Trong phân tích kích hoạt neutron, việc gặp phải các phản ứng nhiễu là thƣờng xảy ra. Đặc biệt là trong phân tích đất hiếm, ta thƣờng gặp phải 2 loại phản ứng nhiễu là hạt nhân quan tâm sinh ra bởi các phản ứng khác hoặc tạo từ 2 phản ứng
( ).
Để thu đƣợc kết quả chính xác ta phải hiệu chỉnh. Phƣơng pháp hiệu chỉnh nhiễu bậc nhất đƣợc thực hiện nhƣ sau: nếu đỉnh gamma nguyên tố quan tâm ký hiệu là “x”, đỉnh nguyên tố gây nhiễu vào đỉnh “x” là “y” và nguyên tố gây nhiễu còn có một đỉnh khác là “z” không bị gây nhiễu bởi các đỉnh năng lƣợng của các nguyên tố nào khác.
Phép tính gần đúng để hiệu chỉnh cho nguyên tố quan tâm nhƣ sau [4].
( ) (1.20)
Trong đó là nồng độ nguyên tố x (dựa vào tia gamma x) đã hiệu chỉnh nhiễu, là nồng độ nguyên tố x (dựa vào tia gamma x + y) chƣa hiệu chỉnh nhiễu bởi tia gamma y của nguyên tố y, là nồng độ của nguyên tố y đƣợc tính từ tia gamma y không bị nhiễu bởi hạt nhân khác, là nồng độ nguyên tố y (dựa vào tia gamma x + y) chƣa hiệu chỉnh nhiễu bởi tia gamma x của nguyên tố x.
Một cách tổng quát cho trƣờng hợp nếu có nhiều hạt nhân nhiễu thì:
( ∑
) (1.21)
1.5. Tóm tắt chƣơng 1
Trong chƣơng 1 khóa luận đã trình bày tổng quan về phân tích kích hoạt neutron, các hệ số, ký hiệu thƣờng sử dụng, một số loại nguồn phát neutron và các phản ứng nhiễu thƣờng gặp.
Chƣơng 2
XÂY DỰNG CÔNG THỨC TÍNH TOÁN CHO PHẢN ỨNG NHIỄU
2.1. Xây dựng công thức cho các trƣờng hợp nhiễu quan tâm 2.1.1. Trƣờng hợp nhiễu quan tâm
Giả sử: Hỗn hợp chỉ có 2 đồng vị A và B đã biết trƣớc cùng đƣợc chiếu neutron trong cùng 1 điều kiện giống nhau. Đồng vị A bắt neutron nhiệt và một phần neutron trên nhiệt (gọi chung là neutron chậm trong khoảng từ 0 đến 0,5 MeV) tạo phản ứng ( ) . Đồng vị B bắt neutron nhanh trong khoảng năng lƣợng từ 4,3MeV đến 5,3MeV tạo phản ứng ( ) . Sản phẩm tạo ra bởi 2 đồng vị A và B cùng là đồng vị C. Đồng vị C phân rã phát gamma ghi nhận đƣợc trên phổ.
Yêu cầu: Xác định phần trăm khối lƣợng của 2 đồng vị A, B khi biết 2 đồng vị là gì, tổng khối lƣợng hỗn hợp và các thông số trong quá trình đo đạc.
2.1.2. Trƣờng hợp điển hình
Một số trƣờng hợp điển hình của trƣờng hợp nhiễu quan tâm trong mục 2.1.1. đƣợc trình bày trong các bảng 2.1, 2.2, 2.3 và 2.4.
