7. Bố cục của luận án
3.1 Xác định bộtiết diện va chạmelectron trong phân tử khí TRIES
Để có thể xác định được bộ tiết diện va chạm electron cho phân tử khí TRIES, cần dựa vào các công bố thực nghiệm và lý thuyết cho các tiết diện va chạm electron và các kết quả thực nghiệm về các hệ số chuyển động electron trong chất khí TRIES nguyên chất và hỗn hợp khí TRIES với các chất khí khác. Do đó, để có thể xác định được bộ tiết diện va chạm electron đáng tin cậy, trước tiên cần phải phân tích, tổng hợp các tiết diện va chạm electron thành phần từ các công bố đã có để xây dựng được bộ tiết diện va chạm electron ban đầu. Từ bộ tiết diện va
chạm electron ban đầu này, sẽ tiến hành tính toán các hệ số chuyển động electron và so sánh kết quả tính toán với thực nghiệm. Nếu kết quả tính toán và thực nghiệm còn có sự sai lệch thì cần có sự điều chỉnh về hình dáng và độ lớn của các bộ tiết diện va chạm (ưu tiên giữ nguyên các tiết diện va chạm được xác định bằng thực nghiệm). Khi có sự thỏa mãn giữa kết quả tính toán và kết quả thực nghiệm của các hệ số chuyển động electron trong chất khí/hỗn hợp khí TRIES thì sự điều chỉnh kết thúc và ta có được bộ tiết diện va chạm đáng tin cậy.
Theo hiểu biết của tác giả, các giá trị thực nghiệm của các hệ số chuyển động electron trong phân tử TRIES chỉ được báo cáo bởi Yoshida cùng các cộng sự [3]. Vận tốc dịch chuyển electron (Wm) và hệ số khuếch tán dọc theo mật độ đặc trưng (NDL) với E/N trong khoảng 20-5000Td (với 1Td=10-17 V.cm2) được đo bằng phương pháp phổ thời gian (ATS). Các hệ số ion hóa (α) trong phạm vi E/N từ 300 - 5000 Td cũng được đo bằng phương pháp phổ thời gian (ATS) và được xác định bằng phương pháp Townsend ở trạng thái ổn định (SST). Dựa trên phân tích và so sánh các hệ số chuyển động electron trong phân tử TRIES với các phân tử SiH4 [32] và TEOS [3], Yoshida cùng cộng sự có đưa ra bộ tiết diện va chạm cho khí TRIES dựa vào phương trình xấp xỉ bậc hai Boltzmann. Bộ tiết diện này bao gồm tiết diện dịch chuyển bảo toàn động lượng (Qm), tiết diện ion hóa (Qi), tiết diện phân ly (Qd) và hai tiết diện va chạm kích thích dao động (Qv1 và Qv2). Các giá trị ngưỡng cho các tiết diện va chạm electron này là 0,16 eV; 0,4 eV; 7,4 eV và 9,9 eV cho Qv1, Qv2, Qivà Qd [3]; đây là bộ tiết diện va chạm electron xác định cho phân tử TRIES ban đầu được lấy từ bộ tiết diện va chạm electron của TEOS được báo cáo bởi Morgan cùng cộng sự [83]. Vận tốc dịch chuyển electron và hệ số ion hóa cho phân tử TRIES đã được tính toán và so sánh với các giá trị thực nghiệm. Tuy nhiên, hệ số khuếch tán theo chiều dọc mật độ cho phân tử TRIES chưa được công bố Tuấn và Jeon [66] cũng đã xác định được một bộ tiết diện va chạm electron được xác định cho phân tử TEOS bằng cách sử dụng phương pháp đám electron. Trong luận án này nghiên cứu sinh đã thành công trong việc xác định bộ tiết diện va chạm electron trong phân tử khí TRIES bằng phương pháp đám
electron. Các hệ số chuyển động electron, bao gồm vận tốc dịch chuyển electron và hệ số khuếch tán theo chiều dọc mật độ đặc trưng, được tính toán bằng cách sử dụng phương trình xấp xỉ bậc hai Boltzmann do Tagashira cùng cộng sự [6]. Phép tính gần đúng này của phương trình Boltzmann đã được sử dụng thành công cho các phân tử TEOS, TMS và BF3 [13]. Các hệ số chuyển động electron được tính toán cho phân tử TRIES tinh khiết bằng cách sử dụng từ các bộ tiết diện của Yoshida cùng cộng sự [3] và từ Tuấn và Jeon [66] được hiển thị trong các hình 