Sử dụng phần mềm Microsoft Excel xác định được phương trình đường chuẩn như sau: y = 0,1741x – 0,0084.
3.4.2. Đánh giá khả năng xúc tác quang hóa của CeO2
Khả năng xúc tác quang hóa của CeO2 được đánh giá qua hiệu suất của phản ứng phân hủy quang xúc tác metylen xanh. Quá trình được tiến hành trong hệ phản ứng tĩnh. Nguồn sáng sử dụng bóng đèn UV, λ = 360nm, đặt phía trên cốc phản ứng cách khoảng 5cm so với mặt thoáng của dung dịch. Dung dịch được khuấy từ liên tục trong suốt q trình thí nghiệm.
Hiệu suất của phản ứng quang xúc tác H(%) được tính theo cơng thức:
% Co C.100%
H
Co
Trong đó: Co và C là nồng độ metylen xanh khảo sát trước và sau khi dừng bức xạ phản ứng (ppm).
Khảo sát xúc tác quang hóa trong các điều kiện sau: - Nồng độ MB: 20ppm.
- Thể tích dung dịch MB: 20ml - Lượng xúc tác: 0,020g CeO2
- Nhiệt độ phòng.
- Khuấy trộn bằng máy khuấy từ gia nhiệt.
Kết quả ảnh hưởng của thời gian lên hiệu suất phân hủy metylen xanh được trình bày ở bảng 3.8 và hình 3.12.
Bảng 3.8. Hiệu suất phân hủy metylen xanh theo thời gian chiếu xạ
Thời gian
(phút) 30 40 60 90 120 180
CMB(ppm) 14,0000 12,3980 10,2395 9,0464 8,8614 8,8202
Hình 3.12. Hiệu suất phân hủy metylen xanh theo thời gian chiếu xạ
Kết quả chỉ ra hiệu suất phân hủy metylen xanh tăng theo thời gian, khi thời gian chiếu xạ trên 90 phút, hiệu suất thay đổi không nhiều và đạt trên 56%. Như vậy CeO2 có khả năng phân hủy metylen xanh.
Để có sự so sánh chúng tơi tiến hành thí nghiệm trong điều kiện sử dụng ánh sáng tự nhiên. Kết quả được trình bày ở bảng 3.9 và hình 3.13.
Bảng 3.9. Hiệu suất phân hủy metylen xanh theo thời gian (Sử dụng ánh sáng tự nhiên) (Sử dụng ánh sáng tự nhiên)
Thời gian
(phút) 30 40 60 90 120 180
CMB(ppm) 19,8879 19,7300 19,6582 19,5433 19,5290 19,5245
Hình 3.13. Hiệu suất phân hủy metylen xanh theo thời gian (Sử dụng ánh sáng tự nhiên)
Kết quả cho thấy hiệu suất phân hủy metylen xanh tăng theo thời gian. Sau thời gian 90 phút hiệu suất của phản ứng phân hủy gần như không đổi và đạt 5%. So với việc sử dụng nguồn chiếu xạ UV thì hiệu suất phân hủy metylen xanh sử dụng nguồn ánh sáng tự nhiên thấp hơn nhiều.
KẾT LUẬN
Sau một thời gian thực hiện đề tài chúng tôi đã thu được một số kết quả như sau:
1. Đã tổng hợp được oxit CeO2 nano bằng phương pháp đốt cháy sử dụng tác nhân alanin.
2. Đã khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến sự tạo thành pha tinh thể oxit. Điều kiện tối ưu để tổng hợp oxit nano CeO2 là: (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
- Nhiệt độ nung mẫu: 4000C. - pH tạo gel: 4
- Nhiệt độ tạo gel: 800C - Thời gian nung mẫu: 3 giờ - Tỷ lệ mol Ce4+/ alanin = 1: 4 - Tỷ lệ mol Ce4+/NH4NO3 = 1: 1
3. Đã xác định các đặc trưng của mẫu điều chế ở điều kiện tối ưu:Kích thước hạt trung bình tính theo Scherrer là 7,73nm và theo SEM là nhỏ hơn 20nm; Diện tích bề mặt riêng là 27,9111 ± 0,1088 m2
/g.
4. Đã đánh giá khả năng xúc tác quang hóa của vật liệu CeO2 qua phản ứng phân hủy metylen xanh. Hiệu suất phân hủy metylen xanh tăng theo thời gian, khi thời gian chiếu xạ trên 90 phút, hiệu suất thay đổi không nhiều và đạt trên 56%.
TÀI LIỆU THAM KHẢO
I. Tiếng Việt
1. Nguyễn Thế Anh, Nguyễn Đình Tuyển (2009), “Tổng hợp hoạt tính quang xúc tác của nano oxit CeO2 – TiO2 bằng phương pháp sol – gel và phương pháp vi nhũ trong phản ứng oxi hóa 4 – nitrophenol trong dung dịch”, Tạp
chí Hóa học, T.47 (4A), Tr. 582 – 586.
2. Nguyễn Xuân Dũng (2012), “Nghiên cứu tổng hợp oxit ZnO có kích thước nanomet bằng phương pháp đốt cháy và thử hoạt tính quang xúc tác”, Tạp chí Hóa học, T.50 (5B) 129 – 134.
