Tính chất quang của cấu trúc GSLs: sự suy giảm độ dẫn quang trong

1 TỔNG QUAN

2.3.2Tính chất quang của cấu trúc GSLs: sự suy giảm độ dẫn quang trong

cực của photon

Trong phần trên chúng tôi đã trình bày khảo sát về các trạng thái của điện tử pz trong

graphene dưới tác động của một trường thế năng vô hướng tuần hoàn. Chúng tôi đã quan sát thấy sự thay đổi của các trạng thái của điện tử pz. Câu hỏi đặt ra là với những biểu hiện

mới của các điện tử pz thì các tính chất vật lý của GSLs sẽ thay đổi như thế nào so với

trường hợp graphene tự do. Trong các phép đo truyền dẫn điện, cấu trúc điện tử điển hình của GSLs trong dải năng lượng Ub 2,Ub 2 đã được phản ánh đáng kể thông qua nhiều đại lượng vật lý, chẳng hạn như mật độ trạng thái [62], và mật độ dẫn một chiều [79, 89, 103]. Các nghiên cứu về các tính chất truyền dẫn điện của điện tử trong hệ GSLs, nghĩa là các đặc trưng phản ứng của hệ điện tử dưới tác động của các điện trường dọc, đã được thực hiện khá phong phú và đã được tổng hợp lại trong một bài báo tổng quan, xem tài liệu [90]. Mặc dù vậy, vấn đề nghiên cứu cách thức phản ứng của hệ điện tử như thế dưới tác động của các điện trường ngang vẫn chưa được đề cập tới một cách thỏa đáng. Trong phần này, với mục đích bổ sung hoàn thiện các kiến thức cơ bản về GSLs, chúng tôi tập trung vào nghiên cứu các liên kết quang giữa các trạng thái biến điệu của các điện tử pz dưới tác động

của một điện trường ngang, đó là bức xạ quang học.

Chúng tôi đã tính toán độ dẫn quang cho một số mẫu GSLs theo công thức (2.42). Trong Hình 2.12a và Hình 2.12b, chúng tôi trình bày các kết quả thu được cho hai cấu trúc GSLs đại diện, mẫu A-GSLs với N = 2N1 = 30 và Ub = 3U0 và mẫu Z-GSLs với N = 2N1 =

60 với Ub = 3U0. Độ dẫn quang xx  và yy  là hàm của năng lượng photon  cho các phân cực của photon dọc theo phương Ox được vẽ bằng đường cong màu xanh nước

biển, theo phương Oy là màu xanh lá cây. Để có cái nhìn sâu về sự thay đổi của các phản ứng quang học của các điện tử pz trong graphene dưới tác động của thế năng vô hướng tuần

hoàn, trước hết chúng ta tính toán độ dẫn quang nội tại của graphene. Việc tính toán được thực hiện bằng cách chỉ đơn giản là thiết lập Ub = 0 và vẫn dùng ô đơn vị được lựa chọn

như của GSLs. Các tính toán của chúng tôi đã thu lại được chính xác các kết quả nổi tiếng đã được dự đoán về mặt lý thuyết và xác nhận lại bằng thực nghiệm của graphene. Kết quả đó được thể hiện bằng đường cong màu đỏ trong Hình 2.12. [6, 35, 102, 106]. Đặc biệt, độ dẫn quang của graphene là độc lập với năng lượng photon trong dải (0, 1) eV và có giá trị

là 2

0 e 4

   (Trên Hình 2.12 có vẽ đường chỉ dẫn nét đứt màu đen   0 1). Trong dải năng lượng cao hơn, độ dẫn nhận được một đỉnh cao sắc nét chính xác tại mức năng lượng photon có giá trị 2tCC do sự thống trị của quá trình chuyển đổi của các điện tử pz

giữa hai trạng thái kì dị van Hove. Ngoài dải năng lượng này, độ dẫn quang bị suy giảm theo cấp số nhân. Tính toán của chúng tôi cũng xác nhận lại được rằng các phản ứng quang học của graphene là đẳng hướng, tức là không phụ thuộc vào sự phân cực của photon.

