(LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu xúc tác lưỡng kim loại trên cơ sở pd cho quá trình hydrodeclo hóa tetracloetylen

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI - CHU THỊ HẢI NAM NGHIÊN CỨU XÚC TÁC LƯỠNG KIM LOẠI TRÊN CƠ SỞ Pd CHO QUÁ TRÌNH HYDRODECLO HĨA TETRACLOETYLEN LUẬN ÁN TIẾN SĨ HĨA HỌC Hà Nội - 2014 download by : skknchat@gmail.com BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI - CHU THỊ HẢI NAM NGHIÊN CỨU XÚC TÁC LƯỠNG KIM LOẠI TRÊN CƠ SỞ Pd CHO QUÁ TRÌNH HYDRODECLO HÓA TETRACLOETYLEN LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC Chuyên ngành: Mã số: Kỹ thuật Hóa học 62520301 NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS TS NGUYỄN HỒNG LIÊN GS TS ĐÀO VĂN TƯỜNG Hà Nội - 2014 download by : skknchat@gmail.com LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tơi Các số liệu luận án trung thực chưa cơng bố cơng trình khác TÁC GIẢ Chu Thị Hải Nam download by : skknchat@gmail.com LỜI CẢM ƠN Đầu tiên xin bày tỏ lịng biết ơn chân thành sâu sắc tới tập thể hướng dẫn khoa học PGS.TS Nguyễn Hồng Liên GS.TS Đào Văn Tường Là người gợi mở cho ý tưởng khoa học hướng dẫn suốt thời gian nghiên cứu luận án tất tâm huyết quan tâm người thầy đến nghiên cứu sinh Đặc biệt cám ơn thầy, cơ, anh, chị Phịng thí nghiệm Cơng nghệ Lọc Hóa dầu Vật liệu xúc tác hấp phụ, Viện Kỹ thuật Hóa học, Trường Đại học Bách khoa Hà Nội giúp đỡ nhiều sở vật chất, trang thiết bị thí nghiệm, kỹ thuật phân tích (BET, TPR-H2, hấp phụ xung CO, XRD, GC, …), kiến thức thực nghiệm, … để tơi hồn thành tốt chương trình nghiên cứu Tơi xin chân thành cảm ơn thầy, cô, anh, chị bạn đồng nghiệp thuộc Bộ mơn Cơng nghệ Hữu - Hóa dầu, Viện Kỹ thuật Hóa học, Trường Đại học Bách khoa Hà Nội tạo điều kiện giúp đỡ để hồn thành cơng trình nghiên cứu Cám ơn em sinh viên học viên cao học ngành Công nghệ Hữu - Hóa dầu, Trường ĐHBKHN thuộc nhóm nghiên cứu hydrodeclo hóa (HDC) giúp đỡ tơi nhiều nghiên cứu làm thực nghiệm cho luận án Cuối cùng, xin chân thành cảm ơn gia đình Những người thân ln động viên tinh thần, thời gian vật chất để tơi có động lực công việc nghiên cứu khoa học TÁC GIẢ Chu Thị Hải Nam download by : skknchat@gmail.com DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT COC (Chlorinated organic compound) Hợp chất clo hữu VOC (Volatile organic compound) Hợp chất hữu dễ bay DDT Diclo diphenyl tricloetan DCE Dicloetan HCFC-142b 1-clo-1,1-difloetan HCFC-141b Diclofloetan PCB Polyclobiphenyl PCP Pentaclophenol PVC Polyvinylclo TCE Tricloetylen TTCE Tetracloetylen HDC Quá trình hydrodeclo hóa C* Cacbon hoạt tính DPd Độ phân tán Pd DCu Độ phân tán Cu dPd Đường kính hạt hoạt động Pd dCu Đường kính hạt hoạt động Cu IR (Infrared) Phổ hồng ngoại XRD (X-ray diffraction) Phổ nhiễu xạ tia X TEM (Transmission electron microscopy) Kính hiển vi điện tử truyển qua HRTEM (High-resolution transmission electron microscopy) Kính hiển vi điện tử truyển qua độ phân giải cao EDX (Energy Dispersive X-ray spectroscopy) Phổ tán sắc lượng tia X SEM (Scanning Electron Microscopy) Kính hiển vi điện tử quét TPR-H2 Khử hóa H2 theo chương trình nhiệt độ BET (Brunauer – Emmett – Teller) Phương pháp xác định diện tích bề mặt riêng vật liệu SBET Diện tích bề mặt riêng kl Khối lượng a download by : skknchat@gmail.com DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 2.1 Mẫu nghiên cứu lựa chọn kim loại thứ hai cho hợp phần xúc tác Pd/C* 33 Bảng 2.2 Mẫu nghiên cứu lựa chọn chất mang cho trình HDC TTCE 33 Bảng 2.3 Mẫu nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng trình xử lý chất mang C* HNO đến hoạt tính xúc tác Pd-Cu/C* 34 Bảng 2.4 Mẫu nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng tỷ lệ mol Pd:Cu đến hoạt tính xúc tác 34 Bảng 2.5 Mẫu nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng tổng hàm lượng kim loại đến hoạt tính xúc tác 34 Bảng 2.6 Mẫu nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng hàm lượng Cu đến hoạt tính xúc tác .35 Bảng 2.7 Các dạng liên kết số sóng υ(C-O), cm-1 phổ IR .39 Bảng 3.1 Lượng H2 tiêu thụ trình khử hydro với C* P-100 55 Bảng 3.2 Độ phân tán Pd chất mang C* xúc tác hai cấu tử 59 Bảng 3.3 Nhiệt độ khử H2 tiêu thụ xúc tác Pd-Me/C* TPR-H2 67 Bảng 3.4 Độ phân tán Pd xúc tác Pd-Cu chất mang khác 70 Bảng 3.5 Diện tích bề mặt riêng, kích thước mao quản chất mang xúc tác 75 Bảng 3.6 Độ phân tán Pd xúc tác trước sau trình xử lý C* HNO3 78 Bảng 3.7 Diện tích bề mặt phân bố mao quản chất mang xúc tác trước sau trình xử lý axit HNO3 80 Bảng 3.8 Nhiệt độ khử lượng H2 tiêu thụ xúc tác phân tích TPR-H2 82 Bảng 3.9 Độ phân tán Pd xúc tác Pd-Cu/C* thay đổi tỷ lệ mol Pd:Cu .85 Bảng 3.10 Độ phân tán đường kính hoạt động Pd thay đổi hàm lượng kim loại 87 Bảng 3.11 Độ phân tán Pd đường kính hoạt động Pd thay đổi hàm lượng Cu 90 Bảng 3.12 Độ phân tán Pd xúc tác thay đổi nhiệt độ hoạt hóa 95 Bảng 3.13 Độ phân tán Pd xúc tác thay đổi thời gian hoạt hóa 95 Bảng 3.14 Độ phân tán Pd xúc tác thay đổi tốc độ thể tích H2 hoạt hóa .96 b download by : skknchat@gmail.com DANH MỤC CÁC HÌNH VÀ ĐỒ THỊ Hình 1.1 Cơng thức cấu tạo số hợp chất clo hữu .3 Hình 1.2 Mức độ tiêu thụ hợp chất hữu clo giới .4 Hình 1.3 Ứng dụng COC lĩnh vực Hình 1.4 Mức độ nhiễm mơi trường khí Hình 1.5 Cơng thức cấu tạo TTCE Hình 1.6 Các lĩnh vực sử dụng TTCE M năm 2004 10 Hình 1.7 Sơ đồ xử lý PCB theo phương pháp phân hủy natrinaptalit 14 Hình 1.8 Sơ đồ xử lý PCB theo phương pháp phân hủy natri môi trường amin 15 Hình 1.9 Các phản ứng xảy trình HDC xử lý 1,2,4-triclobenzen 22 Hình 1.10 Các phản ứng xảy trình HDC TCE .24 Hình 1.11 Các phản ứng xảy trình HDC TTCE 24 Hình 1.12 Cơ chế phản ứng HDC dicloetan hệ xúc tác Pt 25 Hình 1.13 Cơ chế phản ứng HDC dicloetan hệ xúc tác Pt-Cu 26 Hình 1.14 Cơ chế phản ứng HDC DCA xúc tác Pd-Ag Pd-Cu 26 Hình 2.1 Quy trình tổng hợp xúc tác Pd-Me/chất mang 32 Hình 2.2 Nhiễu xạ mạng tinh thể 35 Hình 2.3 Ba dạng liên kết hấp phụ CO – tâm kim loại 38 Hình 2.4 Mơ hình sơ đồ hệ phản ứng HDC TTCE 48 Hình 2.5 Sơ đồ thực nghiệm hệ phản ứng HDC TTCE PTN 49 Hình 3.1 Giản đồ XRD P-100 51 Hình 3.2 Ảnh TEM chất mang C* (a) xúc