, 107, 926-52 [17] Danahoglu, Selen Tugba, §ahika Sena Bayazit, Ozge Kerkez Kuyumcu, and Mohamed Abdel Salam, 2017, Efficient Removal of Antibiotics by a Novel Magnetic Adsorbent: Magnetic Activated 68 Carbon/Chitosan (MACC) Nanocomposite, Journal ofMolecular Liquids, 240, 589-96 [18] Ding, Rui, Pengfei Zhang, Mykola Seredych, and Teresa J Bandosz, 2012, Removal of Antibiotics from Water Using Sewage Sludge- and Waste Oil Sludge-Derived Adsorbents, Water Research, 46, 4081-90 [19] Diring, Stephane, Shuhei Furukawa, Yohei Takashima, Takaaki Tsuruoka, and Susumu Kitagawa, 2010, Controlled Multiscale Synthesis of Porous Coordination Polymer in Nano/Micro Regimes, Chemistry of Materials, 22, 4531-38 [20] Eddaoudi, M., J Kim, J B Wachter, H K Chae, M O’Keeffe, and o M Yaghi, 2001, Porous Metal-Organic Polyhedra: 25 Ả Cuboctahedron Constructed from 12 Cu?(CO2)4 Paddle-Wheel Building Blocks, Journal of the American Chemical Society, 123, 4368-69 [21] Fan, Shisuo, Yi Wang, Yang Li, Zhen Wang, Zhengxin Xie, and Jun Tang, 2018, Removal of Tetracycline from Aqueous Solution by Biochar Derived from Rice Straw, Environmental Science and Pollution Research, 25, 29529-40 [22] Gartiser, Stefan, Elke Urich, Radka Alexy, and Klaus Kummerer, 2007, Ultimate Biodegradation and Elimination of Antibiotics in Inherent Tests, Chemosphere, 67, 604-13 [23] Gassensmith, Jeremiah J., Hiroyasu Furukawa, Ronald A Smaldone, Ross s Forgan, Youssry Y Botros, Omar M Yaghi, and J Fraser Stoddart, 2011, Strong and Reversible Binding of Carbon Dioxide in a Green Metal-Organic Framework, Journal of the American Chemical Society, 133, 15312-15 [24] Ghasemzadeh, Mohammad Ali, Boshra Mirhosseini-Eshkevari, Mona Tavakoli, and Farzad Zamani, 2020, Metal-Organic Frameworks: Advanced Tools for Multicomponent Reactions, Green Chemistry, 22, 7265-7300 [25] Gilani, Seyedeh Zahra Movassaghi, 2018, Adsorption Of Ciprofloxacin From Water By Adsorbents Developed From Oat Hulls, In the Department of Chemical and Biological Engineering University of 69 Saskatchewan (April) [26] Hindelang, Konrad, Sergei I Vagin, Christian Anger, and Bernhard Rieger, 2012, Tandem Post-Synthetic Modification for Functionalized Metal-Organic Frameworks via Epoxidation and Subsequent Epoxide Ring-Opening, Chemical Communications, 48, 2888 [27] Homem, Vera, and Lucia Santos, 2011, Degradation and Removal Methods of Antibiotics from Aqueous Matrices - A Review, Journal of Environmental Management, 92, 2304-47 [28] Hu, Chechia, Yu-Chi Huang, Ai-Lun Chang, and Mikihiro Nomura, 2019, Amine Functionalized ZIF-8 as a Visible-Light-Driven Photocatalyst for Cr(VI) Reduction, Journal of Colloid and Interface Science, 553, 372-81 [29] Hu, Ming, Julien Reboul, Shuhei Furukawa, Nagy L Torad, Qingmin Ji, Pavuluri Srinivasu, Katsuhiko Ariga, Susumu Kitagawa, and Yusuke Yamauchi, 2012, Direct Carbonization of Al-Based Porous Coordination Polymer for