3. Vũ Đăng Độ (2004), “Các phương pháp vật lý trong hóa học”, Nhà xuất bản Đại học Quốc gia, Hà Nội.
4. Trần Thị Như Mai (2006), “Nghiên cứu xử lý khí thải từ các lị nung gốm sứ dùng nhiên liệu khí hố lỏng ở xã Bát Tràng bằng phương pháp xúc tác nhằm hạn chế ô nhiễm mơi trường khơng khí”, Đề tài nghiên cứu khoa học trọng điểm cấp Đại học Quốc gia Hà Nội.
5. Cù Huy Thành (2010) “Nghiên cứu sử dụng hạt nano ceridioxit làm phụ gia cho nhiên liệu diesel”, Tạp chí Khoa học Cơng Nghệ Hàng Hải, Tr. 51 – 56. 6. Cu Huy Thanh, Nguyen Viet Thai (2008) “Research on making up cerium
dioxide nano additive for diesel fuel to reduce the specific fuel consumption and toxic exhaust” Hà Nội.
I. Tiếng Anh
7. Asati A., Santra A., Kaittanis C., Perez J.M. (2010), “Surface changer dependent cell lo calization and cytotoxicity of cerium oxide nanoparticles”,
MCS Nano.9, pp. 5321 – 5331.
8. Badwal SPS, Foger K. (1996), “Solid oxide electrolyte fuel cell review”.
Cream. Int. 22, pp. 257 – 265.
9. Bedekar V., Chavan S.V., Goswami M., Kothiyal G.P., Tyagi A.K. (2008), Dilatometric studies on nano – crystalline ceria: “Powder properties – sintering correlation”, Journal of Alloys and Compounds, 459, pp. 477 – 480.
10. Cassee FR, Van Balen EC, Singh C, et al. (2011), “Exposure, health and ecological effects review of engineered nanoscale cerium and cerium oxide associated with its use as a fuel additive”. Crit Rev Toxicol, 41(3), pp. 213 – 229.
11. Chatchai Veranitisagul, Attaphon Kaewvilai, Sarawut Sangngern, Worawat Wattanathana, Songwut Suramitr, Nattamon Koonsaeng and Apirat Laobuthee (2011), “Novel recovery of Nano – structured ceria CeO2 from Ce(III) – Benzoxazine Dimer complesvia thermal Decomposition” Int J Mol Sci, 12(7), pp. 4365 – 4377.
12. Chyi – Ching Hwang, Ting – Han Huang, Jih – Sheng Tsai, Cheng – Shiung Lin, Cheng – Hsiung Peng (2006), “Combustion synthesis of nanocrystalline ceria (CeO2) powders by a dry route”, Materials Science and Engineering B, 132, pp. 229 – 238.
13. Colon J, Herrera L, Smith J, et al. (2009), “Protection from radiation induced pneumonitis using cerium oxide nanoparticles”, Nanomedicine;
5(2), pp. 225 – 231.
14. Das M, Patil S, Bhargava N, et al. (2007), “Auto – catalytic ceria nanoparticles of fer neuroprotection to adult rat spinal cord neurons”.
Biomaterials; 28(10), pp. 1918 – 1925.
15. Dos Santos M.L., Lima R.C., Riccardi C.S., Tranquilin R.L., Bueno P.R., Varela J.A., Longo E. (2008), “Preparation and characterization of ceria nanospheres by microwave – hydrothemal method”, Materials Letters, 62,
pp. 4509 – 4511.
16. Fu YP, Wen SB, Lu CH. (2008), “Preparation and charaterization of Samaria – doped ceria electrolyte materials for solid oxide fuel cell”. J. Am. Cream. SOC. 91, pp. 127 – 131. (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
17. Genli Shen, Qi Wang, Zhen Wang, Yunfa Chen (2011), “Hydrothermal synthesis of CeO2 nano - octahedrons”, Materials Letters, 65, pp. 1211 – 1214. 18. Hyunchelo and Sangsoo Kim (2007), “Synthesis of ceria nanoparticles by
19. Jian – Chih Chen, Wen – Cheng Chen, Yin – Chun Tien, Chi – Jen Shih (2010), “Effect of calcination temperature on the crystallite growth of cerium oxide nano – powders prepared by the co – precipitation process”,
Journal of Alloys and Compounds, 496, pp. 364 – 369.
20. Jin – Seok Lee, Sung Churl Choi (2004), “Crystallization behavior of babi – ceria powders by hydrothetmal synthesis using a mixture of H2O2 and NH4OH”, Materials Letters, 58, pp. 3930 – 3938.
21. Kadkhodaie A., Pouretedal H.R. (2010), “Synthesis CeO2 nanoparticle
catalysis of methylene blue photodegradation: Kinetics and mechanism”,
Chinese Journal of Catalysis, pp. 1328 – 1334.
22. Kamruddin M., Ajikumar P.K., Mithya R., Tyagi A.K., Baldev Raj (2004), “Synthesis of nanocrystalline ceria by thermal deconposition and soft – chemistry methods”, Scripta Materialia, 50, pp. 417 – 422.
23. Korsvik C, Patil S, Seal S, Self WT. (2007), “Superoxide dismutasemimetic properties exhibited by vacancy enginneered ceria nanoparticles”, Chem Commun (Camb), (10), pp. 1056 – 1058.
24. Kuharuangrong S. (2007), “Ionic conductivity of Sm, Gd, Dy and Er – doped ceria” J. Power Sour, 171, pp. 506 – 510.
25. M.G.Sujana, K.K. Chattopadyay, S. Anand, (15 September 2008), “Characterization and optical properties of nanoceria synthesized by surfactant – mediated precipitation technique in mixed solvent system”,
Applied Surface Science, Volume 254, Issue 22, page 7405 – 7409.
26. Niu J, Azfer A, Rogers LM, Wang X, Kolattukudy PE, (2007), “Cardioprotective effects cerium oxide nanoparticles in a transgenic murine model of cardiomyopathy”, Cardiovasc Res; 73(3), pp. 549 – 559.
27. Park B, Domaldson K, Duffin R, et al. (2008), “Hazard and risk assessment of a nanoparticulate cerium oxide – based diesel fuel additive – a case study”. Inhal Toxicol. 20(6), pp. 547 – 566.
28. Park B, Martin P, Harris C, et al. (2007), “Initial in vitro screening approach to investigate the potential health and environmental hazards of Envirox – trademark – a nanoparticulate cerium oxide diesel fuel additive”. Part Fibre
Toxicol, pp. 4 – 12.
29. Patil K.C., Hegde M.S., Tanu Rattan, Aruna S.T. (2008), “synthesis and properties of nano ceria”, Chemistry of nanocrystalline oxide Materials, pp. 117 – 124.
30. Ponnusamy Nachimuthu, Wen – Chen Shih, Ru – Shi Liu, Ling – Yun Sang and Jin Ming Chen (2000), “The study of nanocrystalline cerium oxide by Xray absorption spectroscopy”, Journal of Solid state Chemistry 149, pp.
408 – 413.
31. Purohit R.D., Sharma B.P., Pillai K.T., Tiagi A.K. (2001), “Ultrafine ceria powders via glycine – nitrate combustion”, Materials Research Bulletin, 36, pp. 2711 – 2721.
32. Quan Yuan, Hao – Hong Duan, Le – Le Li, Ling – Dong Sun, Ya – Wen Zhang, Chun – Hua Yan (2009), “Controlled synthesis and assembly of ceria – based nanomaterials”, Journal of Colloid and Interface Science,
335, pp. 151 – 167.
33. Raijan Sen, Siddhartha Das, Karabi Dis (2011), “Combustion and Ball Milled Synthesis of RareEarth Nano Sized Ceria Powder”, Materials Sciences and Applications, 2, pp. 416 – 420.
34. Sara Eriksson, Ulf Nylén, Segio Rojas, Magali Boutonnet (2004) “Preparation of catalysts from microemulsions and their applications in heterogeneous catalysis”, Applied Catalysis A: General 265, pp. 207-219. 35. Sara Samiee, Elaheh K. Goharshdi (2012), “Effects of different precursors on size
and optical properties of ceria nanoparticles prepared by microwawe – assisted method”, Materials Research Bulleti, G Model MRB – 5533 No. of page 7.
36. Singh N, Cohen CA, Rzigalinski BA (2007 Dec), “Treatment of neurodegenerative disorders with radical nanomedicine”. Ann N Y Acad Sci, 1122: 219 – 230.
37. Srilanth Gopalan and Subhash C. Singhal (2000), “Mechanochemical synthesis of nano – size CeO2”, Scipya mater, 42, pp. 993 – 996.
38. Stambouli AB, Traversa E (2002), “Solid oxide fuel cells (FOFCs): A review of an environ mentally clean and efficient source of energy”.
Review. Sustain. Energ. Rev. 6, pp. 433 – 455.
39. Tayyebeh Madrakian, Abbas Afkhami, Mazaher Ahmadi, Hasan Bagheri (2011), “Removal of some cationic dyes from aqueous solutions using magnetic – modified multi – walled carbon nanotubes”. Journal of Hazaduos Materials 196, pp. 109 – 114. (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
40. V.Arul Mozhi Selvan, R.B. Anand and M. Udayakumar (September 2009), “Effects of cerium oxide nanoparticle addition in diesel and diesel – biodiesel – ethanol blends on the performance and emission characteristics”, Arpn Journal of Engineering and Applied Sciences, Vol : 4; No. 7.
41. Weifan Chen, Fengsheng Li, Jiyi Yu (2006), “Combustion synthesis and characterization of nanocrystalline CeO2 – based powders via ethylene glycol – nitrate process”, Materials Letters 60, pp. 57 – 62.
42. Yen – PaiFu, Cheng – Hsiung Lin, Ching – Shang Hsu (2005), “Preparation of ultrafine CeO2 powders by microwave-induced combustion and precipitation”, Journal of Alloys and Compounds, Volume 319, pp. 110 – 114.
PHỤ LỤC
Kết quả chụp BET của oxit nano CeO2