Tính tốn cấu trúc vùng năng lượng bằng phương pháp giả thế 1 Phương pháp trực giao sóng phẳng

Một phần của tài liệu Nghiên cứu cấu trúc electron của Kesterite và Kesterite biến tính ứng dụng trong pin CZTZ bằng phương pháp DFT (Trang 29 - 31)

I.3.4.1. Phương pháp trực giao sóng phẳng

Trường tương tác gây ra bởi các hạt nhân nằm tại nút mạng lên hệ electron chỉ đơn thuần là trường tương tác hút Coulomb. Tuy nhiên, nếu xét đến tất cả các electron thì bài tốn trở nên rất phức tạp. Nhưng trên thực tế, tính chất của tinh thể bán dẫn bị chi phối chủ yếu bởi các electron hóa trị tham gia liên kết. Cịn những electron nằm trên những orbital lấp đầy lại khơng tính chất trên. Do đó khi giải bài tốn cấu trúc vùng năng lượng, chúng ta chỉ chú ý đến các electron hóa trị. Những electron hóa trị được xem như độc lập và tương đương nhau. Các electron còn lại như một lớp vỏ điện tử gắn chặt với nhân. Trường tương tác hiệu dụng gây ra bởi lớp vỏ electron này lên các electron hóa trị là trường tương tác đẩy.

Như vậy, những electron hóa trị khi chuyển động trong tinh thể chịu tác động của hai trường tương tác: Trường gây ra do hạt nhân nằm tại các nút mạng, và trường gây ra do lớp vỏ electron. Hai trường này có bản chất trái ngược nhau. Nói khác đi là lớp vỏ electron đã hạn chế lực hút của hạt nhân lên các electron hóa trị. Đây được gọi là hiệu ứng chắn. Tuy nhiên, hiệu ứng này chỉ đáng kể ở miền xa nhân, vì tại đây trường tương tác hút Coulomb của hạt nhân giảm khá nhanh. Vấn đề còn lại xác định dạng thế năng tổng cộng tác động lên electron hóa trị và thiết lập hàm sóng mơ tả chính xác trạng thái của chúng. Chúng ta không thể dùng họ các hàm sóng phẳng trực giao để mơ tả trạng thái của electron hóa trị như trong phương pháp gần đúng electron tự do. Lý do chủ yếu là hàm sóng mơ tả trạng thái của các electron hóa trị phải có dạng biến thiên chậm ở miền xa nhân (do trường lực tổng ở đây rất yếu) và dao động mạnh ở miền gần nhân (trường lực tổng ở đây chủ yếu là trường tương tác hút của hạt nhân). Nói chính xác hơn là chúng phải trực giao với những hàm sóng mơ tả trạng thái định xứ trong miền gần nhân này (trạng thái của electron trong nguyên tử).

nhiều sóng phẳng để mơ tả trạng thái ở miền khơng gian gần nhân. Điều đó làm cho việc giải bài tốn hội tụ rất chậm (hình I.13a).

Hình I.3.a) Hàm sóng mơ tả trạng thái electron hóa trị và thế năng tương

tác hút của hạt nhân theo khoảng cách.

b) Sử dụng hiệu ứng màng chắn, khái niệm sóng phẳng trực giao.

Để giải quyết vấn đề trên, vào năm 1940, Herring đã đề ra phương pháp sóng phẳng trực giao. Nếu |k> ký hiệu cho sóng phẳng với vector sóng k và |c> là hàm sóng đặc trưng cho các trạng thái gần nhân thì hàm sóng phẳng trực giao được cho bởi công thức:

(I-88)

trong đó tổng được lấy trên tất cả các trạng thái gần nhân. Dễ dàng nhận thấy rằng |k>OPW trực giao với mọi trạng thái |c'> :

= (I-89)

=

Hàm sóng mơ tả chính xác trạng thái của những electron hóa trị có thể được biểu diễn bởi tổ hợp tuyến tính của các sóng phẳng trực giao |k>OPW trên:

OPW (I-90)

trong đó G là vector của mạng đảo. Thay (I-90) vào phương trình Schrodinger (I-70) và sử dụng biểu thức (I-88):

(I-91) =

tại đó chúng ta đã giả sử rằng các trạng thái |c> thỏa mãn phương trình Schrodinger:

(I-92) Và là một hàm của số sóng k. Nhân hai vế của (I-91) với đại lượng |k- G'> ta được:

= (I-93)

hay: (I-94) với:

VR == (I-95)

VR chính là thế năng tương tác đẩy của những electron vỏ.

Một phần của tài liệu Nghiên cứu cấu trúc electron của Kesterite và Kesterite biến tính ứng dụng trong pin CZTZ bằng phương pháp DFT (Trang 29 - 31)

Tải bản đầy đủ (DOCX)

(54 trang)
w