Synthesis of Nanoporous Carbon, Journal of the American Chemical Society, 134, 2864-67 [30] Hu, Ming, Julien Reboul, Shuhei Furukawa, Nagy L Torad, Qingmin Ji, Pavuluri Srinivasu, Katsuhiko Ariga, Susumu Kitagawa, and Yusuke Yamauchi, 2012, Direct Carbonization of Al-Based Porous Coordination Polymer for Synthesis of Nanoporous Carbon, Journal of the American Chemical Society, 134, 2864-67 [31] Jia, Jia, Fujian Xu, Zhou Long, Xiandeng Hou, and Michael J Sepaniak, 2013, Metal-Organic Framework MIL-53(Fe) for Highly Selective and Ultrasensitive Direct Sensing of MeHg+, Chemical Communications, 49, 4670 [32] Jiang, Hai-Long, Bo Liu, Ya-Ọian Lan, Kentaro Kuratani, Tomoki Akita, Hiroshi Shioyama, Fengqi Zong, and Qiang Xu, 2011, From MetalOrganic Framework to Nanoporous Carbon: Toward a Very High Surface Area and Hydrogen Uptake, Journal of the American Chemical Society, 133, 11854-57 [33] Jiang, Wei-Teh, Po-Hsiang Chang, Ya-Siang Wang, Yolin Tsai, Jiin- 70 Shuh Jean, Zhaohui Li, and Keith Krukowski, 2013, Removal of Ciprofloxacin from Water by Bimessite, Journal ofHazardous Materials, 250-251, 362-69 [34] Kaake, L G., p F Barbara, and X Y Zhu, 2010, Intrinsic Charge Trapping in Organic and Polymeric Semiconductors: A Physical Chemistry Perspective, The Journal of Physical Chemistry Letters, 1, 628-35 [35] Kang, Jin, Huijuan Liu, Yu-Ming Zheng, Jiuhui Qu, and J Paul Chen, 2010, Systematic Study of Synergistic and Antagonistic Effects on Adsorption of Tetracycline and Copper onto a Chitosan, Journal of Colloid and Interface Science, 344, 117-25 [36] Khaletskaya, Kira, Anna Pougin, Raghavender Medishetty, Christoph Rosler, Christian Wiktor, Jennifer Strunk, and Roland A Fischer, 2015, Fabrication of Gold/Titania Photocatalyst for CO2 Reduction Based on Pyrolytic Conversion of the Metal-Organic Framework NH2-MIL- 125(Ti) Loaded with Gold Nanoparticles, Chemistry of Materials, 27, 7248-57 [37] Kuo, Te-Wen, and Chung-Sung Tan, 2001, Alkylation of Toluene with Propylene in Supercritical Carbon Dioxide over Chemical Liquid Deposition HZSM-5 Pellets, Industrial & Engineering Chemistry Research, 40, 4724-30 [38] Kuppler, Ryan J., Daren J Timmons, Qian-Rong Fang, Jian-Rong Li, Trevor A Makal, Mark D Young, Daqiang Yuan, Dan Zhao, Wenjuan Zhuang, and Hong-Cai Zhou, 2009, Potential Applications of Metal- Organic Frameworks, Coordination Chemistry Reviews, 253, 3042-66 [39] Lammert, M., c Glifimann, and N Stock, 2017, Tuning the Stability of Bimetallic Ce( iv )/Zr( iv )-Based MOFs with UiO-66 and MOF-808 Structures, Dalton Transactions, 46, 242529 [40] Le-Minh, N., s J Khan, J E Drewes, and R M Stuetz, 2010, Fate of Antibiotics during Municipal Water Recycling Treatment Processes, Water Research, 44, 4295-4323 71 [41] Le, Hanh T N., Thuan V Tran, Nam T s Phan, and Thanh Truong, 2015, Efficient and Recyclable Cu (BDC) (BPY)-Catalyzed Oxidative Amidation of Terminal Alkynes: Role of Bipyridine