Bảng 2.1 Hỗn hợp Na - Al
Phản ứng Neutron
tƣơng tác
Tia gamma đặc trƣng của sản phẩm
(KeV) ( ) 23 Na ( )24 Na Chậm 1368,626 2754,007 99,9935 99,872 14,9574 giờ 27 Al ( )24 Na Nhanh Bảng 2.2 Hỗn hợp Al - Si Phản ứng Neutron tƣơng tác
Tia gamma đặc trƣng của sản phẩm
(KeV) ( ) 27 Al( )28 Al Chậm 1778,969 100 134,48 giây 28 Si( )28 Al Nhanh
Bảng 2.3 Hỗn hợp La - Ce
Phản ứng Neutron
tƣơng tác
Tia gamma đặc trƣng của sản phẩm
(KeV) ( ) 139 La ( )140 La Chậm 328,761 487,022 815,781 1596,203 20,8 46,1 23,72 95,40 1,6785 ngày 140 Ce ( ) 140 La Nhanh Bảng 2.4 Hỗn hợp Mn - Fe Phản ứng Neutron tƣơng tác
Tia gamma đặc trƣng của sản phẩm
(KeV) ( ) 55 Mn( )56 Mn Chậm 846,7638 1810,726 2113,092 98,85 26,9 14,2 2,57878 giờ 56 Fe( )56 Mn Nhanh 2.1.3. Trƣờng hợp 1: A và B ở dạng đơn chất
Giả sử phần trăm khối lƣợng chất A chiếm trong hỗn hợp là (x). Phần trăm khối lƣợng B chiếm trong hỗn hợp là (1 - x), hạt nhân A bắt neutron chậm, hạt nhân B bắt neutron nhanh. Khối lƣợng hỗn hợp là .
Quá trình chiếu neutron của A và B trong thời gian :
( )
→
̅
→
Trong đó ( ) lần lƣợt là tiết diện bắt neutron nhiệt và tiết diện tích phân cộng hƣởng của A, ̅ là tiết diện bắt neutron nhanh của B.
Hạt nhân A ban đầu có:
Hạt nhân B ban đầu có:
( ) (2.2) Trong đó mA và mB là khối lƣợng chất A và B trong hỗn hợp, và là nguyên tử khối hạt nhân A và B, và là độ phổ cập đồng vị hạt nhân A và B, là hằng số Avogadro (=6,02.1023
mol-1). Đặt:
Thông lƣợng neutron nhiệt chiếu vào là: ; Thông lƣợng neutron trên nhiệt chiếu vào là: ; Thông lƣợng neutron nhanh chiếu vào là: ; Hằng số phóng xạ của hạt nhân C là: .
Bỏ qua việc cháy mẫu, gọi là số hạt nhân C tạo ra từ A, B còn lại sau quá trình kích hoạt neutron trong thời gian chiếu .
Sử dụng lời giải bằng phƣơng trình Leibnitz [5] cho sự biến đổi hạt nhân theo thông lƣợng ta đƣợc: ( ( )) [ ] (2.3) ̅ [ ] (2.4)
Ta để một thời gian rã trƣớc khi đem đi đo gamma, số hạt nhân và còn lại sau là:
[ ] (2.5)
[ ] (2.6)
Số hạt nhân phân rã phát gamma của trong thời gian đo là:
Do quá trình phân rã của có chung xác suất phát gamma là (cùng là hạt nhân C). Vậy số hạt nhân bị phân rã phát gamma là:
(2.9) (2.10) Từ các công thức (2.3), (2.5), (2.7), (2.9) ta đƣợc: ( ( )) [ ] [ ] [ ] (2.11) Từ các công thức (2.4), (2.6), (2.8), (2.10) ta đƣợc: ̅ [ ] [ ] [ ] (2.12) Đặt: [ ] [ ] [ ] (2.13) Công thức (2.11) và (2.12) trở thành: ( ( )) (2.14) ̅ (2.15)
Ta gọi là diện tích đỉnh thu đƣợc ứng với năng lƣợng gamma phát ra của
, là hiệu suất ghi nhận của máy tại đỉnh năng lƣợng đó. Ta có:
(2.16)
Áp dụng công thức (2.14) và (2.15), công thức (2.16) trở thành:
( ( )) ̅ (2.17)
Thế từ (2.1), (2.2) vào công thức (2.17) và biến đổi, ta đƣợc: ̅ ( ( )) ̅ (2.18)
Trong đó , , đã biết. ghi nhận đƣợc. thu đƣợc bằng việc chuẩn hiệu suất. , ̅ , , tra bảng. đƣợc đo khi tiến hành thí nghiệm. ( ) tính đƣợc từ công thức (1.14). Ta tính đƣợc x và xác định đƣợc khối lƣợng A, B trong hỗn hợp.
