Các tán sắc phonon

Một phần của tài liệu Tìm hiểu lý thuyết hàm mật độ và ứng dụng nghiên cứu bán dẫn (Trang 37 - 41)

Trong đa số ứng dụng, những tán sắc phonon được tính tại dạng hình học (các thông số mạng và các toạ độ trong) cân bằng lý thuyết. Lựa chọn này là bắt buộc khi không biết rõ dạng hình học thực nghiệm. Việc bao hàm sự giãn nở nhiệt có thể trở nên cần thiết trong một số trường hợp khi so sánh với số liệu ở nhiệt độ phòng và nhiệt độ cao hơn.

Phổ phonon và các điện tích hiệu dụng của các chất bán dẫn Si và Ge (cấu trúc kim cương) thuộc nhóm IV và các chất bán dẫn III-V như GaAs, GaSb, AlAs và AlSb (cấu trúc ZnS) đã được xác định bởi Giannozzi và cộng

35

sự. Các phonon tâm vùng, các điện tích hiệu dụng, các hằng số điện môi, cùng với các hằng số áp điện của chín chất bán dẫn III-V có cấu trúc ZnS đã được tính bởi De Gironcoli và cộng sự. Những tán sắc phonon của Si do Savrasov tính toán như một thử nghiệm việc sử dụng LMTO đối với lý thuyết nhiễu loạn phiếm hàm mật độ. Những tán sắc của cả GaP và InP đã được công bố trong một nghiên cứu về các phonon trong các hợp kim GaInP2. Đối với tất cả các vật liệu này, phổ phonon và các điện tích hiệu dụng phù hợp rất tốt với thực nghiệm có thể có. Đối với AlAs rất hiếm số liệu thực nghiệm và các tính toán này chỉ cung cấp dự đoán đáng tin cậy về toàn bộ đường cong tán sắc phonon. Đối với Si, các phổ độ dời phonon thu được có thể được so sánh một cách thuận lợi với các phổ độ dời phonon rút ra từ các thực nghiệm tán xạ notron không đàn hồi.

Các hằng số lực của GaAs và AlAs đặc biệt đáng quan tâm khi xem xét việc sử dụng chúng trong các hệ GaAlAs phức tạp như các siêu mạng, các siêu mạng không trật tự và các hợp kim. Trong lúc những tán sắc phonon trong GaAs đã biết rõ về thực nghiệm, các mẫu khối của AlAs với chất lượng tốt là không sẵn có và có ít thông tin thực nghiệm được thu thập về các kiểu dao động của chúng. Trong một vài năm, người ta giả định rằng các hằng số lực của GaAs và AlAs rất giống nhau và người ta có thể thu được các tính chất động lực của AlAs khi sử dụng các hằng số lực của GaAs và các khối lượng của AlAs. Các tính toán lý thuyết nhiễu loạn phiếm hàm mật độ đã cung cấp chứng cớ có sức thuyết phục rằng phép gần đúng khối lượng có hiệu lực tới một mức độ rất tốt giữa GaAs và AlAs. Khả năng chuyển tiếp này của các hằng số lực tạo cho nó khả năng tính khá dễ dàng và chính xác phổ dao động của các hệ GaAlAs phức tạp. Hơi đáng ngạc nhiên là phép gần đúng khối lượng không được xem là có giá trị khi sử dụng các hằng số lực giữa các nguyên tử đối với một mô hình nổi tiếng và được sử dụng rộng rãi là mô hình

36

điện tích liên kết (BCM). Một mô hình điện tích liên kết sáu thông số đối với GaAs mà nó cho những tán sắc có thể được so sánh một cách thuận lợi với thực nghiệm và các tính toán ab initio khi sử dụng trong phép gần đúng khối lượng dẫn đến những tán sắc của AlAs rất khác nhau với các kết quả rút ra từ các nguyên lý đầu tiên. Điều này rõ ràng chỉ ra rằng thông tin về riêng các tần số dao động không đủ để xác định đầy đủ các hằng số lực, thậm chí khi sẵn có những tán sắc phonon hoàn chỉnh về mặt thực nghiệm. Để thu được những tán sắc đáng tin cậy hơn đối với AlAs trong phép gần đúng khối lượng, người ta phải làm khớp mô hình điện tích liên kết cho GaAs với cả các tần số và ít nhất một vài các vectơ riêng chọn lọc.

