(LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu sno2 biến tính

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN HỒ HOÀNG NHƯ THẢO NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP, ĐẶC TRƯNG VÀ KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU SnO2 BIẾN TÍNH LUẬN VĂN THẠC SĨ HĨA HỌC Bình Định, năm 2021 download by : skknchat@gmail.com BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN HỒ HOÀNG NHƯ THẢO NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP, ĐẶC TRƯNG VÀ KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU SnO2 BIẾN TÍNH Chun ngành: Hóa lý thuyết hóa lý Mã số: 8440119 Người hướng dẫn khoa học: TS Nguyễn Văn Kim download by : skknchat@gmail.com I LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tôi, thực hướng dẫn khoa học TS Nguyễn Văn Kim Các số liệu, kết luận nghiên cứu trình bày luận văn trung thực chưa cơng bố hình thức Tơi xin chịu trách nhiệm nghiên cứu download by : skknchat@gmail.com II LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, xin gửi lời cảm ơn chân thành sâu sắc đến TS Nguyễn Văn Kim, người tận tình giúp đỡ hướng dẫn tơi hồn thành luận văn Tơi xin gửi lời cảm ơn đến PGS.TS Nguyễn Thị Việt Nga thầy cô giáo, anh, chị, bạn phịng thực hành thí nghiệm hóa học - Khu A6 Trường Đại học Quy Nhơn, giúp đỡ, tạo điều kiện, hỗ trợ tơi q trình thực đề tài Cuối cùng, xin cảm ơn gia đình bạn bè ln động viên, khích lệ tinh thần thời gian thực luận văn Mặc dù cố gắng nhiên luận văn chắn khơng tránh khỏi thiếu sót Tơi mong nhận góp ý quý thầy để luận văn hồn thiện hơn! Tơi xin chân thành cảm ơn! download by : skknchat@gmail.com III DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT C : Nồng độ (mg/L) g : gam L : lít mg : miligam nm : nanomet λ : Bước sóng (nm) d : Kích thước tinh thể trung bình CB : Conduction band (Vùng dẫn) eˉCB : Photogenerated electron (Electron quang sinh) Eg : Band gap energy (Năng lượng vùng cấm) EDS : Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (Phổ tán xạ lượng tia X) h⁺VB : Photogenerated hole (Lỗ trống quang sinh) IR : Infrared (Phổ hồng ngoại) MB : Methylene blue (Xanh metylen) SEM : Scanning Electron Microscope (Kính hiển vi điện tử quét) HR-TEM : (High-Resolution Transmission Electron Microscopy (Kính hiển vi điện tử truyền qua) XPS : Photoelectron Spectroscopy (Phổ quang điện tử tia X) UV-Vis DRS : UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến) VB : Valance band (Vùng hóa trị) XRD : X-Ray Diffraction (Nhiễu xạ tia X) g-C3N4/SnO2-x:y (x:y = 1:1, 1:3, 1:5): Trộn SnO2 g-C3N4 theo tỉ lệ 1:1, 1:3, 1:5 SO-T (T=350, 450, 550): Vật liệu SnO2 nung nhiệt độ 350, 450, 550 oC download by : skknchat@gmail.com IV MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN I LỜI CẢM ƠN II DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT III MỤC LỤC IV DANH MỤC BẢNG VII Lý chọn đề tài Mục tiêu đề tài Đối tượng phạm vi nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu Nội dung nghiên cứu Cấu trúc luận văn CHƯƠNG TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG 1.1.1 Khái niệm 1.1.2 Cơ chế phản ứng quang xúc tác 1.1.3 Tiềm ứng dụng vật liệu xúc tác quang 1.2 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU g-C3N4 10 1.2.1 Cấu trúc tinh thể 10 1.2.2 Phương pháp tổng hợp tiềm ứng dụng lĩnh vực xúc tác quang g-C3N4 11 1.3 GIỚI THIỆU VỀ TIN (IV) OXIDE SnO2 14 1.3.1 Cấu trúc SnO2 14 1.3.2 Phương pháp tổng hợp ứng dụng SnO2 16 1.4 