CHƯƠNG 2: HỆ SÓ NGHỊCH TỪ TRONG VÙNG TỪ TRƯỜNG NHỎ
2.2. Phương pháp tính hệ số nghịch từ trong vùng từ trường nhỏ
Như vậy ta đã chỉ ra năng lượng của magnetoexciton trong đơn lớp TMDC bị dịch
chuyên do tương tác với từ trường. Bên cạnh đó còn xảy ra sự dịch chuyên nang lượng do hiệu ứng nhiệt độ. Các hiệu ứng dịch chuyển này trong vùng từ trường nhỏ đều được xác định qua biểu thức (2.24). Như đã kẻ trên, đại lượng hệ số nghịch có mối quan hệ mật thiết với hiệu ứng dịch chuyền nghịch từ của nang lượng magnetoexciton vào do đó được xác định bởi biêu thức tông quất trong toàn miễn từ trưởng
24
.__ 182B
Onm = lim > 2B” (2.25)
Từ (2.25) và (2.24), hệ số nghịch từ theo lý thuyết nhiều loạn có dang tưởng minh là
e? e?
ỉnm (T) = Đụ nm — Gaim M kel: (2.26)
Qua phương trình (2.26), ta thay rằng thành phan liên quan đến thé nghịch từ và thế chuyển động nhiệt Stark déu tỉ lệ thuận với bình phương từ trường B?. Với thành phan đầu tiên trong (2.26) chớnh là hệ số nghịch từ khi khụng xột đến ảnh hướng nhiệt độ ứa„(7 = 0), thành phan phụ thuộc vào nhiệt độ chớnh là bờ chớnh của hệ số nghịch từ Aứ„„,. Với ký hiệu (r'2}„„„
để mô tả trung bình bình phương bán kính khi chưa kẻ đến từ trường. Như vậy hệ số nghịch từ trong vùng từ trường nhỏ lúc này đã được bồ sung bởi thành phan đóng góp tử thế chuyên
động nhiệt Stark phụ thuộc vào nhiệt độ (2.22)
De thu được giá trị hệ số nghịch từ từ lý thuyết nhiễu loạn có điều tiết dưới dạng không chính tắc, ta có thé sử dụng phương pháp hỏi quy dựa vào giá trị tính số của năng lượng. Từ
phương trình (1.23) ta thấy năng lượng bậc không trong lý thuyết nhiễu loạn có điều tiết cho một trạng thai bat kỳ có thẻ biểu diễn dưới dang có thứ nguyên. Trong đó năng lượng có đơn
vị eV còn từ trường có đơn vị Tesla
EO = ao + bạB? + cạB. (2.27)
Với ao là thành phần trung hòa của toán tử động năng va thé Keldysh còn bạ và eạ là thành phan phụ thuộc vào bình phương tir trường, trong đó eạ còn phụ thuộc vào số lượng tử từ m.
Như vậy chỉ các trạng thái p, d, f trở lên sẽ có hệ số co. Khi xét trong tử trường nhỏ, theo
định nghĩa (2.26), ta thấy rằng bp chính là hệ số nghịch từ bậc không o{°). Ngoài ra, từ
(1.26b), ta nhận thay phương trình nang lượng bậc hai của Hamiltonian có điều tiết khá phức tạp và không cho dạng tường minh ngay từ ban đầu như (2.24). Tuy nhiên vì đây là các giá trị tính số năng lượng theo từ trường, ta vẫn có thẻ biểu diễn năng lượng bậc hai dưới dang
kết quả lý thuyết nhiễu loạn chính tắc (2.24) với đơn vị năng lượng là eV là từ trường là
Tesla
E2 (B,T) = a; + b„B° + cạB. (2.28)
Trong đó b; bao gồm các thành phần phụ thuộc vảo bình phương từ trường và chính là hệ
số nghịch từ 6 (7), Như vậy dựa vào cách biểu didn năng lượng đưới dang (2.27) và (2.28),
ta có thể sử dụng phương pháp hỏi quy dé tìm ngược lại các hệ sô ag, bạ, a;, bạ một cách toán học nham phù hợp với biểu thức năng lượng. Ở đây ta sẽ áp hồi quy bậc một với các
25
trạng thái s và bậc hai với các trạng thái p bằng thuật toán bình phương cực tiểu [32] dé tìm các hệ số trên. Lý thuyết về phương pháp bình phương cực tiểu cũng như ưu điểm và hạn chế được được trình bày trong phụ lục A.
