Nghiên cứu động học phản ứng oxi hóa riêng phần methane trên xúc tác ni mgo ∞ al2o3

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA NGUYỄN TIẾN ĐẠT NGHIÊN CỨU ĐỘNG HỌC PHẢN ỨNG OXI HÓA RIÊNG PHẦN METHANE TRÊN XÚC TÁC Ni/MgO/α- Al2O3 CHUYÊN NGÀNH: MÃ SỐ NGÀNH: KỸ THUẬT HĨA DẦU 605355 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, THÁNG 12 NĂM 2011 CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HỒN THÀNH TẠI PHỊNG DẦU KHÍ VÀ XÚC TÁC VIỆN CƠNG NGHỆ HĨA HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ VIỆT NAM Cán hướng dẫn khoa học: GS.TSKH LƯU CẨM LỘC Cán chấm nhận xét 1:……………………………………………… Cán chấm nhận xét 2:……………………………………………… Luận văn thạc sĩ bảo vệ HỘI ĐỒNG CHẤM BẢO VỆ LUẬN VĂN THẠC SĨ TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA, ngày tháng năm 2011 ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM CỘNG HOÀ XÃ HỘI CHỦ NGHIÃ VIỆT NAM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA Độc Lập - Tự Do - Hạnh Phúc -oOo Tp HCM, ngày tháng năm 2011 NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: NGUYỄN TIẾN ĐẠT Ngày, tháng, năm sinh: 20/05/1985 Giới tính: Nam Nơi sinh: Hịa Bình Chun ngành: Kỹ thuật Hóa dầu Khố (Năm trúng tuyển): 2009 1- TÊN ĐỀ TÀI: NGHIÊN CỨU ĐỘNG HỌC PHẢN ỨNG OXI HÓA RIÊNG PHẦN METHANE TRÊN XÚC TÁC Ni/MgO/α- Al2O3 2- NHIỆM VỤ LUẬN VĂN: − Điều chế chất xúc tác Ni/MgO mang chất mang α-Al2O3 phương pháp đồng kết tủa lắng đọng − Nghiên cứu tính chất lý hóa xúc tác: diện tích bề mặt riêng phương pháp hấp phụ BET; thành phần pha xúc tác xúc tác phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD); khử chương trình nhiệt độ (TPR); thành phần oxit kim loại (AAS); ảnh bề mặt xúc tác (Fe-SEM, EDS) thành phần nguyên tố (EDX) − Khảo sát ảnh hưởng lưu lượng dòng nhập liệu, thành phần tác chất; sản phẩm sản phẩm phụ, nhiệt độ phản ứng đến tốc độ phản ứng − Đề xuất phương trình tốc độ phản ứng phù hợp với kết thực nghiệm - NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: …………… - NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ:…… - HỌ VÀ TÊN CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: GS.TSKH Lưu Cẩm Lộc Nội dung đề cương Luận văn thạc sĩ Hội đồng Chuyên ngành thông qua CÁN BỘ HƯỚNG DẪN (Họ tên chữ ký) CHỦ NHIỆM BỘ MÔN QUẢN LÝ CHUYÊN NGÀNH (Họ tên chữ ký) LỜI CẢM ƠN Trước tiên, gởi lời biết ơn sâu sắc đến GS.TSKH Lưu Cẩm Lộc, người trực tiếp hướng dẫn truyền đạt nhiều kiến thức quý báu cho suốt thời gian qua Tôi xin cảm ơn cơ, anh chị phịng Xúc tác - Dầu khí phịng Q trình Thiết bị thuộc Viện Cơng nghệ Hóa học, Viện Khoa học Công nghệ Việt Nam giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi để hoàn thành tốt luận văn Tôi chân thành cảm ơn đến thầy Khoa Cơng nghệ Hóa học Bộ mơn Kỹ thuật Hóa dầu, người truyền đạt kiến thức suốt học tập trường Tôi xin chân thành cảm ơn quý thầy cô hội đồng chấm luận văn dành thời gian quý báu để đọc đưa nhận xét giúp tơi hồn thiện Tơi gởi lời cảm ơn đến gia đình bạn bè, người động viên thời gian qua Trân trọng./ Nguyễn Tiến Đạt ii TÓM TẮT LUẬN VĂN Trong cơng trình nghiên cứu này, xúc tác điều chế phương pháp đồng kết tủa với hàm lượng Ni 7,58% tỉ lệ mol NiO : MgO Các tính chất hóa lý xúc tác xác định là: diện tích bề mặt riêng; thành phần pha xúc tác Ni, NiO, MgO, α-Al2O, NiAl2O4; tính