Đầu tiên, để kiểm tra được tính chính xác của code Fortran, chúng tôi sẽ so sánh kết quả từ code Fortran trong trường hợp không xét đến dao động hạt nhân với kết quả từ công bố [14] về các giá trị khả dĩ của toán tử mô-men động lượng
L(t) (phương trình 1.13). Khi không xét đến dao động hạt nhân trong tính toán, khi đó hệ số dịch chuyển Franck-Condon sẽ bằng không I v, ' 'v 0, có nghĩa khoảng
cách dịch chuyển từ điểm cân bằng giữa các trạng thái điện tử lúc này bằng không,
0
m
Q
. Khi đó, các giá trị khả dĩ của toán tử mô-men động lượng L(t) trong phương trình (1.13) chỉ phụ thuộc vào các hệ số c0 t ,c t1 ,c2 t với điều kiện ban đầu c0 0 1 và c t1 c2 t 0. Hình (3.2) thể hiện kết quả được tính toán từ code Fortran, kết quả hình (3.2) và kết quả ở công bố [14] là hoàn toàn trùng khớp với nhau. Các giá trị khả dĩ của toán tử mô-men động lượng với pha ban đầu a b
của hai laser phân cực thẳng. Hai laser phân cực thẳng sẽ điều khiển dịch chuyển Stark của hai trạng thái kích thích.
Hình 3.2. Giá trị khả dĩ của toán tử mô-men động lượng cho phân tử Toluene, L(t) (đơn vị: ). (a) tương ứng pha ban đầu của hai laser là / 2
, (b) tương ứng pha ban đầu của hai laser là / 2.
Hình (3.2) thể hiện cho độ lớn của các giá trị khả dĩ của toán tử mô-men động lượng L(t) trong phân tử Toluene với cường độ laser Fa 1.5GV m/ , hướng của mô- men động lượng hay hướng xoay vòng của π-electron trong phân tử Toluene sẽ được xác định bằng pha ban đầu của hai laser phân cực thẳng.
Thời gian (fs) (a) (b) Mô -m en đ ộn g lượ n g ( ℏ )
Hình (3.2a) thể hiện cho pha ban đầu của hai laser là
2
, trong trường hợp này L(t) > 0, lúc này π-electron trong phân tử Toluene sẽ xoay vòng theo hướng ngược chiều kim đồng hồ. Hình (3.2b) thể hiện cho pha ban đầu của hai laser là
2
, trong trường hợp này L(t) < 0 , lúc này π-electron trong phân tử Toluene sẽ xoay vòng theo hướng cùng chiều kim đồng hồ.
Tiếp theo, chúng ta tìm hiểu sự phụ thuộc của cường độ hai laser phân cực thẳng vào độ lớn các giá trị khả dĩ của toán tử mô-men động lượng L(t) (Hình 3.3).
Hình 3.3. Các giá trị khả dĩ của toán tử mô-men động lượng cho phân tử Toluene, L(t) (đơn vị: ) trong trường hợp Fa 1.5GV m/ , Fa 2GV m/ ,
2 /
a
F GV m với pha ban đầu của hai laser là / 2
Từ hình 3.3, chúng ta có thể thấy chu kỳ dao động của mô-men động lượng được rút ngắn khi cường độ laser tăng. Bên cạnh đó, độ lớn các giá trị khả dĩ của mô-men động lượng L(t) giảm khi cường độ laser Fa tăng. Hình 3.3 mô tả độ lớn các giá trị của toán tử mô-men động lượng L(t) trong các cường độ laser khác
Mô -m en đ ộn g lượ n g ( ℏ ) Thời gian (fs)
nhau. Độ lớn của toán tử mô-men động lượng L(t) đạt giá trị cực đại tại vị trí
1.5 /
a
F GV m và giảm dần khi cường độ laser Fa tăng.
Tiếp theo chúng ta cùng tìm hiểu về sự kết hợp của các giá trị khả dĩ của toán tử mô-men động lượng. Điều này được thể hiện qua sự phụ thuộc của các giá trị
1 , 2
c t c t trong phương trình (2.25)
Hình 3.4. (a) Giá trị khả dĩ của toán tử mô-men động lượng L(t) (đơn vị: ) với cường độ laser Fa 1.5GV m/ , (b) Xác suất của trạng thái cơ bản S0 và
hai trạng thái kích thích S S1, 2
Từ hình 3.4b, ta có thể thấy S t1 S t2 , nguyên nhân là dựa vào điều kiện 01 02
a b
V V V và 2 1 0. Điều này cho ta thấy được rằng, hai laser phân cưc thẳng sẽ tương tác đồng thời với cả hai trạng thái kích thích và chúng ta chỉ nhận biết được sự mạch lạc của các giá trị khả dĩ của toán tử mô-men động lượng L(t)
khi hai trạng thái S t1 ,S2 t có xác suất gần như là bằng nhau.
Mô -m en đ ộn g lượ n g ( ℏ ) Xác s u ất
Thời gian (fs) Thời gian (fs)
Trong phần này, chúng tôi đã kiểm tra được sự chính xác code Fortran và khái quát lại các kết quả về sự xoay vòng đơn hướng của π-electron trong phân tử Toluene khi sử dụng hai laser phân cực thẳng dựa trên dịch chuyển Stark.