Thời gian chiếu sáng
( phút) Ct (ppm) Hiệu suất (%)
0 25,00 0
120 13,29 46,86
240 11,90 52,40
Hình 3.11. Hoạt tính quang xúc tác của vật liệu Fe-TiO2/Bent-Fe
Từ kết quả bảng 3.9 và hình 3.11 cho thấy, vật liệu Fe-TiO2/Bent-Fe cho hiệu suất xử lý Diazinon khá tốt, đạt 58,3% sau 6 giờ chiếu sáng bằng đèn compact. 3.4.1. Ảnh hƣởng của lƣợng xúc tác đến quá trình quang phân hủy Diazinon
Để khảo sát ảnh hƣởng của lƣợng xúc tác đến khả năng xử lý diazinon của vật liệu thí nghiệm tiến hành trong các điều kiện sau: khối lƣợng vật liệu sử dụng khác nhau lần lƣợt là: 0,25; 0,5; 1 g/l trong 100 ml diazinon có nồng độ 25 ppm tại pH của dung dịch là 5,6. Kết quả đƣợc ghi trong bảng 3.10.
Bảng 3.10 Ảnh hƣởng của lƣợng xúc tác đến hiệu suất xử lý diazinon của vật liệu Fe-TiO2/Bent-Fe
Thời gian ( phút ) Hiệu suất xử lý diazinon (H%) 0,25 g/l 0,5 g/l 1 g/l
30 17,37 36,18 21,16
120 31,13 46,86 33,69
240 34,31 52,40 44,38
Hình 3.12. Đồ thị biểu diễn sự ảnh hƣởng của lƣợng xúc tác đến hiệu suất phân hủy Diazinon
Từ kết quả bảng 3.10 và đồ thị hình 3.12 cho thấy khi lƣợng chất xúc tác thay đổi từ 0,25g/l đến 1g/l thì hiệu suất xử lý diazinon cũng thay đổi theo. Sau 6h chiếu sáng bằng đèn compact 36W cho thấy khi tăng lƣợng xúc tác từ 0,25g/l lên 0,5 g/l thì hiệu suất xử lý cũng tăng từ 43,3% lên 58,3% là do tăng lƣợng xúc tác dẫn đến gia tăng số tâm xúc tác làm cho hiệu suất xử lý tăng. Còn khi tăng lƣợng xúc tác từ 0,5 g/l lên 1 g/l thì hiệu suất phân hủy giảm từ 58,3% xuống cịn 50,26 %. Kết quả này có thể đƣợc giải thích là do khi tăng lƣợng xúc tác thì hiệu suất xử lý tăng nhƣng khi đạt đƣợc hiệu suất phân hủy cao nhất thì việc tăng lƣợng xúc tác lại làm tăng độ đục của dung dịch, gây ra sự cản quang trong dung dịch và làm phân tán ánh sáng dẫn đến giảm hiệu quả của q trình quang hóa do đó hiệu suất phân hủy diazinon giảm. Nhƣ vậy, lƣợng vật liệu sử dụng tối ƣu cho quá trình xử lý diazinon là 0,5 g/l tức là hiệu suất xử lý Diazinon cao nhất khi lƣợng xúc tác là 0,5 g/l đạt hiệu suất xử lý 58,3% trong 100 ml diazinon có nồng độ 25 ppm tại pH của dung dịch là 5,6.
3.4.2. Ảnh hƣởng của điều kiện chiếu sáng đến hiệu suất xử lý
Thí nghiệm khảo sát ảnh hƣởng của các điều kiện chiếu sáng đến hiệu suất xử lý diazinon đƣợc tiến hành với lƣợng xúc tác của vật liệu là 0,5 g/l trong 100 ml dung dịch diazinon có nồng độ xác định, pH= 5,6 trong điều kiện chiếu sáng liên tục trong 6h bằng đèn compact và ánh sáng tự nhiên. Thời gian thực nghiệm là mùa hè, thời gian làm ban ngày và làm ở ngồi trời để có nguồn sáng ổn định và tốt nhất. Kết quả đƣợc ghi trong bảng 3.11.