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU COMPOSITE g-C3N4/SnO2 18 1.5 GIỚI THIỆU VỀ METHYLENEBLUE 22 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM 24 download by : skknchat@gmail.com V 2.1 TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC 24 2.1.1 Hóa chất 24 2.1.2 Dụng cụ 24 2.1.3 Tổng hợp vật liệu 25 2.1.4 Tổng hợp vật liệu g-C3N4 từ melamine 25 2.1.5 Tổng hợp vật liệu SnO2 25 2.1.6 Tổng hợp vật liệu composite g-C3N4/SnO2 25 2.2 CÁC PHƯƠNG PHÁP ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU 26 2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X-ray Diffraction, XRD) 26 2.2.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscopy, SEM) 27 2.2.3 Phương pháp phổ hồng ngoại (Infrared Spectroscopy, IR) 28 2.2.4 Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua độ phân giải cao (HighResolution Transmission Electron Microscopy, HRTEM) 30 2.2.5 Phổ tán xạ lượng tia X (Energy Dispersive X-ray Spectroscopy, EDX hay EDS) 31 2.2.6 Phổ quang điện tử tia X ( X-ray Photoelectron Spectroscopy, XPS) 33 2.2.7 Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UVVisible Diffuse Reflectance Spectroscopy, UV-Vis DRS) 34 2.3 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH XÚC TÁC QUANG CỦA VẬT LIỆU TỔNG HỢP 37 2.3.1 Khảo sát thời gian cân hấp phụ 37 2.3.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu 38 2.3.3 Phân tích định lượng MB 39 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 41 3.1 ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU 41 download by : skknchat@gmail.com VI 3.1.1 Đặc trưng vật liệu g-C3N4 41 3.1.2 Đặc trưng vật liệu SnO2 42 3.1.3 Đặc trưng vật liệu composite g-C3N4/SnO2 47 3.2 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU 56 3.2.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ đánh giá hoạt tính xúc tác quang 56 3.3 Khảo sát yếu tố thực nghiệm ảnh hưởng tới trình quang xúc tác vật liệu g-C3N4/SnO2 59 3.3.1 Ảnh hưởng nồng độ ban đầu dung dịch MB 59 3.3.2 Ảnh hưởng cường độ nguồn sáng 60 3.3.3 Ảnh hưởng nguồn sáng 61 3.3.4 Ảnh hưởng pH dung dịch 63 3.4 Khảo sát chế phản ứng xúc tác quang 65 KẾT LUẬN 70 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ 72 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO 73 PHỤ LỤC QUYẾT ĐỊNH GIAO ĐỀ TÀI LUẬN VĂN THẠC SĨ (Bản sao) download by : skknchat@gmail.com VII DANH MỤC BẢNG Bảng 2.1 Danh mục hóa chất sử dụng 24 Bảng 3.1 Kết xác định kích thước tinh thể SnO mẫu 44 Bảng 3.2 Thành phần nguyên tố mẫu SnO2 46 Bảng 3.3 Thành phần nguyên tố C, N, O, Sn mẫu vật liệu gC3N4/SnO2 51 Bảng 3.4 Hằng số tốc độ vật liệu SnO2, g-C3N4 g-C3N4/SnO2 tỉ lệ 58 Bảng 3.5 Sự thay đổi giá trị ΔpHi theo pHi 64 download by : skknchat@gmail.com VIII DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Vùng lượng chất cách điện (a), chất bán dẫn (b), chất dẫn điện (c) Hình 1.2 Cơ chế phản ứng xúc tác quang Hình 1.3 Cơ chế xúc tác quang vật liệu biến tính Hình 1.4 Cấu trúc phẳng g-C3N4 10 Hình 1.5 Sự hình thành g-C3N4 từ urea ethylenediamine 11 Hình 1.6 Sơ đồ tổng hợp g-C3N4 từ dicyanamide 12 Hình 1.7 (a) Cấu trúc đơn vị tinh thể SnO2 ; (b) Mơ hình 3D SnO2 15 Hình 1.8 Các bề mặt có số Miller thấp SnO2: (110); (100); (101); (001) 16 Hình 1.9 Sơ đồ chế xúc tác quang composite g-C3N4/SnOx-2 19 Hình 1.10 Kết cảm biến SnO2 g-C3N4/SnO2 khí khác mật độ 500ppm, 300 OC [42] 21 Hình 1.11 Sơ đồ chế xúc tác quang composite g-C3N4/SnO2 21 Hình 1.12 Dạng oxi hóa dạng khử methylene