Áp dụng công thức tiết diện kích hoạt lò [5] và công thức truyền sai số ta có: ( ) ( ( ) ) (2.45) ( ) ( ) ( ( ) ) (2.46) 2.2.5. Thông lƣợng neutron Áp dụng công thức [9]: (2.47)
Trong đó là hoạt độ riêng của mẫu (phân rã/giây/gam), W là khối lƣợng mẫu, S, D, C là các hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu, rã, đo ( ).
( ) (2.48) ( ) (2.49) [ ( )] ( ) (2.50) Thông lƣợng neutron: (2.51)
Trong đó là hằng số Avogadro (6,02.10 mol ), là độ phổ cập đồng vị, là xác suất phát gamma, là tiết diện bắt neutron, là hiệu suất tại đỉnh năng lƣợng quan tâm, M là khối lƣợng nguyên tử.
Thế (2.47) vào (2.51) ta đƣợc:
(2.52)
Ta chỉ tính sai số của , các sai số còn lại là không có và bỏ qua, áp dụng công thức truyền sai số ta đƣợc:
( ) (2.53)
2.2.5.1. Thông lƣợng neutron chậm
Từ công thức (2.52) ta có đƣợc thông lƣợng neutron chậm nhƣ sau:
(2.54)
Trong đó là tiết diện bắt neutron chậm.
Ta chỉ quan tâm đến sai số của các sai số khác đƣợc bỏ qua, tƣơng tự công thức (2.53) ta đƣợc:
( ) (2.55)
Mặt khác ta có [9]:
(2.56)
Áp dụng tỷ số
vào công thức (2.56) và sử dụng công thức truyền sai số ta đƣợc các công thức nhƣ trong các mục 2.2.5.2, 2.2.5.3 và 2.2.5.4.
2.2.5.2. Thông lƣợng neutron nhiệt
Sai số:
( ) (
( ) ) (2.58)
2.2.5.3. Thông lƣợng neutron trên nhiệt
(2.59)
Sai số:
( ) (
( )) (2.60)
2.2.5.4. Thông lƣợng neutron nhanh
Tƣơng tự mục 2.2.5.1. ta đƣợc:
̅ (2.61)
Sai số:
( ) (2.62)
Trong đó ̅ là tiết diện bắt neutron nhanh (n,p).
2.3 Tóm tắt chƣơng 2
Trong chƣơng 2 khóa luận đã xây dựng 4 công thức tính toán phần trăm khối lƣợng cho các nguyên tố quan tâm có mặt trong mẫu phân tích trong trƣờng hợp nhiễu đƣợc nghiên cứu. Đồng thời xây dựng các công thức tính sai số cho các hệ số liên quan.
Chƣơng 3
THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG
3.1. Các dụng cụ dùng trong thực nghiệm3.1.1. Cân đo mẫu
Cân điện tử có khoảng đo: 0 - 200 gam, giai đo nhỏ nhất: 0,0001 gam. Cân đƣợc thấy nhƣ trên hình 3.1.
Hình 3.1. Cân điện tử đo mẫu.
3.1.2. Hệ kích hoạt neutron 3.1.2.1. Nguồn Am - Be 3.1.2.1. Nguồn Am - Be
Nguồn Am – Be đƣợc sử dụng trong khóa luận này có cƣờng độ neutron ban đầu vào khoảng 1,5.107
n.s-1 có năng lƣợng trung bình là 5,7MeV. Cấu hình của nguồn đƣợc trình bày trong hình 3.2.
