M Ở ĐẦU
2.5.Xử lý phổ gamma và tính toán
7. Bố cục đề tài
2.5.Xử lý phổ gamma và tính toán
Phổ gamma thu được sau khi đã chuẩn năng lượng được tiến hành xử lý và tính diện tích các đỉnh năng lượng đặc trưng của các nguyên tố quan tâm trong lá dò, mẫu phân tích và mẫu chuẩn. Trong luận văn này chúng tôi đã sử dụng các chương trình
chuyên dụng: Gamma vision, k0-Dalat, Excel, maple,…để khảo sát phổ và tính toán.
Hình 2.18: Giao diện chương trình Gamma Vision 5.0
Hình 2.20: Phổ xi măng Sao Mai
Hình 2.22: Phổ cà phê Trung Nguyên
Chương 3: KẾT QUẢ VÀ BÌNH LUẬN 3.1.Kết quả khảo sát hiệu suất hệ phổ kế gamma
Để chuẩn hiệu suất detector, cần có các nguồn chuẩn và phải được đo tại tất cả các vị trí cần khảo sát hiệu suất đủ lâu để sai số thống kê của diện tích đỉnh quan tâm nhỏ hơn 1%. Các kết quả tính toán được nêu trong bảng 2.1.
Bảng 3.1. Hiệu suất của các nguồn đồng vị đo trên detector GEM-50P4 Đồng vị E
(keV) Log(E)
Sát mặt DET (0,1 mm) Cách DET 50 mm Hiệu suất Log(Eff) Hiệu suất Log(Eff) Ba-133 81 1,9085 0,1287 -0,89 0,0212 -1,6732 Cd-109 88 1,9445 0,1424 -0,85 0,0235 -1,6290 Co-57 122,1 2,0867 0,1948 -0,71 0,0314 -1,5030 Co-57 136,5 2,1351 0,1919 -0,72 0,0306 -1,5141 Ba-133 276,4 2,4415 0,1350 -0,87 0,0209 -1,6806 Ba-133 302,.8 2,4812 0,1266 -0,90 0,0196 -1,7079 Ba-133 356 2,5514 0,1169 -0,93 0,0181 -1,7434 Ba-133 383,9 2,5842 0,1143 -0,94 0,0177 -1,7522 Cs-137 661,6 2,8206 0,0766 -1,12 0,0119 -1,9247 Mn-54 834,8 2,9216 0,0662 -1,18 0,0103 -1,9871 Z-65 1115,5 3,0475 0,0525 -1,28 0,0082 -2,0839 Co-60 1173,2 3,0694 0,0499 -1,30 0,0078 -2,1071 Na-22 1274,5 3,1053 0,0448 -1,35 0,0071 -2, 1501 Co-60 1332,5 3,1247 0,0447 -1,35 0,0070 -2,1529
Trong luận văn này, chúng tôi đo các nguồn chuẩn tại hai vị trí cách detector lần lượt là: sát mặt detector (0,1 mm) và cách detector 50 mm để hiệu chuẩn hiệu suất ghi. Kết quả khớp hàm bậc 5 cho đường cong hiệu suất của hai vị trí được trình bày trên hình 3.1 và hình 3.2.
Hình 3.1: Kết quả các tham số khớp hàm bậc 5 của đường cong hiệu suất tại vị trí sát mặt detector H=50 mm y = 1.2787x5 - 17.9x4 + 99.487x3 - 274.58x2 + 375.83x - 205.31 -2.5 -2.0 -1.5 -1.0 -0.5 0.0 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 L og (E) Lo g( E ff)
Hình 3.2: Kết quả các tham số khớp hàm bậc 5 của đường cong hiệu suất tại vị trí cách mặt detector 50 mm.
Trong quá trình làm thực nghiệm chiếu mẫu trên hệ Howitzer, chúng tôi nhận thấy hoạt độ của mẫu sau khi chiếu trong thí nghiệm là rất thấp nên toàn bộ các lá
dò, mẫu chuẩn và mẫu phân tích chúng tôi đều đo ở vị trí sát mặt detector vì hiệu suất ở đây cao hơn ở vị trí 50 mm từ 6-8 lần.
3.2.Kết quả xác định các thông số phổ neutron
Để chuẩn hóa một kênh chiếu xạ dùng trong phân tích kích hoạt dùng phương pháp chuẩn hóa k-zero cần xác định ba thông số cơ bản đó là thông lượng neutron nhiệt (φth), tỉ số của thông lượng neutron nhiệt chia cho thông lượng neutron trên nhiệt (f) và hệ số mô tả sự lệch khỏi qui luật 1/E alpha (α) của phổ neutron. Các kết quả tính toán được nêu trong bảng 3.2 và 3.3.
Bảng 3.2. Kết quả tính фth, фe, f bỏ qua ảnh hưởng của các hệ số che chắn neutron và hệ số α
фth (2,09±0,21).105 (n/cm2.s)
фe (1,13±0,11).103 (n/cm2.s)
f 184,1±14,2
Bảng 3.3. Kết quả tính фth, фe, α, f có tính đến hệ số che chắn neutron và hệ số α
фth (1,42±0,18).105 (n/cm2.s)
фe (1,44±0,19).103 (n/cm2.s)
α 0,27±0,04
f 98,4±6,6
Kết quả này cho thấy giữa việc có xét đến hệ số lệch phổ, che chắn neutron trong tính toán và không xét hệ số lệch phổ và che chắn neutron có sự sai khác nhau. Cụ thể là thông lượng neutron nhiệt sai khác 68 %, thông lượng neutron trên nhiệt sai khác 127%, hệ số f sai khác 53% giữa kết quả có xét đến và không xét đến hệ số lệch phổ và che chắn neutron. Điều đó cho thấy vai trò của việc xác định hệ số
lệch phổ và hệ số che chắn neutron trong việc khảo sát thông lượng neutron và xây dựng qui trình thực nghiệm phân tích kích hoạt là rất cần thiết.
Một vài vấn đề hạn chế khi thực hiện đề tài là thiết bị thực nghiệm: thứ nhất, số lá dò không đủ để cho phép tiến hành nhiều phương pháp thực nghiệm xác định các thông số phổ neutron tại vị trí chiếu; thứ hai, do chưa có đầy đủ thiết bị và dụng cụ nên kênh chiếu của chúng tôi chỉ có thể đặt gần nguồn nhất là (~ 9 cm), nhưng
với kết quả khảo sát sơ lược ban đầu của chúng tôi thì vị trí chiếu tốt nhất là 1 – 2 cm so với nguồn [thông lượng nhiệt đạt giá trị cực đại (2 – 3).106 n/cm2/s]. Vì
đây là phương pháp và kết quả thực nghiệm đầu tiên nên đó là cơ sở tham khảo cho các phương pháp và kết quả thực nghiệm sau này. (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
3.3.Kết quả phân tích hàm lượng trong mẫu xi măng và cà phê
Trên cơ sở đã xác định các thông số phổ neutron tại vị trí chiếu, chúng tôi đã tiến hành làm thực nghiệm phân tích các nguyên tố mẫu xi măng và cà phê, trong đó có một mẫu chuẩn xi măng (NIST-114p). Kết quả phân tích mẫu chuẩn bằng phương pháp k0-NAA được nêu trong bảng 3.4.
Bảng 3.4. Giá trị phân tích và giá trị chứng nhận của mẫu chuẩn NIST-114p
Nist 114p Giá trị phân tích bằng k0-NAA (µg/g) Giá trị chứng nhận (µg/g) Độ lệch (%) Al 7390±890 22235 29-37 Na 642±22 1435 43-46
So sánh với thông số hàm lượng ban đầu đưa ra của nhà sản xuất, chúng tôi thấy rằng kết quả chỉ vào khoảng 29-46 %. Nguyên nhân chính của sự chênh lệch này là hiệu suất ghi của detector theo dạng hình học của mẫu: hiệu suất ghi chúng tôi tính toán được khảo sát sát mặt detector đối với nguồn điểm. Tuy nhiên, đối với phân tích kích hoạt neutron dùng nguồn đồng vị, do thông lượng neutron thấp nên mẫu phân tích phải có khối lượng lớn, dẫn đến sai số về hiệu suất, mẫu phân tích là dạng hình trụ đường kính 1 cm và cao 1,7 cm được đo ở vị trí sát mặt detector. Kết quả
phân tích cho thấy không thể sử dụng hiệu suất sát mặt detector để tính toán cho mẫu có dạng hình học trụ như trong bài toán thực nghiệm.
Để khắc phục nhược điểm trên, có thể sử dụng hai phương pháp. Thứ nhất, hiệu chỉnh hiệu suất detector cho mẫu dạng hình trụ rồi mới tính toán bằng phương pháp k0-NAA. Thứ hai, dùng phương pháp tương đối để tính hàm lượng cho các mẫu khác. Do quá trình khảo sát và hiệu chỉnh hiệu suất theo dạng hình học đòi hỏi trong phương pháp thực nghiệm phải có một số lượng lớn các mẫu chuẩn có cùng điều kiện hình học, thành phần hàm lượng và mật độ với mẫu đo hoặc áp dụng một chương trình mô phỏng để khảo sát. Tuy nhiên trong điều kiện thực hiện luận văn chúng tôi không thể thực hiện được, nên chúng tôi chọn phương pháp thứ hai là tính hàm lượng bằng phương pháp tương đối. Trong đó các mẫu phân tích được chiếu và đo cùng điều kiện và hình học với mẫu chuẩn. Kết quả phân tích được nêu trong bảng 3.5, 3.6 và 3.7.
Bảng 3.5. Kết quả phân tích hàm lượng Al, Na trong mẫu xi măng Hà Tiên Mẫu PP k0-INAA(µg/g) PP tương đối(µg/g) Độ lệch(%)
Al Na Al Na Al Na Xi măng Hà Tiên 1 8520±1490 1920±28 20260±930 3994±37 42 48 Xi măng Hà Tiên 2 16490±2440 1841±31 29080±875 2753±54 57 67 Xi măng Hà Tiên 3 12234±1614 1621±34 20845±890 3425±46 59 47 Trung bình 12415±1840 1794±31 23395±898 3391±46 53 53
Bảng 3.6. Kết quả phân tích hàm lượng Al, Na trong mẫu xi măng Sao Mai
Mẫu PP k0-INAA(µg/g) PP tương đối(µg/g) Độ lệch (%)
Al Na Al Na Al Na
Xi măng Sao Mai 1 5472±1312 1471±78 13320±1165 3222±56 41 46 Xi măng Sao Mai 2 3411±780 945±23 9939±744 2278±35 34 41
Trung bình 4442±1046 1208±51 11630±955 2750±74 38 44 Bảng 3.7. Kết quả phân tích hàm lượng Na trong mẫu cà phê bằng phương pháp
k0-NAA
Mẫu Na(µg/g)
Cà Phê Trung Nguyên 1 444±36 Cà Phê Trung Nguyên 2 449±114 Cà Phê Thanh Tiến 1 <147 Cà Phê Thanh Tiến 2 <136
Bảng 3.5 và 3.6 trình bày kết quả phân tích dùng phương pháp k0-NAA và phương pháp tương đối đối với mẫu xi măng. Kết quả cho thấy dùng phương pháp k0-INAA thì kết quả luôn bé hơn khi dùng phương pháp tương đối, độ lệch của hai phương pháp này là 42 - 67% đối với mẫu xi măng Hà Tiên và 34 - 46% đối với xi măng Sao Mai. Điều này là do hiệu suất hình học của mẫu như đã nói ở trên, phương pháp tương đối trong trường hợp này tỏ ra tối ưu hơn phương pháp k0-NAA vì không cần tính đến hiệu suất hình học của mẫu.
Đối với mẫu cà phê, do không có mẫu chuẩn nên chúng tôi không tính được bằng phương pháp tương đối mà chỉ tính bằng phương pháp k0–NAA. Điều này cho thấy ưu điểm của phương pháp k0–NAA là không cần dùng mẫu chuẩn và kết quả được trình bày trong bảng 3.7, các mẫu cà phê Trung Nguyên có hàm lượng nằm trong dải 400 – 500 (µg/g) là rất thấp, các mẫu cà phê Thanh Tiến đều cho giá trị nhỏ hơn LOD, điều này cho thấy các mẫu cà phê hay các mẫu sinh học rất khó phân tích trên nguồn neutron đồng vị. Quy trình phân tích mẫu cà phê của chúng tôi chỉ là thử nghiệm, trong tương lai có thể tăng khối lượng và thời gian chiếu để cải thiện giới hạn phát hiện.
KẾT LUẬN
1. Kết quả của đề tài luận văn
− Tìm hiểu và tiến hành khảo sát an toàn bức xạ hệ chiếu xạ Howitzer chứa nước dùng nguồn neutron đồng vị 252
Cf .
− Khảo sát hệ phổ kế gamma dùng trong phân tích kích hoạt dùng nguồn neutron đồng vị 252
Cf .
− Tìm hiểu các phương pháp thực nghiệm xác định các thông số phổ neutron. Từ đó xây dựng được qui trình thực nghiệm và tính toán xác định các thông số phổ bằng phương pháp tỉ số Cd cho hai lá dò Au và Mo.
− Khảo sát được một số các thông số phổ neutron (độ lệch phổ α , tỉ số thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt, thông lượng neutron nhiệt và thông lượng neutron trên nhiệt) tại vị trí chiếu mẫu.
− Tìm hiểu các phương pháp thực nghiệm và xây dựng được qui trình thực nghiệm xác định hàm lượng các nguyên tố trong phân tích kích hoạt neutron.
− Phân tích hàm lượng một số nguyên tố trong mẫu chuẩn NIST-114p (1 mẫu), xi măng Sao Mai (2 mẫu), Xi măng Hà Tiên 1 (3 mẫu), cà phê Trung Nguyên (2 mẫu) và cà phê Thanh Tiến (2 mẫu) bằng phương pháp k-zero và phương pháp tương đối.
Từ những kết quả thu được có thể rút ra một số kết luận sau: (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
Hệ Howitzer chứa nước đảm bảo về mặt an toàn bức xạ cho nhân viên, có thể đáp ứng cho sinh viên thực tập phân tích kích hoạt neutron với hai phương pháp chuẩn hóa tương đối và k-zero cho một số loại mẫu. Tuy nhiên, kết quả khảo sát cho thấy khả năng phân tích kích hoạt neutron của hệ là không cao và không xác định được nhiều nguyên tố như dùng lò phản ứng.
Khi tiến hành thực nghiệm trên hệ đòi hỏi phải khảo sát các thông số phổ neutron. Quá trình khảo sát nhất thiết phải khảo sát ảnh hưởng của hệ số lệch phổ α và các hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron, hệ số tự hấp thụ gamma,… của mẫu và lá dò. Hiệu suất hệ phổ kế gamma theo hình học mẫu đóng vai trò quan trọng trong việc lựa chọn phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng nguyên tố. Hiện tại,
phương pháp tương đối là lựa chọn tối ưu khi tiến hành phân tích kích hoạt trên hệ vì phương pháp này không chịu ảnh hưởng của hiệu suất ghi vào chiều dày và bán kính mẫu. Tuy nhiên, về lâu dài để thuận tiện cho công tác phân tích kích hoạt trên hệ thì việc xây dựng hiệu suất ghi cho hệ phổ kế gamma theo hình học mẫu là công việc cần thiết đáp ứng được tất cả các phương pháp thực nghiệm phân tích kích hoạt, đặc biệt là phương pháp k-zero.
Hệ Howitzer chứa nước dùng nguồn neutron đồng vị 252
Cf là thiết bị thực nghiệm ở phòng thí nghiệm hiệu quả và an toàn. Hệ Howitzer được xây dựng là công cụ hữu hiệu để đáp ứng nhu cầu ngày càng cao trong công tác đào tạo, nghiên cứu trong lĩnh vực hạt nhân.
2. Hướng nghiên cứu và phát triển của đề tài
− Xây dựng qui trình mô phỏng, qui trình thực nghiệm và tiến hành khảo sát sự thay đổi hiệu suất ghi của detector HPGe GEM–50P4 theo bề dày và bán kính mẫu phục vụ phân tích kích hoạt trên nguồn neutron đồng vị 252Cf.
− Khảo sát các thông số phổ neutron tại vị trí chiếu mẫu bằng nhiều phương pháp khác nhau.
− Thiết kết hệ chiếu mới tại vị trí cách nguồn 1 - 2 cm (nơi có thông lượng neutron nhiệt cao nhất).
− Thiết kế thêm hệ phổ kế gamma ngay bên cạnh Howitzer để đáp ứng việc đo gamma tức thời và phân tích các nguyên tố có chu kì bán rã nhanh.
− Xác định các thông số phổ neutron cũng như các đặc trưng khác trên hệ Howitzer dùng nguồn đồng vị Am-Be.
TÀI LIỆU THAM KHẢO
1- Hồ Mạnh Dũng (2003), Nghiên cứu phát triển phương pháp k-zero trong phân tích kích hoạt nơtrôn lò phản ứng hạt nhân cho xác định đa nguyên tố, Luận án tiến sĩ vật lý, Đại học Quốc gia Tp. HCM.
2- Hồ Mạnh Dũng (2007), Giáo trình phân tích kích hoạt neutron (NAA), Viện NCHN Đà Lạt.
3- Nguyễn Văn Đỗ (2000), Các phương pháp phân tích hạt nhân, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội.
4- Nguyễn Văn Hùng và cộng sự (2011), Nghiên cứu, thiết kế và chế tạo hệ thống thiết bị thực nghiệm để đo một số đặc trưng vật lý neutron, phân tích kích hoạt và định liều neutron phục vụ công tác đào tạo nhân lực hạt nhân, Đề tài nghiên cứu KH-CN cấp Bộ tài khóa 2010-2011, Mã số 03/2010/NLNT, Bộ KH-CN. 5- Nguyễn Văn Hùng (2009), Các Bài giảng An toàn bức xạ trong xạ hình công
nghiệp, Viện NCHN Đà Lạt.
6- Huỳnh Trúc Phương (2009), Phương pháp chuẩn hóa K0 trong phân tích kích hoạt neutron trong vùng năng lượng thấp, Luận án tiến sĩ vật lý, Đại học Quốc gia Tp. HCM.
7- Cao Đông Vũ (2002), Nghiên cứu áp dụng phương pháp phân tích kích hoạt tức thời PGNAA dùng lò phản ứng cho bài toán kiểm tra chất lượng nguyên liệu và sản phẩm trong quy trình sản xuất xi măng , Luận văn Thạc sĩ, Đại học Đà Lạt.
8- Trần Ái Khanh (2007), Khảo sát hiệu suất của detector HPGe với hành học mẫu lớn bằng phương pháp mô phỏng Monte Carlo, Luận văn Thạc sĩ, Đại học KHTN Tp. HCM.
9- Phạm Đặng Phước Linh (2010), Nghiên cứu áp dụng chương trình MCNP để thiết kế tối ưu Howitzer nước dùng nguồn neutron đồng vị , Luận văn Thạc sĩ, Đại học Đà Lạt.
10- Mai Văn Nhơn (2002), Nhập môn vật lý neutron, NXB Đại học Quốc gia Tp. HCM.
11-Nguyễn Thị Hương Thảo (2006), Phương pháp chuẩn hóa ko-NAA trong phân tích kích hoạt neutron bằng nguồn đồng vị Am–Be, Khóa luận tốt nghiệp Đại học, Đại học KHTN Tp. HCM.
12-Lê Mộng Thuần (2011), Đo phân bố suất liều neutron đối với Howitzer chứa nước dùng nguồn đồng vị, Luận văn Thạc sĩ, Đại học Sư phạm Tp. HCM.
13-Phạm Ngọc Sơn và cộng sự (2000), Chuẩn hiệu suất ghi của detector, Viện NCHN Đà Lạt.
14- M. Karadag et al (2003), Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 50.
15- F. De Corte, A. Simonits (2003), Atomic Data and Nuclear Data Tables 85.