Các nguyên tố đƣợc lựa chọn trong thực nghiệm này là Fe và Mn.
Fe là nguyên tố đa lƣợng và Mn là nguyên tố vi lƣợng phổ biến thƣờng có trong các mẫu đất. Vì vậy việc sử dụng 2 nguyên tố này làm thực nghiệm sẽ có nhiều thuận lợi trong việc phân tích các mẫu đất sau này.
Ngoài ra, một mẫu có chứa 2 nguyên tố Fe và Mn đƣợc chiếu tại kênh neutron chƣa nhiệt hóa tốt sẽ xảy ra phản ứng 55
Mn( )56
Mn và 56Fe( )56Mn. Sản phẩm tạo thành là 56Mn có thời gian bán rã là 2.57878 giờ, không quá dài cũng không quá ngắn, tƣơng đối vừa đủ để tiến hành làm thực nghiệm trong điều kiện có sẵn. Trong khi hỗn hợp nhƣ 27
Al và 28Si lại cho ra sản phẩm 28Al với thời gian bán rã khá ngắn là 134,48 giây, khó tiến hành làm thí nghiệm.
Đồng thời, hỗn hợp 55
Mn và 56Fe đáp ứng đƣợc yêu cầu của bài toán phản ứng nhiễu đặt ra (một chất bắt neutron chậm, một chất bắt neutron nhanh). Trong khi
27
Al lại không đáp ứng đƣợc yêu cầu này (bắt cả neutron nhiệt và neutron nhanh). Giá thành của 55
Mn và 56Fe tƣơng đối rẻ và dễ dàng tìm mua đƣợc trên thị trƣờng.
Tuy nhiên khó khăn lớp gặp phải đó là cả 55
Mn và 56Fe đều dễ bị oxi hóa trong không khí và tiết diện bắt neutron nhanh theo phản ứng ( ) của 56Fe là khá thấp
(0,93mb), do đó việc kích hoạt neutron với nguồn neutron yếu sẽ gây nhiều khó khăn.
Cơ chế phản ứng trong thực nghiệm này nhƣ sau:
55 Mn( )56 Mn 56 Fe( )56 Mn 16 O( )16 N
Phản ứng của Oxi phát gamma có chu kỳ bán rã chỉ 7,13 giây, do đó với thời gian rã cỡ vài phút thì số liệu ghi nhận đƣợc từ gamma này coi nhƣ không đáng kể. Đồng thời đỉnh năng lƣợng do 16N phát ra không trùng với đỉnh năng lƣợng của
56Mn. Do đó ta chỉ quan tâm 2 phản ứng: 55 Mn( )56 Mn 56 Fe( )56 Mn 3.5. Chuẩn bị mẫu
Sử dụng 4 mẫu bột Fe, Fe2O3, Mn và MnO2 nhƣ trong hình 3.8. và 3.9.
Hình 3.8. Bột Fe và Fe2O3.
Tuy nhiên các mẫu bột không hoàn toàn nguyên chất. Kết quả giám định đƣợc từ phòng Thí nghiệm Phân tích Trung tâm, khoa Hóa trƣờng đại học Khoa học Tự nhiên thành phố Hồ Chí Minh cho kết quả nhƣ bảng 3.5
Bảng 3.5 Kết quả kiểm định của các mẫu bột làm thí nghiệm [phụ lục 1]
STT Tên mẫu Chỉ tiêu Đơn vị Kết quả Phƣơng pháp
1 Mn Mn % 92,18 AAS
2 MnO2 MnO2 % 94,35 AAS
3 Fe2O3 Fe2O3 % 95,14 Trắc quang
4 Fe Fe % 80,32 AAS
Thuận lợi và khó khăn:
Mặc dù cho kết quả xác định đƣợc hợp chất quan tâm trong mỗi mẫu còn lại bao nhiêu phần trăm nhƣng không xác định đƣợc các thành phần còn lại trong mẫu là gì, để từ đó cho biết có ảnh hƣởng đến kết quả thí nghiệm hay không.
Trong 2 mẫu Fe và Mn không cho biết đƣợc bao nhiêu phần trăm đã bị oxi hóa thành oxit, trong 2 mẫu MnO2 và Fe2O3 không cho biết đƣợc có dạng oxit khác hay không, điều này gây ra sai số cho kết quả thí nghiệm.
3.6. Điều chế mẫu
Khối lƣợng các chất trong mỗi mẫu đều đƣợc lấy trong khoảng từ 0,1 gam đến 0,25 gam. Khối lƣợng tƣơng đối nhỏ nhằm mục đích làm giảm bề dày mẫu, từ đó hạn chế tối đa hiệu ứng tự hấp thụ.
