Hình 3.6. Phổ HHG của nguyên tử H ở trạng thái n=1(P1=100%, P2=0%), trạng thái n=2 (P1=0%, P2=100%), trạng thái chồng chập của trạng thái n=1 và n=2
với xác suất đóng góp P2=50% khi tương tác với laser có cường độ a)2×1013W/cm2 , b)5×1013W/cm2, c)9×1013W/cm2 , d)2×1014W/cm2.
Trong phần này, chúng tôi quan tâm đến phổ HHG của nguyên tử H ở trạng thái n=1, n=2, trạng thái chồng chập của trạng thái n=1 và n=2 tương tác với các xung laser có cường độ khác nhau. Chúng tôi nhận thấy xảy ra hiệu ứng đa điểm dừng trong phổ HHG với một số cường độ laser thích hợp. Hình 3.6 biểu diễn phổ HHG của nguyên tử H ứng với các trạng thái riêng lẻ n=1, n=2 và chồng chập của chúng với hệ số đóng góp như nhau (vì theo trong mục 3.1.2
P1=P2=50% sẽ cho cường độ HHG lớn nhất). Laser tương tác có cường độ lần lượt là 2×1013W/cm2, 5×1013W/cm2, 9×1013W/cm2, 2×1014W/cm2. Chúng tôi thấy rằng khi tăng cường độ laser tương tác trong phổ HHG khi có chồng chập các trạng thái xuất hiện các cấu trúc phức tạp. Sự xuất hiện của nhiều miền phẳng dẫn đến có nhiều điểm dừng mà chúng tôi gọi là hiệu ứng đa điểm dừng. Cụ thể, khi nguyên tử H tương tác với laser cường độ thấp 2×1013 W/cm2 (hình 3.6a), phổ HHG có miền phẳng với điểm dừng ứng với tần số là 39ω0, trùng với điểm dừng của phổ HHG của nguyên tử H ở trạng thái n=1. Điểm dừng này tuân theo quy luật bán cổ điển (1.1). Với laser có cường độ cao hơn 5×1013 W/cm2
(hình 3.6b), khi xét đến chồng chập các trạng thái, phổ HHG có điểm dừng với tần số là 60ω0, trong khi trạng thái n=1 có điểm dừng là 69ω0. Hệ thức (1.1) không được thỏa mãn cho trường hợp chồng chập trạng thái. Với cường độ laser 9×1013W/cm2, 2×1014W/cm2 phổ HHG của nguyên tử H ở trạng thái chồng chập có điểm dừng trùng khớp với điểm dừng của phổ HHG từ trạng thái n=1 và tuân theo đúng hệ thức (1.1). Tuy nhiên, cường độ HHG phát ra từ trạng thái kích thích lại thấp hơn trạng thái cơ bản và điểm dừng miền phẳng cũng không tuân thủ theo hệ thức (1.1): cutoff Ip2 3.17Up. Hơn nữa, chúng tôi còn nhận thấy hiệu ứng đa điểm dừng của phổ HHG từ trạng thái chồng chập. Cụ thể, sự xuất hiện ba điểm dừng ứng với tần số là 78ω0, 81ω0, 106ω0 trong trường hợp cường độ laser 9×1013 W/cm2 (hình 3.6c). Với cường độ laser 2×1014 W/cm2 đối với trạng thái chồng chập, phổ HHG có cấu trúc hai miền phẳng rõ rệt với điểm dừng có tần số lần lượt 143ω0, 213ω0 (hình 3.6d).
Hình 3.7. Sự phụ thuộc của giá trị động năng điện tử đạt được khi quay về tái kết hợp với ion mẹ tại theo thời điểm ion hóa (chu kỳ laser).