blue 23 Hình 2.1 Sự phản xạ bề mặt tinh thể 27 Hình 2.2 Sơ đồ nguyên lý kính hiển vi điện tử quét 28 Hình 2.3 Sơ đồ nguyên lí phổ EDX 32 Hình 2.4 Sơ đồ nguyên lý phổ XPS 33 Hình 2.5 (A)-Phổ quét UV-Vis dung dịch MB, (B)-Sự phụ thuộc cường độ hấp thụ UV-Vis dung dịch MB bước sóng 663 nm theo nồng độ 40 download by : skknchat@gmail.com 68 composite g-C3N4/SnO2 đề xuất Hình 3.22 Hình 3.22 Sơ đồ minh họa cho chế chuyển dịch hạt tải điện cảm ứng SnO2/g-C3N4 xạ ánh sáng nhìn thấy Biên vùng dẫn (CB) biên vùng hóa trị (VB) SnO2 g-C3N4 tính phương trình độ âm điện Mulliken sau: [72], [73] EVB = χ – Ec + 0.5Eg ECB = EVB – Eg Hoặc ECB = χ – Ee – 0.5Eg Trong χ đại diện cho độ âm điện chất bán dẫn, trung bình cộng đại số độ âm điện nguyên tử cấu thành, giá trị χ vật liệu gC3N4 SnO2 4,72 eV [72] 6,25 eV [73]; Ec lượng electron tự theo thang hydro (ở khoảng 4,5 eV), Eg lượng vùng cấm chất bán dẫn Theo kết UV–vis DRS, Eg g-C3N4 SnO2 2,70 eV 3,70 eV Do đó, biên CB VB g-C3N4 xác định –1,13 eV +1,57 eV Thế biên CB VB SnO2 tính –0,1 eV +3,6 eV (được trình bày Hình 3.22) Trên sở liệu kết thu từ phản ứng phân hủy download by : skknchat@gmail.com 69 MB, chế quang xúc tác vật liệu composite g-C3N4/SnO2 trình bày Hình 3.22 mơ tả chi tiết sau: Khi chất xúc tác quang g-C3N4/SnO2 chiếu xạ ánh sáng khả kiến, SnO2 không bị kích hoạt để tạo cặp electron – lỗ trống quang sinh có bandgap cao 3,7 eV, g-C3N4 hấp thụ hiệu ánh sáng khả kiến kích thích để hình thành cặp electron – lỗ trống quang sinh Các electron tạo CB g-C3N4 di chuyển sang CB SnO2 biên CB g-C3N4 (– 1,13 eV) âm so với biên CB SnO2 (–0,1 eV) Điều làm cho xác suất tái tổ hợp cặp electron – lỗ trống quang sinh giảm nhiều so với g-C3N4 tinh khiết Các electron phản ứng với O2 hấp phụ bề mặt •  •  gần bề mặt vật liệu xúc tác để tạo thành gốc ion O2 Các on O2 lỗ trống (h+) tạo thành vùng VB g-C3N4 phản ứng trực tiếp với phân tử MB tạo thành chất vô CO2, H2O, Cơ chế đề xuất theo trình: g-C3N4/SnO2 + hν → g-C3N4*/ SnO2 g-C3N4*/ SnO2 → g-C3N4/(e-, h+)/SnO2 g-C3N4/(e-, h+)/SnO2 → g-C3N4(h+)/SnO2(e-) •  e - + O2 → O2 • O2 + MB → degradation products h+ + MB → degradation products Như vậy, tác dụng hiệp trợ hai thành phần SnO g-C3N4 composite g-C3N4/SnO2 làm giảm đáng kể tốc độ tái tổ hợp electron quang sinh – lỗ trống, làm tăng cường đáng kể hiệu suất quang xúc tác composite vùng ánh sáng nhìn thấy download by : skknchat@gmail.com 70 KẾT LUẬN Đã tổng hợp thành công vật liệu g-C3N4 từ melamine phương pháp nung; vật liệu SnO2 phương pháp sol - gel từ SnCl4.5H2O, C2H5OH NH4OH; 03 mẫu vật liệu composite g-C3N4/SnO2 với tỉ lệ khối lượng khác (1:1, 1:3, 1:5) phương pháp nung từ SnO2 g-C3N4 Các kết đặc trưng đại XRD, IR, SEM, HR-TEM, XPS EDX xác nhận cho thành công Vật liệu SnO2 tổng hợp đạt kích thước nano, hấp thụ ánh sáng chủ yếu vùng tử ngoại, vật liệu composite g-C3N4/SnO2 hấp thụ ánh sáng vùng tử ngoại khả kiến Năng lượng vùng cấm SnO2 có giá trị Eg = 3,55 eV, Composite g-C3N4/SnO2 có hai giá trị lượng vùng cấm 3,36 2,45 eV Các kết xác nhận phương pháp phổ UV-vis DRS Đã khảo sát hoạt tính quang xúc tác phân hủy MB dung dịch nước vật liệu SnO2 mẫu vật liệu composite g-C3N4/SnO2 chiếu xạ ánh sáng khả kiến Trong số vật liệu composite, mẫu composite g-C3N4/SnO2-1:3 cho hiệu suất phân hủy MB cao nhất, phân hủy MB đạt 89,88% sau chiếu sáng Đã nghiên cứu động học phản ứng phân hủy MB xúc tác SnO2, g-C3N4 mẫu vật liệu composite g-C3N4/SnO2 Kết