Chương 3: KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN
3.1. KHẢO SÁT MỘT SỐ YẾU TỐ ẢNH HƯỞNG ĐẾN HIỆU SUẤT
3.1.2. Khảo sát ảnh hưởng của thời gian nung gel
Trong thí nghiệm này, các mẫu đƣợc điều chế theo sơ đồ đã đƣợc nêu trong mục 2.1.2, với các điều kiện cố định sau:
Nhiệt độ nung: 550oC
Tỉ lệ % mol Ag/TiO2: 5%
Nồng độ mol của AgNO3: 0,3M
Tỉ lệ thể tích TBOT/IPA: 1:4
Để khảo sát ảnh hưởng của thời gian nung gel tới hiệu suất quang xúc tác của sản phẩm bột Ag-TiO2 chúng tôi tiến hành điều chế mẫu với các điều kiện cố định nhƣ trên và thay đổi thời gian nung từ 1h đến 4h.
Các mẫu sau khi nung đƣợc ghi giản đồ XRD để xác định thành phần pha, kích thước hạt trung bình, mức độ kết tinh. Kết quả được đưa ra trong hình 3.4 và bảng 3.3.
42
File: Lien K23 mau 4h(2).raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.012 ° - End: 69.872 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 1. s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 11 s - 2-Theta: 20.012 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.0 File: Lien K23 mau 3h(2).raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 1. s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 9 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 File: Lien K23 mau 2h(2).raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 1. s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.0 File: Hoa K22 mau 1,5h.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.8 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.0 File: Lien K23 mau 1h(2).raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 1. s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.0 File: Hoa K22 mau 0,5h.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.8 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.0
Lin (Cps)
0 100 200 300 400 500 600 700 800
2-Theta - Scale
20 30 40 50 60 70
Hình 3.4. Giản đồ XRD của các mẫu đã được nung ở các thời gian 1-0.5h, 2-1h, 3-1.5h, 4-2h, 5-3h, 6-4h
Bảng 3.3. Thành phần pha và r(nm) của các mẫu Ag-TiO2 đã được nungở 550oC với các thời gian khác nhau
Mẫu Thời gian nung (giờ)
Thành phần pha (%) r(nm) Anata Rutin
0.5h 0.5 100 10.9
1h 1 87,5 12,5 14.2
1.5h 1.5 89,3 10,7 15,8
2h 2 85,7 14,3 16,2
3h 3 100 - 16,7
4h 4 95,1 4,9 17,9
Thời gian nung là thời gian cung cấp nhiệt lƣợng cho các quá trình chủ yếu là quá trình phân hủy mất nước kết tinh, phản ứng cháy các hợp chất hữu cơ có trong mẫu, quá trình chuyển pha v.v. Do đó thời gian nung tối ƣu là thời
6 5 4 3 2 1
43
gian cung cấp đủ nhiệt lƣợng cho các quá trình đó, nếu nung quá nhanh sẽ làm các quá trình hình thành hạt sản phẩm, các quá trình biến đổi pha (nếu có) xảy ra không hoàn toàn và nếu nung quá lâu sẽ làm gia tăng kích thước hạt do kết tụ, không có lợi cho việc làm tăng hiệu suất phân hủy quang cũng nhƣ tốn kém năng lƣợng. Vì vậy việc lựa chọn thời gian nung hợp lí là rất cần thiết.
Từ kết quả trên có thể thấy khi tăng dần thời gian nung:
- Kích thước hạt trung bình là khá nhỏ và tăng dần. Điều này có thể do khi tăng thời gian nung thì mức độ đông tụ của mẫu sản phẩm tăng lên, làm tăng kích thước hạt trung bình.
- Pha chính của các mẫu đƣợc nung với các thời gian khác nhau đều là anata.
Hoạt tính quang xúc tác của sản phẩm đƣợc đánh giá thông qua khả năng phân hủy xanh metylen (MB) trong dung dịch nước dưới bức xạ đèn compact (0,15 g Ag-TiO2/200 ml MB 10 mg/l, thời gian chiếu sáng là 2h)
Hiệu suất phân hủy xanh metylen của các mẫu đƣợc đƣa ra trong bảng 3.4 và biểu diễn trên đồ thị ở hình 3.5.
Bảng 3.4. Hiệu suất phân hủy MB trong dung dịch nước của các mẫu được nung ở các thời gian khác nhau
Mẫu Thời gian nung (giờ) Hiệu suất QXT (%)
t0,5 0,5 85,34
t1 1,0 89,71
t1,5 1,5 94,50
t2 2,0 90,25
t3 3,0 86,06
t4 4,0 81,84
44
Hình 3.5. Đồ thị biểu diễn sự ảnh hưởng của thời gian nung tới hiệu suất phân hủy MB của các mẫu đã được nung ở 550oC.
Từ đồ thị trên hình 3.5 cho thấy:
- Khi tăng dần thời gian nung từ 0.5h đến 1.5h, hiệu suất phân hủy MB trong dung dịch nước tăng dần và đạt cực đại (94.50%) tại 1.5h .
- Nếu tiếp tục tăng thời gian nung từ 2h đến 5h thì hiệu suất phân hủy MB lại giảm dần.
Từ kết quả ghi giản đồ XRD ở trên có thể giải thích nhƣ sau, sở dĩ hiệu suất quang xúc tác của sản phẩm biến đổi nhƣ trong đồ thị ở hình 3.5 là do ảnh hưởng của mức độ kết tinh, thành phần pha và kích thước hạt trung bình.
Khi thời gian nung tăng từ 0,5h đến 1,5h, mức độ kết tinh của sản phẩm tăng, đồng thời có xuất hiện lượng rutin trong sản phẩm, kích thước hạt lại khá nhỏ, những yếu tố này làm tăng khả năng quang xúc tác của sản phẩm. Tuy nhiên, khi tăng thời gian nung ở nhiệt độ 550oC lên trên 1,5h thì kích thước hạt tinh thể tăng, làm giảm khả năng quang xúc tác của sản phẩm. Vì vậy, tổng hợp các yếu tố tác động đã làm cho hiệu suất quang xúc tác của sản phẩm tăng khi thời gian nung từ 0,5h đến 1,5h, đạt cực đại ở 1,5h sau đó giảm xuống.
45
Từ các kết quả khảo sát trên, chúng tôi chọn thời gian nung gel thích hợp ở nhiệt độ 550oC để điều chế mẫu Ag-TiO2 là 1,5h. Do khi nung với thời gian này mẫu có mức độ kết tinh khá cao , thành phần pha chính là anata có lẫn lượng nhỏ rutin, kích thước hạt trung bình nhỏ, hiệu suất quang phân hủy xanh metylen trong dung dịch nước dưới bức xạ đèn compact đạt cao nhất.