Trong trƣờng hợp này ta chỉ tính sai số dựa trên sai số của , , , ,
( ) và bỏ qua các sai số khác.
Sai số cho x trong trƣờng hợp 1 nhƣ sau:
( ( ̅ )) ( ( ) ̅ ̅ ) ( ̅ ) ( ( ) ̅ ) ( ̅ ) ( ) (2.19) Trong đó: (2.20) (2.21) (2.23) ( ( )) (2.22)
2.1.4. Trƣờng hợp 2: A, B dạng oxit ,
Giả sử phần trăm khối lƣợng chất chiếm trong hỗn hợp là (x), phần trăm khối lƣợng chất chiếm trong hỗn hợp là (1 - x). Khối lƣợng hỗn hợp là
, các hệ số a1, a2, b1, b2 là các chỉ số trong công thức hóa học. Ta có:
(2.24)
( ) (2.25)
Khối lƣợng nguyên tố A, B (mA, mB) trong chất là:
(2.26) ( ) (2.27) Trong đó là khối lƣợng chất Ta có: (2.28) ( ) (2.29)
Trong đó , và MO là nguyên tử khối hạt nhân A, B và Oxi, và là độ phổ cập đồng vị hạt nhân A và B, là hằng số Avogadro (=6,02.1023mol-1).
Tƣơng tự nhƣ mục 2.1.3. ta đƣợc:
( ( )) (2.30)
Suy ra: Từ (2.28) và (2.29), công thức (2.33) trở thành: ( ( )) ( ) ̅ ( ( ) ) (2.34)
Biến đổi công thức (2.34) ta đƣợc:
̅ ( )
( ( )) ( ) ̅ ( ) (2.35)
Công thức sai số cho x trong trƣờng hợp 2 tƣơng tự nhƣ sai số của công thức (2.19). Với các ẩn số c, d tƣơng tự, nhƣng a, b mang giá trị khác nhƣ sau:
(
) (2.36)
(
) (2.37)
2.1.5. Trƣờng hợp 3: A dạng đơn chất, B dạng oxit
Giả sử phần trăm khối lƣợng chiếm trong hỗn hợp là (x), phần trăm khối lƣợng chiếm trong hỗn hợp là (1 - x). Khối lƣợng hỗn hợp là .
Tƣơng tự mục 2.1.3. và 2.1.4. ta đƣợc: ̅ ( ) ( ( )) ̅ ( ) (2.38) (2.32) ( ( )) ̅ (2.33)
Công thức sai số cho x trong trƣờng hợp 3 tƣơng tự nhƣ sai số của công thức (2.19). Với các ẩn số a, c, d tƣơng tự nhƣng b mang giá trị khác nhƣ sau:
(
) (2.39)
2.1.6. Trƣờng hợp 4: A dạng oxit , B dạng đơn chất
Giả sử phần trăm khối lƣợng chiếm trong hỗn hợp là (x), phần trăm khối lƣợng chiếm trong hỗn hợp là (1 - x). Khối lƣợng hỗn hợp là .
Tƣơng tự mục 2.1.3. và 2.1.4. ta đƣợc: ̅ ( ( )) ( ) ̅ (2.40)
Công thức sai số cho x trong trƣờng hợp 4 tƣơng tự nhƣ sai số của công thức (2.19). Với các ẩn số b, c, d tƣơng tự, nhƣng a mang giá trị khác nhƣ sau:
(
) (2.41)
2.2. Xây dựng công thức tính toán và sai số của một số hệ số 2.2.1. Công thức truyền sai số [2] 2.2.1. Công thức truyền sai số [2]
( ) ( ) ( ) (2.42)
Trong đó x, y, z,… là các biến của hàm f .