Cấu trúc phổ phức tạp này đã được nhóm của B. Wang quan sát cho nguyên tử ion He+[17]. Bằng phép biến đổi Wavelet các tác giả [17] đã chỉ ra rằng, điện tử sau khi bị ion hóa có thể chuyển động trên nhiều quỹ đạo khác nhau trước khi trở về tái kết hợp với ion mẹ. Với mỗi quỹ đạo điện tử sẽ tích lũy được năng lượng khác nhau và khi tái kết hợp với ion mẹ sẽ phát ra bức xạ có tần số và cường độ khác nhau. Tuy nhiên, trong [17] các tác giả chưa giải thích chi tiết cơ chế hình thành các điểm dừng này. Trong luận văn này, chúng tôi sẽ thảo luận chi tiết cơ chế hình thành hiệu ứng đa điểm dừng bằng mô hình cổ điển.
Vị trí điểm dừng được tiên đoán bằng công thức Lewenstein với tần số tương ứng Ip3.17Up. Tuy nhiên, mô hình ba bước của Leweinstein sử dụng giả thiết rằng trạng thái của điện tử không suy giảm theo thời gian. Trong trường laser mạnh, đặc biệt với trạng thái kích thích, điện tử bị ion hóa 100% sau khi bật
Thời điểm ion hóa (chu kỳ)
Đ ộng năng ( Up ) Đi ện trư ờ n g lase r Động năng Trườngđiện
laser một thời gian. Do đó, giả thiết này không còn đúng nữa. Hình 3.7 biểu diễn sự phụ thuộc của giá trị động năng của điện tử đạt được khi trở về tái kết hợp với ion mẹ theo chu kỳ của laser. Kết quả được chúng tôi mô phỏng từ mô hình cổ điển chuyển động của điện tử trong điện trường. Kết quả cho thấy, điện tử sẽ đạt động năng cực đại 3.17Up khi bị ion hóa gần trước -0.47 chu kỳ so với thời điểm điện trường laser đạt cực đại. Nếu điện tử bị ion hóa hóa trước -0.98 chu kỳ thì động năng cực đại của điện tử thu được chỉ là 2.67Up. Rõ ràng, động năng cực đại của điện tử phụ thuộc chặt chẽ vào thời điểm ion hóa.
Bây giờ, chúng tôi tính xác suất ion hóa theo thời gian của nguyên tử H và biểu diễn đại lượng trong hình 3.8b, 3.9b, 3.10b, 3.11b. Chúng cho thấy rằng, với cường độ laser yếu như 2×1013 W/cm2, 5×1013 W/cm2 (hình 3.8b, 3.9b), điện tử ion hóa rất yếu từ trạng thái cơ bản, trong khi điện tử được giải phóng khá nhiều từ trạng thái kích thích. Xác suất ion hóa nhanh chóng đạt đến gần 100% trước 0.47 chu kỳ laser trước khi laser đạt đỉnh. Đối với laser cường độ cao 9×1013 W/cm2, 2×1014W/cm2, điện tử ở trạng thái kích thích bị ion hóa gần như hoàn toàn tại 0.98 chu kỳ laser trước khi laser đạt đỉnh. Xét cho trạng thái chồng chập, xác suất ion hóa có sự tăng lên tại 0.98 chu kỳ laser trước khi laser đạt đỉnh, trong khi nó ổn định và bằng 0.5 cho cường độ laser thấp 2×1013 W/cm2, 5×1013 W/cm2 tại 0.47 chu kỳ laser trước khi laser đạt đỉnh trở về sau. Với laser cường độ cao, xác suất ion hóa từ trạng thái cơ bản tăng lên và đóng góp vào trạng thái chồng chập.
Để tính đại lượng thể hiện số lượng điện tử bị ion hóa tại từng thời điểm, chúng tôi đề xuất đại lượng:
( )t dP dt/
, (3.2) tức đạo hàm xác suất ion hóa của điện tử theo thời gian. Đại lượng này chúng tôi gọi là tốc độ ion hóa.