Bảng 3.11 Ảnh hƣởng của điều kiện chiếu sáng đến hiệu suất xử lý diazinon của vật liệu Fe-TiO2/Bentonit-Fe
Thời gian (phút) Hiệu suất xử lý diazinon (H%)
ánh sáng mặt trời ánh sáng của đèn compact
30 26,5 36,2
120 41,1 46,9
240 45,8 52,4
360 53,0 58,3
Hình 3.13. Đồ thị biểu diễn sự ảnh hƣởng của ánh sáng mặt trời và ánh sáng của đèn compact đến hiệu suất xử lý Diazinon.
Từ đồ thị hình 3.13, cho thấy hiệu suất phân hủy Diazinon dƣới tác dụng của ánh sáng mặt trời và ánh sáng từ đèn compact là gần tƣơng đƣơng nhau lần lƣợt là 53,0% và 58,3%. Chứng tỏ vật liệu Fe-TiO2/Bentonit-Fe có thể sử dụng hiệu quả ngoài ánh sáng tự nhiên.
KẾT LUẬN
1. Đã tổng hợp thành công vật liệu nanocomposit Fe-TiO2/Bent-Fe (50% khối lƣợng Fe) tỷ lệ 3:1 bằng phƣơng pháp sol-gel kết hợp thủy nhiệt. Vật liệu thu đƣợc có đặc trƣng: Thành phần pha chủ yếu là anatas, không biến đổi khi đƣa lên Bent-Fe. Bề mặt vật liệu tƣơng đối đồng nhất, kích thƣớc tinh thể Fe-TiO2/Bent-Fe (tính theo TiO2) là 19,61 nm.
2. Đã tổng hợp đƣợc vật liệu Bent-Fe. Thời gian đạt cân bằng hấp phụ của Bent, Bent-Fe theo mơ hình Freundlich lần lƣợt là 30, 60 phút. Bent-Fe thể hiện khả năng hấp phụ tốt hơn Bent với hệ số k tƣơng ứng là 5,15; 5,99.
3. Đã khảo sát khả năng hấp phụ diazinon của vật liệu Fe-TiO2/Bent-Fe. Thời gian đạt cân bằng hấp phụ là 30 phút, dung lƣợng hấp phụ cực đại qmax= 27,03 mg/g, mô tả phù hợp theo mơ hình Langmuir.
4. Đã khảo sát hoạt tính xúc tác phân hủy Diazinon của vật liệu Fe-TiO2/Bent-Fe tỷ lệ 3:1. Với lƣợng xúc tác là 0,5g/l, nồng độ diazinon ban đầu là 25 mg/L; trong điều kiện chiếu sáng bằng đèn compact 36W, hiệu quả xử lý diazinon của vật liệu đạt 58,3 %, ánh sáng tự nhiên là 53%.
TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt
1. Đặng Quốc Nam (2014), Phân loại và tác dụng của thuốc BVTV, Hà Nội. 2. Đặng Tuyết Phƣơng (1995), “Nghiên cứu cấu trúc, tính chất hóa lý và một số
ứng dụng của bentonit Thuận Hải ở Việt Nam”, Luận án PTS Khoa học, Viện
Hóa học.
3. Hồng Thị Huyền (2017), “Nghiên cứu tổng hợp vật liệu nanocomposit
TiO2/Bentonit, ứng dụng để xử lý phẩm màu rhodamin B trong môi trường nước”, K59- Khoa công nghệ môi trƣờng, Trƣờng Đai học khoa học tự nhiên
Hà Nội.
4. Lê Cơng Hải & nhóm nghiên cứu (1982), “ Đặc điểm thành phần vật chất Sét bentonit Tam Bố, Di Linh, Lâm Đồng”, Lưu trữ địa chất, Hà Nội.
5. Ngô Thị Thuận, Trần Nhƣ Mai, Nguyễn Thị Thanh Bảo (1998), Một số ý kiến ảnh hưởng cấu trúc lỗ xốp đến phản ứng phân bố lại bất đối xứng toluen, Tuyển tập các cơng trình hội nghị hóa học lần thứ 3.
6. Nguyễn Đìng Bảng (2004), Giáo trình các phương pháp xử lý nước – nước thải, ĐHKHTN, Hà Nội.
7. Nguyễn Thị Hạnh (2018), “Nghiên cứu tổng hợp, đặc trƣng cấu trúc vật liệu NS-TiO2/Bentonit và FeNS-TiO2/Bentonit để xử lý phẩm màu DB71 trong mơi trƣờng nƣớc”, Tạp chí Khoa học ĐHQGHN: Khoa học Tự nhiên và Công
nghệ
8. Nguyễn Thùy Trang (2013), Thực trạng sử dụng thuốc BVTV nông nghiệp ở Việt Nam, Vista.
9. Nguyễn Văn Hƣng, Ngô Sỹ Lƣơng (2017), “Điều chế vật liệu nano W- TiO2/bentonit có hoạt tính quang xúc tác cao dƣới ánh sáng nhìn thấy bằng
phƣơng pháp thủy phân”, Tạp chí phân tích Hóa, Lý và Sinh học – Tập 22, Số 4/2017.