Ligand, Catalysis Science & Technology, 5, 851-59 [42] Li, Kan, Jing-jing Li, Ni Zhao, Ying Ma, and Bin Di, 2020, Removal of Tetracycline in Sewage and Dairy Products with High-Stable MOF, Molecules, 25, 1312 [43] Li, Zong-Qun, Ling-Guang Qiu, Tao Xu, Yun Wu, Wei Wang, Zhen- Yu Wu, and Xia Jiang, 2009, Ultrasonic Synthesis of the Microporous Metal-Organic Framework Cua(BTC)2 at Ambient Temperature and Pressure: An Efficient and Environmentally Friendly Method, Materials Letters, 63, 78-80 [44] Liang, Yue, Wei-Guan Yuan, Shu-Fang Zhang, Zhan He, Junru Xue, Xia Zhang, Lin-Hai Jing, and Da-Bin Qin, 2016, Hydrothermal Synthesis and Structural Characterization of Metal-Organic Frameworks Based on New Tetradentate Ligands, Dalton Transactions, 45, 1382-90 [45] Liu, Pei, Wu-Jun Liu, Hong Jiang, Jie-Jie Chen, Wen-Wei Li, and HanQing Yu, 2012, Modification of Bio-Char Derived from Fast Pyrolysis of Biomass and Its Application in Removal of Tetracycline from Aqueous Solution, Bioresource Technology, 121, 235-40 [46] Masse, Daniel, Noori Saady, and Yan Gilbert, 2014, Potential of Biological Processes to Eliminate Antibiotics in Livestock Manure: An Overview, Animals, 4,146-63 [47] Mirsoleimani-azizi, Seyed Mohammad, Payam Setoodeh, Sedigheh Zeinali, and Mohammad Reza Rahimpour, 2018, Tetracycline Antibiotic Removal from Aqueous Solutions by MOF-5: Adsorption Isotherm, Kinetic and Thermodynamic Studies, Journal ofEnvironmental Chemical Engineering, 6, 6118-30 [48] Mortazavian, Soroosh, Hyeunhwan An, Dongwon Chun, and Jaeyun Moon, 2018, Activated Carbon Impregnated by Zero-Valent Iron Nanoparticles (AC/NZVI) Optimized for Simultaneous Adsorption and Reduction of Aqueous Hexavalent Chromium: Material Characterizations 72 and Kinetic Studies, Chemical Engineering Journal, 353, 781-95 [49] Nguyen, Trinh Duy, Oanh Kim Thi Nguyen, Thuan Van Tran, Vinh Huu Nguyen, Long Giang Bach, Nhan Viet Tran, Dai-Viet N Vo, Tuyen Van Nguyen, Seong-Soo Hong, and Sy Trung Do, 2019, The Synthesis of N-(Pyridin-2-Yl)-Benzamides from Aminopyridine and Trans-Beta- Nitrostyrene by Fe2Ni-BDC Bimetallic Metal-Organic Frameworks, Processes, 7,789 [50] Palmisano, Raffaella, Luigi Campanella, and Barbara Ambrosetti, 2015, Photo-Degradation of Amoxicillin , Streptomycin , Erythromycin and Ciprofloxacin by uv and ưv / T1O2 Processes Evaluation of Toxicity Changes Using a Respirometric Biosensor, 1-6 [51] Panneri, Suyana, Priyanka Ganguly, Midhun Mohan, Balagopal N Nair, Abdul Azeez Peer Mohamed, Krishna G Warrier, and U.S Hareesh, 2017, Photoregenerable, Bifunctional Granules of Carbon-Doped g-C3N4 as Adsorptive Photocatalyst for the Efficient Removal of Tetracycline Antibiotic, ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 5,1610-18 [52] Panneri, Suyana, Priyanka Ganguly, Midhun Mohan, Balagopal N Nair, Abdul Azeez Peer Mohamed, Krishna G Warrier, and u s Hareesh, 2017, Photoregenerable, Bifunctional