3.1, hình 3.4. Số liệu được thể hiện ở phụ lục 2 bao gồm tiết diện Qm là tiết diện chuyển động bảo toàn động lượng, Qv1,Qv2 là tiết diện va chạm kích thíchdao động, Qi là tiết diện ion hoá. Hình 3.1 trình bày vận tốc dịch chuyển electron cho phân tử khí TRIES nguyên chất. Hình 3.2 trình bày hệ số khuếch tán theo chiều dọc cho phân tử khí TRIES nguyên chất. Hình 3.3 trình bày hệ số ion hóa cho phân tử khí TRIES nguyên chất, kết quả tính toán trong chương trình được trình bày trong phụ lục 1 và số liệu của bộ tiết diện ở phụ lục 2. Chúng ta thấy sự thỏa mãn giữa các hệ số chuyển độngelectron được tính toán và sử dụng bộ tiết diện va chạm electron ban đầu của chất khí TRIES (được sử dụng từ Tuấn và Jeon [66]) so với kết quả trong thực nghiệm là tốt hơn nhất giữa các hệ số chuyển động electron được tính bằng cách sử dụng bộ tiết diện va chạm electron của Yoshida [3] (trình bày so sánh trong các hình tương ứng). Mặt khác, các khí TRIES, TEOS và TMS là những chất thuộc cùng một họ có cùng gốc Si(CH) đã được các nhà nghiên cứu tìm ra các bộ tiết diện va chạm và các hệ số chuyển động electron là những dữ liệu có sẵn và đầy đủ đã được công bố và có độ tin cậy cao [66], [42], [63], [18]. Do đó, đối với bộ tiết diện va chạm electron ban đầu được xác định đầu tiên cho phân tử khí TRIES, chúng tôi đã sử dụng bộ tiết diện va chạm electron của phân tử khí TEOS từ Tuấn và Jeon [66] làm bộ tiết diện ban đầu để thực hiện nghiên cứu. Bộ tiết diện va chạm electron ban đầu được thiết lập cho phân tử khí TRIES bao gồm tiết diện chuyển bảo toàn động lượng (Qm), tiết diện ion hóa (Qi), tiết diện phân ly (Qd) và hai đường tiết diện va chạm kích thích dao động (Qv1 và Qv2), được trình bày trong hình 3.4. Bộ tiết diện va chạm electron ban đầu cũng được tổng hợp như
bảng 3.1 và bảng 3.2. Các hệ số chuyển động electron tính toán cho phân tử khí TRIES sử dụng phương trình xấp xỉ bậc hai Boltzmann có sự thống nhất cao với kết quả thực nghiệm. Để nâng cao độ tin cậy của bộ tiết diện va chạm electron cho phân tử khí TRIES đã tìm được, phương pháp mô phỏng Monte Carlo cũng được sử dụng để kiểm chứng.
Bảng 3.1 Thông số bộ tiết diện va chạm electron ban đầu cho phân tử khí TRIES
STT Tên tiết diện va chạm Ngưỡng năng lượng
electron(eV) Nguồn lấy dữ liệu 1 Tiết diện va chạm kích thích dao động Qv1 0,16 [66] 2 Tiết diện va chạm kích thích dao động Qv2 0,37 [66]
3 Tiết diện phân ly 3,6 [66]
4 Tiết diện ion hóa 10,6 [66]
Bảng 3.2 Thông số các hệ số chuyển động electron cho phân tử khí TRIES
STT Các hệ số chuyển động electron E/N (Td) Nguồn lấy dữ liệu
1 Vận tốc chuyển dịch 10-6000 [66]
2 Hệ số khuếch tán theo chiều dọc 10-6000 [66]
3 Hệ số ion hóa 100-6000 [66]
Hình 3.1 Vận tốc dịch chuyển electron trong phân tử khí TRIES nguyên chất
Hình 3.1 thể hiện kết quả của vận tốc dịch chuyển electron trong phân tử khí TRIES nguyên chất.Trong đó, Wr là vận tốc dịch chuyển electron, Wm là vận tốc dịch chuyển trung bình theo thời gian, được tính toán bằng phương trình Boltzmann; đường ô vuông là vận tốc dịch chuyển electron được tính bằng phương pháp Monte Carlo. Từ hình vẽ dễ dàng nhận thấy sai lệch giữa kết quả thực nghiệm với kết quả tính toán từ các bộ tiết diện va chạm trong [3] và [66] là tương đối lớn, đặc biệt tại đoạn 100 - 600Td (sai số tương đối khoảng 9.5%). Ngược lại kết quả tính toán từ bộ tiết diện được đề xuất, cả bằng phương pháp xấp xỉ bậc hai Boltzmann lẫn Monte Carlo đều cho thấy sự thống nhất với kết quả thực nghiệm.