Các chất bán dẫn II-VI có cấu trúc như ZnS, như ZnSe, ZnTe, CdSe và CdTe tạo ra một số khó khăn bổ sung trong khuôn khổ giả thế sóng phẳng so với các chất bán dẫn III-V hoặc nhóm IV tương ứng với chúng. Các trạng thái

d của cation có năng lượng gần với năng lượng của các trạng thái hoá trị s sao

cho các điện tử d cần được bao hàm trong số các điện tử hoá trị. Các tính toán phonon được tiến hành một vài năm trước đây khi việc bao hàm các trạng thái

d định xứ vào trong giả thế gặp khó khăn đã chứng tỏ rằng các hiệu ứng của

các điện tử d của cation cũng có thể được tính đến bằng cách bao hàm các

trạng thái d vào trong lõi và bằng cách dùng phép gần đúng hiệu chỉnh lõi phi tuyến. Các kết quả đã chỉ ra một độ chính xác có thể so sánh được với các kết quả đạt được từ trước đối với các chất bán dẫn cơ bản và chất bán dẫn III-VI. Các tính toán tương tự đã được thực hiện gần đây hơn cho CdS và CdSe lục giác (cấu trúc vuazit) và được so sánh với các kết quả của các thực nghiệm tán xạ notron không đàn hồi.

Những tán sắc phonon của kim cương cùng với thông số biến dạng trong, hệ số dãn nở nhiệt trong phép gần đúng chuẩn điều hoà và các đường cong tán sắc thông số Gruneisen kiểu dao động đã được xác định bởi Pavone

37

và cộng sự. Một đặc tính có một không hai mà người ta phát hiện thấy trong kim cương là sự có mặt của một sự uốn cong của nhánh phonon cao nhất mà các tần số của nó có một cực tiểu tại tâm vùng Brillouin (thay vì một cực đại trong các chất bán dẫn cơ bản như Si và Ge). Đặc tính này có các quan hệ quan trọng đối với phổ Raman bậc hai.

Phổ áp suất cao lên đến 1000 GPa đối với kim cương đã được thông báo bởi Xie, Chen và cộng sự. Dưới tác dụng của áp suất, các tấn số phonon của các kiểu dao động X4 và L3’

dần dần tiến đến cao hơn các tần số của các

kiểu dao động X1 và L2’

một cách tương ứng. Sự uốn cong của nhánh phonon cao nhất giảm đi theo sự tăng áp suất.

Cacbua silic (SiC) có thể kết tinh ở nhiều dạng đa hình phối hợp theo kiểu tứ giác. Các đường cong tán sắc phonon đã được xác định cho các cấu trúc 3C (ZnS lập phương), 2H (vutzit) và 4H (lục giác). Đối với cấu trúc 3C, Karch và cộng sự đã xác định các hằng số đàn hồi và hằng số Gruneisen. Dáng điệu của những tán sắc phonon, các điện tích hiệu dụng và tensơ điện môi dưới tác dụng của áp suất đã được nghiên cứu bởi một số tác giả. Các tính chất động lực của SiC dưới tác dụng của áp suất đã được xem xét trong một thông báo, trong đó sự tách giữa các kiểu dao động quang dọc (LO) và quang ngang (TO) của SiC có cấu trúc 6H tăng lên với sự tăng áp suất cho đến P = 60 GPa và sau đó giảm đi. Điều này gắn với một sự giảm của các điện tích hiệu dụng.

Việc hiểu biết toàn bộ phổ phonon nhờ lý thuyết nhiễu loạn phiếm hàm mật độ tạo ra khả năng tính toán một số đại lượng nhiệt động quan trọng và sự bền vững tương đối của các pha khác nhau như là các hàm của nhiệt độ. Tính toán đầu tiên về tính chất nhiệt (các hệ số giãn nở trong silic) khi sử dụng lý thuyết hàm mật độ do Fleszar và Gonze thực hiện.

38

Một phần của tài liệu Tìm hiểu lý thuyết hàm mật độ và ứng dụng nghiên cứu bán dẫn (Trang 37 - 41)

Tải bản đầy đủ (PDF)

(48 trang)