Đầu tiên, chúng tôi thảo luận trường hợp cường độ laser yếu 2×1013 W/cm2
n=2; và khi ở chồng chập các trạng thái. Rõ ràng, tốc độ ion hóa tại thời điểm - 0.47 chu kỳ lớn hơn không, do đó, kết hợp với hình 3.7, điện tử quay về sẽ có động năng cực đại bằng 3.17Up. Khi điện tử quay về tái kết hợp với ion mẹ phát ra photon với năng lượng cực đại Ip2 3.17Up 240, Ip13.17Up390lần lượt cho phổ HHG từ trạng thái n=2 và trạng thái chồng chập. Kết quả này trùng với kết quả thu được từ phổ HHG tính bằng mô phỏng TDSE (hình 3.8a)
Hình 3.8. Phổ HHG của nguyên tử H (hình a); xác suất ion hóa của điện tử (hình b) khi nguyên tử H ở trạng thái n=1 (P2=0%), trạng thái n=2 (P2=100%), trạng thái chồng chập của trạng thái n=1 và n=2 với xác suất đóng góp P2=50%; tốc độ ion hóa của điện tử khi nguyên tử ở trạng thái n=2 (hình c); tốc độ ion hóa của điện tử khi nguyên tử ở trạng thái chồng chập của trạng thái n=1 và n=2 với
P2=50% (hình d) khi tương tác với laser có cường độ 2×1013W/cm2.
Tiếp theo, chúng tôi xét cho cường độ 5 ×1013 W/cm2 . Từ hình 3.9b, ta dễ dàng nhận thấy rằng điện tử ở trạng thái n=2 bị ion hóa gần như hoàn toàn trước 0.5 chu lỳ so với lúc điện trường laser đạt cực đại. Điều đó dẫn tới tốc độ ion hóa tại t 0.47Thầu như bằng 0. Như vậy, không còn điện tử quay trở về tái kết hợp có động năng cực đại3.17Up. Chỉ có điện tử quay về với động năng cực đại2.67Up. Do đó mà điểm dừng của miền phẳng từ trạng thái n=2 bây giờ không trùng khớp với dự đoán của định luật điểm dừng Lewenstein
2 0
(Ip 3.17Up52 ) mà sẽ là Ip2 2.67Up390(hình 3.8). Đối với phổ HHG từ H ở trạng thái chồng chập, tốc độ ion hóa tại t 0.47Tgần như bằng 0, trong khi tại t 0.98Ttốc độ ion hóa khác 0. Do đó, điện tử quay về có động năng cực đại 2.67Up, điểm dừng của miền phẳng trong trường hợp này là
2 2.67 60 0
Hình 3.9. Tương tự hình 3.8 cho laser có cường độ 5×1013 W/cm2.
Tương tự như với cường độ 5×1013 W/cm2, đối với cường độ laser 9×1013W/cm2, do điện tử ở trạng thái n=2 bị ion hóa hết trước thời điểm - 0.47 chu kỳ laser, nên vị trí tần số điểm dừng của phổ HHG từ trạng thái n=2 là
2 2.67 78 0
Ip Up thay vì là Ip2 3.17Up920 (hình 3.10). Với trường hợp phổ HHG từ H ở trạng thái chồng chập xuất hiện ba vị trí điểm dừng khác nhau
2 2.67 78 0
Ip Up , Ip12.67Up910,Ip13.17Up1060. Điều này là do điện tử bị ion hóa tại -0.47 và -0.98 chu kỳ laser và khi trở về có thể tái kết hợp về trạng thái n=2 hoặc về trạng thái n=1 gây ra phổ có nhiều điểm dừng. Tuy nhiên cường độ HHG tại điểm dừng 106ω0yếu hơn rất nhiều so với phổ HHG tại hai điểm dừng còn lại. Kết quả mô phỏng HHG cũng cho ba điểm dừng 78ω0, 91ω0, 106ω0, phù hợp với kết quả giải thích trên (Hình 3.10a).
Hình 3.10. Tương tự hình 3.8 cho laser có cường độ 9×1013 W/cm2.
a) b)
Hình 3.11. Tương tự hình 3.8 cho laser có cường độ 2×1014 W/cm2.