10. Nguyễn Văn Công (2012), “Ảnh hưởng của Diazinon đến đời sống thủy sinh
vật”, Trƣờng Đại học Cần Thơ.
11. Phạm Thị Lệ Minh, Cao Anh Dũng (2005), Sử dụng sét chứa chất hữu cơ trong
việc xử lý tách dầu ra khỏi nước vỉa. Tuyển tập báo cáo Hội nghị KHCN “30
năm Dầu khí Việt Nam: Cơ hội mới, thách thức mới”.
12. Võ Thị Mai Hoàng, Lê Ngọc Thạch (2010), “ Điều chế một số montmorillonite Việt Nam”, Trƣờng Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG- HCM, Tạp chí phát triển KH&CN, Tập 13, Số T1-2010.
13. Tổng cục môi trƣờng dự án xây dựng năng lực nhằm loại bỏ hóa chất bảo vệ thực vật POP tồn lƣu tại Việt Nam (2015), Hiện trạng ô nhiễm môi trường do
HCBVTV tồn lưu thuộc nhóm chất hữu cơ khó phân hủy tại Việt Nam.
Tiếng Anh
14. Amir-Ahmad Salarian , Zahra Hami (2016), “N-doped TiO2 nanosheets for photocatalytic degradation and mineralization of diazinon under simulated solar irradiation: Optimization and modeling using a response surface methodology” . Journal of Molecular Liquids 220 (2016) 183–191.
15. Anpo M., Takeuchi M (2003), “The design and development of highly reactive titanium oxide photocatalysts operating under visible light irradiation”, J Catal, 216, pp.505.
16. Augustine Chioma Affam, Malay Chaudhuri (2013), “Degradation of pesticides chlorpyrifos, cypermethrin and chlorothalonil in aqueous solution by TiO2 photocatalysis”, Journal of Environmental Management 130 (2013) 160- 165.
17. Arash Javanshir Khoei1,* , Nooshin Jafarzadeh Ghaleh Joogh1 , Paria Darvishi1 , Kiadokht Rezaei1 (2018), “Application of Physical and Biological
Methods to Remove Heavy Metal, Arsenic and Pesticides, Malathion and Diazinon from Water”, Turk. J. Fish.& Aquat. Sci. 19(1), 21-28
18. Bessekhouad, Y., Robert, D., Weber, J. V., Chaoui, N (2004), “Effect of alkaline-doped TiO2 on photocatalytic efficiency”, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 187 (1), pp. 49.
19. Blain Paul, Wayde N. Martens, Ray L. Frost (2012), “Immobilised anatase on clay mineral particles as a photocatalyst for herbicides degradation”, Applied Clay Science 57 (2012) 49–54.
20. Chen Y., et., al (2004), "Film device to visualize UV irradiation", Journal of photochemistry and photobiology A: Chemistry,163, pp. 271-286.
21. Chihiro Ooka, Hisao Yoshida, Masakazu Horio, Kenzi Suzuki, Tadashi Hattori (2003), “Adsorptive and photocatalytic performance of TiO2 pillared montmorillonite in degradation of endocrine disruptors having different hydrophobicity”, Applied Catalysis B: Environmental 41 (2003) 313–321. 22. Cong Y., Zhang J., Chen F., Anpo M., and He D (2007), "Preparation,
Photocatalytic Activity, and Mechanism of Nano-TiO2 Co-Doped with Nitrogen and Iron (III)", Journal of Physical Chemistry C 111(28), pp. 10618- 10623.
23. Gracia, F., Holgado, J. P., Caballero, A., Gonzalez – Elipe, A. R (2004), “Structure, optical and photoelectrochemical properties of Mn+
-TiO2 model thin film photocatalysts”, J. Phys. Chem. B, 108, pp. 17466-17476.
24. Dionisios Panagiotaras, Dimitrios Papoulis, Elias Stathatos (2014), “TiO2/Clay Minerals (Palygorskite/Halloysite) Nanocomposite Coatings for Water Disinfection”, World Academy of Science, Engineering and Technology International Journal of Materials and Metallurgical Engineering Vol:8, No:3,
25. G. Moussavi, H. Hosseini, and A. Alahabadi (2013), “The investigation of diazinon pesticide removal from contaminated water by adsorption onto NH4Cl-induced activated carbon”, Chemical Engineering Journal 214, 172- 179.
26. Li Hexing, Li Jingxia and Huo (2006), “High active TiO2 – N photocatalysis prepared by treating TiO2 precursors in NH3/ethanol fluid under supercritical condition”, J.Phys. Chem. B, 110, pp. 1559 – 1565.
27. Liu H., Wu Y., Zhang J (2011), "A new approach toward carbon-modified vanadium-doped titanium dioxide photocatalysts", Applied materials and interfaces 3(5), pp. 1757-1764.
28. Marta Cruza, Cristina Gomeza, Carlos J. Duran-Valleb, Luisa M. Pastrana- Martínezc,Joaquim L. Fariac, Adrián M.T. Silvac, Marisol Faraldosa, Ana Bahamondea (2017), “Bare TiO2 and graphene oxide TiO2 photocatalysts on the degradationof selected pesticides and influence of the water matrix”,
Applied Surface Science 416 (2017) 1013–1021.
29. Margarita Hincapie´ Pe´rez , Gustavo Pen˜uela , Manuel I. Maldonado, Octavio Malato , Pilar Ferna´ndez-Iba´n˜ez , Isabel Oller, Wolfgang Gernjak, Sixto Malato (2006), “Degradation of pesticides in water using solar advanced oxidation processes”, Applied Catalysis B: Environmental 64 (2006) 272–281. 30. Miguel Pelaeza, Nicholas T. Nolanb, Suresh C. Pillai b, Michael K. Seeryc,
Polycarpos Falarasd, Athanassios G. Kontosd, Patrick S.M. Dunlope, Jeremy W.J. Hamiltone, J.Anthony Byrnee, Kevin O’Sheaf, Mohammad H. Entezarig, 31. Shen, M., Wu, Z., Huang, H., Du, Y., Zou, Z., Yang, P (2006), “Carbon-doped
anatase TiO2 obtained from TiC for photocatalysis under visible light irradiation”, Mater. Lett, 60, pp. 693 - 697.
32. Shima Tabasideh, Afshin Maleki, Behzad Shahmoradi, Esmail Ghahremani, Gordon McKay (2017), “Sonophotocatalytic degradation of diazinon in
aqueous solution using irondoped TiO2 nanoparticles”, Separation and Purification Technology 189 (2017) 186–192.
33. Shi-Zhao Kang, Tan Wu, Xiangqing Li, Jin Mu (2010), “ Effect of montmorillonite on the photocatalytic activity of TiO2 nanoparticles”,
Desalination 262 (2010) 147–151.
34. S. Malato, J. Blanco, J. Cáceres, A.R. Fernández-Alba, A. Agüera, A. Rodr´ıguez (2002), “Photocatalytic treatment of water-soluble pesticides by photo-Fenton and TiO2 using solar energy”, Catalysis Today 76 (2002) 209–
220.
35. Spadavecchia F., Cappelletti G., Ardizzone S., Ceotto M., Faciola L. (2011), “Electronic structure of pure and N-dopped TiO2 nanocrystals by electrochemical experiments and first principles calculations”, Journal of Physical Chemistry, 115, 6381 – 6391.
36. Wang X., Tang Y., Leiw M. Y., Lim T. T (2011), "Solvothermal synthesis of Fe-C codoped TiO2 nanoparticles for visible-light photocatalytic removal of emerging organic contaminants in water", Applied Catalysis A: General, 409- 410, pp. 257-266.
37. Yaowen Gao, Yan Wanga and Hui Zhang (2014), “Removal of Rhodamine B with Fe-supported bentonite as heterogeneous photo-Fenton catalyst under visible irradiation”, Applied Catalysis B: Environmental, 178, pp. 29-36
38. Ye Cong et al., (2007), “Preparation, photocatalytic activity, and mechanism of nano-TiO2 co-doped with nitrogen and iron (III)”, J. Phys. Chem. C, 111, pp.