tác P-100 (b) 52 Hình 3.3 Giản đồ tín hiệu TPR-H2 C* (a) P-100 (b) .53 Hình 3.4 Cấu trúc hình học liên kết nhóm chức C* 53 Hình 3.5 Phổ IR chất mang C* xúc tác P-100 54 Hình 3.6 Độ chuyển hóa TTCE xúc tác cấu tử (1%Pd/C*) 56 Hình 3.7 Phổ IR mẫu xúc tác hai cấu tử Pd-Me/C* 58 c download by : skknchat@gmail.com Hình 3.8 Ảnh TEM xúc tác PA-50 (a) PC-50 (b) 59 Hình 3.9 Ảnh TEM xúc tác PF-50 (a) PN-50 (b) 60 Hình 3.10 Giản đồ tín hiệu TPR-H2 A-100 (a) PA-50 (b) 61 Hình 3.11 Giản đồ tín hiệu TPR-H2 C-100 (a) PC-50 (b) .62 Hình 3.12 Giản đồ TPR-H2 F-100 (a) PF-50 (b) 63 Hình 3.13 Ảnh TEM xúc tác F-100 (1%Fe/C*) 64 Hình 3.14 Giản đồ TPR-H2 N-100 (a) PN-50 (b) 65 Hình 3.15 Ảnh TEM xúc tác N-100 (1%Ni/C*) 65 Hình 3.16 Giản đồ tín hiệu TPR-H2 xúc tác hai cấu tử 50Pd-50Me/C* 66 Hình 3.17 Độ chuyển hóa TTCE xúc tác cấu tử hai cấu tử 68 Hình 3.18 Giản đồ tín hiệu hấp phụ hóa học xung CO 1%Cu/C* 1%Pd/C* 71 Hình 3.19 Ảnh TEM SiO2 (a), P-100_S (b), C-100_S (c) PC-50_S (d) 72 Hình 3.20 Ảnh TEM γ-Al2O3 (a), P-100_A (b), C-100_A (c) PC-50_A (d) 73 Hình 3.21 Ảnh TEM C* (a), P-100_C (b), C-100_C (c) PC-50_C (d) 74 Hình 3.22 Độ chuyển hóa TTCE chất mang khác 76 Hình 3.23 Độ chuyển hóa TTCE xúc tác Pd-Cu tổng hợp từ chất mang khác 76 Hình 3.24 Phổ IR chất mang C* C*xl 78 Hình 3.25 Cấu trúc hình học chất mang C* (trước (a) sau (b) trình xử lý C* HNO3) 79 Hình 3.26 Ảnh TEM xúc tác PC-50_Cxl .79 Hình 3.27 Giản đồ tín hiệu TPR-H2 C* C*xl 81 Hình 3.28 Giản đồ tín hiệu TPR-H2 PC-50_C PC-50_Cxl 82 Hình 3.29 Độ chuyển hóa TTCE xúc tác PC-50_C PC-50_Cxl 84 Hình 3.30 Độ chuyển hóa TTCE xúc tác Pd-Cu/C* thay đổi tỷ lệ mol 86 Hình 3.31 Ảnh TEM PC-2_1% (a), PC-2_2% (b) PC-2_3% (c) 88 Hình 3.32 Độ chuyển hóa TTCE xúc tác Pd-Cu/C* thay đổi hàm lượng kim loại 89 d download by : skknchat@gmail.com Hình 3.33 Ảnh HRTEM PC-2_2% độ phân giải khác 100nm (a); 50nm (b); vùng quét phổ EDX-1 (c) phổ EDX-1 (d); vùng quét phổ EDX-2 (e) phổ EDX-2 (f) 92 Hình 3.34 Hàm lượng Pd Cu thực tế mẫu PC-2_2% 93 Hình 3.35 Độ chuyển hóa TTCE xúc tác Pd-Cu/C* thay đổi hàm lượng Cu .94 Hình 3.36 Ảnh TEM PC-2_2% sau trình hoạt hóa .96 Hình 3.37 Độ chuyển hóa TTCE PC-2_2% thay đổi điều kiện hoạt hóa 97 Hình 3.38 Độ chuyển hóa TTCE PC-2_2% thay đổi nồng độ H2 99 Hình 3.39 Độ chuyển hóa TTCE PC-2_2% thay đổi tốc độ thể tích H2 .100 Hình 3.40 Độ chuyển hóa TTCE PC-2_2% thay đổi nhiệt độ phản ứng 101 Hình 3.41 Độ chuyển hóa TTCE xúc tác PC-2_2% 60 103 Hình 3.42 Ảnh SEM PC-2_2% trước (a) sau (b) phản ứng 60 104 e download by : skknchat@gmail.com MỤC LỤC DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH VÀ ĐỒ THỊ MỞ ĐẦU Chương TỔNG QUAN 1.1 Hợp chất clo hữu 1.1.1 Khái niệm chung 1.1.2 Mức độ tiêu thụ hợp chất clo hữu 1.1.3 Phát thải tác hại hợp chất clo hữu môi trường người 1.1.4 Hợp chất tetracloetylen 1.2 Các phương pháp xử lý hợp chất clo hữu 11 1.2.1 Phương pháp oxy hóa 11 1.2.2 Phương pháp sinh học 12 1.2.3 Phương pháp khử 12 1.2.4 Phương pháp oxy hóa khử kết hợp 13 1.2.5 Phương pháp phân hủy natri naphtalit 14 1.2.6 Phương pháp phân hủy natri môi trường amin 15 1.2.7 Các phương pháp xử lý COC khác 16 1.3 Quá trình hydrodeclo hóa 16 1.3.1 Khái niệm 16 1.3.2 Xúc tác cho trình HDC 17 1.3.3 Cơ chế phản ứng HDC 22 1.3.4 Hiện tượng hoạt tính xúc tác 27 1.3.5 Các yếu tố ảnh hưởng đến trình HDC 28 1.4 Hướng nghiên cứu luận án 29 Chương THỰC NGHIỆM 31 2.1 Tổng hợp xúc tác 31 f download by : skknchat@gmail.com Hình 3.41 Độ chuyển hóa TTCE xúc tác PC-2_2% 60 Hình 3.41 cho thấy, độ chuyển hóa TTCE ổn định mức 95% 25 đầu phản ứng, sau giảm mạnh từ 95% xuống 75% 20 phản ứng tiếp theo, cuối giữ nguyên mức 75% kết thúc trình thử nghiệm (60 giờ) Nguyên nhân tượng tham gia phản ứng số lượng tâm kim loại hoạt động xúc tác lớn nên lượng H nguyên tử tạo nhiều, tốc độ tách Cl hoàn nguyên tâm kim loại thứ hai lớn, dẫn đến độ chuyển hóa TTCE cao (95%) Tuy nhiên, sau thời gian phản ứng lượng HCl tạo ngày nhiều gây ngộ độc nhiều tâm kim loại quý, làm cho lượng H nguyên tử sinh Do phản ứng tái sinh tâm kim loại thứ hai xảy chậm dần làm giảm hoạt tính xúc tác Một yếu tố khác góp phần làm giảm hiệu chuyển hóa TTCE phản ứng thực nhiệt độ cao (300°C) nên sau thời gian dài (25 giờ) cốc hình thành bám bề mặt xúc tác, che lấp phần mao quản tâm hoạt động (Pd Cu kim loại), dẫn đến giảm hoạt tính xúc tác Hiện tượng cốc hóa quan sát thấy ảnh SEM (hình 3.42) mẫu PC-2_2% sau 60 phản ứng 103 download by : skknchat@gmail.com (a) (b) Hình 3.42 Ảnh SEM PC-2_2% trước (a) sau (b) phản ứng 60 Với độ phóng đại ảnh SEM (1000 lần) hình 3.42a cho thấy, trước phản ứng kim loại (Pd Cu) dạng hạt kim loại màu trắng, kích thước nhỏ phân bố đồng chất mang xốp có chứa nhiều mao quản Sau 60 phản ứng bề mặt xúc tác PC-2_2% thay đổi rõ nét (hình 3.42b), hạt kim loại bị co cụm thành đám kim loại màu trắng với kích thước lớn hơn, số lượng mao quản giảm, bề mặt chất mang trở nên nhẵn, lì, khơng xốp trước Điều cho phép khẳng định lần xảy tượng co cụm tâm kim loại cốc hóa che lấp hệ thống mao quản xúc tác sau 60 tham gia phản ứng HDC TTCE 104 download by : skknchat@gmail.com KẾT LUẬN Từ kết nghiên cứu xúc tác cấu tử Pd, hai cấu tử Pd-Me mang chất mang khác cho q trình hydrodeclo hóa (HDC) tetracloetylen (TTCE), rút số kết luận sau: Xúc tác cấu tử Pd/C* tổng hợp phương pháp tẩm có đặc điểm sau: độ phân tán Pd chất mang thấp (đạt 8,9%), đường kính hạt hoạt động phân bố dải rộng 10÷90nm chủ yếu hạt lớn, q trình khử PdO Pd khó (xảy nhiệt độ cao), nhanh hoạt tính xúc tác (độ chuyển hóa TTCE giảm từ 94% xuống 53% sau phản ứng) Việc đưa cấu tử thứ hai (Ag, Cu, Ni Fe) vào hợp phần xúc tác Pd/C* làm thay đổi độ phân tán Pd, kích thước hoạt động kim loại nhiệt độ khử oxyt kim loại kim loại hoạt động Ag Cu giúp cải thiện theo chiều hướng tích cực (tăng độ phân tán Pd, giảm kích thước hạt hoạt động, giảm nhiệt độ khử oxyt) Ni Fe tạo hiệu ứng ngược lại Trong ba loại vật liệu γ-Al2O3, C* SiO2 sử dụng để tổng hợp xúc tác hai cấu tử Pd-Cu C* tỏ phù hợp làm chất mang xúc tác cho trình HDC TTCE thể khả tăng độ phân tán Pd tăng hấp phụ nguyên liệu, làm tăng độ chuyển hóa TTCE