Sau khi cân khối lƣợng các chất bằng cân điện tử theo khối lƣợng thích hợp, ta trộn các chất thành 4 hỗn hợp mẫu Fe – Mn, Fe – MnO2, Fe2O3 – MnO2 và Mn – Fe2O3. Mỗi hỗn hợp mẫu ta làm 3 lần.
Để thuận tiện cho việc ký hiệu ta đặt x* là phần trăm khối lƣợng thực tế của chất A trong hỗn hợp.
3.6.1. Trƣờng hợp 1: hỗn hợp mẫu chứa A, B ở dạng đơn chất (A: Fe; B: Mn)
Khối lƣợng các chất trong mẫu trƣờng hợp 1 đƣợc trình bày trong bảng 3.6.
Bảng 3.6 Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 1
Mẫu Khối lƣợng (gam) x*
(g/g)
Mn Fe
1.1 0,1067 0,1932 0,3558
1.2 0,1045 0,2034 0,3395
1.3 0,1007 0,2038 0,3307
3.6.2. Trƣờng hợp 2: hỗn hợp mẫu chứa A, B ở dạng oxit (A: MnO2; B: Fe2O3) Khối lƣợng các chất trong mẫu trƣờng hợp 2 đƣợc trình bày trong bảng 3.7. Khối lƣợng các chất trong mẫu trƣờng hợp 2 đƣợc trình bày trong bảng 3.7.
Bảng 3.7 Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 2
Mẫu Khối lƣợng (gam) x*
(g/g)
MnO2 Fe2O3
2.1 0,1355 0,2411 0,3597
2.2 0,1490 0,2434 0,3798
2.3 0,1477 0,2383 0,3827
3.6.3. Trƣờng hợp 3: hỗn hợp mẫu chứa A ở dạng đơn chất, B ở dạng oxit (A: Mn; B: Fe2O3)
Khối lƣợng các chất trong mẫu trƣờng hợp 3 đƣợc trình bày trong bảng 3.8.
Bảng 3.8 Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 3
Mẫu Khối lƣợng (gam) x*
(g/g)
Mn Fe2O3
3.1 0,1002 0,1875 0,3483
3.2 0,0957 0,1828 0,3436
3.6.4. Trƣờng hợp 4: hỗn hợp mẫu chứa A ở dạng oxit, B ở dạng đơn chất (A: MnO2; B: Fe). (A: MnO2; B: Fe).
Khối lƣợng các chất trong mẫu trƣờng hợp 4 đƣợc trình bày trong bảng 3.9.
Bảng 3.9 Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 4
Mẫu Khối lƣợng (gam) x*
(g/g)
MnO2 Fe
4.1 0,0941 0,2067 0,3128
4.2 0,1026 0,2067 0,3482
4.3 0,0992 0,2041 0,3270
3.7. Chiếu mẫu, xử lý mẫu và đo mẫu 3.7.1. Chiếu mẫu 3.7.1. Chiếu mẫu
Mẫu sau khi điều chế đƣợc cho vào container nhỏ, sau đó container nhỏ đƣợc cho vào container lớn nhƣ trong hình 3.10. và đem chiếu bằng neutron tại kênh nhanh.
Hình 3.10. Container chứa mẫu.
3.7.2. Xử lý mẫu sau khi chiếu
Sau khi mẫu đƣợc chiếu neutron, mẫu đƣợc lấy ra và cho vào tấm mica hình vuông nhƣ trong hình 3.11. Mỗi cạnh dài 7cm, đƣợc dán băng keo trong một mặt. Lỗ tròn ở giữa có đƣờng kính 3cm, bề dày h = 0,2cm.
Dùng muỗng nhựa chét đều hỗn hợp trong lỗ tròn, sau đó dùng băng keo trong dán mặt còn lại. Mục đích nhằm để làm giảm bề dày mẫu, giảm bớt hiệu ứng tự hấp thụ.
Mẫu sau khi xử lý xong đƣợc thể hiện trên hình 3.11.
Hình 3.11. Xử lý mẫu và mẫu sau khi xử lý xong.
Trong quá trình xử lý mẫu, mẫu sẽ đƣợc rã trong thời gian . Thời gian rã đƣợc trình bày trong bảng 3.10 của mục 3.7.3.
3.7.3. Đo mẫu
Sau khi xử lý mẫu xong ta đo mẫu bằng hệ phổ kế gamma. Thời gian đo mẫu và số đếm lấy tại đỉnh năng lƣợng 846,7638 KeV đƣợc trình bày trong bảng 3.10.