Cuối cùng, khi laser tương tác có cường độ 2×1014W/cm2. Với cường độ laser này, điện tử ở trạng thái n=2 bị ion hóa gần như hoàn toàn trước -1.0 chu kỳ laser và điện tử ở trạng thái n=1 đã bắt đầu ion hóa đáng kể (hình 3.10b). Từ hình 3.11c, tốc độ ion hóa của trạng thái n=2 gần như bằng không tại -0.98 chu kỳ laser, do đó mà điểm dừng có tần số là 143ω0 thay vì là bằng
2 2.67 169 0
Ip Up . Đối với trạng thái chồng chập, xuất hiện hai điểm dừng: điểm dừng thứ nhất trùng với điểm dừng của phổ HHG từ trạng thái kích thích, điểm dừng thứ hai trùng khớp với điểm dừng của phổ HHG từ trạng thái cơ bản
a) b)
và lại tuân theo công thức Ip13.17Up. Hình 3.11d cho thấy, ở những chu kỳ đầu tiên tốc độ ion hóa lớn. Đây là giai đoạn điện tử ở trạng thái kích thích bị ion hóa mạnh đóng góp vào miền phẳng có điểm dừng 143ω0, bắt đầu từ -1.0 chu kỳ laser trở đi điện tử ở trạng thái n=1 đã bắt đầu ion hóa đáng kể (hình 3.10b), và đóng góp vào tốc độ ion hóa của trạng thái chồng chập. Trong khi đó trạng thái kích thích đã bị suy biến hoàn toàn và không đóng góp vào tốc độ ion hóa của điện tử từ trạng thái chồng chập. Các điện tử này khi trở về có động năng cực đại 3.17Up, đóng góp vào miền phẳng thứ hai với điểm dừng
Ip1+3.17Up=213ω0.
Như vậy, trong phần này chúng tôi đã chỉ ra quy luật xuất hiện hiệu ứng đa điểm dừng của phổ HHG phát ra từ nguyên tử H ở trạng thái chồng chập giữa n=1 và n=2 vào cường độ laser. Đồng thời, chúng tôi cũng đã đề xuất đại lượng tốc độ ion hóa và giải thích được thành công sự xuất hiện của những điểm dừng này.
KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN
Trong luận văn này, chúng tôi đã nghiên cứu phổ HHG của nguyên tử H, Li2+
được chuẩn bị ở chồng chập hai trạng thái cơ bản và kích thích trước khi tương tác với laser. Kết quả đã chỉ ra:
Hiệu suất phát xạ HHG cao hơn so với khi nguyên tử được chuẩn bị ở các trạng thái riêng lẻ, đồng thời miền phẳng rộng. Kết quả này xác nhận lại kết quả của công trình [6,25,29,31];
Cường độ phổ HHG rất nhạy với sự đóng góp của trạng thái kích thích thứ nhất. Chỉ cần đóng góp rất nhỏ của trạng thái kích thích đã làm tăng hiệu suất phát xạ và miền phẳng phổ HHG đáng kể;
Với laser mạnh và trung bình, trong phổ HHG xuất hiện nhiều điểm dừng do hiệu ứng suy giảm của trạng thái kích thích;
Đề xuất đại lượng tốc độ ion hóa và giải thích được thành công sự xuất hiện của các điểm dừng trong phổ HHG.
Bài toán này có thể tiến hành mở rộng nghiên cứu cho các nguyên tử và phân tử phức tạp hơn hoặc xét đến hiệu ứng dao động hạt nhân. Trong tương lai gần, chúng tôi sẽ nghiên cứu bài toán này với trạng thái kích thích cao hơn, tức trạng thái Rydberg.
TÀI LIỆU THAM KHẢO
1. Baker S., Robinson J. S., Haworth C. A., Teng H., Smith R. A., Chirilă C. C., Lein M., Tisch J. W. G., Marangos J. P. (2006), “Probing proton dynamics in molecules on an attosecond timescale”, Science 312, 424.
2. Chen J. G.,Yang Y. J,Zeng S. L.,Liang H. Q. (2011), “Generation of intense isolated sub-40-as pulses from a coherent superposition state by quantum path control in the multicycle regime”, Phys. Rev. A 83, 023401.
3. Chen Z., Le A.T., Morishita T., Lin C.D. (2009), “Quantitative rescattering theory for laser-induced high-energy plateau photoelectron spectra” Phys. Rev. A 79,033409.