Neutron đƣợc hình thành từ việc đồng vị phóng xạ Am – 241 phân rã sau đó phản ứng với bột Be (có pha sẵn trong nguồn) tạo ra neutron theo phản ứng:
Hệ kích hoạt neutron có 2 kênh chiếu là kênh nhanh và kênh nhiệt. Trong phần thực nghiệm của khóa luận này tác giả sử dụng kênh neutron nhanh. Neutron nhanh sau khi đƣợc sinh ra sẽ bị làm chậm thành neutron nhiệt bởi chất làm chậm parafin và tán xạ vào vị trí kênh nhanh. Do đó tại kênh nhanh tồn tại cả neutron nhanh và neutron nhiệt [9]
3.1.2.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527
Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527 và nguồn đồng vị 241
Am – Be đƣợc bộ môn Vật lý Hạt nhân, khoa Vật lý - Vật lý Kỹ thuật, trƣờng Đại học Khoa học Tự nhiên thành phố Hồ Chí Minh xây dựng và hoàn thiện vào năm 1994. Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527 đƣợc trình bày trong hình 3.3.
Hình 3.3. Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527.
Máy bơm tạo áp suất sẽ thổi mẫu chạy theo ống dẫn vào nguồn chiếu đến vị trí cần chiếu hoặc thổi mẫu ra bên ngoài sau khi đã chiếu xong. Hệ điều khiển mẫu gồm 2 nút, nút “IN” để nhập mẫu và nút “OUT” để lấy mẫu ra.
Mẫu sau khi đƣợc chiếu xạ sẽ trở thành hạt nhân phóng xạ và số đếm phóng xạ đƣợc ghi nhận bằng detector nhấp nháy NaI(Tl) hoặc ống đếm Geiger-Muller. Tuy nhiên theo thời gian, Bộ môn đã phát triển hệ phân tích này, kết hợp ghi nhận bức xạ bằng detector HPGe siêu tinh khiết vào năm 2004 [6].
3.1.3. Hệ phổ kế gamma
Hình 3.4. Hệ phổ kế gamma.
Hệ đo sử dụng đầu dò HPGe siêu tinh khiết đƣợc làm lạnh bởi thùng chứa nitơ lỏng và đƣợc chứa trong buồng đo nhằm cản phông phóng xạ từ bên ngoài. Hệ đo làm việc ở cao thế 3000V. Độ phân giải năng lƣợng FWHM = 1,8 KeV tại đỉnh năng lƣợng 1332,5 KeV của 60
Co.
3.2. Thực nghiệm xác định đƣờng cong hiệu suất tại vị trí đo
Trong khóa luận này sử dụng nguồn Eu-154 để chuẩn hiệu suất. Nguồn có thời gian bán rã là 3138,8 ngày [phụ lục 2]. Thông tin nguồn trình bày trong bảng 3.1.
Bảng 3.1 Thông tin nguồn Eu -154
Ngày chứng nhận Hoạt độ tại ngày chứng nhận Hoạt độ tại ngày đo
Tiến hành đo nguồn Eu -154 cách Detector 10cm trong thời gian 3600 giây. Số đếm thu đƣợc tại các đỉnh năng lƣợng quan tâm đƣợc trình bày trong bảng 3.2 và hiệu suất đƣợc hiệu chỉnh lại tại vị trí gần Detector (ngay tại bề mặt).
Bảng 3.2 Số liệu thu đƣợc từ nguồn Eu – 154 đo cách DET 10cm
E(KeV) ( ) Np Sai số (%) Cách 10cm Sát DET 123,0706 40,4 402593 0,17 0,007893 0,198371 247,9288 6,89 40082 0,67 0,004938 0,115776 591,7550 4,95 13309 1,21 0,002142 0,047736 723,3014 20,5 45435 0,53 0,001737 0,038461 873,1834 12,17 22839 0,78 0,001502 0,032884 996,2500 10,5 17989 0,9 0,001341 0,029215 1004,7180 17,86 31236 0,63 0,001373 0,029856 1274,4290 34,9 48658 0,46 0,001100 0,023738
Đƣờng cong hiệu suất gần Detector đƣợc trình bày trong hình 3.5.