Bảng 3.10 Số liệu ghi nhận đƣợc và sai số của từng mẫu đo. Trƣờng hợp Mẫu Thời gian
chiếu (giây) Thời gian rã (giây) Thời gian đo (giây) Np (số đếm) Sai số (%) 1 1.1 11940 180 7200 5143 1,43 1.2 61200 240 7200 8103 1,63 1.3 76320 240 7200 8052 1,16
Bảng 3.10 (Tiếp theo) 2 2.1 8580 150 7200 3575 1,77 2.2 9540 300 7200 4245 1,64 2.3 7200 720 7200 3268 1,68 3 3.1 8880 660 7200 4198 1,62 3.2 8580 300 7200 3849 1,68 3.3 7980 240 7200 3656 1,71 4 4.1 8100 600 7200 2600 2,03 4.2 8460 600 7200 2737 1,98 4.3 7680 240 7200 2681 1,98 3.8. Xác định bề dày mẫu
Ta xác định bề dày mẫu bằng cách đặt thẳng đứng tấm mica, mẫu trong lỗ tròn sẽ bị trôi xuống phần đáy, độ cao từ đáy đến bề mặt mẫu là X nhƣ trong hình 3.12.
Hình 3.12. Xác định bề dày mẫu.
Vì 2 cạnh AB và CD chỉ dƣới 3cm nên ta xem ABCD gần nhƣ là hình chữ nhật, diện tích của ABCD đƣợc tính gần đúng là:
( ) (3.1) Trong đó d là đƣờng kính lỗ tròn.
Diện tích mẫu chiếm là:
( ) (3.2)
Thể tích mẫu là:
(3.3)
Trong đó h là bề dày tấm mica
Từ các công thức (3.1) và (3.2), công thức (3.3) biến đổi thành:
( ) ( )
(3.4)
Bề dày mẫu khi mẫu đƣợc trải đều trên lỗ tròn là:
( )
( ( )
) (3.5)
Bề dày trung bình mẫu trong từng trƣờng hợp đƣợc trình bày trong bảng 3.11.
Bảng 3.11: Bề dày trung bình của mẫu trong từng trƣờng hợp
Trƣờng hợp Bề dày trung bình (cm)
1 0,030
2 0,083
3 0,045
4 0,036
Ta có thể thấy rằng phép đo chỉ là tính gần đúng, không thể chính xác hoàn toàn. Mục đích việc ƣớc lƣợng bề dày mẫu nhằm hình dung một cách định tính đƣợc sự ảnh hƣởng của bề dày mẫu trong hiệu ứng tự hấp thụ, kết quả không đƣợc đƣa vào việc tính toán.
3.9. Kiểm chứng công thức đã xây dựng
Đặt x là phần trăm khối lƣợng chất A có trong hỗn hợp đƣợc tính từ các công thức (2.18), (2.35), (2.38), (2.40).
Dựa trên số liệu ghi nhận trong các mục 3.6.1, 3.6.2, 3.6.3, 3.6.4, 3.7.3 và các thông số của mẫu: MA = 55; MB = 56; MO = 16; a1 = 1; a2 = 2; b1 = 2; b2 = 3; = 1; = 0,911; ; ; ; = (1,14 0,03).103
( ); = (2,28 0,09).106 ( ); = (4,1 0,1).103 ( );
(tại E = 846,7638 KeV). Ta kiểm chứng đƣợc độ chính xác của từng công thức trong từng trƣờng hợp đƣợc trình bày nhƣ trong bảng 3.12.
Bảng 3.12 Kiểm chứng độ chính xác của các công thức trong từng trƣờng hợp Công thức Trƣờng hợp Mẫu x (g/g) Độ sai lệch của x so với x* (%) Độ sai lệch trung bình (%) (2.18) 1 1.1 0,2341 0,0068 34,2122 0,0191 35,8463 0,0323 1.2 0,2125 0,0065 37,4055 0,0192 1.3 0,2119 0,0059 35,9213 0,0177 (2.35) 2 2.1 0,2553 0,0080 29,0213 0,0223 28,4188 0,0383 2.2 0,2757 0,0084 27,4092 0,0220 2.3 0,2742 0,0084 28,8260 0,0219 (2.38) 3 3.1 0,2608 0,0077 25,1375 0,0221 26,3046 0,0381 3.2 0,2451 0,0073 28,6668 0,0214 3.3 0,2463 0,0074 25,1095 0,0226 (2.40) 4 4.1 0,2383 0,0084 23,8076 0,0268 25,1852 0,0450 4.2 0,2515 0,0087 27,7555 0,0249 4.3 0,2485 0,0086 23,9926 0,0263
3.10. Đánh giá kết quả
Ta thấy rằng các kết qủa sai lệch của 4 công thức dùng cho các hỗn hợp Fe – MnO2, Fe2O3 – MnO2, Mn – Fe2O3 nằm trong khoảng từ 25% – 28,5%. Riêng sai số của hỗn hợp Mn – Fe có sự sai lệch lớn là 35,8463% . Điều này có thể là do theo kết quả giám định [phụ lục 1] các mẫu bột Fe , Mn đã bị oxi hóa một phần, đặc biệt là Fe. Tuy nhiên đánh giá này chƣa có độ chính xác cao vì 2 hỗn hợp Fe – MnO2, Mn – Fe2O3 cũng có chứa Fe và Mn nhƣng sai lệch không khác gì nhiều so với hỗn hợp Fe2O3 – MnO2.
Trong kết quả giám định chỉ cho biết tồn tại bao nhiêu phần trăm chất quan tâm và không cho biết phần còn có bao nhiêu phần trăm là tạp chất, bao nhiêu phần trăm là bị oxi hóa.
Do đó, dựa vào kết quả giám định, để biết đƣợc sự ảnh hƣởng của việc mẫu bị nhiễm tạp chất và bị oxi hóa là nhƣ thế nào ta giả định rằng:
-Mẫu bột Fe có 80,32% là Fe (kết quả giám định), giả sử 5% còn lại là tạp chất và 14,68% còn lại là bị oxi hóa thành Fe2O3.
-Mẫu bột Mn có 92,18% là Mn (kết quả giám định), giả sử có 5% còn lại là tạp chất và 2,82% còn lại là bị oxi hóa thành MnO2.
-Mẫu bột MnO2 và Fe2O3 có 94,35%, 95,14% là MnO2, Fe2O3 (kết quả giám định), giả sử các phần trăm còn lại đều là tạp chất.
Sau khi tính lại số liệu dựa trên giả định đƣa ra, ta thu đƣợc kết quả mới với độ sai lệch mới nhƣ trong bảng 3.13.
Bảng 3.13 Kết quả trong trƣờng hợp giả định
Trƣờng hợp 1 2 3 4
Sai lệch 29,3459 (%) 24,0087 (%) 17,1279 (%) 21,7353 (%) Độ giảm 6,5004 (%) 4,4101 (%) 9,1767 (%) 3,4499 (%)
Từ kết quả tính toán đƣợc ta thấy rằng ngoài việc bị oxi hóa và nhiễm tạp chất vẫn còn những lý do khác gây ra sai số.
Các lý do có thể gây ra sai số nhƣ sau:
-Khối lƣợng mẫu không chính xác: sự thiếu chuẩn xác cao trong quá trình làm mẫu, khối lƣợng mẫu. Vì mẫu là dạng bột nên dễ bị mất mát trong quá trình cân, chế biến và xử lý mẫu, dẫn đến sai số.
-Hiệu ứng tự hấp thụ: mặc dù mẫu đƣợc điều chế có bề dày nhỏ nhất có thể nhƣng vẫn không thể hoàn toàn triệt tiêu sai số gây ra bởi hiệu ứng tự hấp thụ.
-Sự khác nhau của cấu hình mẫu thí nghiệm và mẫu đo thông lƣợng: 4 hỗn hợp mẫu thí nghiệm có kích thƣớc dạng trụ tròn (đựng trong container) trong khi mẫu Au và Al để đo thông lƣợng neutron lại có cấu hình khác hoàn toàn và đặc biệt là mẫu Al có kích thƣớc lớn hơn nhiều, điều này có thể gây ra sai lệch lớn khi đo thông lƣợng neutron vì tại mỗi vị trí chiếu, thông lƣợng neutron có thể thay đổi tùy thuộc vào khoảng cách cách nguồn neutron và cấu hình đo.
-Thời gian đo đạc: trong quá trình đo đạc thời gian chƣa đạt đƣợc độ chính xác cao, đặc biệt trong quá trình xử lý mẫu sau khi vừa chiếu xong, thời gian sai lệch chỉ khoảng vài phút cũng có thể gây sai số đáng kể.
-Hiệu suất hệ đo: trong quá trình tiến hành đo đạc, vì trải qua khoảng thời gian dài khoảng 2 tháng, hệ đo cũng đƣợc xử dụng liên tục cho nhiều mẫu đo khác nhau. Do đó hiệu suất của hệ đo có thể có sự thay đổi. Ta nhận thấy rằng chỉ với một lƣợng thay đổi nhỏ của hiệu suất (khoảng 10%) cũng có thể dẫn đến sai lệch khá cao.