4. Corkum P. B. (1993), “Plasma Perspective on Strong-Field Multiphoton Ionization”, Phys. Rev. Lett. 71, 1994.
5. Franken P. A., Hill A. E., Peters C. W., Weinreich G. (1961), “Generation of optical harmonics”, Phys. Rev.Lett. 7, 118.
6. Gauthey F. I., Keitel C. H., Knight P. L., Maquet A. (1995), “Role of initial coherence in the generation of harmonics and sidebands from a strongly driven two-level atom”, Phys. Rev. A 52, 525.
7. Jooya H. Z. , Li P. C. , Liao S. L., Chu S. I. (2016), “Generation of isolated ultra-short attosecond pulses by coherent control of the population of excited states”, Phys. Rev. A 380, 316.
8. Krause J. L., Schafer K. J., Kulander K. C. (1992), “High-Order Harmonic Generation from Atoms and Ions in the High Intensity Regime”,
Phys.Rev.Lett. 68, 3535.
9. Le A.-T., Wei H. , Jin C. ,Lin C. D. (2016), “Strong-field approximation and its extension for high-order harmonic generation with mid-infrared lasers,” J. Phys. B At. Mol. Opt. Phys., vol. 49, 53001.
10. Le V. H., Le A. T., Xie R. H., Lin C. D. (2007) “Theoretical analysis of dynamic chemical imaging with lasers using high-order harmonic generation”, Phys. Rev. A 76, 013414.
11. Lein M., Hay N., Velotta R., Marangos J. P., Knight P. L. (2002), “Interference effects in high-order harmonic generation with molecules”,
Phys. Rev. A 66, 023805.
12. Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M. Yu., Anne L. H., Corkum P. B. (1994), “Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields”,
Phys. Rev. A 49, 2117.
13. Li P. C., Laughlin C. ,Chu S. I. (2014), “Generation of isolated sub-20- attosecond pulses from He atoms by two-color midinfrared laser fields,”
Phys. Rev. A 89, 023431.
14. Maiman T. H. (1960), “Stimulated optical radiation in ruby”, Nature 187, 493.
15. McPherson A., Gibson G., Jara U., Johann H., Luk T. S., McIntyre I. A., Boyer K., Phodes C. K. (1987), “Studies of multiphoton production of vacuum-ultraviolet radiation in rare gase”, J. Opt. Soc. Am. B. 4, 595.
16. Micheau S., Chen Z., Le A. T., Lin C. D. (2009), “Quantitative rescattering theory for nonsequential double ionization of atoms by intense laser pulses”,
Phys. Rev.A 79, 013417.
17. Midorikawa K. (2011), “Ultrafast dynamic imaging”, Natrure Photonics 5, 640.
18. Milosevic D. B. (2006),“Theoretical analysis of high-order harmonic generation from a coherent superposition of states”, JOSA B 23(2), pp. 308- 317.
19. Mohebbi M., Batebi S. (2013), “Two states hydrogenlike model for high- order harmonic generation and an isolated attosecond pulse generation in a He+ ion”, Optics Communications 296, 113.
20. Muller H. G. (1999), “Numerical simulation of high-order above- thresholdionization enhancement in argon,” Phys. Rev. A, vol. 60, pp. 1341– 1350.
21. Nguyen N. T., Tang B. V., Le V. H. (2010), “Tracking molecular isomerization process with high harmonic generation by ultrashort laser pulses”, J. Mol. Struct. (Theochem) 949, 52.
22. Phan T. N. L., Tran P. H., Hoang V. H., (2016), “Laser-intensity dependence of high-order harmonic from excited hydrogen molecular ion”, Journal of Science HCMC UP, 12, 12(90), 5.
23. Paul P. M.,Toma E. S. , Breger P. , Mullot G.,Auge F. ,Balcou Ph. , Muller H. G.,Agostini P. (2001), “Observation of a Train of Attosecond Pulses from High Harmonic Generation”,Science. 292, 1689.
24. Popmintchev, Tenio, et al. (2012), “Bright coherent ultrahigh harmonics in