oxi hóa khử, hàm lượng oxit kim loại NiO MgO hình ảnh bề mặt xúc tác xác định Trong phản ứng, phản ứng phản ứng oxi hóa riêng phần methane cịn phản ứng phụ: phản ứng oxi hóa hồn toàn, phản ứng steam reforming CO2 reforming,… Ảnh hưởng nồng độ tác chất, sản phẩm phản ứng, lưu lượng nhiệt độ tới tốc độ phản ứng oxi hóa riêng phần Methane xúc tác Ni/MgO/α-Al2O3 nghiên cứu khảo sát Khi nhiệt độ phản ứng tăng khoảng 675 ÷ 750 °C tốc độ phản ứng tăng lên Tốc độ phản ứng tăng lên tăng nồng độ chất CH4, O2 H2O CO, CO2 H2 ảnh hưởng không đáng kể tới tốc độ phản ứng Phương trình động học đề xuất có tính đến ảnh hưởng phản ứng phụ ứng oxi hóa hồn tồn phản ứng steam reforming Kết nghiên cứu tính tốn cho ta thu phương trình động học dạng sau: r = k PC H PO0 ,52 + k PC H P H O (1 + k PC H + k PO ) − k PC H PO0 ,52 (1 + k 10 PC H + k 1 PO0 ,52 + k PH O ) Tính tốn số liệu thực nghiệm cơng cụ Solver phần mềm Excel đánh giá tương ứng số liệu thực nghiệm tính tốn theo phương pháp bình phương cực tiểu Sai số tính tốn thực nghiệm 22,3% Từ phương trình động học xác định ta thấy tốc độ phản ứng oxi hóa riêng phần lớn nhiều so với tốc độ phản ứng oxi hóa hồn tồn phản ứng steam reforming số hấp thụ CH4 O2 lớn nhiều so với H2O, CO, CO2 H2 iii ABSTRACT In this study, the catalyst used was prepared by co-precipitate method and loading 7,58% Ni on Al2O3 support with NiO : MgO molar ratio of 2:1 Information regarding the surface morphology of the test catalysts was determined using a Scanning Electron Microscope (SEM, EDS) The phase of nickel, nickel oxide, magnesium oxide, and alumina crystal present was determined using the X-Ray Diffraction (XRD) The surface area was determined using the Brunauer-EmmettTeller (BET Mass of each composition NiO and MgO were determined using AAS The effects of reactants, products, flow rate and reaction temperature on reaction rate of the partial oxidation of methane on Ni/MgO/α-Al2O3 catalyst were investigated The reaction rate of the partial oxidation of methane was increased significantly when the reaction temperature were increased from 675 to 750°C Beside main reaction is methane partial oxidation under reaction condition, simultaneously occured side reactions such as complete oxidation and steam reforming Research results show that, CO, CO2 and H2 did not affect the reaction rate, while the reaction rate increased wih concentration of CH4, O2 H2O The kinetic equation for process taking into account the impact of side-reactions It has been found that on test catalyst, the kinetic equation for reaction was as follow: r = k PC H PO0 ,52 + k PC H P H O ( + k PC H + k PO ) − k PC H PO0 ,52 (1 + k 10 PC H + k 1 PO0 ,52 + k P H O ) The value of kinetic constants showed that partial oxidation occured at a rate much higher than that of side-reaction deep oxidation and steam reforming iv MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN i TÓM TẮT LUẬN VĂN ii DANH MỤC BẢNG vii DANH MỤC HÌNH ix Chương 1: TỔNG QUAN 1.1 PHẢN ỨNG OXI HÓA RIÊNG PHẦN METHANE 1.1.1 Nguyên liệu khí methane 1.1.2 Đặc điểm nhiệt động phản ứng 1.1.3 Thành phần khí cân 1.1.4 Cơ chế phản ứng .7 1.2 NGHIÊN CỨU ĐỘNG HỌC CỦA CÁC PHẢN ỨNG LIÊN QUAN 10 1.3 XÚC TÁC CỦA PHẢN ỨNG 14 1.3.1 Tâm hoạt động 14 1.3.2 Chất mang .16 