-Nhiễm tạp chất, oxi hóa, độ ẩm: các mẫu đo dùng trong thí nghiệm có độ tinh khiết không cao (theo kết quả giám định) và đã bị oxi hóa một phần, ngoài ra việc mẫu bị ẩm cũng có thể làm khối lƣợng mẫu có sự tăng lên và trƣớc khi đo đạc thí nghiệm cũng không tiến hành sấy khô mẫu để kết quả chính xác hơn.
-Tiết diện bắt neutron, nguồn phát neutron: ta nhận thấy rằng nguồn phát neutron Am – Be khá yếu (khoảng 2,3.106 cm-2 s-1 cho neutron nhanh) trong khi tiết diện bắt neutron của Fe rất thấp (0,93mb). Vì vậy Fe rất khó bị kích hoạt nếu chiếu trong thời gian khoảng 2 – 3 tiếng. Ngoài ra khi chiếu thử trong thời gian dài
khoảng 24 giờ, số liệu ghi nhận đƣợc cũng không có sự thay đổi đáng kể. Do đó số liệu thu đƣợc chƣa thật chính xác.
3.11. Tóm tắt chƣơng 3
Các thực nghiệm trong chƣơng 3 của khóa luận đã xác định thông lƣợng neutron tại kênh neutron nhanh của hệ chiếu neutron gồm: thông lƣợng neutron chậm ( ) (bảng 3.3), thông lƣợng netron nhiệt (mục 3.3.2), thông lƣợng neutron trên nhiệt (mục 3.3.3) dựa trên mẫu vàng 99,9%. Thông lƣợng neutron nhanh ( )
(bảng 3.4) dựa trên 3 mẫu nhôm. So sánh với các kết quả thu đƣợc trƣớc đây.
Kiểm chứng, đánh giá độ chính xác của 4 công thức đã đề ra trong phần xây dựng công thức tính toán. Lý giải các nguyên nhân gây ra sai số.
KẾT LUẬN, KIẾN NGHỊ VÀ HƢỚNG PHÁT TRIỂN Kết luận
Nghiên cứu các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron, khóa luận đã đạt đƣợc những kết quả sau:
-Xác định các thông số phổ neutron tại kênh nhanh của hệ phân tích kích hoạt với nguồn đồng vị Am - Be tại bộ môn Vật lý Hạt nhân, trƣờng Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM gồm:
Thông lƣợng neutron chậm (5,24 0,13).103 ( ), thông lƣợng neutron nhiệt (4,1 0,1).103 ( ), thông lƣợng neutron trên nhiệt (1,14 0,03).103 ( ) thông qua kích hoạt monitor Au.
Thông lƣợng neutron nhanh (2,28 0,09).106 ( ) thông qua kích hoạt monitor Al.
-Xây dựng 4 công thức tính phần trăm khối lƣợng chất quan tâm trong phản ứng nhiễu nghiên cứu và thực nghiệm kiểm chứng. Kết quả 4 công thức có sai số khoảng 25% – 36%. Lý giải các nguyên nhân gây ra sai số.
Kiến nghị
Việc xây dựng 4 công thức và làm thí nghiệm kiểm chứng, đánh giá trong các trƣờng hợp khác nhau của phản ứng nhiễu đã đƣợc thực hiện trong khóa luận này, tuy nhiên sai số khá cao và chƣa thể kiểm chứng, đánh giá đƣợc độ chính xác của các công thức một cách hoàn toàn vì nhiều lý do gây ra sai số khác nhau. Do đó, để đề tài “Nghiên cứu các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron” hoàn thiện hơn, tôi có một số kiến nghị nhƣ sau đối với những ngƣời thực hiện lại đề tài này lần sau:
Tìm kiếm, sử dụng thêm nhiều nguyên tố phù hợp khác nhau để làm thí nghiệm với các trƣờng hợp đƣợc đƣa ra và các nguyên tố có tiết diện bắt neutron
lớn đáp ứng cho việc nguồn chiếu neutron tại bộ môn có thông lƣợng nhỏ hoặc sử dụng nguồn neutron khác có cƣờng độ cao hơn.
Cần hoàn thiện hơn trong thao tác xử lý mẫu thí nghiệm để tránh làm mất mát một phần khối lƣợng mẫu cũng nhƣ mẫu thí nghiệm có độ tinh khiết cao, hạn