Độ d ẫ n quang h ọ c ( σ0 )

Năng lượng photon (eV)

Hình 2.12 Độ dẫn quang của GSLs và graphene

Từ các kết quả trình bày trong Hình 2.12 chúng tôi nhận thấy ba đặc điểm sau:

- Đối với dải năng lượng photon cao  Ub, độ dẫn quang của GSLs gần như trùng khít với trường hợp của graphene

- Độ dẫn quang của GSLs bị suy giảm so với trường hợp graphene trong dải năng lượng photon 0,Ub

- Độ dẫn quang của GSLs trở nên bị phụ thuộc (yếu) vào sự phân cực của photon tới, tức là xx  yy 

Đặc điểm đầu tiên có nghĩa là thế năng không ảnh hưởng nhiều đến tính chất quang học của graphene trong dải năng lượng photon cao. Mặc dù thế, chúng ta vẫn có thể nhận ra sự xuất hiện của các đỉnh con trong cấu trúc đường cong của độ dẫn quang của GSLs. Các đỉnh này đặc biệt đáng kể khi chiều dài chu kỳ thế của GSLs không quá dài là sự phản ánh các đặc điểm hình học của các mặt năng lượng của điện tử trong các hệ GSLs. Khi T ngắn,

cấu trúc điện tử bao gồm các bề mặt năng lượng riêng biệt với biểu hiện là các cực trị địa phương riêng biệt và các điểm yên ngựa trở nên rõ ràng. Sự phụ thuộc của độ dẫn quang của GSLs vào sự phân cực của photon tới được giải thích như là một hệ quả của sự bất đẳng hướng của bề mặt năng lượng điện tử.

Sự suy giảm độ dẫn quang của GSLs có biểu hiện tương tự như trường hợp của các tấm graphene bị pha tạp đồng đều (Hình 2.13) [133, 154, 155]. Tuy nhiên, nên nhớ rằng trong trường hợp sau sự suy giảm độ dẫn quang được chi phối bởi cơ chế khóa Pauli (điện tử sẽ không thể chuyển sang một trạng thái đã bị chiếm đầy). Hình 2.13 một minh họa cho sự suy giảm độ dẫn quang của các màng graphene pha tạp và lời giải thích chi tiết có thể được xem trong tài liệu [133]. Đối với các GSLs, biểu hiện cụ thể của độ dẫn quang trong dải năng lượng photon 0,Ub phụ thuộc vào các đặc trưng của hàm thế. Bằng cách thay đổi độ dài của chu kỳ thế năng T, chúng tôi nhận ra rằng chiều dài T càng lớn thì sự suy giảm độ dẫn quang càng thể hiện rõ. Mặc dù vậy, dưới đây chúng tôi sẽ chỉ ra rằng việc giảm các liên kết quang giữa các trạng thái điện tử biến điệu là cơ chế vi mô quy định sự suy giảm độ dẫn quang của GSLs. Tuy nhiên, một cách hiệu dụng cách giải thích theo cơ chế khóa Pauli sẽ làm cho lời giải trở nên đơn giản vì tính trực quan (xem dưới đây).

Độ d ẫ n quang h ọ c ( σ0 )

Năng lượng photon (eV)

Khóa Pauli

Hình 2.13 Sự suy giảm độ dẫn quang của graphene bị "pha tạp" trong phạm vi năng lượng photon (0, 2EF), vơi EF là năng lượng Fermi. Sơđồ minh họa cơ chế ngăn chặn quá trình chuyển ngoại dải

của điện tử có tên gọi là khóa Pauli.

Như Hình 2.11, việc áp một thế năng vô hướng tuần hoàn U(x) vào màng graphene đã làm tăng mật độ trạng thái của các điện tử pz trong miền năng lượng xung quanh các điểm (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});

Dirac. Tuy nhiên theo Hình 2.12 hàm thế cũng gây ra sự suy giảm độ dẫn quang trong dải năng lượng photon 0,Ub. Hai biểu hiện trái ngược này này chỉ có thể giải thích được trên cơ sở phân tích liên kết quang học giữa các trạng thái bị chiếm đầy và trạng thái trống của các điện tử pz trong miền năng lượng Ub 2,Ub 2. Để làm điều đó, chúng tôi đã đi tính toán các yếu tố của ma trận chuyển quang:

  2 / 2 , ˆ / 2 1, xx yy mn N m x y N n M k    k v    k (2.44)