2.2.2. Sai số của ( )
Từ công thức (1.15) áp dụng công thức truyền sai số, bỏ qua sai số của ̅, ta
( ) ( ( ) ( ) ( ̅ ) ̅ ( ) ) (2.43) 2.2.3. Sai số của ( )
Từ công thức (1.14), áp dụng công thức truyền sai số, ta chỉ quan tâm đến sai số của ( ) và bỏ qua sai số . Ta đƣợc sai số của ( ):
( ) ( ( )
( )) ( ) (2.44)
2.2.4. Tiết diện neutron chậm
Áp dụng công thức tiết diện kích hoạt lò [5] và công thức truyền sai số ta có: ( ) ( ( ) ) (2.45) ( ) ( ) ( ( ) ) (2.46) 2.2.5. Thông lƣợng neutron Áp dụng công thức [9]: (2.47)
Trong đó là hoạt độ riêng của mẫu (phân rã/giây/gam), W là khối lƣợng mẫu, S, D, C là các hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu, rã, đo ( ).
( ) (2.48) ( ) (2.49) [ ( )] ( ) (2.50) Thông lƣợng neutron: (2.51)
Trong đó là hằng số Avogadro (6,02.10 mol ), là độ phổ cập đồng vị, là xác suất phát gamma, là tiết diện bắt neutron, là hiệu suất tại đỉnh năng lƣợng quan tâm, M là khối lƣợng nguyên tử.
Thế (2.47) vào (2.51) ta đƣợc:
(2.52)
Ta chỉ tính sai số của , các sai số còn lại là không có và bỏ qua, áp dụng công thức truyền sai số ta đƣợc:
( ) (2.53)
2.2.5.1. Thông lƣợng neutron chậm
Từ công thức (2.52) ta có đƣợc thông lƣợng neutron chậm nhƣ sau:
(2.54)
Trong đó là tiết diện bắt neutron chậm.
Ta chỉ quan tâm đến sai số của các sai số khác đƣợc bỏ qua, tƣơng tự công thức (2.53) ta đƣợc:
( ) (2.55)
Mặt khác ta có [9]:
(2.56)
Áp dụng tỷ số
vào công thức (2.56) và sử dụng công thức truyền sai số ta đƣợc các công thức nhƣ trong các mục 2.2.5.2, 2.2.5.3 và 2.2.5.4.
2.2.5.2. Thông lƣợng neutron nhiệt
Sai số:
( ) (
( ) ) (2.58)
2.2.5.3. Thông lƣợng neutron trên nhiệt
(2.59)
Sai số:
( ) (
( )) (2.60)
2.2.5.4. Thông lƣợng neutron nhanh
Tƣơng tự mục 2.2.5.1. ta đƣợc:
̅ (2.61)
Sai số:
( ) (2.62)
Trong đó ̅ là tiết diện bắt neutron nhanh (n,p).
2.3 Tóm tắt chƣơng 2
Trong chƣơng 2 khóa luận đã xây dựng 4 công thức tính toán phần trăm khối lƣợng cho các nguyên tố quan tâm có mặt trong mẫu phân tích trong trƣờng hợp nhiễu đƣợc nghiên cứu. Đồng thời xây dựng các công thức tính sai số cho các hệ số liên quan.
Chƣơng 3
THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG 3.1. Các dụng cụ dùng trong thực nghiệm
3.1.1. Cân đo mẫu
Cân điện tử có khoảng đo: 0 - 200 gam, giai đo nhỏ nhất: 0,0001 gam. Cân đƣợc thấy nhƣ trên hình 3.1.
Hình 3.1. Cân điện tử đo mẫu.
3.1.2. Hệ kích hoạt neutron 3.1.2.1. Nguồn Am - Be 3.1.2.1. Nguồn Am - Be
Nguồn Am – Be đƣợc sử dụng trong khóa luận này có cƣờng độ neutron ban đầu vào khoảng 1,5.107
n.s-1 có năng lƣợng trung bình là 5,7MeV. Cấu hình của nguồn đƣợc trình bày trong hình 3.2.
Neutron đƣợc hình thành từ việc đồng vị phóng xạ Am – 241 phân rã sau đó phản ứng với bột Be (có pha sẵn trong nguồn) tạo ra neutron theo phản ứng:
Hệ kích hoạt neutron có 2 kênh chiếu là kênh nhanh và kênh nhiệt. Trong phần thực nghiệm của khóa luận này tác giả sử dụng kênh neutron nhanh. Neutron nhanh sau khi đƣợc sinh ra sẽ bị làm chậm thành neutron nhiệt bởi chất làm chậm parafin và tán xạ vào vị trí kênh nhanh. Do đó tại kênh nhanh tồn tại cả neutron nhanh và neutron nhiệt [9]
3.1.2.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527
Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527 và nguồn đồng vị 241
Am – Be đƣợc bộ môn Vật lý Hạt nhân, khoa Vật lý - Vật lý Kỹ thuật, trƣờng Đại học Khoa học Tự nhiên thành phố Hồ Chí Minh xây dựng và hoàn thiện vào năm 1994. Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527 đƣợc trình bày trong hình 3.3.
Hình 3.3. Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527.
Máy bơm tạo áp suất sẽ thổi mẫu chạy theo ống dẫn vào nguồn chiếu đến vị trí cần chiếu hoặc thổi mẫu ra bên ngoài sau khi đã chiếu xong. Hệ điều khiển mẫu gồm 2 nút, nút “IN” để nhập mẫu và nút “OUT” để lấy mẫu ra.
Mẫu sau khi đƣợc chiếu xạ sẽ trở thành hạt nhân phóng xạ và số đếm phóng xạ đƣợc ghi nhận bằng detector nhấp nháy NaI(Tl) hoặc ống đếm Geiger-Muller. Tuy nhiên theo thời gian, Bộ môn đã phát triển hệ phân tích này, kết hợp ghi nhận bức xạ bằng detector HPGe siêu tinh khiết vào năm 2004 [6].
3.1.3. Hệ phổ kế gamma
Hình 3.4. Hệ phổ kế gamma.
Hệ đo sử dụng đầu dò HPGe siêu tinh khiết đƣợc làm lạnh bởi thùng chứa nitơ lỏng và đƣợc chứa trong buồng đo nhằm cản phông phóng xạ từ bên ngoài. Hệ đo làm việc ở cao thế 3000V. Độ phân giải năng lƣợng FWHM = 1,8 KeV tại đỉnh năng lƣợng 1332,5 KeV của 60
Co.
3.2. Thực nghiệm xác định đƣờng cong hiệu suất tại vị trí đo
Trong khóa luận này sử dụng nguồn Eu-154 để chuẩn hiệu suất. Nguồn có thời gian bán rã là 3138,8 ngày [phụ lục 2]. Thông tin nguồn trình bày trong bảng 3.1.
Bảng 3.1 Thông tin nguồn Eu -154
Ngày chứng nhận Hoạt độ tại ngày chứng nhận Hoạt độ tại ngày đo
Tiến hành đo nguồn Eu -154 cách Detector 10cm trong thời gian 3600 giây. Số đếm thu đƣợc tại các đỉnh năng lƣợng quan tâm đƣợc trình bày trong bảng 3.2 và hiệu suất đƣợc hiệu chỉnh lại tại vị trí gần Detector (ngay tại bề mặt).
Bảng 3.2 Số liệu thu đƣợc từ nguồn Eu – 154 đo cách DET 10cm
E(KeV) ( ) Np Sai số (%) Cách 10cm Sát DET 123,0706 40,4 402593 0,17 0,007893 0,198371 247,9288 6,89 40082 0,67 0,004938 0,115776 591,7550 4,95 13309 1,21 0,002142 0,047736 723,3014 20,5 45435 0,53 0,001737 0,038461 873,1834 12,17 22839 0,78 0,001502 0,032884 996,2500 10,5 17989 0,9 0,001341 0,029215 1004,7180 17,86 31236 0,63 0,001373 0,029856 1274,4290 34,9 48658 0,46 0,001100 0,023738
Đƣờng cong hiệu suất gần Detector đƣợc trình bày trong hình 3.5.
Hình 3.5 Đƣờng cong hiệu suất gần Detector.
y = -0,061x4 + 1,5638x3 - 14,913x2 + 61,689x - 94,716 -4 -3,5 -3 -2,5 -2 -1,5 4 5 6 7 8 L n( Ɛp ) Ln(E)
Đường cong hiệu suất
Ta thu đƣợc đƣờng cong hiệu suất:
( ) ( ( )) ( ( )) ( ( ))
( ( )) (4.5)
3.3. Xác định thông lƣợng neutron
Trong khóa luận này ta tiến hành xác định thông lƣợng neutron tại kênh neutron nhanh của nguồn Am – Be.
3.3.1. Thông lƣợng neutron chậm tại kênh nhanh
Trong thực nghiệm này ta tiến hành chiếu neutron với mẫu vàng 99,99% nhƣ trong hình 3.6. Mẫu vàng có khối lƣợng nhƣ trong bảng 3.3. Hai lần chiếu cách nhau 50 ngày để đợt chiếu trƣớc rã hết phóng xạ. Phản ứng xảy ra là
197
Au( )198
Au.
Hình 3.6. Miếng vàng 99,99%.
Áp dụng công thức (2.54), (2.55) với các thông số: M = 197; ;
(mol-1); ( ); ( ) ( ) [9];
; (tại E = 411,8025KeV). Ta tính đƣợc thông lƣợng neutron chậm tại kênh nhanh nhƣ trong bảng 3.3.
Bảng 3.3 Thông lƣợng neutron chậm tại kênh nhanh Lần chiếu Khối lƣợng W (gam) Thời gian chiếu (giây) Thời gian rã (giây) Thời gian đo (giây) Np (số đếm) ( ) 1 0,2218 80880 90 4775 21626 (5,20 0,04).103 2 5580 90 5400 1913 (5,28 0,12).103
Thông lƣợng neutron chậm trung bình tại kênh nhanh
(5,24 0,13).103( )
3.3.2. Thông lƣợng neutron nhiệt tại kênh nhanh
Áp dụng công thức (2.57) và (2.58) ta thu đƣợc thông lƣợng neutron nhiệt:
(4,1 0,1).103( )
3.3.3. Thông lƣợng neutron trên nhiệt tại kênh nhanh
Áp dụng công thức (2.59) và (2.60) ta thu đƣợc thông lƣợng neutron trên nhiệt:
(1,14 0,03).103( )
Nhận xét:
Tham khảo kết quả thực nghiệm đo đạc đƣợc vào năm 2012 [9]: (5,35 0,03).103( )
(4,13 0,07).103( )
(1,31 0,05).103( )
Ta thấy rằng các thông lƣợng neutron từ năm 2012 đến nay không có sự thay đổi nhiều.
3.3.4. Thông lƣợng neutron nhanh ( ) tại kênh nhanh
Trong thực nghiệm này ta tiến hành chiếu neutron nhanh với 3 miếng nhôm tròn đƣờng kính 2,5cm, dày 0,1cm nhƣ trong hình 3.7.
Hình 3.7. Các miếng nhôm tròn.
Các miếng nhôm có khối lƣợng nhƣ trong bảng 3.4. Phản ứng xảy ra là
27
Al( )27
Mg.
Áp dụng công thức (2.20) và (2.21). Với các thông số: M = 27; ( ) ;
(mol-1); ( ); ̅ ; (tại E
= 843,76KeV); ( ) . Ta tính đƣợc thông lƣợng neutron nhanh tại kênh nhanh nhƣ trong bảng 3.4.
Bảng 3.4 Thông lƣợng neutron nhanh tại kênh nhanh Mẫu Khối lƣợng W (gam)