Granules of Carbon- Doped g-C3N4 as Adsorptive Photocatalyst for the Efficient Removal of Tetracycline Antibiotic, ACS Sustainable Chemistry and Engineering, 5,1610-18 [53] Pham, Hao, Kimberly Ramos, Andy Sua, Jessica Acuna, Katarzyna Slowinska, Travis Nguyen, Angela Bui, Mark D R Weber, and Fangyuan Tian, 2020,“Tuning Crystal Structures of Iron-Based Metal-Organic Frameworks for Drug Delivery Applications, ACS Omega, 5, 3418-27 [54] Pirzadeh, Kasra, Ali Asghar Ghoreyshi, Mostafa Rahimnejad, and Maedeh Mohammadi, 2018, Electrochemical Synthesis, Characterization and Application of a Microstructure CU3(BTC)2 Metal Organic Framework for CO2 and CH4 Separation, Korean Journal of Chemical Engineering, 35, 974—83 [55] Rivera-Utrilla, J., G Prados-Joya, M Sanchez-Polo, M A Ferro- 73 García, and I Bautista-Toledo, 2009, Removal of Nitroimidazole Antibiotics from Aqueous Solution by Adsorption/Bioadsorption on Activated Carbon, Journal ofHazardous Materials, 170, 298-305 [56] Salunkhe, Rahul R., Jing Tang, Yuichiro Kamachi, Teruyuki Nakato, Jung Ho Kim, and Yusuke Yamauchi, 2015, Asymmetric Supercapacitors Using 3D Nanoporous Carbon and Cobalt Oxide Electrodes Synthesized from a Single Metal-Organic Framework, ACS Nano, 9, 6288-96 [57] Seetharaj, R., p V Vandana, p Arya, and s Mathew, 2019, Dependence of Solvents, PH, Molar Ratio and Temperature in Tuning Metal Organic Framework Architecture, Arabian Journal of Chemistry, 12,295-315 [58] Shamsudin, Muhamad Sharafee, and Suzylawati Ismail, 2019, Thin Adsorbent Coating for Contaminant of Emerging Concern (CEC) Removal, 020044 [59] Shen, Lijuan, Shijing Liang, Weiming Wu, Ruowen Liang, and Ling Wu, 2013, Multifunctional NH2-Mediated Zirconium Metal-Organic Framework as an Efficient Visible-Light-Driven Photocatalyst for Selective Oxidation of Alcohols and Reduction of Aqueous Cr(Vi), Dalton Transactions, 42, 13649 [60] Shi, Si, Yingwei Fan, and Yuming Huang, 2013, Facile Low Temperature Hydrothermal Synthesis of Magnetic Mesoporous Carbon Nanocomposite for Adsorption Removal of Ciprofloxacin Antibiotics, Industrial & Engineering Chemistry Research, 52, 2604-12 [61] Surblé, Suzy, Christian Serre, Caroline Mellot-Draznieks, Franck Millange, and Gerard Ferey, 2006, A New Isoreticular Class of Metal- Organic-Frameworks with the MIL-88 Topology, Chern Commun., 28486 [62] Suryanarayana, Challapalli, 2019, Mechanical Alloying: A Novel Technique to Synthesize Advanced Materials, Research, 2019, 1-17 [63] Taddei, Marco, Phuong V Dau, Seth M Cohen, Marco Ranocchiari, Jeroen A van Bokhoven, Ferdinando Costantino, Stefano Sabatini, and Riccardo Vivani, 2015, Efficient Microwave Assisted Synthesis of Metal- 74 Organic Framework UiO-66: Optimization and Scale up, Dalton Transactions, 44, 14019-26 [64] Van Thuan, Tran, Bui Thi Phuong Quynh, Trinh Duy Nguyen, Van Thi Thanh Ho, and Long Giang Bach, 2017, Response Surface Methodology Approach for Optimization of Cu2+, Ni2+ and Pb2 Adsorption Using KOH-Activated Carbon from Banana Peel, Surfaces and Interfaces, 6, 209-17 [65] Tran, Thuan Van, Duyen Thi Cam Nguyen, Hanh T N Le, Trang T K Tu, Nam D Le, Kwon Taek Lim, Long Giang Bach, and Trinh Duy Nguyen, 2019, MIL-53 (Fe)-Directed Synthesis of Hierarchically Mesoporous Carbon and Its Utilization for Ciprofloxacin Antibiotic Remediation., Journal of Environmental Chemical Engineering, 7,102881 [66] Tran, Thuan Van, Duyen Thi Cam Nguyen, Thuong Thi Nguyen, Hanh T N Le, Chi Van Nguyen, and Trinh Duy Nguyen, 2020, Metal-Organic Framework HKUST-1-Based Cu/Cu2Ơ/CuO@C Porous Composite: Rapid Synthesis and uptake Application in Antibiotics Remediation, Journal of Water Process Engineering, 36,101319 [67] Wang, Bin, Xiu-Liang Lv, Dawei Feng, Lin-Hua Xie, Jian Zhang, Ming Li, Yabo Xie, Jian-Rong Li, and Hong-Cai Zhou, 2016, Highly Stable Zr(IV)-Based Metal-Organic Frameworks for the Detection and Removal of Antibiotics and Organic Explosives in Water, Journal of the American Chemical Society, 138, 6204-16 [68] Wang, Hua, Chengran Fang, Qun Wang, Yixuan Chu, Yali Song, Yongmin Chen, and Xiangdong Xue, 2018, Sorption of Tetracycline on Biochar Derived from Rice Straw and Swine Manure, RSC Advances, 8,16260-68 [69] Wang, Yanbin, Jian Lu, Jun Wu, Qing Liu, Hua Zhang, and Song Jin, 2015, Adsorptive Removal of Fluoroquinolone Antibiotics Using Bamboo Biochar, Sustain ability , 7,12947-57 [70] Wei, Changting, Xia Li, Fugang Xu, Hongliang Tan, Zhuang Li, Lanlan Sun, and Yonghai Song, 2014, Metal Organic Framework-Derived 75 Anthill-like Cu@carbon Nanocomposites for Nonenzymatic Glucose Sensor, Analytical Methods, 6,1550 [71] Wen, Gui-Lin, Bo Liu, Dao-Fu Liu, Feng-Wu Wang, Li Li, Liang Zhu, Dong-Mei Song, Chao-Xiu Huang, and Yao-Yu Wang, 2020, Four Congenetic Zinc(II) MOFs from Delicate Solvent-Regulated Strategy: Structural Diversities and Fluorescent Properties, Inorganica Chimica Acta, 502, 119296 [72] Westerhoff, Paul, Yeomin Yoon, Shane Snyder, and Eric Wert, 2005, Fate of Endocrine-Disruptor, Pharmaceutical, and Personal Care Product Chemicals during Simulated Drinking Water Treatment Processes, Environmental Science & Technology, 39, 6649-63 [73] Wu, Ying, Yiming Tang, Laisheng Li, Peihong Liu, Xukai Li, Weirui Chen, and Ying Xue, 2018, The Correlation of Adsorption Behavior between Ciprofloxacin Hydrochloride and the Active Sites of Fe-Doped MCM-41, Frontiers in Chemistry, [74] Xu, Xiaodong, Ruiguo Cao, Sookyung Jeong, and Jaephil Cho n.d., Spindle-like Mesoporous a-Fe2O3 Anode Material Prepared from MOF Template for High Rate Lithium Batteries Xiaodong Xu, Ruiguo Cao, Sookyung Jeong and Jaephil * , Cho S.I., 50, 3-7 [75] Yazidi, Amira, Marwa Atrous, Felycia Edi Soetaredjo, Lotfi Sellaoui, Suryadi Ismadji, Alessandro Erto, Adrian Bonilla-Petriciolet, Guilherme Luiz Dotto, and Abdelmottaleb Ben Lamine, 