Trong đó m, n = 0, 1, ... 2N biểu thị các mode riêng và vˆx y/ là ma trận vận tốc được tính theo công thức từ (2.34)-(2.37). Chúng tôi đã thực hiện các tính toán cho trường hợp của graphene bằng cách thiết lập Ub = 0. Trong cả hai trường hợp đều sử dụng các ô đơn vị của

graphene là của cấu hình A-GSLs và Z-GSLs minh họa trong Hình 2.2, chúng tôi chỉ thu được liên kết quang giữa các mode 2N m ,k và 2N m 1,k . Kết luận này không phải là một bất ngờ vì mô hình của graphene chỉ có điện tử pz là hạt mang điện cho nên chỉ có liên

kết giữa mode π và π* chúng bị gập lại trong biểu diễn vùng Brillouin của GSLs. Việc kiểm tra lại các kết quả này là cơ sở cho phép chúng tôi tiến hành các tính toán cho trường hợp các GSLs. Đối với các GSLs, chúng tôi nhận thấy rằng nói chung tất cả các phần tử của ma trận chuyển quang xx yy/  

mn

M k là khác không. Tuy nhiên, giá trị của chúng có giá trị nhỏ hơn nhiều so với graphene như trong Hình 2.14. Các liên kết quang giữa hai mode

2 ,N

 k và 2N1,k là mạnh nhất với giá trị lớn nhất được xác định tại điểm K cũng chỉ tương đương với giá trị tương ứng trong trường hợp graphene. Đặc biệt, các yếu tố ma trận chuyển quang xx yy/  

mn

M k như là hàm của vector sóng k suy giảm nhanh khi k đi xa điểm

K. Như đã chỉ ra trên Hình 2.7, khi vector sóng k ra xa điểm K, sự định xứ của các hàm sóng riêng trở nên đáng kể hơn. Điều này có thể gợi ý là sự biến điệu của hàm sóng đã làm giảm khả năng liên kết quang giữa các trạng thái. Sự suy giảm của độ dẫn quang trong dải năng lượng photon 0,Ub là hệ quả của việc giảm liên kết quang giữa các trạng thái điện tử có liên quan trong dải năng lượng Ub 2,Ub 2.

Hình 2.14 So sánh các phần tử của ma trận chuyển quang của graphene (các đường cong màu đỏ) và GSLs

Do số lượng rất lớn các nguyên tử carbon trong các ô đơn vị của GSLs cũng như những khó khăn trong việc nhận thức các tính chất đối xứng cụ thể của các hàm sóng, việc phân tích tất cả các yếu tố ma trận chuyển quang là một nhiệm vụ quá khó khăn. Để lảng tránh cách làm này, chúng tôi lựa chọn giải pháp chia các vùng năng lượng hóa trị thành các miền năng lượng con, cụ thể là 1v  , 

W b B  E U , 2v  , 2 b b B  U U và 3v  2,0 b B  U

của toàn bộ vùng dẫn và vùng hóa trị, đối với trường hợp này c v W W W E E E ). Sau đó, chúng tôi tính toán các đóng góp B1v Bc  xx    , B2v Bc   xx    , B3v Bc  xx    vào độ dẫn quang tổng cộng do sự nhảy mức của các điện tử từ các vùng hóa trị con này lên vùng dẫn

0, 

c

W

B  E . Kết quả tính toán của chúng tôi được trình bày trong Hình 2.15 cho một mẫu A-GSLs đại diện. Chúng ta thấy rõ ràng là các phần độ dẫn đóng góp khác nhau vào độ dẫn tổng cộng (đường cong màu đỏ) trong các dải năng lượng photon khác nhau. Đặc biệt trên Hình 2.15 đường cong màu đen B3v Bc 

xx

   cho thấy điện tử pz chỉ có thể nhảy từ dải

năng lượng Ub 2,0 lên đến khoảng 0,Ub 2 và dải Ub,3Ub 2.

Độ d ẫ n quang h ọ c ( σ0 )

Hình 2.15 Phân tích đóng góp của quá trình chuyển quang từ các vùng năng lượng khác nhau trong vùng hóa trị nhảy lên vùng dẫn vào độ dẫn quang tổng cộng

Trong Hình 2.16, chúng tôi minh họa một số quá trình chuyển mức năng lượng nổi trội của các điện tử pz từ các dải năng lượng khác nhau trong vùng hóa trị nhảy lên vùng dẫn. Như

đã trình bày ở trên, trong dải năng lượng Ub 2,Ub 2 các trạng thái điện tử có thuộc tính mở rộng điển hình của GSLs, nghĩa là bị ảnh hưởng mạnh bởi sự biến thiên của hàm thế U(x). Quá trình chuyển mức của các điện tử từ dải năng lượng Ub 2,0 lên