Hình 3.5 Đƣờng cong hiệu suất gần Detector.
y = -0,061x4 + 1,5638x3 - 14,913x2 + 61,689x - 94,716 -4 -3,5 -3 -2,5 -2 -1,5 4 5 6 7 8 L n( Ɛp ) Ln(E)
Đường cong hiệu suất
Ta thu đƣợc đƣờng cong hiệu suất:
( ) ( ( )) ( ( )) ( ( ))
( ( )) (4.5)
3.3. Xác định thông lƣợng neutron
Trong khóa luận này ta tiến hành xác định thông lƣợng neutron tại kênh neutron nhanh của nguồn Am – Be.
3.3.1. Thông lƣợng neutron chậm tại kênh nhanh
Trong thực nghiệm này ta tiến hành chiếu neutron với mẫu vàng 99,99% nhƣ trong hình 3.6. Mẫu vàng có khối lƣợng nhƣ trong bảng 3.3. Hai lần chiếu cách nhau 50 ngày để đợt chiếu trƣớc rã hết phóng xạ. Phản ứng xảy ra là
197
Au( )198
Au.
Hình 3.6. Miếng vàng 99,99%.
Áp dụng công thức (2.54), (2.55) với các thông số: M = 197; ;
(mol-1); ( ); ( ) ( ) [9];
; (tại E = 411,8025KeV). Ta tính đƣợc thông lƣợng neutron chậm tại kênh nhanh nhƣ trong bảng 3.3.
Bảng 3.3 Thông lƣợng neutron chậm tại kênh nhanh Lần chiếu Khối lƣợng W (gam) Thời gian chiếu (giây) Thời gian rã (giây) Thời gian đo (giây) Np (số đếm) ( ) 1 0,2218 80880 90 4775 21626 (5,20 0,04).103 2 5580 90 5400 1913 (5,28 0,12).103
Thông lƣợng neutron chậm trung bình tại kênh nhanh
(5,24 0,13).103( )
3.3.2. Thông lƣợng neutron nhiệt tại kênh nhanh
Áp dụng công thức (2.57) và (2.58) ta thu đƣợc thông lƣợng neutron nhiệt:
(4,1 0,1).103( )
3.3.3. Thông lƣợng neutron trên nhiệt tại kênh nhanh
Áp dụng công thức (2.59) và (2.60) ta thu đƣợc thông lƣợng neutron trên nhiệt:
(1,14 0,03).103( )
Nhận xét:
Tham khảo kết quả thực nghiệm đo đạc đƣợc vào năm 2012 [9]: (5,35 0,03).103( )
(4,13 0,07).103( )
(1,31 0,05).103( )
Ta thấy rằng các thông lƣợng neutron từ năm 2012 đến nay không có sự thay đổi nhiều.
3.3.4. Thông lƣợng neutron nhanh ( ) tại kênh nhanh
Trong thực nghiệm này ta tiến hành chiếu neutron nhanh với 3 miếng nhôm tròn đƣờng kính 2,5cm, dày 0,1cm nhƣ trong hình 3.7.
Hình 3.7. Các miếng nhôm tròn.
Các miếng nhôm có khối lƣợng nhƣ trong bảng 3.4. Phản ứng xảy ra là
27
Al( )27
Mg.
Áp dụng công thức (2.20) và (2.21). Với các thông số: M = 27; ( ) ;
(mol-1); ( ); ̅ ; (tại E
= 843,76KeV); ( ) . Ta tính đƣợc thông lƣợng neutron nhanh tại kênh nhanh nhƣ trong bảng 3.4.