2020, Adsorption of Amoxicillin and Tetracycline on Activated Carbon Prepared from Durian Shell in Single and Binary Systems: Experimental Study and Modeling Analysis, Chemical Engineering Journal, 379, 122320 [76] Zhang, Feng, Tingting Zhang, Xiaoqin Zou, Xiaoqiang Liang, Guangshan Zhu, and Fengyu Qu, 2017, Electrochemical Synthesis of Metal Organic Framework Films with Proton Conductive Property, Solid State Ionics, 301,125-32 [77] Zhang, Ruijie, Jianhui Tang, Jun Li, Qian Zheng, Di Liu, Yingjun Chen, Yongde Zou, Xiaoxiang Chen, Chunling Luo, and Gan Zhang, 2013, Antibiotics in the Offshore Waters of the Bohai Sea and the Yellow Sea 76 in China: Occurrence, Distribution and Ecological Risks, Environmental Pollution, 174, 71-77 [78] Zheng, Qian, Ruijie Zhang, Yinghui Wang, Xiaohui Pan, Jianhui Tang, and Gan Zhang, 2012, Occurrence and Distribution of Antibiotics in the Beibu Gulf, China: Impacts of River Discharge and Aquaculture Activities, Marine Environmental Research, 78, 26-33 [79] Zhu, Haolin, and Dingxin Liu, 2019, The Synthetic Strategies of Metal- Organic Framework Membranes, Films and 2D MOFs and Their Applications in Devices, Journal of Materials Chemistry A, 7, 21004-35 [80] Zou, Ji-Yong, Ling Li, Sheng-Yong You, Hong-Min Cui, Yue-Wei Liu, Kai-Hong Chen, Yan-Hua Chen, Jian-Zhong Cui, and Shao-Wei Zhang, 2018, Sensitive Luminescent Probes of Aniline, Benzaldehyde and Cr(VI) Based on a Zinc(II) Metal-Organic Framework and Its Lanthanide(III) Post-Functionalizations, Dyes and Pigments, 159, 429-38 [81] Zulkifili, Arini Nuran Binti, 2018, Alkali Metal Bismuthate and Bismuth Vanadate Microstructure for Visible Light Driven Photocatalytic Activity 77 PHỤ LỤC SẢN PHÁM MINH CHỨNG CỦA ĐÈ TÀI Sản phẩm minh chứng đề tài: Bài báo khoa học Facile fabrication of novel NiFe2C>4@carbon composites for enhanced adsorption of emergent antibiotics Lam Van Tan1'2*, Ngo Thi Cam Quyen1’3, Long Giang Bach1'2 Institute of Environmental Sciences, Nguyen Tat Thanh University, Ho Chi Minh 700000, Vietnam Faculty of Environment and Food Technology, Nguyen Tat Thanh University, Ho Chi Minh 700000, Vietnam NTT Hi-Tech Institute, Nguyen Tat Thanh University, Ho Chi Minh 700000, Vietnam Graphical abstract Ni/Fe - MOFs Kiln with nitrogen NiFe2O4(aC-x Calcined at 600 °C, 700 °C, 800 °C, TCC ... Nghiên cứu tổng hợp vật + Báo cáo Nghiên cứu tong họp vật liệu composite NiFe2 C>4@C dẫn liệu composite NiFe2 C>4@C dần xuất từ Ni2+/Fe3+ -MOFs ứng xuất từ Ni2+/Fe3+ -MOFs ứng dụng hấp phụ chất kháng. .. Ni2+/Fe3+ -MOFs ứng dụng hấp phụ chất kháng sinh" sở bo sung vào quy trình xử lý mơi trường nước chứa chất kháng sinh phố biến 1 CHƯƠNG TÓNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 GIỚI THIỆU VÈ VẬT LIỆU KHUNG KIM LOẠI VÀ... loại (MOFs) 1.1.2 Các phương pháp tống hợp vật liệu MOFs 1.1.3 Úng dụng vật liệu MOFs 1.1.4 Vật liệu lường kim lượng Ni/Fe -MOFs 10 1.1.5 Vật liệu cacbon xốp từ khung kim