cho thấy tốc độ phân hủy MB mẫu g-C3N4/SnO2-1:3 so với mẫu SnO2, g-C3N4, gC3N4/SnO2-1:5, g-C3N4/SnO2-1:1 gấp 7,8; 6,38; 2,45 4,44 Đã khảo sát yếu tố thực nghiệm ảnh hưởng đến trình xúc tác quang vật liệu composite g-C3N4/SnO2 nồng độ ban đầu dung dịch MB, cường độ chiếu sáng, pH ban đầu dung dịch Đã khảo sát ảnh hưởng chất dập tắt tert-butyl alcohol (TB), 1,4-benzoquinone (BQ), ammonium oxalate (AO), dimethyl sulfoxide (DMSO) đến q trình quang xúc tác Qua đó, đề xuất chế phản ứng phân download by : skknchat@gmail.com 71 hủy MB xúc tác g-C3N4 download by : skknchat@gmail.com 72 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CƠNG BỐ [1] Hồ Hồng Như Thảo, Trần Châu Giang, Nguyễn Bích Nhật, Lê Thị Ngọc Hân, Nguyễn Ái Trinh, Huỳnh Thị Thùy Viên, Phan Nguyễn Anh Thư, Nguyễn Văn Kim “Vật liệu SnO2 nano dạng hạt: tổng hợp, đặc trưng hoạt tính quang xúc tác”, Vietnam Journal of Catalysis and Adsorption, 11(1), 2022, 17–22 download by : skknchat@gmail.com 73 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Michael R Hoffmann, Scot T Martin, Wonyong Choi, and Detlef W Bahnemann (1995), “Environmental Applications of Semiconductor Photocatalysis”, Chem Rev., 95(1), 69–96 [2] T Robinson, G McMullan, R Marchant, and P Nigam (2001), “Remediation of dyes in textile effluent: a critical review on current treatment technologies with a proposed alternative”, Bioresource Technology, 77(3), 247–255 [3] Mills, A., & Le Hunte, S (1997), “An overview of semiconductor photocatalysis”, Journal of photochemistry and photobiology A: Chemistry, 108(1), pp 1-35 [4] Masashi Shoyama; Noritsugu Hashimoto (2003), “Effect of poly ethylene glycol addition on the microstructure and sensor characteristics of SnO thin films prepared by sol–gel method”, Sensors and Actuators B: Chemical, 93(1-3), 585–589 [5] Thomas, A., Fischer, A., Goettmann, F., Antonietti, M., Müller, J.-O., Schlögl, R., & Carlsson, J M (2008), “Graphitic carbon nitride materials: variation of structure and morphology and their use as metal-free catalysts”, Journal of Materials Chemistry, 18(41), 4893-4908 [6] Guoping Dong, Yuanhao Zhang, Qiwen Pan, Jianrong Qiu (2014), “Photochemistry Reviews”, Journal of Photochemistry and Photobiology, 20, 33-50 [7] J X Sun, Y P Yuan, L G Qiu, X Jiang, A J Xie, Y H Shen, J F, Zhu (2012), “Fabrication of composite photocatalyst g-C3N4–ZnO and download by : skknchat@gmail.com 74 enhancement of photocatalytic activity under visible light”, Dalton Transactions, 41, 6756–6763 [8] Rong Yin, Qingli Luo, Desong Wang, Haitao Sun, Yuanyuan Li, Xueyan Li, Jing An (2014), “SnO2/g-C3N4 photocatalyst with enhanced visible-light photocatalytic activity”, J Mater Sci., 49, 6067-6073 [9] L M Sun, X Zhao, C J Jia, Y X Zhou, X F Cheng, P Li, L Liu, W L Fan (2012), “Enhanced visible-light photocatalytic activity of g-C3N4ZnWO4 by fabricating a heterojunction: investigation based on experimental and theoretical studies”, Journal of Materials Chemistry, 22, 23428-23438 [10]Lin, C.C, Chiang, Y.J (2012), “Preparation of coupled ZnO/SnO photocatalysts using a rotating packed bed”, Chem Eng J 181182,196205 [11] Boroski, M., Rodrigues, A C., Garcia, J C., Sampaio, L C., Nozaki, J., & Hioka, N (2009), “Combined electrocoagulation and TiO2 photoassisted treatment applied to wastewater effluents from pharmaceutical and cosmetic industries”, Journal of Hazardous Materials,162(1), 448–454 [12] Corena JRA (2015): “Heterogeneous photocatalysis for the treatment of contaminants of emerging concern in water” Worcester Polytechnic Institute [13] Muhammad Umar and Hamidi Abdul Aziz, (2013), “Photocatalytic Degradation of Organic Pollutants in Water”; Organic Pollutants Monitoring Risk and Treatment, 195-108 [14] Friedmann Donia, Mendive Cecilia, and Bahnemann Detlef (2010), “TiO for water treatment: Parameters affecting the kinetics and mechanisms of photocatalysis”, Applied Catalysis B: Environmental, 99(3-4), 398-406 download by : skknchat@gmail.com 75 [15] Wang, H., Zhang, L., Chen, Z., Hu, J., Li, S., Wang, Z., … Wang, X (2014), “Semiconductor heterojunction photocatalysts: design, construction, and photocatalytic performances”, Chemical Society Reviews, 43(15), 52345244 [16] Xu, Y., & Gao, S.-P (2012), “Band gap of C3N4 in the GW approximation”, International Journal of Hydrogen Energy, 37(15), 11072-11080 [17] Cao, Jianliang; Qin, Cong; Wang, Yan; Zhang, Bo; Gong, Yuxiao; Zhang, Huoli; Sun, Guang; Bala, Hari; Zhang, Zhanying (2017), “Calcination Method Synthesis of SnO2/g-C3N4 Composites for a High-Performance Ethanol Gas Sensing Application”, Nanomaterials, 7(5), 98 [18] C Indira Priyadharsini, M Sumathi A Prakasam, P.M Anbarasan, R Sathiyapriya, V Aroulmoji, “Effect of Mg Doping on Structural and Optical Properties of SnO2 Nanoparticles by Chemical Co-Precipitation Method”, Int J Adv Sci Eng, 3(4), (2017), 428–434 [19] C Rosent, E Banks, B Post (1956), “The thermal expansion and phase transitions of WO3”, Polytechnic Institute of Brooklyn, 9(6), 475–476 [20] S Cao, J Low, J Yu, and M Jaroniec (2015), “Polymeric Photocatalysts Based on Graphitic Carbon Nitride”, AdvancedMaterials, 27(13), 2150– 2176 [21] Y Zhang, T Mori and J Ye, Sci Adv Mater., (2012) “Polymeric Carbon Nitrides: Semiconducting Properties and Emerging Applications in Photocatalysis and Photoelectrochemical Energy Conversion”, Science of Advanced Materials, 4, 282– 291 [22] Teter D.M., Hemley R.J (1996) “Low-compressibility carbon nitrides” Science, Vol.271, Iss.5245, pp.53–55 [23] X Chen, Y S Jun, K Takanabe (2009), “Ordered mesoporous SBA-15 type graphitic carbon nitride: a semiconductor host structure for photocatalytic download by : skknchat@gmail.com 76 hydrogen evolution-with visible light”, Chemistry of Materials, 21 (18), 4093– 4095 [24] Liao G Z., Chen S., Quan X., Yu H T., Zhao H M (2012), “Graphene oxide modified g-C3N4 hybrid with enhanced photocatalytic capability under visible light irradiation”, J Mater Chem, 22, 2721–2726 [25] Huang L., Xu H., Li Y., Li H., Cheng X., Xia J., Xua Y., Cai G (2013,) “Visible-lightinduced WO3/g-C3N4 composites with enhanced photocatalytic activity”, Dalton Trans., 42, 8606–8616 [26] Y J Wang, R Shi, J Lin, Y F Zhu (2011), “Enhancement of photocurrent and photocatalytic activity of ZnO hybridized with graphite-like C3N4”, Energy & Environmental Science, 4, 2922–2929 [27] Y J Wang, X J Bai, C S Pan, J He, Y F Zhu (2012), “Enhancement of photocatalytic activity of Bi2WO6 hybridized withgraphite-like C3N4”, Journal of Materials Chemistry, 22, 11568–11573 [28] Y Jiang, P Liua, Y Chena, Z Zhoua, H Yanga, Y Hong, F Li, L Ni, Y Yana, D H Gregoryc (2017), “Construction of stable Ta 3N5/g-C3N4 metal/non-metal nitride hybrids with enhanced visible-light photocatalysis”, Applied Surface Science.,391, 392–403 [29] Wang, K.; Li, Q.; Liu, B.; Cheng, B.; Ho, W.; Yu, J (2015), “Sulfur-doped g-C3N4 with Enhanced Photocatalytic CO2-reduction Performance” Appl Catal B Environ., 176–177, 44–52 [30] Huang, J.; Ho, W (2014;) “Wang, X Metal-free Disinfection Effects Induced by Graphitic Carbon Nitride Polymers under Visible Light Illumination” Chem Commun., 50, 4338–4340 [31] Batzill M, Diebold U (2005), “The surface and materials science of tin oxide” Progress in surface science, 79(2-4):47-154 [32] Rockenberger J, Zum Felde U, Tischer M, Tröger L, Haase M, Weller H download by : skknchat@gmail.com 77 (2000): “Near edge X-ray absorption fine structure measurements (XANES) and extended X-ray absorption fine structure measurements (EXAFS) of the valence state and coordination of antimony in doped nanocrystalline SnO2” The Journal of Chemical Physics, 112(9): 42964304 [33] Canhui Xu, Yong Jiang, Danqing Yi, Shunping Sun, and Zhiming Yu, (2012), “Environment-dependent surface structures and stabilities of SnO2 from the first principles”, Journal of Applied Physics, 111, 063504 [34] Schmid, W (2004), “Consumption measurements on SnO2 sensors in low and normal oxygen concentration Umsatzmessungen an SnO2-Sensoren in niedriger und normaler” [35] Hae-Ryong Kim; Kwon-Il Choi; Jong-Heun Lee; Sheikh A Akbar (2009), “Highly sensitive and ultra-fast responding gas sensors using selfassembled hierarchical SnO2 spheres”, Sensors and Actuators B: Chemical, 136(1), pp 138–143 [36] Kim, Sung Phil; Choi, Myong Yong; Choi, Hyun Chul (2016), “Photocatalytic activity of SnO2 nanoparticles in methylene blue degradation”, Materials Research Bulletin, 7485–89 [37] Tan, Lin; Wang, Lihong; Wang, Yude (2011), “Nanostructures with Different Morphologies and Their Optical Properties”, Journal of Nanomaterials, pp pp 1–10 [38] Fujihara S, Maeda T, Ohgi H, Hosono E, Imai H, Kim S-H (2004): “Hydrothermal routes to prepare nanocrystalline mesoporous SnO2 having high thermal stability” Langmuir, 20(15):6476-6481 [39] Lidia Zur, Lam Thi Ngoc Tran, Marcello Meneghetti Maurizio Ferrari (2016), “Sol–Gel-Derived SnO2-Based Photonic Systems”, Handbook of Sol-Gel Science and Technology, 1–19 download by : skknchat@gmail.com 78 [40] Karmaoui, Mohamed; Jorge, Ana Belen; McMillan, Paul F.; Aliev, Abil E.; Pullar, Robert C.; Labrincha, Jỗo António; Tobaldi, David Maria (2018), “One-Step Synthesis, Structure, and Band Gap Properties of SnO Nanoparticles Made by a Low Temperature Nonaqueous Sol–Gel Technique”, ACS Omega, 3(10), 13227–13238 [41] He, Yiming; Zhang, Lihong; Fan, Maohong; Wang, Xiaoxing; Walbridge, Mikel L.; Nong, Qingyan; Wu, Ying; Zhao, Leihong (2015), “Z-scheme SnO2−x/g-C3N4 composite as an efficient photocatalyst for dye degradation and photocatalytic CO2 reduction”, Solar Energy Materials and Solar Cells, 137 [42] Li, Kai; Zeng, Xiaoqiao; Gao, Shanmin; Ma, Lu; Wang, Qingyao; Xu, Hui; Wang, Zeyan; Huang, Baibiao; Dai, Ying; Lu, Jun (2016), “Ultrasonicassisted pyrolyzation fabrication of reduced SnO 2–x/g-C3N4 heterojunctions: Enhance photoelectrochemical and photocatalytic activity under visible LED light irradiation”, Nano Research, 9(7), 1969– 1982 [43] Zou, Yanzhao; Xie, Yang; Yu, Shan; Chen, Lvcun; Cui, Wen; Dong, Fan; Zhou, Ying (2019), “SnO2 quantum dots anchored on g-C3N4 for enhanced visible-light photocatalytic removal of NO and toxic NO inhibition”, Applied Surface Science, pp 143-630 [44] Singh J, Kumari P, Basu S (2019), “Degradation of toxic industrial