Hình 3.2 Hệ số khuếch tán theo chiều dọc cho phân tử khí TRIES nguyên chất
Hình 3.2 thể hiện kết quả của hệ số khuếch tán theo chiều dọc cho phân tử khí TRIES nguyên chất. Trong đó đường cong nét đứt là kết quả tính toán của bộ tiết diện trong va chạm của [3] và [66]. Từ hình vẽ, dễ dàng nhận thấy sai lệch giữa kết quả thực nghiệm với kết quả tính toán từ các bộ tiết diện va chạm trong [3] và [66] là tương đối lớn, đặc biệt tại đoạn 10-500Td (sai số 10.53%). Ngược lại kết quả tính toán từ bộ tiết diện được đề xuất (có dạng nét liền được tính)bằng phương pháp xấp xỉ bậc hai Boltzmann và phương pháp Monte Carlo đều cho thấy sự thống nhất với kết quả thực nghiệm.
Hình 3.3 Hệ số ion hóa cho phân tử khí TRIES nguyên chất
Hình 3.3 thể hiện kết quả của hệ số ion hóa cho phân tử khí TRIES nguyên chất.Trong đó đường cong nét đứt mảnh là kết quả tính toán từ bộ tiết diện va chạm trong [3] và [66]. Từ hình vẽ dễ dàng nhận thấy sai lệch giữa kết quả thực nghiệm với kết quả tính toán từ các bộ tiết diện va chạm trong [3] và [66] là tương đối lớn, đặc biệt tại đoạn 10 - 1000Td (sai số 5%). Ngược lại kết quả tính toán từ bộ tiết diện được đề xuất có dạng đường cong nét liền tính bằng phương pháp xấp xỉ bậc hai Boltzmann và phương pháp Monte Carlo đều cho thấy sự thống nhất với kết quả thực nghiệm.
Hình 3.4 Bộ tiết diện va chạm phân tử khí TRIES nguyên chất
Hình 3.4 trình bày bộ tiết diện va chạm electron của phân tử khí TRIES trong đó đường nét đứt là dữ liệu của bộ tiết diện va chạm electron ban đầu (được sử dụng từ bộ tiết diện va chạm electron của chất khí TEOS [3]), những đường nét liền thẳng là bộ tiết diện va chạm electron của phân tử khí TRIES mà luận án đã xác định được, số liệu bộ tiết diện khí TRIES được trình bày ở phụ lục 2. Như vậy, từ những tổng hợp trên có thể thấy rằng kết quả tính toán các hệ số chuyển động electron trong phân tử chất khí TRIES sử dụng bộ tiết diện va chạm electron được đề xuất có sự chính xác hơn nhiều so với việc sử dụng các bộ tiết diện va chạm từ các tài liệu [3] và [66]. Do đó, bộ tiết diện va chạm electron trong phân tử chất khí TRIES được đề xuất có độ tin cậy cao nhất từ trước tới nay.
Để có thể mở rộng kết quả và ứng dụng của bộ tiết diện va chạm electron của phân tử khí TRIES, tác giả tiến hành tính toán các hệ số chuyển động electron trong hỗn hợp khí TRIES với các chất khí được sử dụng phổ biến trong quá trình