Phương trình (2.27) và (2.28) chỉ đúng trong vùng tử trường nhỏ, do đó dé đảm bảo điều kiện của bài toán, từ trưởng lớn nhất được sử dung là 100 Tesla. Ngoài ra, tham số điều tiết w sẽ được chọn sao cho giá trị năng lượng bậc không (E) cực tiểu ứng với từng giá trị từ trường và trang thái để tính giá trị năng lượng cho các bậc năng lượng cao hơn (E2), De có the hỏi quy bậc một va đưa ra các giá trị hệ số phù hợp trong (2.27) và (2.28) cho trang thái s, ta tiền hành doi biến £ = ? và lấy dữ liệu. Bộ dữ liệu hỏi quy của mỗi trạng thái sẽ đao động trong khoảng 1000 cặp giá trị (E, t) với hdi quy bậc một hoặc giá trị (E, B) với hồi quy bậc hai. Các tham so liên quan đến exciton sẽ có giá trị tương tự như [28] dé có the phục
vụ mục đớch so sỏnh, như nhiệt độ phũng là 300K, tỉ lệ khối lượng cxciton ứ = 0.94, khối
lượng hiệu dụng rỳt gọn exciton = 0.2039 m,, hang số điện mụi trung bỡnh ô = 4.5, chiều dài chắn zạ = 4.2086 nm. Bên cạnh đó, dé đánh giá sự phù hợp của các hệ số hỏi quy, ta sẽ
sử dụng hệ SỐ quyết định R* hiệu chỉnh trong toán thông kê được định nghĩa theo [32]
p21 SR, Nat _ ,_Zbi-f@d) N=}2
SST “N-K XÓ,—ÿ)? ˆ N—K'
Với N là số lượng cặp giá trị dữ liệu, K là tham số của mô hình, y, là giá trị từ bộ dữ liệu, 7 (2.29)
là giá trị trung bình từ bộ dit liệu và ƒ(x,) chính là giá trị dự đoán từ phương trình hồi quy.
Do đó SSR chính là tông bình phương thặng dư và SST là tong bình phương. Giá trị hệ số R? sẽ nằm trong khoảng [0,1] và càng gan 1 nghĩa là giá trị từ hàm hỏi quy càng sát với giá
trị từ bộ di liệu.
Sau khi xử lý dit liệu, ta thu được kết quả hệ số của các trạng thái được trình bày trong bảng (2.25) và (2.26). So sánh và đánh giá kết quả giá trị hệ số nghịch từ thu được từ phương pháp
hồi quy sẽ được trình bày trong mục 2.3.
Is state
r”
——f(B) =a, + b,B*
¥ E°(B.T=0K)
— iB) =a,+b,B
+ E(B,T=0K) [28]
-0.161
Is state ;
E°(B,T-300K) 21661
———fiB.T)= a(T) + b,(T)B`
0.162
-0.163
+ E(B,T=300K) [28]
-0.164
ði -0.1672
ứ (T) = 0.202
Energy (eV) b R 3
= _na~ ứ(T) [28] = 0.267 -0.1683
~().168
-0.010
2s state 2s state
-0.015 +B” x cà T _
— =i 2 — i }=a( )+ if(Bì a, +b B ơ? =4.85 : ;
-0.020 - E(BT=0K) +_ E(B.T=300K) [28]
e ———((B) =a, + b,B
* -0.02§
Be + E(B,T=0K) [28]
v
=
= -0.030
Ơ [28] = 5.039
-0.035
o (T) [28] = 5.676
-0.040
0 1 2 30 40 5“ 60 70 0 1 2 #30 40 0 60 70
B (Tesla) B (Tesla)
Energy (eV)
2p’ state
P E”
0.0445 ——t(B)=a +b.BẺ o” = 2.564
0.045 ằ E(BT=0K)
———((B) =a, + b,B
-0.046
0.047 * E(B.T=0K) [28]
0.048
-0.049 o [28] = 2.429
-0.050
0 10 20 30 40
B (Tesla)
50
2p’ state
+ E/B.T=300K) [28] -0.044
+ E(B,T=300K)
———(BT) = ọ (T) + b.(T)B` “ax
-0.048
o(T) [28] = 1.068
0.050
0.052
0.054
-0.0%6
0 10 20 30 40 su
B (Tesla)
Hình 2.1. Đỏ thị biểu diễn sự phụ thuộc của năng lượng vào từ trưởng ở các trạng thái khi không có ảnh hưởng nhiệt độ (trái) và tại nhiệt độ phòng 300K (phải). Trong đó các điểm là giá trị tính số năng lượng và f(B) (đường nét liền) chính là hàm hoi quy. Giá trị hệ số nghịch
từ có đơn vị peV/Tesla*
Bang 2.1. Giá trị các hệ số @g, bạ, a;, bạ, R? ứng với các trạng thái s
Is dy (B,T=0K) -0.164845226580228 bạ (B,T=0K) 0.357554578496563E-6
R? 0.999953382409864
ay (B,T=0K) -0.1679367443 18777 b; (B, T=0K) 0.316616010329285E-6
R? 0.99961630437226 l
ay (B,T=300K) -0.167952259421042 bz (B, T=300K) 0.202423 1109721E-6
R? 0.999933564670362
2s 3s
-0.0390230615200327 — -0.0167515341 740586 3.22852501261537E-6 17.240549212772I1E-6
0.99633859721435 1 0.9963827645601 1
-0.0364069745953258 — -0.0159850802795483 4.85471191033804E-6 23.8707278771468E-6
0.996458082265299 0.9970707242 12979
-0.0347248173108663 -0.00571249511949329 9529603991457 12E-6 118.9702998 1464E-6 0.9861527243 10356 0.984078373559874
28
Bảng 2.2. Giá trị các hệ sô đọ, bạ, cọ, đạ, bạ, C2, R* ứng với các trạng thái 2pr, 2p*
eT
2p" 2p"
đạ (B/T=0K) -0.0495869515160891 -0.0495869515160891
by (B.T=0K) 2.56408506245012E-6 2.56408506244573E-6 cọ (B,T=0K) -8.77798163134212E-6 8.78013547306119E-6 R? 0.99999999892 139 0.9999999999 16610 Qz (B.T=0K) -0.0497776874500785 -0.0497776874353087
b; (B.T=0K) 2.41867701769638E-6 2.41380622587884E-6
Cz (B,T=0K) -8.79963723529111E-6 8.73844 164080745E-6
R° 0.999999238956546 0.999999931328076
4.0x10” ù -
® £°(B,T =0K)-B) ® F”(B,T=300K)-fBT)
20x10" 5.0x10°
3 0.0 0.0
=
3 6-2.0x10
- -§.0x10
=
-4.0x10”
-1.0x10°
-6.0x10Ÿ -
0 2x10 4x10° 6x10” 8xI0” Ix10°
E-f(B.T) (eV) ~in“ = = 1
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50
B (Tesla) B (Tesla)
Hình 2.2. Do thị biểu diễn giá trị thặng dư của năng lượng theo từ trường ở các trạng thái
khi không có ảnh hưởng nhiệt độ (trái) và tại nhiệt độ phòng 300K (phải). Trong đó E là giá
trị tính số từ lý thuyết nhiễu loạn có điều tiết và £(B) là giá trị dự đoán từ hàm hỏi quy
Bên cạnh hệ số R hiệu chỉnh, ta còn có thẻ sử dụng thêm đồ thị giá trị thăng dư của nang lượng (chênh lệch giữa giá trị thực và giá trị dự đoán từ mô hình bình phương cực tiểu) theo từ trường dé đánh giá mức độ phù hợp của phương trình hôi quy. Ta thay rang mô hình bình phương cực tiéu cho kết quả với chênh lệch thang dư lớn nhất chỉ khoảng ở thang do
1075 eV đổi với trạng thái 1s. Tương tự với các trạng thái còn lại, giá tri thang dự cũng có
giá trị vào khoảng thang đo 1075 eV.
Các hệ số thu được tử bảng số liệu (2.1) và (2.2) qua phương pháp bình phương cực tiểu đều cho hệ số quyết định R tương đối tốt, trong đó thấp nhất là 98% và cao nhất là 99.99%. Mặt khác, khi đánh giá dựa vào các sai số thang dư giữa giá trị nang lượng từ hàm hoi quy và giá trị năng lượng tính số, ta thấy giá trị chênh lệch lớn nhất vào khoảng 1075 eV, chênh lệch trong thang do này có thé tam chap nhận được. Điều này cho thay sự phù hợp tốt giữa giá trị
năng lượng từ hàm hỏi quy so với giá trị năng lượng từ lý thuyết nhiễu loạn có điều tiết. Đặc
biệt ở hồi quy bậc hai cua trang thái 2p , 2p”. hệ SỐ € có giá trị âm, dương rất ôn định và phù hợp với số lượng tử từ m trong biểu thức (2.24). Ứng với trạng thái 2p' hệ số e sẽ có giá trị âm hay trang thái 2p* hệ số c có giá trị dương. Mặt khác các hệ số e nay lại có giá trị khá sát với ước lượng từ biểu thức (2.24). Theo biểu thức độ lớn của c chỉ rơi vào khoảng 10~5 eV/Tesla giống như từ kết quả hỏi quy, do đó đã không làm ảnh hướng sai lệch nhiều
-5.0x10°
-1.0x10S
30
đến giá trị hệ số b liên quan dé hệ số nghịch từ. Các đánh giá liên quan đến hệ số nghịch từ
sẽ được trình bày ở mục 2.3.
Ngoài ra, vì trong lý thuyết nhiễu loạn có điều tiết, thành phan bố chính hệ số nghịch từ À„„„ cũng được tách riêng ra trong biêu thức nang lượng (1.26b), điều này tương tự như
lý thuyết nhiễu loạn chính tắc (2.24) nên ta còn có thé được tính số dựa vào công thức don
giản hơn
„(2) „(0) 2
Sam = =— = —đym ake? (2.30)
Kết quả thu được từ (2.30) thường không ôn định do chỉ sử dung một giá trị từ trường dé xác định bỗ chính nghịch từ. Do đó (2.30) chỉ có ý nghĩa khi cần xác định bỏ chính hệ số nghịch từ tại một vùng từ trường nhỏ, với biến thiên trong vùng từ trường chỉ rơi vào khoảng 0.1 Tesla dé có thé nhận được giá trị hệ sé nghịch từ ồn định do không loại trừ được các sai số từ dit liệu. Mặt khác phương pháp hồi quy có lợi thể hơn vì có thé xác định được hệ số nghịch từ trên một khoảng biến thiên lớn từ 0 đến 100 Tesla và cho kết quả mang tính ôn định, giảm bớt được sự ảnh hưởng của các giá trị sai lệch và phù hợp dé đại diện cho giá trị hệ số nghịch từ trong một vùng từ trường. Có thé nói khi sự biến thiên của từ trường là rất nhỏ trong khoảng 0.1 Tesla, hệ số nghịch từ từ phương pháp hỏi quy sẽ trùng với hệ số nghịch từ thu được từ biéu thức (2.30). Kết qua bỗ chính hệ số nghịch từ ở (2.30) sẽ được
thảo luận thêm ở phụ lục B.
Như đã kẻ trên, phương trình năng lượng bac hai của Hamiltonian không chính tắc khá phức tạp và không cho dạng tường minh ngay tir ban đầu như (2.24). Do đó bên cạnh phương pháp hồi quy bằng toán học, ta còn có thê tính số cho các yếu tổ ma trận và sử dụng khai triển Maclaurin đề có được năng lượng bậc hai dưới dạng biểu thức (2.24). Phương pháp này
tuy không được trình bày trong luận văn, nhưng sẽ được nghiên cứu, khảo sát kỹ hơn trong
các công trình sau. Một phương pháp khác cũng mang tính chất dự đoán đó chính là sử dụng giá trị tính số của trung bình bình phương bán kính trong lý thuyết nhiễu có điều tiết để xác định hệ số nghịch từ khi không có bổ chính nhiệt độ theo biểu thức (2.26). Kết quả của
phương pháp này cũng sẽ được trình bày và thảo luận trong phân phụ lục B.
Ngoài ra khi xét về tính chat bài toán exciton trong đơn lớp TMDC đặt trong từ trường có kể đến ảnh hưởng nhiệt độ. đây 1a bài toán có tính chất suy biến. Do đó cũng có thé ap dụng lý thuyết nhiễu loạn Rayleigh — Schrửdinger suy biến toàn phan dộ tớnh số năng lượng và hệ số nghịch từ. Lý thuyết nhiễu loạn có suy biến tương đối phức tap, do đó cần có thêm thời
31
gian dé nghiên cứu, hiệu chỉnh phù hợp. Ý tưởng áp dụng lý thuyết nhiễu loạn có suy biến
được trình bày trong phụ lục E và E.