Bảng 3.4 Thông lƣợng neutron nhanh tại kênh nhanh Mẫu Khối lƣợng W (gam) Thời gian chiếu (giây) Thời gian rã (giây) Thời gian đo (giây) Np (số đếm) ( ) 1 1,0385 3600 90 3600 2976 (2,29 0,05).106 2 1,0559 6120 420 5400 2136 (2,37 0,06).106 3 1,0637 7680 240 5400 2476 (2,20 0,05).106 Thông lƣợng neutron nhanh ( ) trung bình tại kênh nhanh
Nhận xét:
Tham khảo kết quả thực nghiệm đo đạc đƣợc vào năm 2012 [9]:
( ) ( )
Ta thấy rằng thông lƣợng neutron hiện tại đã có sự thay đổi đáng kể, chỉ còn lại 78,7% so với thông lƣợng neutron năm 2012. Điều này có thể là do nguồn neutron Am - Be đã bị phân rã một phần, tuy nhiên là không đáng kể vì thời gian bán rã của 241Am là 432,6 năm, hoặc do bia Be đã bị hao hụt một phần.
Tuy nhiên kết quả tính toán đƣợc là có thể tin tƣởng đƣợc vì cả 3 lần đo đều cho số liệu gần giống nhau.
3.4. Lựa chọn đối tƣợng thực nghiệm
Các nguyên tố đƣợc lựa chọn trong thực nghiệm này là Fe và Mn.
Fe là nguyên tố đa lƣợng và Mn là nguyên tố vi lƣợng phổ biến thƣờng có trong các mẫu đất. Vì vậy việc sử dụng 2 nguyên tố này làm thực nghiệm sẽ có nhiều thuận lợi trong việc phân tích các mẫu đất sau này.
Ngoài ra, một mẫu có chứa 2 nguyên tố Fe và Mn đƣợc chiếu tại kênh neutron chƣa nhiệt hóa tốt sẽ xảy ra phản ứng 55
Mn( )56
Mn và 56Fe( )56Mn. Sản phẩm
tạo thành là 56Mn có thời gian bán rã là 2.57878 giờ, không quá dài cũng không quá
ngắn, tƣơng đối vừa đủ để tiến hành làm thực nghiệm trong điều kiện có sẵn. Trong
khi hỗn hợp nhƣ 27
Al và 28Si lại cho ra sản phẩm 28Al với thời gian bán rã khá ngắn là 134,48 giây, khó tiến hành làm thí nghiệm.
Đồng thời, hỗn hợp 55
Mn và 56Fe đáp ứng đƣợc yêu cầu của bài toán phản ứng nhiễu đặt ra (một chất bắt neutron chậm, một chất bắt neutron nhanh). Trong khi
27
Al lại không đáp ứng đƣợc yêu cầu này (bắt cả neutron nhiệt và neutron nhanh). Giá thành của 55
Mn và 56Fe tƣơng đối rẻ và dễ dàng tìm mua đƣợc trên thị trƣờng.
Tuy nhiên khó khăn lớp gặp phải đó là cả 55
Mn và 56Fe đều dễ bị oxi hóa trong không khí và tiết diện bắt neutron nhanh theo phản ứng ( ) của 56Fe là khá thấp
(0,93mb), do đó việc kích hoạt neutron với nguồn neutron yếu sẽ gây nhiều khó khăn.
Cơ chế phản ứng trong thực nghiệm này nhƣ sau:
55 Mn( )56 Mn 56 Fe( )56 Mn 16 O( )16 N
Phản ứng của Oxi phát gamma có chu kỳ bán rã chỉ 7,13 giây, do đó với thời gian rã cỡ vài phút thì số liệu ghi nhận đƣợc từ gamma này coi nhƣ không đáng kể. Đồng thời đỉnh năng lƣợng do 16N phát ra không trùng với đỉnh năng lƣợng của
56Mn. Do đó ta chỉ quan tâm 2 phản ứng: 55 Mn( )56 Mn 56 Fe( )56 Mn 3.5. Chuẩn bị mẫu
Sử dụng 4 mẫu bột Fe, Fe2O3, Mn và MnO2 nhƣ trong hình 3.8. và 3.9.
Hình 3.8. Bột Fe và Fe2O3.
Tuy nhiên các mẫu bột không hoàn toàn nguyên chất. Kết quả giám định đƣợc từ phòng Thí nghiệm Phân tích Trung tâm, khoa Hóa trƣờng đại học Khoa học Tự nhiên thành phố Hồ Chí Minh cho kết quả nhƣ bảng 3.5
Bảng 3.5 Kết quả kiểm định của các mẫu bột làm thí nghiệm [phụ lục 1]
STT Tên mẫu Chỉ tiêu Đơn vị Kết quả Phƣơng pháp
1 Mn Mn % 92,18 AAS
2 MnO2 MnO2 % 94,35 AAS
3 Fe2O3 Fe2O3 % 95,14 Trắc quang
4 Fe Fe % 80,32 AAS
Thuận lợi và khó khăn:
Mặc dù cho kết quả xác định đƣợc hợp chất quan tâm trong mỗi mẫu còn lại bao nhiêu phần trăm nhƣng không xác định đƣợc các thành phần còn lại trong mẫu là gì, để từ đó cho biết có ảnh hƣởng đến kết quả thí nghiệm hay không.
Trong 2 mẫu Fe và Mn không cho biết đƣợc bao nhiêu phần trăm đã bị oxi hóa thành oxit, trong 2 mẫu MnO2 và Fe2O3 không cho biết đƣợc có dạng oxit khác hay không, điều này gây ra sai số cho kết quả thí nghiệm.
3.6. Điều chế mẫu
Khối lƣợng các chất trong mỗi mẫu đều đƣợc lấy trong khoảng từ 0,1 gam đến 0,25 gam. Khối lƣợng tƣơng đối nhỏ nhằm mục đích làm giảm bề dày mẫu, từ đó hạn chế tối đa hiệu ứng tự hấp thụ.
Sau khi cân khối lƣợng các chất bằng cân điện tử theo khối lƣợng thích hợp, ta trộn các chất thành 4 hỗn hợp mẫu Fe – Mn, Fe – MnO2, Fe2O3 – MnO2 và Mn – Fe2O3. Mỗi hỗn hợp mẫu ta làm 3 lần.
Để thuận tiện cho việc ký hiệu ta đặt x* là phần trăm khối lƣợng thực tế của chất A trong hỗn hợp.
3.6.1. Trƣờng hợp 1: hỗn hợp mẫu chứa A, B ở dạng đơn chất (A: Fe; B: Mn)
Khối lƣợng các chất trong mẫu trƣờng hợp 1 đƣợc trình bày trong bảng 3.6.
Bảng 3.6 Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 1
Mẫu Khối lƣợng (gam) x*
(g/g)
Mn Fe
1.1 0,1067 0,1932 0,3558
1.2 0,1045 0,2034 0,3395
1.3 0,1007 0,2038 0,3307
3.6.2. Trƣờng hợp 2: hỗn hợp mẫu chứa A, B ở dạng oxit (A: MnO2; B: Fe2O3) Khối lƣợng các chất trong mẫu trƣờng hợp 2 đƣợc trình bày trong bảng 3.7. Khối lƣợng các chất trong mẫu trƣờng hợp 2 đƣợc trình bày trong bảng 3.7.
Bảng 3.7 Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 2
Mẫu Khối lƣợng (gam) x*
(g/g)
MnO2 Fe2O3
2.1 0,1355 0,2411 0,3597
2.2 0,1490 0,2434 0,3798
2.3 0,1477 0,2383 0,3827
3.6.3. Trƣờng hợp 3: hỗn hợp mẫu chứa A ở dạng đơn chất, B ở dạng oxit (A: Mn; B: Fe2O3)
Khối lƣợng các chất trong mẫu trƣờng hợp 3 đƣợc trình bày trong bảng 3.8.
Bảng 3.8 Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 3
Mẫu Khối lƣợng (gam) x*
(g/g)
Mn Fe2O3
3.1 0,1002 0,1875 0,3483
3.2 0,0957 0,1828 0,3436
3.6.4. Trƣờng hợp 4: hỗn hợp mẫu chứa A ở dạng oxit, B ở dạng đơn chất (A: MnO2; B: Fe). (A: MnO2; B: Fe).
Khối lƣợng các chất trong mẫu trƣờng hợp 4 đƣợc trình bày trong bảng 3.9.
Bảng 3.9 Khối lƣợng các chất trong mẫu của trƣờng hợp 4
Mẫu Khối lƣợng (gam) x*
(g/g)
MnO2 Fe
4.1 0,0941 0,2067 0,3128
4.2 0,1026 0,2067 0,3482
4.3 0,0992 0,2041 0,3270
3.7. Chiếu mẫu, xử lý mẫu và đo mẫu 3.7.1. Chiếu mẫu 3.7.1. Chiếu mẫu
Mẫu sau khi điều chế đƣợc cho vào container nhỏ, sau đó container nhỏ đƣợc cho vào container lớn nhƣ trong hình 3.10. và đem chiếu bằng neutron tại kênh nhanh.
Hình 3.10. Container chứa mẫu.
3.7.2. Xử lý mẫu sau khi chiếu
Sau khi mẫu đƣợc chiếu neutron, mẫu đƣợc lấy ra và cho vào tấm mica hình vuông nhƣ trong hình 3.11. Mỗi cạnh dài 7cm, đƣợc dán băng keo trong một mặt. Lỗ tròn ở giữa có đƣờng kính 3cm, bề dày h = 0,2cm.
Dùng muỗng nhựa chét đều hỗn hợp trong lỗ tròn, sau đó dùng băng keo trong dán mặt còn lại. Mục đích nhằm để làm giảm bề dày mẫu, giảm bớt hiệu ứng tự hấp thụ.
Mẫu sau khi xử lý xong đƣợc thể hiện trên hình 3.11.
Hình 3.11. Xử lý mẫu và mẫu sau khi xử lý xong.
Trong quá trình xử lý mẫu, mẫu sẽ đƣợc rã trong thời gian . Thời gian rã đƣợc trình bày trong bảng 3.10 của mục 3.7.3.
3.7.3. Đo mẫu
Sau khi xử lý mẫu xong ta đo mẫu bằng hệ phổ kế gamma. Thời gian đo mẫu và số đếm lấy tại đỉnh năng lƣợng 846,7638 KeV đƣợc trình bày trong bảng 3.10.
Bảng 3.10 Số liệu ghi nhận đƣợc và sai số của từng mẫu đo. Trƣờng hợp Mẫu Thời gian
chiếu (giây) Thời gian rã (giây) Thời gian đo (giây) Np (số đếm) Sai số (%) 1 1.1 11940 180 7200 5143 1,43 1.2 61200 240 7200 8103 1,63 1.3 76320 240 7200 8052 1,16
Bảng 3.10 (Tiếp theo) 2 2.1 8580 150 7200 3575 1,77 2.2 9540 300 7200 4245 1,64 2.3 7200 720 7200 3268 1,68 3 3.1 8880 660 7200 4198 1,62 3.2 8580 300 7200 3849 1,68 3.3 7980 240 7200 3656 1,71 4 4.1 8100 600 7200 2600 2,03 4.2 8460 600 7200 2737 1,98 4.3 7680 240 7200 2681 1,98 3.8. Xác định bề dày mẫu
Ta xác định bề dày mẫu bằng cách đặt thẳng đứng tấm mica, mẫu trong lỗ tròn sẽ bị trôi xuống phần đáy, độ cao từ đáy đến bề mặt mẫu là X nhƣ trong hình 3.12.
Hình 3.12. Xác định bề dày mẫu.
Vì 2 cạnh AB và CD chỉ dƣới 3cm nên ta xem ABCD gần nhƣ là hình chữ nhật, diện tích của ABCD đƣợc tính gần đúng là:
( ) (3.1) Trong đó d là đƣờng kính lỗ tròn.
Diện tích mẫu chiếm là:
( ) (3.2)
Thể tích mẫu là:
(3.3)
Trong đó h là bề dày tấm mica