dyes using SnO2/g-C3N4 nanocomposites: role of mass ratio on photocatalytic activity” Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 371:136-143 [45] Lê Hữu Thuyền (2011), “Nghiên cứu khả hấp phụ số kim loại nặng chất hữu độc hại môi trường nước vật liệu hấp phụ chế tạo từ bã mía khảo sát khả ứng dụng chúng”, Báo cáo tổng download by : skknchat@gmail.com 79 kết đề tài khoa học cơng nghệ cấp Bộ [46] Cao Hữu Trượng, Hồng Thị Lĩnh (2002), “Hoá học thuốc nhuộm”, NXB Khoa học kĩ thuật, Hà Nội [47]Moseley, H.G.J (1913), “XCIII The high-frequency spectra of the elements”, The London, Edinburgh, and Dublin Philosophical Magazine and Journal of Science, 26(156), 1024-1034 [48] Kubelka, Paul (1931), “Ein Beitrag zur Optik der Farbanstriche (Contribution to the optic of paint)”, Zeitschrift fur technische Physik, 12, 593-601 [49] Prabakar, K., Venkatachalam, S., Jeyachandran, Y L., Narayandass, Sa K., & Mangalaraj, D.(2004), “Microstructure, Raman and optical studies on Cd0.6Zn0.4Te thin films”, Materials Science and Engineering: B, 107(1), 99-105 [50] Yan, S C., Li, Z S., & Zou, Z G (2009), “Photodegradation Performance of g-C3N4 Fabricated by Directly Heatinng Melamine”, Langmuir, 25(17), pp 10397-10401 [51] Chen, Y., Li, W., Jiang, D., Men, K., Li, Z., Li, L., & Wang, L N (2019), “Facile synthesis of bimodal macroporous g-C3N4/SnO2 nanohybrids with enhanced photocatalytic activity”, Science Bulletin, 64(1), pp 44-53 [52] Stolbov, S., & Zuluaga, S (2013), “Sulfur doping effects on the electronic and geometric structures of graphitic carbon nitride photocatalyst: insights from first principles”, Journal of Physics: Condensed Matter, 25(8), pp 085507 [53] P Thiru Ramanathan, M Sheik Abdullah and L Amalraj (2013), “Sulfur doping effects Tin Dioxide Thin Film by Nebulized Spray Pyrolysis Technique”, Journal for Bloomers of Research 5(2), 651–655 download by : skknchat@gmail.com 80 [54]Jing Wang, Hui-qing Fan and Hua-wa Yu (2015), “Synthesis of Monodisperse Walnut-Like SnO2 Spheres and Their Photocatalytic Performances”, Journal of Nanomaterials, 1–8 [55] Weigen Chen, Qu Zhou, FuWan, and Tuoyu Gao (2012), “Gas Sensing Prop\rties and Mechanism of Nano-SnO2-Based Sensor for Hydrogen and CarbonMonoxide”, Journal of Nanomaterials, pp 1–9 [56] Selvi, N., Sankar, S., & Dinakaran, K (2014), “Interfacial effect on the structuraland optical properties of pure SnO2 and dual shells (ZnO; SiO 2) coated SnO2 core- shell nanospheres for optoelectronic applications”, Superlattices and Microstructures, 76, pp 277–287 [57] Wenjin Wan, Yuehua Li, Xingping Ren, Yinping Zhao, Fan Gao and Heyun Zhao (2018), “2D SnO2 Nanosheets: Synthesis, Characterization, Structures, and Excellent Sensing Performance to Ethylene Glycol”, Nanomaterials 8(2), 112 [58] Shuang Zhan, Dongmei Li, Shengfa Liang, Xin Chen and Xia Li (2013), “A Novel Flexible Room Temperature Ethanol Gas Sensor Based on SnO Doped Poly Diallyldimethylammonium Chloride”, Sensors, 13, pp 4378– 4389 [59] L Wang, S Wang, Y Wang, H Zhang, Y Kang, and W Huang (2017), “Synthesis of hierarchical SnO2 nanostructures assembled with nanosheets and their improved gas sensing properties”, Sensors and Actuators B: Chemical, 188, pp 85–93 [60] V Ratchagar and K Jagannathan 2016, “Synthesis and characterization of SnO2 nano particles for carbon absorbing applications”, Oriental Journal of Chemistry, 32(1), (2013), pp 207-212 download by : skknchat@gmail.com 81 [61] Z Chen, D Pan, Z Li (2014), “Recent advances in tin dioxide materials: some developments in thin films, nanowires, and nanorod”s, Chemical Reviews, 114(15), pp 7442–7486 [62] Praus, Petr; Svoboda, Ladislav; Dvorský, Richard; Reli, Martin (2017), “Nanocomposites of SnO2 and g-C3N4: Preparation, characterization and photocatalysis under visible LED irradiation”, Ceramics International, 44(4):3837-3846 [63] X Li, J Zhang, L Shen, “Preparation and characterization of graphitic carbon nitride through pyrolysis of melamine”, Applied Physics A, 94, (2009), pp 387-392 [64] X Chen, B Zhou, S Yang, H Wu, Y Wu, L Wu, J Pan, X Xiong “In situ construction of an SnO2/g-C3N4 heterojunction for enhanced visible light photocatalytic activity”, RSC Adv, 2015, 5, 68953–68963 [65] A Seza, F Soleimani, N Naseri, M Soltaninejad, S.M Montazeri, S.K Sadrnezhaad, M.R Mohammadi, H Asgari Moghadam, M Forouzandeh, M.H Amin (2018), “Novel microwave-assisted synthesis of porous gC3N4/SnO2 nanocomposite for solar water-splitting”, Applied Surface Science, 440, 153–161 [66] Jianliang Cao, Cong Qin, Yan Wang, Huoli Zhang, Guang Sun and Zhanying Zhang, “Solid-State Method Synthesis of SnO2-Decorated g-C3N4 Nanocomposites with Enhanced Gas-Sensing Property to Ethanol”, Materials 2017, 10, 604 [67] H Ji, Y Fan, J Yan, Y Xu, X She, J Gu, T Fei, H Xu, H Li (2017), “Construction of SnO2/graphene-like g-C3N4 with enhanced visible light photocatalytic activity”, RSC Adv., 7, 3610–36111 download by : skknchat@gmail.com 82 [68] Hazim Y Al-gubury and Hedear H Alsaady (2015), “Photocatalytic Degradation of Rhodamine B using Titanium Dioxide”, International Journal of Multidisciplinary and Current Research, 3, 98-104 [69] Muruganandham M, Swaminathan M (2006), “TiO2–UV photocatalytic oxidation of Reactive Yellow 14: Effect of operational parameters” Journal of hazardous materials, 135(1-3):78-86 [70] Huan-Ping Jing, Chong-Chen Wang, Yi-Wen Zhang, Peng Wang and Ran Li (2014), “Photocatalytic degradation of methylene blue in ZIF-8”, RSC Advances, 4, 54454–54462 [71] Chen, Y., Sun, Z., Yang, Y., & Ke, Q (2001),“Heterogeneous photocatalytic oxidation of polyvinyl alcohol in water”, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 142(1), 85-89 [72] Yongmei Wu, Li Tao, Jie Zhao, Xiu Yue, Wenye Deng, Yingxuan Li, Chuanyi Wang, “TiO2/g-C3N4 nanosheets hybrid photocatalyst with enhanced photocatalytic activity under visible light irradiation”, Research on Chemical Intermediates, 2016, 42, 3609–3624 [73] Md Tamez Uddin, Md Enamul Hoque and Mitun Chandra Bhoumick, “Facile one-pot synthesis of heterostructure SnO2/ZnO photocatalyst for enhanced photocatalytic degradation of organic dye”, RSC Adv., 2020, 10, 23554 download by : skknchat@gmail.com ... dung nghiên cứu - Tổng hợp vật liệu SnO2; - Tổng hợp vật liệu g-C3N4; - Tổng hợp vật liệu composite g-C3N4 /SnO2; - Đặc trưng vật liệu tổng hợp; - Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu tổng hợp. .. tài ? ?Nghiên cứu tổng hợp khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu SnO2 biến tính? ?? Mục tiêu đề tài Tổng hợp biến tính SnO2 để tạo vật liệu composite g-C3N4 /SnO2 có hoạt tính quang xúc tác vùng ánh... vi nghiên cứu * Đối tượng nghiên cứu: - g-C3N4; - SnO2; - g-C3N4 /SnO2; - Methylene blue; * Phạm vi nghiên cứu: Nghiên cứu tổng hợp, biến tính SnO2 g-C3N4 khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu