Xác định trữ lượng các bon ở các trạng thái rừng khộp tại tỉnh gia lai

Xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào những bức xạ gamma năng lượng thấp và tia X Nguyễn Hoàng Anh Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Luận văn Thạc sĩ ngành: Vật lý

Xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào những bức xạ gamma năng

lượng thấp và tia X Nguyễn Hoàng Anh

Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Luận văn Thạc sĩ ngành: Vật lý Nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao

Mã số: 60 44 05 Người hướng dẫn: TS Phạm Đức Khuê

Năm bảo vệ: 2012

Abstract: Trình bày một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân: trình bày tổng quan về

urani và các phương pháp xác định thành phần, hàm lượng trong mẫu urani Nghiên cứu phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani: giới thiệu phương pháp phổ gamma năng lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phương pháp chuẩn trong và các giải pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm Tiến hành thực nghiệm và kết quả: trình bày quy trình đo đạc, phân tích số liệu và kết quả thu được trong việc xác định thành phần và hàm

lượng của một số mẫu urani

Keywords: Bức xạ Gamma; Tia X; Vật lý hạt nhân; Nhiên liệu hạt nhân

đề thiếu hụt năng lượng ở thời điểm hiện tại cũng như thay thế dần các nguồn năng lượng hóa thạch khác đang ngày càng cạn kiệt dần trong tương lai

Nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lượng cao, phương pháp phân tích urani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma phát ra từ phân rã phóng xạ tự nhiên được sử dụng rất phổ biến, đáp ứng được các yêu cầu trong nghiên cứu cũng như ứng dụng Dựa vào đặc trưng của bức xạ gamma năng lượng thấp do các đồng vị trong nhiên liệu urani phát ra, ta có thể bổ sung phương pháp phân tích

Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn được chia thành 3 chương sau:

Chương 1: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân

Chương 2: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani

Chương 3: Thực nghiệm và kết quả

CHƯƠNG 1 MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN

1.1 Đặc điểm chung

Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn năng lượng hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu cầu của con người

Hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ cho chúng

ta Việc hiểu biết về các đặc trưng của nguyên tố này cũng như nhiên liệu tạo ra từ Urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác chúng

1.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên

Urani là nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mòn, trong không khí tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là

U Trong tự nhiên, urani được tìm thấy ở dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711 %), và một lượng rất nhỏ 234

U (0.0058 %) Urani phân rã rất chậm phát ra hạt anpha Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235

U là 704 triệu năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất

1.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên

Các đồng vị 238U và 235U sinh ra các dãy phóng xạ cân bằng, tạo nên hai họ phóng xạ

cơ bản là Uranium (238

U với 18 đồng vị con) và Actinium (235U với 14 đồng vị con) Tất cả các hạt nhân con trong các dãy này (ngoại trừ đồng vị cuối dãy) đều là các đồng vị phóng xạ

Các họ phóng xạ tự nhiên có chung những đặc điểm như sau:

- Các đồng vị trong dãy liên hệ với nhau bằng phân rã alpha hoặc beta

- Sau mỗi phân rã alpha hay beta, các đồng vị con đều phát ra các tia gamma để giải phóng năng lượng dư sau mỗi phản ứng Các tia gamma này đều mang năng lượng và bước sóng đặc trưng cho đồng vị con đó

- Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu và một đồng vị bền nằm ở vị trí cuối cùng

Bảng 1.1 Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235 U và đặc trưng phân rã của chúng

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

Bảng 1.2 Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238 U và đặc trưng phân rã của chúng

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

1.2 Nhiên liệu Urani

Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có 235U mới có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt [2]

Người ta đã phân loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu, trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng 235

U trong tự nhiên (0.72 %) Khái niệm giàu hay nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn hợp Urani

ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự nhiên Nếu hàm lượng 235

U trong mẫu trên mức 0.72 % thì được coi là đã làm giàu Tuy nhiên trong các vật liệu Urani đã làm giàu có thể chia làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm nhiêu liệu cho các lò phản ứng hạt nhân và độ giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân

1.2.1 Quá trình làm giàu Urani

Phương pháp ly tâm khí là phương pháp chủ yếu để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khác nhau về lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn (xem chi tiết thêm trong bản chính của luận văn)

1.2.2 Urani nghèo

Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm lượng đồng

vị 235U thấp Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên (chứa 0.71 % đồng bị

235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium) Quá trình tạo ra Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu, là DU chỉ còn chứa 0.2 – 0.3 % 235U Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani thiên nhiên chứa 0.71 % 235

U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U) Như vậy, khái niệm giàu hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên

Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng, hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các 235U đều đã phân hạch, nên trong lượng “sỉ” đưa ra không còn 235

U nữa Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá trình thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo

1.3 Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235 U trong nhiên liệu

1.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu

Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6

Phân tích sắc ký phân tử:

Sắc ký là một phương pháp truyền thống dùng để xác định thành phần có trong hợp chất Phương pháp này có độ chính xác cao nhưng thời gian phân tích lại rất lớn và đồng thời mẫu bắt buộc phải phá hủy mới phân tích được

Đo khí UF6:

6

Một phương pháp xác định độ giàu khác được thực hiện ngay trong giai đoạn làm giàu khí từ UF6 để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân ngay trong khâu sản xuất Đây không phải phương pháp thông dụng, phổ biến

1.3.2 Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA)

Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gamma HPGe, đây là phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính chất đặc trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kết quả đánh giá độ giàu của mẫu nhiên liệu

Đo đỉnh gamma 186 keV:

Đồng vị phóng xạ 235U trực tiếp phát ra tia gamma có năng lượng 185.72 keV nên về nguyên tắc có thể sử dụng để phân tích urani

Phân tích kích hoạt:

Đây là phương pháp truyền thống nhưng có độ tin cậy khá cao, thời gian đo ngắn, phân giải tốt, ứng dụng rất rộng rãi và đa dạng tuy nhiên là phương pháp đòi hỏi công nghệ rất cao và khó thực hiện

Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong:

Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào đặc điểm dãy phóng xạ Uran để xác định các đặc trưng của nhiên liệu Uran nói riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung Tới năm 2009 TS Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh nhiên liệu hạt nhân [16] Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo đạc với

Hình 2.1 Sơ đồ khối điện tử trong hệ thống đo bán dẫn

2.1.1 Các thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra (xem trong bản chính của luận văn)

2.1.2 Phân tích phổ gamma

Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ Phổ gamma ghi nhận bao gồm một số đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma nằm trên một nền Compton liên tục Đỉnh này là kết quả tương tác của bức xạ gamma với vật liệu đêtectơ Diện tích đỉnh phổ gamma thường xác định bằng việc làm khớp các số liệu đo được với một hàm giải tích thích hợp và tích phân hàm đó để tính diện tích

4000

so lieu do duong khop

Hình 2.2 Đường chuẩn năng lượng của hệ phổ kế BEGe – Canberra

2.1.4 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi

Để xác định hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ trong mẫu phân tích, theo phương pháp phổ gamma, cần biết hiệu suất ghi của đetectơ ứng với vạch hấp thụ toàn phần của bức

xạ gamma đặc trưng Đường cong hiệu suất ghi là đường cong mô tả sự phụ thuộc của hiệu suất ghi vào năng lượng bức xạ gamma Có thể xác định hiệu suất ghi của detectơ bằng tính toán lý thuyết hoặc đo đạc thực nghiệm Việc tính toán hiệu suất ghi thường được sử dụng phương pháp Monte - Carlo dựa trên việc mô hình hóa lịch sử của các photon

Hình 2.3 là đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối của hệ phổ kế gamma bán dẫn dải rộng BEGe - Canberra với nguồn chuẩn đặt tại 2 vị trí cách đêtectơ là 8.35 cm và 19.35 cm

8

0.1 1

10

8.35 cm 19.35 cm khop

Nang luong tia gamma, E (keV)

Hình 2.3 Đồ thị đường cong hiệu suất ghi của hệ phổ kế gamma bán dẫn Canberra ở 2

khoảng cách cách nguồn là 8.35 cm và 19.35 cm

Luận văn này còn sử dụng một phương pháp khác để xác định đường cong hiệu suất ghi mà không nhất định phải sử dụng nguồn gamma chuẩn đơn năng thông thường, sẽ được trình bày cụ thể ở mục 2.2

2.2 Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma

Áp dụng phương pháp phổ gamma trong vùng năng lượng thấp (dưới 300 keV) thì việc mất mát các bức xạ được hạn chế dẫn tới số đếm của các kênh đo là rất lớn, hiệu suất ghi của detector rất cao mà không đòi hỏi các điều kiện cầu kỳ, thời gian đo sẽ được giảm thiểu

và quan trọng là ta chỉ cần sử dụng một phổ đo duy nhất cho mỗi mẫu cũng vẫn khả thi Tuy nhiên với vùng này thì phông nền cũng sẽ rất lớn, hầu hết các bức xạ đều có nền Compton trong vùng năng lượng thấp, phổ các tia X cũng tập chung chủ yếu ở đây, dẫn tới khả năng can nhiễu cũng như sự chồng chập đỉnh là rất lớn, đòi hỏi quá trình xử lý phổ hay tách các đỉnh phải rất tỉ mỉ, thận trọng, lựa chọn những vạch có hệ số phân nhánh cao để tính toán mới cho ra kết quả đáng tin cậy được

2.2.1 Cơ sở của phương pháp phổ gamma

Với mỗi đồng vị phóng xạ xác định, số tia gamma phát ra từ mẫu tỉ lệ thuận với khối lượng của đồng vị phóng xạ có trong mẫu

I T

693 , 0 N

m I I A

trong đó: A: là hoạt độ đồng vị quan tâm

N A = 6,023.1023 là số Avogadro

: là số khối của đồng vị

2.2.2 Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong

Việc tính tỉ lệ hoạt độ được thể hiện qua biểu thức sau:

1 1 1 1 2

2 2 2 2 1 2

1

.

.

I n A

Từ biểu thức 2.2, qua giản ước và biến đổi, ta có được:

) (

/ /

/

.

2 2

1 1 1 2

2 1 2

1

E f

I n I

n

I n I

n

I n A

)E(n)E

2

i 2

 là hàm của các giá trị E2i có được từ các tia γi của đồng vị thứ 2

Hàm này được gọi là hàm hiệu suất ghi, đường cong mô tả hàm f(E) được gọi là đường cong

hiệu suất ghi vì nó thể hiện hiệu suất ghi đo của thiết bị theo các mức năng lượng trong 1 vùng phổ Phương pháp tính tỉ số hoạt độ dựa trên đường cong hiệu suất ghi này được gọi là

kỹ thuật chuẩn trong hay hiệu chỉnh nội

2.2.3 Mối liên hệ giữa tỉ số khối lƣợng và tỉ số hoạt độ

Hoạt độ A của một đồng vị phóng xạ được biểu diễn qua biểu thức sau:

A

N

m N A

10

) (

/

.

2

1 1 1

2 2

1 2

1 2

1

i

E f

I n m

m A

(

2 1

1 2

2 / 1

1 2 / 1 2

1 2

1

1 1

2 2

1 2

1

i i

E f I

n T

T E

f I

n m

trong đó: n 1: là tốc độ đếm tại vạch năng lượng đặc trưng của đồng vị 1

I γ1: cường độ tia gamma đặc trưng của đồng vị 1

235 238 234

234

1

m

m m

m m

234 238 235

235

1

m

m m

m m

235 238

1

1

m

m m

Đồng vị

Cường độ tia γ (%)

Lý do lựa chọn các đỉnh trên để khảo sát phổ gamma:

Các đỉnh này đều nằm trong vùng năng lượng thấp đang khảo sát, vùng này nằm trong phạm

vi ghi nhận với hiệu suất ghi rất cao của hầu hết các loại detector, đặc biệt là detector bán dẫn bản mỏng thì độ chính xác thống kê trong vùng năng lượng thấp này là rất lớn

12

2.3 Xác định sai số đóng góp trong kết quả xử lý

2.3.1 Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên

Đây là những sai số được đóng góp bởi những thăng giáng phát sinh trong quá trình ghi nhận bức xạ Các thăng giáng này thực tế rất đa dạng và hầu hết đều mang tính hoàn toàn

là những phân bố ngẫu nhiên Các thăng giáng này có thể tính bằng biểu thức tổng hợp như sau:

(2.10) trong đó: η : Tổng thăng giáng thống kê của phổ kế

η I : Thăng giáng độ rộng mức năng lượng

   : Thăng giáng tạo cặp trong đetectơ

η E : Thăng giáng do nhiễu điện tử

η C : Thăng giáng do ghi nhận điện tích trong đetectơ

2.3.2 Sai số hệ thống

Sai số hệ thống nói chung là những sai số gắn với cấu trúc, thiết kế của thiết bị, cách bố trí thí nghiệm, hệ điện tử đồng thời cũng là sai số đến từ năng lực của người làm thực nghiệm trong quá trình tiến hành quan sát, đo đạc và tính toán

2.3.3 Công thức truyền sai số

Để tính toán sai số tổng hợp của một đại lượng là hàm số của các đại lượng thành phần,

ta có thể áp dụng công thức truyền sai số Cụ thể như sau:

2 2

i n

a a

trong đó: ΓF2: sai số toàn phương trung bình của đại lượng F

ΓF: độ lệch chuẩn của đại lượng F

Γai: là sai số của đại lượng ai

là đạo hàm riêng của hàm F theo giá trị ai

Giá trị của đại lượng F sẽ là: F  F   F (2.13)

2.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo

Các biện pháp hiệu chỉnh kết quả được trình bày chi tiết trong bản chính của luận văn, ở đây chỉ nêu ra các phương pháp chung bao gồm:

2.4.1 Hiệu ứng thời gian chết

2.4.2 Hiệu chỉnh chồng chập xung

2.4.3 Hiệu ứng cộng đỉnh

CHƯƠNG 3 THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ

3.1 Mẫu vật liệu Uranium

Phần thực nghiệm của luận văn này được thực hiện trên ba mẫu đo, hai mẫu trong số đó là các khối vật liệu Urani, do Viện Kỹ thuật Hạt nhân Việt Nam cung cấp, chưa biết được độ giàu, mẫu còn lại là mẫu bột chuẩn do IAEA cung cấp, đã biết trược độ giàu Thực nghiệm được tiến hành tại phòng thí nghiệm Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội

3.2 Một số phần mềm ghi nhận và phân tích số liệu thực nghiệm

3.2.1 Phần mềm ghi nhận và xử lý phổ gamma

Hệ thống thiết bị đo đặt tại phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân được bố trí để ghi đo đồng bộ với phần mềm Genie2000M, được cài đặt theo gói Gamma Analysis Software bản quyền Hình 3.3 hình ảnh giao diện và phổ gamma của mẫu urani được ghi nhận và xử lý với phần mềm Genie2000M

3.2.2 Phần mềm được sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu

Trong luận văn này đã xử dụng một số phần mềm hỗ trợ cho quá trình phân tích, trích dẫn số liệu, chọn lọc, khớp hàm và tách đỉnh phổ để có được các thông tin chính xác hơn Điển hình như các phần mềm sau:

,

3.3 Phân tích số liệu và kết quả

3.3.1 Xử lý kết quả đo mẫu chuẩn urani dạng bột

Tỉ số khối lượng giữa các đồng vị có thể tính được trực tiếp bằng cách áp dụng biểu thức 2.7: