Như phía trên đã chỉ ra, khi tương tác với LASER cường độ mạnh thì điện tử
bức ra theo cơ chế xuyên hầm và có thể chuyển động tuân theo cơ học cổ điển. Lewenstein đưa ra mô hình ba bước giải thích cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao đối với nguyên tử:
HHG phát ra từ nguyên tửđược giải thích từ mô hình ba bước - được gọi là mô hình Lewenstein.
(i) Bước 1 – Electron xuyên hầm qua rào thế tạo bởi thế ion của nguyên tử và cường độ trường LASER, và xuất hiện trong miền liên tục.
(ii) Bước 2 - Electron tự do được gia tốc trong trường của LASER, và có thể
trở lại tái va chạm với ion mẹ sau khi trường LASER đảo hướng.
(iii) Bước 3 – Một photon năng lượng cao được phát ra nếu như sự tái va chạm với ion mẹ dẫn đến sự tái kết hợp.
HHG thu được từ nguyên tử được nghiên cứu và biết được nhờ vào tính đối xứng qua tâm. Tuy nhiên, phân tử là hệ không đẳng hướng, và sự sắp xếp hỗn độn của phân tử cản trở các nhà nghiên cứu trong việc tìm hiểu chi tiết vềđặc trưng vật lý của HHG phát ra từ phân tử. Nhưng gần đây khả năng sắp xếp và định phương phân tử bằng LASER phát triển tạo điều kiện khởi đầu để khám phá HHG từ phân tử, từ những đối xứng khác nhau của chúng.
Động năng cực đại cho việc quay lại của electron được dựđoán là K = 3.17Up
điều này dẫn đến một định luật nổi tiếng cut off cho năng lượng của photon
3 .1 7
I U
p p
(1)
Trong đó: Ip là thế ion hóa của nguyên tử, và Up là thế truyền động trong trường LASER.
Sóng hài bậc cao phát ra từ phân tử cũng có tính chất tương tự như từ nguyên tử. Điều này nghĩa là ý tưởng cơ bản là mô hình ba bước cũng có thể áp dụng cho HHG thu được từ phân tử.
Cơ sở cho mô hình tính toán của Lewenstein dựa trên hai giả thiết gần đúng
được Keldysh (Strong Field Approximation) đưa ra lần đầu tiên khi tính toán các quá trình ion hóa trường mạnh.
(i) Trong vùng phổ liên tục (năng lượng dương), tác dụng của trường Coulomb được bỏ qua để hạt có thểđược coi như một hạt tự do.
(ii) Phần đóng góp của tất cả các trạng thái liên kết khác ngoài trạng thái cơ
bản vào quá trình phát xạ sóng hài là không đáng kể (ảnh hưởng của thế
phân tử mẹ lên electron ởđây được bỏ qua).
Sử dụng hai giả thuyết trên, Lewenstein đã mô tả quá trình phát xạ sóng hài như sau. Ta đã biết, khi trường LASER được chiếu vào nguyên tử thì nguyên tử sẽ
LASER tác dụng. Để thu được HHG ta điều chỉnh cường độ LASER sao nguyên tử
ion hóa theo cơ chế xuyên hầm.
Khi đó một phần hàm sóng của electron ở trạng thái cơ bản g xuyên hầm sang vùng phổ liên tục trong một phần của chu kỳ quang học của LASER và được coi như electron tự do đúng theo giả thiết thứ nhất. Sau khi được giải phóng tự do, electron chuyển động dưới tác dụng của trường LASER và tuân theo các quy luật của cơ học Newton. Do trường LASER đổi chiều liên tục nên electron dao động với biên độ lớn aw, ban đầu electron bị kéo ra xa ion mẹ và sau đó trở về và va chạm với ion mẹ khi trường LASER đổi chiều. Sự kết hợp của phần hàm sóng trở về va chạm C với phần hàm sóng ở trạng thái cơ bản còn lại của electron sinh ra một lưỡng cực. Lưỡng cực này dao động cùng với sự dao động của electron trong trường ngoài. Chính sự dao động của lưỡng cực này phát ra các bức xạ điều hòa mà ta gọi là các sóng hài bậc cao.
Đặc điểm của sóng hài:
Là sóng thứ cấp cấp có tần số gấp nhiều lần tần số của LASER ban đầu. Là bức xạ gồm các photon năng lượng cao hơn năng lượng kích thích. HHG chỉ phát ra ở tần số là bội số lẽ của LASER ban đầu.
Cường độ sóng hài do tương tác LASER-phân tử phụ thuộc vào góc định phương. Quy luật mà Cokum đã chỉ ra khi lần đầu phát hiện hiệu ứng phát xạ sóng hài bậc cao. Đó là HHG chỉ phát ra ở tần số là bội số lẽ của LASER ban đầu. Nhìn chung HHG phụ thuộc vào góc định phương, chúng tôi sẽ mô tả sự phụ thuộc đó trong chương tiếp theo và ứng dụng điều đó để nhận dạng đồng phân của HCN.
Sóng hài mang thông tin cấu trúc phân tử
Khi xung LASER cỡ femto giây tương tác với phân tử, điện tử HOMO được giải phóng quay lại va chạm với phân tử mẹ. Phát ra tần số gấp nhiều lần LASER chiếu vào xảy ra chính vào giai đoạn va chạm nên nó mang nhiều thông tin cấu trúc của phân tử. (adsbygoogle = window.adsbygoogle || []).push({});
Mục II
GAUSSIAN VÀ CẤU TRÚC NĂNG LƯỢNG
(MẶT PHẲNG THẾ NĂNG)
rong chương này, tác giả sẽ trình bày các khái niệm cơ bản của vật lý phân tử
có liên quan và các bước thiết lập mô hình tương tác của LASER và phân tử
HCN và đồng phân của nó là HNC. Từ đó ta thấy rằng có thể phân biệt được đồng phân HCN và HNC thông qua việc khảo sát cường độ sóng hài theo góc định phương. Đồng thời, tác giả tìm hiểu quá trình chuyển đổi đồng phân HCN/ HNC thông qua việc vẽ mặt phẳng thế năng của phân tử. Để thực hiện mục đích đề ra, trước tiên tác giả trình bày ngắn gọn đặc điểm của phân tử được chọn nghiên cứu trong luận văn hydrogen cyanide HCN. Tiếp đến tác giả giới thiệu các bước tiến hành thiết lập mô hình tương tác LASER–phân tử trên máy tình, nhằm thu được thông tin câu trúc phân tử, và tính HHG phát ra trong tương tác tương ứng. Cuối cùng dùng chương trình GAUSSIAN để khảo sát thế năng của phân tử thông qua số
liệu tính được từ HHG T