0,Ub 2được thể hiện bằng một mũi tên màu đen ngắn trong Hình 2.16a dẫn đến một đóng góp tiêu biểu cho độ dẫn quang của GSLs bởi vì nó phản ánh đối xứng của cấu trúc vùng năng lượng của GSLs. Một đỉnh rất cao tại  0 được xác định do sự đóng góp của quá trình chuyển mức từ mode 2N lên mode 2N+1. Trong khi đó, quá trình chuyển mức từ khoảng Ub 2,0 lên khoảng Ub,3Ub 2 được thể hiện bởi hai mũi tên dài màu đen trong Hình 2.16 được giải thích là do quá trình chuyển mức giữa các trạng thái điện tử địa phương trong miền thế năng. Như đã chỉ ra trong phần 2.3.1, khi chiều rộng của phần rào thế và giếng thế của thế năng tuần hoàn là đủ lớn, các trạng thái như vậy phản ánh nhiều về mặt bản chất của các trạng thái được xác định trong dải nano graphene cấu thành nên GSLs. Như chỉ ra trên Hình 2.16, hai dải dải năng lượng Ub 2,0 và Ub,3Ub 2 có

thể được xem như là thuộc về hình nón Dirac xác định bởi các đường

sinh 1,2   K 2 (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});

y F y y b

E k  v k k U và đối xứng qua mặt phẳng năng lượng E U b 2. Tương tự như vậy, dáng điệu của đường cong B2v Bc  

xx

   cũng cho thấy rằng các điện tử

pz trong dải năng lượng Ub,Ub 2 chỉ có thể được kích thích nhảy lên vùng

Ub 2,Ub, nghĩa là thông qua các trạng thái mở rộng điển hình trong GSLs, và nhảy lên vùng 3Ub 2, 2Ub thông qua các trạng thái địa phương trong vùng rào thế năng của thế năng như trên Hình 2.16b. Các đường cong B1v Bc 

xx

   , B2v Bc  

xx

   triệt tiêu trong vùng năng lượng photon 0,Ub là do sự ngăn cấm các quá trình chuyển mức từ vùng năng lượng của B1v và B2v lên vùng năng lượng Ub 2,0 do cơ chế khóa Pauli. Các giá trị khác không của đường cong B1v Bc 

xx

   trong dải năng lượng photon Ub,3Ub là tượng trưng cho sự sự đóng góp của quá trình chuyển mức điện tử giữa các trạng thái địa phương trong miền giếng thế của thế năng, tức là từ vùng 2 ,Ub Ub lên vùng 0,Ub (xem Hình 2.16b). Sự đóng góp của quá trình chuyển mức điện tử giữa các trạng thái địa phương trong miền rào thế của thế năng và miền giếng thế của thế năng từ vùng năng lượng

EW,Ub lên vùng 2 ,U Eb W hoàn toàn chi phối giá trị của độ dẫn quang của GSLs trong dải năng lượng photon 3 , 2Ub EW như trường hợp của graphene.

Hình 2.16 Minh chứng cho sự chuyển mức nổi trội của các điện tử pz từ vùng hóa trị lên vùng dẫn

Tóm lại, độ dẫn quang của GSLs là kết quả của quá trình chuyển mức của các điện tử pz

từ hai loại trạng thái bên trong GSLs: các trạng thái mở rộng và các trạng thái định xứ trong miền không gian là rào thế và/hoặc giếng thế. Mặc dù các tác động của thế năng xét ở cấp độ vi mô là nguyên nhân gây ra những thay đổi trong liên kết quang giữa các trạng thái điện tử, mô hình hiệu dụng phác thảo trên Hình 2.17 có thể cho phép giải thích một cách dễ hiểu dáng điệu của đường cong độ dẫn quang. Theo đó, hàm thế có tác động làm pha tạp cục bộ tấm graphene do sự thay đổi của thế năng tĩnh điện so với mức năng lượng Fermi. Do đó dễ dàng thấy là quá trình chuyển mức quang bị cấm khi năng lượng photon

trong khoảng 0, 2Ub 2 Ub do cơ chế khóa Pauli, và được cho phép khi  Ub. Điều này giải thích rõ ràng sự suy giảm của độ dẫn quang trong dải năng lượng photon

0,Ub tuy nhiên sự không triệt tiêu hoàn toàn của độ dẫn xx yy/   trong miền năng lượng này cần phải hiểu là do sự liên kết quang, mặc dù yếu nhưng luôn khác không, giữa các trạng thái mở rộng điển hình trong GSLs.

Hình 2.17 Sơđồ minh họa một mô hình hiệu dụng giải thích các hành vi của độ dẫn quang của