Quá trình xử lý C* HNO3 0,5M trước tổng hợp xúc tác làm thay đổi cấu trúc liên kết chất mang, làm tăng diện tích bề mặt riêng, tăng độ phân tán Pd, giảm kích thước oxyt kim loại xúc tác, giảm nhiệt độ khử oxyt kim loại kim loại hoạt động, làm tăng hoạt tính thời gian làm việc xúc tác Xúc tác Pd-Cu/C* với tổng hàm lượng kim loại 2%kl, tỷ lệ mol 1Pd:2Cu có độ phân tán Pd cao, phân bố đồng kích thước PdO nhỏ (10 ÷ 20nm) thể hoạt tính cao phản ứng HDC TTCE Phản ứng HDC TTCE xúc tác Pd-Cu/C* hiệu xúc tác hoạt hóa 300°C, tốc độ thể tích H2 0,86 h-1 phản ứng nồng độ H2 10%H2/Ar, tốc độ thể tích H2 0,86 h-1 nhiệt độ phản ứng 300°C Ở điều kiện này, độ chuyển hóa TTCE ổn định mức cao 95% 20 Sau 60 phản ứng, hoạt tính xúc tác trì mức 75% mà chưa có dấu hiệu hoạt tính 105 download by : skknchat@gmail.com TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tham khảo tiếng Việt: Đào Văn Tường (2006) Động học xúc tác NXB khoa học kỹ thuật Dự án xử lý môi trường sân bay Đà Nẵng 2012 Hồ Sỹ Thoảng, Lưu Cẩm Lộc (2007) Chuyển hóa hydrocacbon cacbon oxit hệ xúc tác kim loại oxit kim loại NXB Khoa học Tự nhiên Công nghệ Hà Nội Lâm Vĩnh Ánh (2011) Nghiên cứu xử lý số hợp chất clo hữu xúc tác đồng oxit Luận án Tiến sĩ Hóa học Viện Khoa học công nghệ quân Lớp học chuyên đề Pháp - Việt Tổng hợp đặc trưng tính chất xúc tác Tháng năm 2012 Viện Hóa học Việt Nam Nguyễn Đình Triệu (2001) Bài tập thực hành Các phương pháp phổ NXB Đại học Quốc gia Hà Nội Nguyễn Đình Triệu (2001) Các phương pháp vật lý hóa lý, tập tập NXB Đại học Quốc gia Hà Nội Nguyễn Kiều Hưng, Đỗ Quang Huy, Trần Văn Sơn, Đỗ Sơn Hải, Đỗ Thị Việt Hương Nghiên cứu xử lý Polyclobiphenyl phương pháp hóa nhiệt xúc tác Tạp chí Khoa học ĐHQGHN, Khoa học Tự nhiên Công nghệ 24 (2008) 292-297 Nguyễn Thanh Bình, Marion Engelmann-Pires, Jean-Marc Girauon Oxi hóa hoàn toàn clobenzen xúc tác perovskit LaCo1-xFexO3 Hội nghị xúc tác hấp phụ toàn quốc lần thứ V (2009) 790-795 Trịnh Khắc Sáu (2010) Nghiên cứu yếu tố ảnh hưởng đến quy luật hiệu hấp phụ dioxin số loại than hoạt tính Luận án Tiến sĩ Hóa học Viện Khoa học cơng nghệ qn Từ Văn Mặc (2003) Phân tích hóa lý Phương pháp phổ nghiệm nghiên cứu cấu trúc phân tử NXB khoa học kỹ thuật 10 11 Tài liệu tham khảo internet: 12 13 http://www.essentialchemicalindustry.org/chemicals/chlorine.html EuroChlor, http://www eurochlor Org/ Tài liệu tham khảo tiếng Anh: 14 15 16 17 Air Quality Guidelines - Second Edition Chapter 5.13 Tetrachloroethylene WHO Regional Office for Europe, Copenhagen, Denmark, 2000 Anderson J.R & Pratt K.C Introduction to characterization and testing of catalysts Academic Press, Australia (1985) Andr´e Wiersma, Emile J A X van de Sandt,y Marion A den Hollander, Herman van Bekkum,y Michiel, Makkee,1 and Jacob A Moulijn Comparison of the Performance of Activated Carbon-Supported Noble Metal Catalysts in the Hydrogenolysis of CCl2F2 Journal of catalysis 177, 29–39 (1998) Andre´ L Dantas Ramos, Pe´ricles da Silva Alves, Donato A.G Aranda, Martin Schmal Characterization of carbon supported palladium catalysts: inference of electronic and particle size effects using reaction probes Applied Catalysis A: General 277 (2004) 71–81 106 download by : skknchat@gmail.com 18 Anna S ´ re˛bowata, Wojciech Juszczyk, Zbigniew Kaszkur, Janusz W Sobczak, Leszek Ke˛pin´ski, Zbigniew Karpin´ski Hydrodechlorination of 1,2dichloroethane and dichlorodifluoromethane over Ni/C catalysts: The effect of catalyst carbiding Applied Catalysis A: General 319 (2007) 181–192 19 Anna S ´ re˛bowata, Wojciech Juszczyk, Zbigniew Kaszkur, Zbigniew Karpin´ski, Hydrodechlorination of 1,2-dichloroethane on active carbon supported palladium–nickel catalysts Catalysis Today 124 (2007) 28–35 Anna Sr´ebowata, Wojciech Lisowski, JanuszW Sobczak, Zbigniew Karpinski, Hydrogen-assisted dechlorination of 1,2-dichloroethane on active carbon supported palladium–copper catalysts Catalysis Today 175 (2011) 576-584 Azzeddine Lekhal, Benjamin J Glasser, Johannes G Khinast, Impact of drying on the catalyst pro&le in supported impregnation catalysts Chemical Engineering Science 56 (2001) 4473-4487 B.T Meshesha, N Barrabés, K Föttinger, R.J Chimentão, J Llorca, F Medina, G Rupprechter, J.E Sueiras, Gas-phase hydrodechlorination of trichloroethylene over Pd/NiMgAl mixed oxide catalysts Applied Catalysis B: Environmental 117– 118 (2012) 236-245 Beatriz Miranda, Eva Dı´az, Salvador Ordo´n˜ez, Aurelio Vega, Fernando V Dıíez Performance of alumina-supported noble metal catalysts for the combustion of trichloroethene at dry and wet conditions Applied Catalysis B: Environmental 64 (2006) 262-271 Benoˆıt Heinrichs, Francis Noville, Jean-Paul Schoebrechts, y and Jean-Paul Pirard, Palladium–Silver Sol–Gel Catalysts for Selective Hydrodechlorination of 1,2-Dichloroethane into Ethylene Journal of Catalysis 192, 108-118 (2000) 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 Benoˆıt Heinrichs, Jean-Paul Schoebrechts, and Jean-Paul Pirard, Palladium– Silver Sol–Gel Catalysts for Selective Hydrodechlorination of 1,2-Dichloroethane into Ethylene III Kinetics and Reaction Mechanism Journal of Catalysis 200, 309-320 (2001) Bent Heinrichs, Francis Noville, Jean-Paul Schoebrechts, and Jean-Paul Pirard, Palladium–silver sol–gel catalysts for selective hydrodechlorination of 1,2 dichloroethane into ethylene IV Deactivation mechanism and regeneration Journal of Catalysis 220 (2003) 215-225 Bent Heinrichs, John W Geus b, Stéphanie Lambert a, Jean-Paul Pirarda, A TEM study on the localization of metal particles in cogelled xerogel catalyst Journal of Catalysis 241 (2006) 229-231 Beteley T Mesheshaa,b, Noelia Barrabésa, Jordi Llorcac, Anton Dafinovb, Medinab Francisco, Karin Föttinger PdCu alloy nanoparticles on alumina as selective catalysts for trichloroethylene hydrodechlorination to ethylene Applied Catalysis A: General 453 (2013) 130-141 Beteley Tekola Meshesha, HYDRODECHLORINATION OF CHLORINATED ORGANIC WASTES OVER PD SUPPORTED MIXED OXIDE CATALYSTS Doctoral thesis, UNIVERSITAT ROVIRA I VIRGILI, DL: T.1347-2011 Bijan F Hagh Catalytic Hydrodechlorinsltion Department of Chemical Engineering University of Califonia Los Angeles, CA 90024 107 download by : skknchat@gmail.com 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 Bo Yanga, Robbie Burcha, Christopher Hardacrea, Gareth Headdock, P Hu Influence of surface structures, subsurface carbon and hydrogen, and surface alloying on the activity and selectivity of acetylene hydrogenation on Pd surfaces: A density functional theory study Journal of Catalysis 305 (2013) 264-276 By Hany M AbdelDayem, Platinum-Copper on Carbon Catalyst Synthesised by Reduction with Hydride Anion Initial Findings on Reactivity and Dispersion Characteristics Platinum Metals Rev, 2007, 51, (3), 138-144 Carlos A Gonza´lez and Consuelo Montes de Correa, Catalytic Hydrodechlorination of Tetrachloroethylene over Pd/TiO2 Minimonoliths Ind Eng Chem Res 490 2010, 49, 490–497 Carlos Andre´s Gonza´lez Sa´nchez, Cristian Orlando Maya Patin˜o, Consuelo Montes de Correa Catalytic hydrodechlorination of dichloromethane in the presence of traces of chloroform and tetrachloroethylene Catalysis Today 133– 135 (2008) 520–525 Carlos J Durán-Valle Techniques Employed in the Physicochemical Characterization of Activated Carbons Universidad de Extremadura, Spain Claudia Amorima, Mark A Keane, Catalytic hydrodechlorination of chloroaromatic gas streams promoted by Pd and Ni: The role of hydrogen spillover Journal of Hazardous Materials 211– 212 (2012) 208– 217 Claudia AMORIMa, Xiaodong WANG, Mark A KEANE Application of Hydrodechlorination in Environmental Pollution Control: Comparison of the Performance of Supported and Unsupported Pd and Ni Catalysts Chinese Journal of Catalysis Volume 32, Issue 5, 2011 contentsJ.A Cecilia, A Infantes-Molina, E Rodríguez-Castellón, A JiménezLópez, Gas phase catalytic hydrodechlorination of chlorobenzene over cobaltphosphide catalysts with different P contents Journal of Hazardous Materials 260 (2013) 167– 175 Dalia Angeles-Wedler, Katrin Mackenzie, and Frank-Dieter Kopinke Palladium Catalyzed Hydrodechlorination for Water Remediation: Catalyst Deactivation and Regeneration International Journal of Environmental Science and Engineering 2:1 (2010) 49-52 David B Williams Transmission Electron Microscopy A Textbook for Materials Science, Kluwer academic plennum publishers, 1996 David R Luebke, Lalith S Vadlamannati, Vladimir I Kovalchuk, Julie L d’Itri, Hydrodechlorination of 1,2-dichloroethane catalyzed by Pt–Cu/C: effect of catalyst pretreatment Applied Catalysis B: Environmental 35 (2002) 211–217 Debasish Chakraborty, Parag P Kulkarni, Vladimir I Kovalchuk, Julie L d’Itri, Dehalogenative oligomerization of dichlorodifluoromethane catalyzed by activated carbon-supported Pt–Cu catalysts: effect of Cu to Pt atomic ratio Catalysis Today 88 (2004) 169–181 Dong Ju Moona, Moon Jo Chunga, Kun You Parka, Suk In Hong, Deactivation of Pd catalysts in the hydrodechlorination of chloropentafluoroethane Applied Catalysis A: General 168 (1998) 159±170 E Auer, A Freund, J Pietsch, T Tacke Carbons as supports for industrial precious metal catalysts Applied Catalysis A: General 173 (1998) 259-271 108 download by : skknchat@gmail.com 45 46 47 48 49 50 51 52 53 54 55 56 57 58 E Dı´az, S Ordo´n˜ez, A Vega, J Coca , Determination of Metal Dispersion and Surface Acidity of a Pd/Al2O3 Catalyst by Gas Chromatography Chromatographia 2005, 61, March (No 5/6) E.V Golubina, E.S Lokteva, V.V Lunin, N.S Telegina, A.Yu Stakheev, P Tundo, The role of Fe addition on the activity of Pd-containing catalysts in multiphase hydrodechlorination Applied Catalysis A: General 302 (2006) 32–41 Edited by R.A van Santen, P.W.N.M van Leeuwen, J.A Moulijn and B.A Averill Studies in surface science and catalysis Catalysis: An Integrated Approach Volume 123 (1999) Ekaterina S Lokteva1, Elena V Golubina1, Stanislav A Kachevsky1, Anara O Turakulova1, Valery V Lunin1, and Pietro Tundo2, Heterogeneous catalysts and process for reductive dechlorination of polychlorinated hydrocarbons Pure Appl Chem., Vol 79, No 11, pp 1905–1914, 2007 Elena Lo´pez, Fernando V Dı´ez, Salvador Ordo´n˜ez, Effect of organosulphur, organonitrogen and organooxygen compounds on the hydrodechlorination of tetrachloroethylene over Pd/Al2O3 Applied Catalysis B: Environmental 82 (2008) 264–272 Elena Lo´pez, Salvador Ordo´n˜ez , Fernando V Dı´ez Deactivation of a Pd/Al2O3 catalyst used in hydrodechlorination reactions: Influence of the nature of organochlorinated compound and hydrogen chloride Applied Catalysis B: Environmental 62 (2006) 57–65 Elena López, Salvador Ordóđez, Fernando V Díez, Inhibition effects of organosulphur compounds on the hydrodechlorination of tetrachloroethylene over Pd/Al2O3 catalysts Catalysis Today 84 (2003) 121–127 Elena López, Salvador Ordóđez, Herminio Sastre, Fernando V D´ıez, Kinetic study of the gas-phase hydrogenation of aromatic and aliphatic organochlorinated compounds using a Pd/Al2O3 catalyst Journal of Hazardous Materials B97 (2003) 281–294 Eva Díaz, Salvador Ordó˜nez, Rubén F Bueres, Esther Asedegbega-Nieto, Herminio Sastre, High-surface area graphites as supports for hydrodechlorination catalysts: Tuning support surface chemistry for an optimal performance Applied Catalysis B: Environmental 99 (2010) 181–190 Farrauto R.J & Bartholomew C.H Fundamentals of industrial catalytic processes Blackie Academic & Professional, Tokyo (1997) Francisco Alonso, Irina P Beletskaya, and Miguel Yus, Metal-Mediated Reductive Hydrodehalogenation of Organic Halides Chem Rev 2002, 102, 4009-4091 Gabriele Centi, Supported palladium catalysts in environmental catalytic technologies for gaseous emissions Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 173 (2001) 287–312 Ganesh K Parshetti, Ruey-an Doong Dechlorination of chlorinated hydrocarbons by bimetallic Ni/Fe immobilized on polyethylene glycol-grafted microfiltration membranes under anoxic conditions Chemosphere 86 (2012) 392–399 Ganesh K Parshetti, Ruey-an Doong Dechlorination of trichloroethylene by Ni/Fe nanoparticles immobilized in PEG/PVDF and PEG/nylon 66 membranes Water research 43 (2009) 3086 – 3094 109 download by : skknchat@gmail.com 59 60 61 62 63 64 65 66 67 68 69 70 71 72 Ganesh K Parshetti, Ruey-an Doong Synergistic effect of nickel ions on the coupled dechlorination of trichloroethylene and 2,4-dichlorophenol by Fe/TiO2 nanocomposites in the presence of UV light under anoxic conditions water research 45 (2011) 4198 e4 210 HYEOKCHOI,SOUHAILR.AL-ABEDANDSHIRISHAG A R W A L, Effects of Aging and Oxidation of Palladized Iron Embedded in Activated Carbon on the Dechlorination of 2-Chlorobiphenyl Environ Sci Technol 2009, 43, 4137–4142 Hironao Sajiki, Akira Kume, Kazuyuki Hattori, Hisamistu Nagase and Kosaku Hirota, Complete and truly catalytic degradation method of PCBs using Pd/C– Et3N system under ambient pressure and temperature.Tetrahedron Letters 43 (2002) 7251–7254 Hong Xie, Jane Y Howe, Viviane Schwartz, John R Monnier, Christopher T Williams, Harry J Ploehn, Hydrodechlorination of 1,2-dichloroethane catalyzed by dendrimer-derived Pt–Cu/SiO2 catalysts Journal of Catalysis 259 (2008) 111–122 Hsing-Lung Lien, Wei-Xian Zhang Nanoscale Pd/Fe bimetallic particles: Catalytic effects of palladium on hydrodechlorination Applied Catalysis B: Environmental 77 (2007) 110–116 ionsChun-chi Lee, Ruey-an Doong Enhanced dechlorination of tetrachloroethylene by polyethyleneglycol-coated zerovalent silicon in the presence of nickel ions Applied Catalysis B: Environmental 144 (2014) 182–188 J.A Cecilia, A Infantes-Molina, E Rodríguez-Castellón, A Jiménez-López Gas phase catalytic hydrodechlorination of chlorobenzene over cobalt phosphide catalysts with different P contents Journal of Hazardous Materials 260 (2013) 167–175 J.W Niemantsverdriet Spectroscopy in Catalysis 2nd Edition, Wiley-VCH (2000) Jacinto Sa´, Silvia Gross, Hannelore Vinek, Effect of the reducing step on the properties of Pd-Cu bimetallic catalysts used for denitration Applied Catalysis A: General 294 (2005) 226–234 Jack Z Zhanga, Héctor R Colón-Mercadob, James G Goodwin Jr The effect of low concentrations of tetrachloroethylene on H2 adsorption and activation on Pt in a fuel cell catalyst Journal of Power Sources 196 (2011) 8391– 8397 Jianjun Weia, Xinhua Xub, Yong Liub, Dahui Wang Catalytic hydrodechlorination of 2,4-dichlorophenol over nanoscale Pd/Fe: Reaction pathway and some experimental parameters WAT E R RE S E ARCH 40 ( 2006 ) 348 – 354 Junjing Li, Huiling Liu, Xiuwen Cheng, Qinghua Chen, Yanjun Xin, Zhenpeng Ma, Wenxian Xu, Jun Ma, Nanqi Ren, Preparation and characterization of palladium/polypyrrole/foam nickel electrode for electrocatalytic hydrodechlorination Chemical Engineering Journal 225 (2013) 489–498 Junming Suna, Ayman M Karima, He Zhang, Libor Kovarika, Xiaohong Shari Li, Alyssa J Hensley, Jean-Sabin McEwenb, Yong Wang Carbon-supported bimetallic Pd–Fe catalysts for vapor-phase hydrodeoxygenation of guaiacol Journal of Catalysis 306 (2013) 47–57 Kazuyuki Nakai, Kaori Nakamura, Pulse chemisorption measurement BEL-CAT Application note, CAT-APP-002, June 2003 110 download by : skknchat@gmail.com 73 74 75 76 77 78 79 80 81 82 83 84 85 86 L Calvo, M.A Gilarranz, J.A Casas, A.F Mohedano, J.J Rodriguez, Hydrodechlorination of diuron in aqueous solution with Pd, Cu and Ni on activated carbon catalysts Chemical Engineering Journal 163 (2010) 212–218 L.M Martı´nez Ta, C Montes de Correa, J.A Odriozola, M.A Centenob, Synthesis and characterization of sol–gel zirconia supported Pd and Ni catalysts Catalysis Today 107–108 (2005) 800–808 Laura Prati, Alberto Villa, Claudio Campione, and Paolo Spontoni, Effect of gold addition on Pt and Pd catalysts in liquid phase oxidations Topics in Catalysis Vol 44, Nos 1–2, June 2007 Lori A Pretzer a, Hyun J Songa, Yu-Lun Fang b, Zhun Zhao b, Neng Guoc, Tianpin Wuc, Ilke Arsland,Jeffrey T Miller c, Michael S Wong, Hydrodechlorination catalysis of Pd-on-Au nanoparticles varies with particle size Journal of Catalysis 298 (2013) 206–217 Luisa Ma G+omez-Saineroa, Xos+e L Seoanea, Emilio Tijerob, Adolfo Arcoyaa Hydrodechlorination of carbon tetrachloride to chloroform in the liquid phase with a Pd/carbon catalyst Study of the mass transfer steps Chemical Engineering Science 57 (2002) 3565 – 3574 Luisa Ma Gómez-Sainero, Xosé L Seoane, Adolfo Arcoya Hydrodechlorination of carbon tetrachloride in the liquid phase on a Pd/carbon catalyst: kinetic and mechanistic studies Applied Catalysis B: Environmental 53 (2004) 101–110 M Gurrath, T Kuretzky, H.P Boehm, L.B Okhlopkova, A.S Lisitsyn, V.A Likholobov, Palladium catalysts on activated carbon supports Influence of reduction temperature, origin of the support and pretreatments of the carbon surface Carbon 38 (2000) 1241–1255 M Legawiec-Jarzyna, A.´Sr˛ebowata, W Juszczyk, Z Karpi´nski, Hydrodechlorination over Pd–Pt/Al2O3 catalysts A comparative study of chlorine removal from dichlorodifluoromethane, carbon tetrachloride and 1,2dichloroethane Applied Catalysis A: General 271 (2004) 61–68 M.A A´ lvarez-Montero, L.M Go´ mez-Sainero, M Martı´n-Martı´nez, F Heras, J.J Rodriguez Hydrodechlorination of chloromethanes with Pd on activated carbon catalysts for the treatment of residual gas streams Applied Catalysis B: Environmental 96 (2010) 148–156 M.A Álvarez-Monteroa, L.M Gómez-Saineroa, J Juan-Juanb, A LinaresSolanob, J.J Rodriguez Gas-phase hydrodechlorination of dichloromethane with activated carbon-supported metallic catalysts Chemical Engineering Journal 162 (2010) 599–608 M.A Reiche, M Maciejewski, A Baiker Characterization by temperature programmed reduction Catal Today 56, (2000), 347-355 Man Zhang, Deborah B Bacik, Christopher B Roberts, Dongye Zhao, Catalytic hydrodechlorination of trichloroethylene in water with supported CMC-stabilized palladium nanoparticles water research 47 (2013) 3706 – 3715 Marjolein L Toebes, Jos A van Dillen, Krijn P de Jong, Synthesis of supported palladium catalysts Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 173 (2001) 75–98 Mark A Keane, Colin Park, and Claudia Menini, Structure sensitivity in the hydrodechlorination of chlorobenzene over supported nickel Catalysis Letters Vol 88, Nos 1–2, May 2003 111 download by : skknchat@gmail.com 87 88 89 90 91 92 93 94 95 96 97 98 99 Martha Coboa, Andrés Orregob, Juan A Conesa, Wash coated Pd/Al2O3 monoliths for the liquid phase hydrodechlorination of dioxins Applied Catalysis A: General xxx (2012) xxx– xxx Masaaki Tabata, Abdul Ghaffar, Akifumi Shono, Keiichi Notomi, Hydrodechlorination/detoxification of PCDDs, PCDFs, and co-PCBs in fly ash by using calcium polysulfide Waste Management 33 (2013) 356–362 Mingming Zheng, Jianguo Bao, Peng Liao, Kun Wang, Songhu Yuan, Man Tong, Huayun Long, Electrogeneration of H2 for Pd-catalytic hydrodechlorination of 2,4-dichlorophenol in groundwater Chemosphere 87 (2012) 1097–1104 Misael Martino, Roberto Rosal, Herminio Sastre, Fernando V Díez, Hydrodechlorination of dichloromethane, trichloroethane, trichloroethylene and tetrachloroethylene over a sulfided Ni/Mo-g-alumina catalyst Applied Catalysis B: Environmental 20 (1999) 301-307 N Barrabes, D Cornado, K Foettinger, A Dafinov, J Llorcac, F Medina, G Rupprechter, Hydrodechlorination of trichloroethylene on noble metal promoted Cu-hydrotalcite-derived catalysts Journal of Catalysis 263 (2009) 239–246 N Seshu Babu, N Lingaiah, J Vinod Kumar, P.S Sai Prasad, Studies on alumina supported Pd–Fe bimetallic catalysts prepared by deposition–precipitation method for hydrodechlorination of chlorobenzene Applied Catalysis A: General 367 (2009) 70–76 N Seshu Babu, N Lingaiah, P.S Sai Prasad, Characterization and reactivity of Al2O3 supported Pd-Ni bimetallic catalysts for hydrodechlorination of chlorobenzene Applied Catalysis B: Environmental 111– 112 (2012) 309– 316 Nan Chen, Kinetics of the Hydrodechlorination Reaction of Chlorinated Compounds on Palladium Catalysts A Dissertation, Submitted to the Faculty of WORCESTER POLYTECHNIC INSTITUTE Nathalie Job, Benoit Heinrichs, Fabrice Ferauche, Francis Noville, Jose´ Marien, Jean-Paul Pirard, Hydrodechlorination of 1,2-dichloroethane on Pd–Ag catalysts supported on tailored texture carbon xerogels Catalysis Today 102–103 (2005) 234–241 Neil C Concibido, Tetsuji Okuda, Yoichi Nakano, Wataru Nishijima and Mitsumasa Okada, Enhancement of the catalytic hydrodechlorination of tetrachloroethylene in methanol at mild conditions by water addition Tetrahedron Letters 46 (2005) 3613–3617 Noelia Barrabés Rabanal, ELECTIVE HYDROGENATION CATALYSTS FOR ENVIRONMENTAL PROCESSES: NITRATE AND CHLOROCOMPOUNDS REMOVAL Doctor from the Rovira i Virgili University Spain, DL: T-15392009/ISBN:978-84-692-4557-6 NURUL’AIN BINTI JABIT THE PRODUCTION AND CHARACTERIZATION OF ACTIVATED CARBON USING LOCAL AGRICULTURAL WASTE THROUGH CHEMICAL ACTIVATION PROCESS Thesis submitted in fulfillment of the requirements for the degree of Master of Science JUNE 2007 Oăzer Orbay, Song Gao, Brian Barbaris, Erik Rupp, A Eduardo Sa´ez, Robert G Arnold, Eric A Betterton, Catalytic dechlorination of gas-phase perchloroethylene under mixed redox conditions Applied Catalysis B: Environmental 79 (2008) 43–52 112 download by : skknchat@gmail.com 100 101 102 103 104 105 106 107 108 Olívia Salomé G.P Soares, José J.M Ĩrfão, Manuel Fernando R Pereira, Nitrate reduction in water catalysed by Pd–Cu on different supports Desalination 279 (2011) 367–374 Paul A Webb and Clyde Orr Analytical Methods in Fine Particle Technology Micromeritics Instrument Corporation Norcross, GA, USA (1997), pp 54 Pil Kima, Younghun Kimb, Taewook Kangc, In Kyu Songc, and Jongheop Yic, Preparation of nickel-mesoporous materials and their application to the hydrodechlorination of chlorinated organic compounds Catalysis Surveys from Asia, Vol 11, Nos 1/2, June 2007 ( 2007) R Mahalakshmy, P Indraneel & B Viswanathan Surface functionalities of nitric acid treated carbon - A density functional theory based vibrational analysis Indian Journal of Chemistry, Vol 48A, March 2009, pp 352-356 Rajesh Gopinath Ỉ N Seshu Babu Ỉ J Vinod Kumar Ỉ N Lingaiah Æ P S Sai Prasad, Influence of Pd Precursor and Method of Preparation on Hydrodechlorination Activity of Alumina Supported Palladium Catalysts Catal Lett (2008) 120:312–319 Ruben F Bueres, Esther Asedegbega-Nieto, Eva Dı´az, Salvador Ordo´n˜ez, Fernando V Dı´ez, Performance of carbon nanofibres, high surface area graphites, and activated carbons as supports of Pd-based hydrodechlorination catalysts Catalysis Today 150 (2010) 16–21 Ruben F Bueres, Esther Asedegbega-Nieto, Eva Díaz, Salvador Ordóđez, Fernando V Díez, Preparation of carbon nanofibres supported palladium catalysts for hydrodechlorination reactions Catalysis Communications (2008) 2080–2084 Ruey-an Doong, Yuan-lung Lai Effect of metal ions and humic acid on the dechlorination of tetrachloroethylene by zerovalent iron Chemosphere 64 (2006) 371–378 S Chandra Shekar, K.S Rama Rao, E Sahle-Demessie, Characterization of palladium supported on γ-Al2O3 catalysts in hydrodechlorination of CCl2F2 Applied Catalysis A: General 294 (2005) 235–243 109 S Ordóđez, H Sastre, F.V D´ıez Thermogravimetric determination of coke deposits on alumina suppoted noble metal catalyst used as hydrodechlorination catalyst Thermochimica Acta 379 (2001) 25-34 110 S Ordóđez, F.V D´ıez, H Sastre Hydrodechlorination of tetrachloroethylene over sulfided catalysts: kinetic study Catalysis Today 73 (2002) 325–331 S Ordóđez, H Sastre, F.V D´ıez Catalytic hydrodechlorination of tetrachloroethylene over red mud Journal of Hazardous Materials B81 (2001) 103–114 S Ordóđez, H Sastre, F.V D´ıez Hydrodechlorination of tetrachloroethylene over modified red mud: deactivation studies and kinetics Applied Catalysis B: Environmental 34 (2001) 213–226 S.B Halligudi, Biju M Devassay, A Ghoshb, V Ravikumar, Kinetic study of vapor phase hydrodechlorination of halons by Pd supported catalysts Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 184 (2002) 175–181 Salvador Ordo´n˜ez, Beatriz P Vivas, Fernando V Dı´ez, Minimization of the deactivation of palladium catalysts in the hydrodechlorination of trichloroethylene in wastewaters Applied Catalysis B: Environmental 95 (2010) 288–296 111 112 113 114 113 download by : skknchat@gmail.com 115 Salvador Ordóđez , Eva Díaz, Rubén F Bueres, Esther Asedegbega-Nieto, Herminio Sastre Carbon nanofibre-supported palladium catalysts as model hydrodechlorination catalysts Journal of Catalysis 272 (2010) 158–168 116 Salvador Ordóđez, Eva Díaz, Fernando V Díez and Herminio Sastre, REGENERATION OF Pd/Al2O3 CATALYSTS USED FOR TETRACHLOROETHYLENE HYDRODECHLORINATION React.Kinet.Catal.Lett Vol 90, No 1, 101−106 (2007) Salvador Ordóđez, Fernando V D´ıez, Herminio Sastre, Characterisation of the deactivation of platinum and palladium supported on activated carbon used as hydrodechlorination catalysts Applied Catalysis B: Environmental 31 (2001) 113–122 Salvador Ordóđez, Herminio Sastre, Fernando V D´ıez, Hydrodechlorination of aliphatic organochlorinated compounds over commercial hydrogenation catalysts Applied Catalysis B: Environmental 25 (2000) 49–58 117 118 119 120 121 122 123 124 125 126 127 Salvador Ordóđez, Herminio Sastre, Fernando V D´ıez, Hydrodechlorination of tetrachloroethene over Pd/Al2O3: influence of process conditions on catalyst performance and stability Applied Catalysis B: Environmental 40 (2003) 119 130 Salvador Ordóđez, Herminio Sastre, Fernando V D´ıez Characterisation and deactivation studies of sulfided red mud used as catalyst for the hydrodechlorination of tetrachloroethylene Applied Catalysis B: Environmental 29 (2001) 263–273 Salvador Ordóđez, Herminio Sastre, Fernando V D´ıez Hydrodechlorination of aliphatic organochlorinated compounds over commercial hydrogenation catalysts Applied Catalysis B: Environmental 25 (2000) 49–58 Santiago Go´mez-Quero, Fernando Ca´rdenas-Lizana, and Mark A Keane, Effect of Metal Dispersion on the Liquid-Phase Hydrodechlorination of 2,4Dichlorophenol over Pd/Al2O3 Ind Eng Chem Res 2008, 47, 6841–6853 Satyakrishna Jujjuri, Mark A Keane, Catalytic hydrodechlorination at low hydrogen partial pressures: Activity and selectivity response Chemical Engineering Journal 157 (2010) 121–130 Shinji Ishihara, Akiko Ido, Yasunari Monguchi, Hisamitsu Nagase, Hironao Sajiki, Pd/C-catalyzed dechlorination of polychlorinated biphenyls under hydrogen gas-free conditions Journal of Hazardous Materials 229– 230 (2012) 15– 19 Shujing Li, Yu-Lun Fang, Chris D Romanczuk, Zhaohui Jin, Tielong Li, Michael S Wong, Establishing the trichloroethene dechlorination rates of palladiumbased catalysts and iron-based reductants Applied Catalysis B: Environmental 125 (2012) 95– 102 Snigdha Sushil, Vidya S Batra Review Catalytic applications of red mud, an aluminium industry waste: A review Applied Catalysis B: Environmental 81 (2008) 64–77 Sophie L Pirarda, Jean-Paul Pirarda, Georges Heyenb, Jean-Paul Schoebrechtsc, Bent Heinrichsa, Experimental procedure and statistical data treatmentfor the kinetic study of selective hydrodechlorination of 1,2-dichloroethane into ethylene over a Pd-Ag sol–gel catalyst Chemical Engineering Journal 173 (2011) 801–812 114 download by : skknchat@gmail.com 128 129 130 131 132 133 134 135 136 137 138 139 140 Ste´phanie D Lambert, Ce´dric Gommes, Christelle Alie´, Natalia Tcherkassova, Jean-Paul Pirard, Benoıˆt Heinrichs Formation and structural characteristics of Pd–Ag/SiO2 and Pd–Cu/SiO2 catalysts synthesized by cogelation Journal of NonCrystalline Solids 351 (2005) 3839–3853 Ste´phanie Lambert, Caroline Cellier, Eric M Gaigneaux, Jean-Paul Pirard, Benoıˆt Heinrichs, Ag/SiO2, Cu/SiO2 and Pd/SiO2 cogelled xerogel catalysts for benzene combustion: Relationships between operating synthesis variables and catalytic activity Catalysis Communications (2007) 1244–1248 Ste´phanie Lambert, Caroline Cellier, Fabrice Ferauche, E´ric M Gaigneaux, Benoıˆt Heinrichs, On the structure-sensitivity of 2-butanol dehydrogenation over Cu/SiO2 cogelled xerogel catalysts Catalysis Communications (2007) 2032–2036 Ste´phanie Lambert, Christelle Alie´, Jean-Paul Pirard, Benoıˆt Heinrichs, Study of textural properties and nucleation phenomenon in Pd/SiO2, Ag/SiO2 and Cu/SiO2 cogelled xerogel catalysts Journal of Non-Crystalline Solids 342 (2004) 70–81 Ste´phanie Lambert, Fabrice Ferauche, Alain Brasseur, Jean-Paul Pirard, Benoıˆt Heinrichs, Pd–Ag/SiO2 and Pd–Cu/SiO2 cogelled xerogel catalysts for selective hydrodechlorination of 1,2 dichloroethane into ethylene Catalysis Today 100 (2005) 283–289 Ste´phanie Lambert, Luigi Sacco, Fabrice Ferauche, Benoıˆt Heinrichs, Alfred Noels, Jean-Paul Pirard, Synthesis of SiO2 xerogels and Pd/SiO2 cogelled xerogel catalysts from silylated acetylacetonate ligand Journal of Non-Crystalline Solids 343 (2004) 109–120 Stéphanie Lambert, Caroline Cellier, Paul Grange, Jean-Paul Pirard, and Bent Heinrichs, Synthesis of Pd/SiO2, Ag/SiO2, and Cu/SiO2 cogelled xerogel catalysts: study of metal dispersion and catalytic activity Journal of Catalysis 221 (2004) 335–346 Stộphanie Lambert, Jean-Franỗois Polard, Jean-Paul Pirard, Benot Heinrichs, Improvement of metal dispersion in Pd/SiO2 cogelled xerogel catalysts for 1,2dichloroethane hydrodechlorination Applied Catalysis B: Environmental 50 (2004) 127–140 Stéphanie Lambert, Kim Yên Tran, Guilhem Arrachart, Francis Noville, Catherine Henrist, Catherine Bied, Jl J.E Moreau, Michel Wong Chi Man, Bent Heinrichs Tailor-made morphologies for Pd/SiO2 catalysts through sol–gel process with various silylated ligands Microporous and Mesoporous Materials 115 (2008) 609–617 Stéphanie Lamberta, Benoˆıt Heinrichs, Alain Brasseura, André Rulmontb, JeanPaul Pirarda, Determination of surface composition of alloy nanoparticles and relationships with catalytic activity in Pd–Cu/SiO2 cogelled xerogel catalysts Applied Catalysis A: General 270 (2004) 201–208 Sustainability Commitments and Actions World chlorine council 2007 T Wadayama, H Osano, H Yoshida, S Oda, N Todoroki Carbon monoxide adsorption on Pd-deposited Cu(1 0) surface: Infrared reflection absorption and temperature programmed desorption studies Applied Surface Science 254 (2008) 5380–5384 Takanori Miyakea, Tetsuo Asakawa, Recently developed catalytic processes with bimetallic catalysts Applied Catalysis A: General 280 (2005) 47–53 115 download by : skknchat@gmail.com 141 142 143 144 145 146 147 148 149 150 151 152 153 154 Tingting Dong, Hanjin Luo, Yiping Wang, Bingjie Hu, Hua Chen Stabilization of Fe–Pd bimetallic nanoparticles with sodium carboxymethyl cellulose for catalytic reduction of para-nitrochlorobenzene in water Desalination 271 (2011) 11–19 V.D Stytsenko, Surface modified bimetallic catalysts: preparation, characterization, and applications Applied Catalysis A: General 126 (1995) 1-26 Varima Nagpala, Alok D Bokarea, Rajeev C Chikateb, Chandrashekhar V Rodec, Kishore M Paknika Reply to comment on “Reductive dechlorination of hexachlorocyclohexane using Fe–Pd bimetallic nanoparticles”, by C Noubactep Journal of Hazardous Materials 235– 236 (2012) 392– 393 Wataru Nishijima, Yusuke Ochi, Tsung-Yueh Tsai, Yoichi Nakano, Mitsumasa Okada, Catalytic hydrodechlorination of chlorinated ethylenes in organic solvents at room temperature and atmospheric pressure Applied Catalysis B: Environmental 51 (2004) 135–140 Wenhei Wu, Jie Xu, Ryuichiro Ohnishi, Complete hydrodechlorination of chlorobenzene and its derivatives over supported nickel catalysts under liquid phase conditions Applied Catalysis B: Environmental 60 (2005) 129–137 William D Rhodes, Vladimir I Kovalchuk, Mark A McDonald, Reaction pathways of halocarbon catalytic oligomerization Catalysis Communications 18 (2012) 98–101 Xue Liu, Johannes G Khinast, Benjamin J Glasser, A parametric investigation of impregnation and drying of supported catalysts Chemical Engineering Science 63 (2008) 4517 – 4530 Y Cesteros, P Salagre, F Medina and J.E Sueiras TPD study about the surface modification of some Ni/spinel catalysts in the hydrodechlorination of 1,2,4 trichlorobenzene Influence on hydrogenation ability Catalysis Letters 67 (2000) 147–153 Yang-Soo Won Thermal decomposition of tetrachloroethylene with excess hydrogen Journal of Industrial and Engineering Chemistry 15 (2009) 510–515 Yasunari Monguchi, Akira Kume, Kazuyuki Hattori, Tomohiro Maegawa and Hironao Sajiki, Pd/C–Et3N-mediated catalytic hydrodechlorination of aromatic chlorides under mild conditions Tetrahedron 62 (2006) 7926–7933 Young Heon Choi, Wha Young Lee, Effect of second metals and Cu content on catalyst performance of Ni–Cu/SiO2 in the hydrodechlorination of 1,1,2trichloroethane into vinyl chloride monomer Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 174 (2001) 193–204 Yuying Shu, Luis E Murillo, Jeffrey P Bosco, Wei Huang, Anatoly I Frenkel, Jingguang G Chen, The effect of impregnation sequence on the hydrogenation activity and selectivity of supported Pt/Ni bimetallic catalysts Applied Catalysis A: General 339 (2008) 169–179 Zhen Zhang, Naman Cissoko, JingjingWoa, Xinhua Xu Factors influencing the dechlorination of 2,4-dichlorophenol by Ni–Fe nanoparticles in the presence of humic acid Journal of Hazardous Materials 165 (2009) 78–86 Zhun Zhaoa, Yu-Lun Fanga, Pedro J.J Alvarezb, Michael S.Wonga, Degrading perchloroethene at ambient conditions using Pd and Pd-on-Au reduction catalysts Applied Catalysis B: Environmental 140–141 (2013) 468–477 116 download by : skknchat@gmail.com DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ Nguyễn Hồng Liên, Chu Thị Hải Nam, Đặng Quốc Thắng (2009) Nghiên cứu q trình hydrodeclo hố tetracloetylen xúc tác luỡng kim loại Pd-Cu/C* Tạp chí Hóa học, T.47 (4A) Tr 531-535, 2009 Nguyễn Hồng Liên, Chu Thị Hải Nam, Hoàng Thị Hồng Huế (2009) Nghiên cứu khả xúc tác Pd-Ag/SiO2 tổng hợp phương pháp Sol-Gel cho q trình Hydrodeclo hóa Tetracloetylen Tạp chí Hóa học, T.47 (6A) Tr 144-149, 2009 Chu Thị Hải Nam, Nguyễn Hồng Liên (2010) Hoạt tính xúc tác Pd-Cu/γ-Al2O3 tổng hợp từ hai nguồn chất mang khác cho phản ứng Hydrodeclo hóa Tetracloetylen Tạp chí hóa học, T48 (4C) Tr 194-198, 2010 Nguyen Hong Lien, Chu Thi Hai Nam (2010) Characteristics and catalytic activity of Pd-Cu/SiO2 synthesized by Sol-Gel method for the hydrodechlorination of tetrachloroethylene Journal of Chemistry Vol 48 (5) P.562-567, 2010 Hong Lien Nguyen, Thi Hai Nam Chu (2011) Effect of the second metal and support form on the Pd/γ-Al2O3 catalytic activity for the hydrodechlorination of tetrachloroethylene 3rd Regional Conference on Chemical Engineering, EDSA Shangri-la Hotel, Manila, Philippines, January 20-21, 2011 Chu Thi Hai Nam, Nguyen Hong Lien, Dao Van Tuong (2011) Effect of Fe and Ni on catalytic activity of Pd containing catalysts for hydrodechlorination of tetrachloroethylene Vietnam – Germany Conference Catalytic and chemical technology for sustainable development, Hanoi, February 21st-23rd 2011 Chu Thị Hải Nam, Cao Thủy Tiên, Đào Văn Tường, Nguyễn Hồng Liên (2012) Nghiên cứu ảnh hưởng q trình hoạt hóa xúc tác đến hoạt tính Pd-Ag/C* phản ứng Hydrodeclo hóa Tetracloetylen Tạp chí Xúc tác Hấp phụ, T1 (N0.1) Tr 66-72, 2012 Chu Thị Hải Nam, Cao Thủy Tiên, Đào Văn Tường, Nguyễn Hồng Liên (2013) Xác định điều kiện hoạt hóa xúc tác Pd–Cu/C* cho q trình xử lý hợp chất clo hữu Tạp chí Hóa học, T.51 (2C) Tr 691-695, 2013 Chu Thị Hải Nam, Trần Đức Hùng, Đào Văn Tường, Nguyễn Hồng Liên (2013) Ảnh hưởng thành phần tới cấu trúc hoạt tính xúc tác Ni–Cu/C* cho q trình hydrodeclo hóa tetracloetylen Tạp chí Xúc tác Hấp phụ, T2 (N0.3) Tr 124-129, 2013 download by : skknchat@gmail.com ... - CHU THỊ HẢI NAM NGHIÊN CỨU XÚC TÁC LƯỠNG KIM LOẠI TRÊN CƠ SỞ Pd CHO QUÁ TRÌNH HYDRODECLO HĨA TETRACLOETYLEN LUẬN ÁN TIẾN SĨ HĨA HỌC Chuyên ngành: Mã số: Kỹ thuật Hóa học 62520301 NGƯỜI... lượng kim loại xúc tác 86 3.7 Nghiên cứu xác định hàm lượng Cu xúc tác Pd- Cu/C* 90 3.8 Nghiên cứu xác định điều kiện hoạt hóa xúc tác 94 3.8.1 Ảnh hưởng điều kiện hoạt hóa xúc tác. .. 1.3.2 Xúc tác cho trình HDC Cũng nhiều trình phản ứng khác, xúc tác phổ biến cho trình HDC xúc tác dị thể [3, 30] Ưu điểm xúc tác dị thể dễ dàng tách khỏi sản phẩm sau trình phản ứng Vì xúc tác