1.3.3 Chất xúc tiến 17 1.3.4 Các thành phần xúc tác 17 1.3.5 Phương pháp điều chế xúc tác 20 1.4 CÁC PHƯƠNG PHÁP KHẢO SÁT HOẠT TÍNH XÚC TÁC VÀ NGHIÊN CỨU ĐỘNG HỌC PHẢN ỨNG 22 1.4.1 Phương pháp tĩnh 22 1.4.2 Phương pháp dòng 23 1.4.3 Phương pháp dịng tuần hồn hay phương pháp khơng có gradient 24 1.4.4 Phương pháp xung 26 Chương 2: PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 28 2.1 ĐIỀU CHẾ XÚC TÁC 29 v 2.1.1 Điều chế chất mang .29 2.1.2 Điều chế xúc tác 29 2.2 NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT LÝ HĨA CỦA XÚC TÁC 32 2.2.1 Xác định diện tích bề mặt riêng xúc tác (BET) 32 2.2.2 Nhiễu xạ tia X (XRD) 35 2.2.3 Phương pháp khử nhiệt độ TPR (Temperature Programmed Desorption)35 2.2.4 Nghiên cứu hình thái bề mặt chất mang xúc tác kính hiển vi điện tử FE-SEM, EDX .37 2.2.5 Phân tích AAS (Atomic Absorption Spectrophotometric) .38 2.3 NGHIÊN CỨU ĐỘNG HỌC PHẢN ỨNG 39 2.3.1 Sơ đồ hệ thống dòng vi lượng .39 2.3.2 Tiến hành thực nghiệm 41 2.3.2.1 Khảo sát phụ thuộc tốc độ phản ứng vào nhiệt độ phản ứng 42 2.3.2.2 Khảo sát phụ thuộc tốc độ phản ứng vào áp suất riêng phần CH4 42 2.3.2.3 Khảo sát phụ thuộc tốc độ phản ứng vào áp suất riêng phần oxi 42 2.3.2.4 Khảo sát phụ thuộc tốc độ phản ứng vào áp suất riêng phần CO 42 2.3.2.5 Khảo sát phụ thuộc tốc độ phản ứng vào áp suất riêng phần H2 .43 2.3.2.6 Khảo sát phụ thuộc tốc độ phản ứng vào áp suất riêng phần H2O 43 2.3.2.7 Khảo sát phụ thuộc tốc độ phản ứng vào áp suất riêng phần CO2 43 2.4 PHÂN TÍCH HỖN HỢP PHẢN ỨNG .44 Chương 3: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 49 3.1 TÍNH CHẤT LÝ HĨA CỦA XÚC TÁC .50 3.1.1 Thành phần pha xúc tác 50 3.1.2 Phân tích AAS 51 3.1.3 Hình ảnh FE-SEM, EDS phổ EDX 51 3.1.4 Diện tích bề mặt riêng 55 vi 3.1.5 Khử chương trình nhiệt độ 56 3.2 NGHIÊN CỨU ĐỘNG HỌC PHẢN ỨNG OXI HÓA RIÊNG PHẦN METHANE TRÊN XÚC TÁC Ni/MgO/α- Al2O3 57 3.2.1 Ảnh hưởng nhiệt độ phản ứng 58 3.2.2 Ảnh hưởng nồng độ methane 61 3.2.3 Ảnh hưởng nồng độ oxi 64 3.2.4 Ảnh hưởng nồng độ CO 68 3.2.5 Ảnh hưởng nồng độ H2 71 3.2.6 Ảnh hưởng nồng độ H2O 74 3.2.7 Ảnh hưởng nồng độ CO2 77 Chương 4: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ .84 4.1 Kết luận 85 4.2 Kiến nghị 86 TÀI LIỆU THAM KHẢO 87 PHỤ LỤC 90 vii DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 So sánh chi phí phương pháp sản xuất khí tổng hợp để sản xuất methanol với công suất 2500 tấn/ngày Bảng 1.2 Các thông số phương trình Langmuir-Hinshelwood cho phản ứng oxi hóa hồn tồn Methane Bảng 1.3 Ưu, nhược điểm phương pháp điều chế xúc tác Bảng 3.1a Kết phân tích AAS Bảng 3.1b.: Hàm lượng nguyên tố theo điều chế Bảng 3.2.: Thành phần nguyên tố điểm khảo sát Bảng 3.3.: Diện tích bề mặt riêng xúc tác Bảng 3.4 Ảnh hưởng kích thước hạt xúc tác đến q trình oxi hóa riêng phần o = 100 hPa; POo2 = 42 hPa) methane (T = 700 oC; V = 12,5 l/h; mxt = 0,25g; PCH Bảng 3.5.: Kết nghiên cứu động học phản ứng oxi hoá riêng phần Methane o o nhiệt độ phản ứng khác ( PCH = 100 hPa; POo2 = 42 hPa; PCO = PHo = hPa; m xúc tác = 0,5 gam, (-): m xúc tác = 0,25 gam) Bảng 3.6 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng oxi hoá riêng phần Methane nhiệt độ o o phản ứng khác (X = 0,4 X = 0,6; PCH = 100 hPa; POo2 = 42 hPa; PCO = PHo = hPa) Bảng 3.7 Kết nghiên cứu động học phản ứng oxi hoá riêng phần Methane vào o nồng độ Methane (T = 700oC; POo2 = 42 hPa; PCO = PHo = hPa, m xúc tác = 0,5 gam, (-): m xúc tác = 0,25 gam) Bảng 3.8 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng oxi hoá riêng phần Methane vào nồng độ o Methane (X = 0,5; T = 700oC; POo2 = 42 hPa; PCO = PHo = hPa) Bảng 3.9 Kết nghiên cứu động học phản ứng oxi hoá riêng phần methane vào o o = 100 hPa; PCO = PHo = hPa, m xúc tác = 0,5 gam, (-): nồng độ oxi (T = 700oC; PCH m xúc tác = 0,25 gam) Bảng 3.10 Sự phụ thuộc tốc độ phản ứng oxi hoá riêng phần Methane vào nồng độ o o Oxi (X = 0,4; T = 700oC; PCH = 100 hPa; PCO = PHo = hPa) 83 Sự phụ thuộc độ chọn lọc tạo CO vào độ chuyển hóa (hình 3.21) cho thấy giá trị đại lượng S không phụ thuộc vào độ chuyển hóa X Điều cho thấy phản ứng phụ diễn theo chế song song [2] Nghĩa trình diễn phản ứng (1.1), (1.2), (1.4) xuất phát từ CH4 Mặt khác điều minh chứng cho phản ứng water gas shift diễn không đáng kể Hình 3.21: Sự phụ thuộc độ chọn lọc tạo CO vào độ chuyển hoá X phản ứng o o (T = 700oC; PCH = 100 hPa; POo2 = 42 hPa; PH = 42 hPa) Hình 3.22: Sự phụ thuộc độ chọn lọc S vào độ chuyển hoá X trường hợp phản ứng nối tiếp Ngược lại, phản ứng water gas shift đóng góp tỷ phần đáng kể phản ứng đồ thị SCO phụ thuộc vào X (SCO= f(X)) có dạng (hình 3.22) phản ứng oxi hóa riêng phần CH4 (1.1) water gas shift (1.3) diễn theo chế nối tiếp [2], nguyên liệu phản ứng (1.3) sản phẩm phản ứng (1.1) Chương4: Kết luận kiến nghị 84 Chương 4: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ Chương4: Kết luận kiến nghị 85 Từ kết nghiên cứu trên, đến số kết luận kiến nghị sau: 4.1 Kết luận a Về xúc tác: − Xúc tác Ni/MgO/α-Al2O3 điều chế phương pháp đồng kết tủa lắng đọng nung nhiệt độ 900oC có diện tích bề mặt riêng không cao (78,6 m2/g) − Pha hoạt tính xúc tác tồn dạng “dung dịch rắn” Ni bao bọc Mg hình sợi đường kính 30 ÷ 35nm, dài 200 ÷ 250nm với tỉ lệ khối lượng Ni : Mg ≈ 10 mật độ Ni, Mg cao phần dạng hạt cầu, pha hỗn hợp NiO-MgO NiAl2O4 nằm rải rác bề mặt chất mang với tỉ lệ Ni : Mg ≈ − Pha hoạt tính khó khử bền nhiệt độ cao, phù hợp cho phản ứng oxi hóa riêng phần methane nhiệt độ cao b Về phương trình động học phản ứng: − Đã nghiên cứu động học phản ứng oxi hóa riêng phần Methane xúc tác Ni/MgO/α-Al2O3 vùng nhiệt độ 675 ÷ 750 oC đề xuất phương trình động học dạng: r = k PC H PO0 ,52 + k PC H P H O (1 + k PC H + k P O ) − k PC H PO0 ,52 (1 + k 10 PC H + k 1 PO0 ,52 + k P H O ) − Đặc điểm phương trình động học thiết lập điều kiện gần với thực tế có tính đến ảnh hưởng phản ứng phụ Trong số tốc độ phản ứng lớn nhiều so với phản ứng phụ steam reforming oxi hóa hồn tồn Khí tổng hợp hình thành phản ứng oxi hóa riêng phần steam reforming diễn loại tâm hoạt động cịn phản ứng oxi hóa hồn toàn diễn tâm hoạt động khác − Các phản ứng phụ diễn theo chế song song từ nguyên liệu CH4 − Các sản phẩn CO, H2 sản phẩm phụ CO2 hấp phụ yếu bề mặt xúc tác, chúng ảnh hưởng đến tốc độ phản ứng − Hằng số hấp thụ tác chất methane oxi lớn nhiều so với sản phẩm Hai tác chất ảnh hưởng lớn đến tốc độ phản ứng Chương 4: Kết luận kiến nghị 86 − Sự hấp phụ trung bình tác chất hấp phụ yếu sản phẩm phản ứng (dễ dàng giải hấp sau tạo thành), điều dẫn đến phản ứng diễn vùng che phủ trung bình − Với đặc điểm trên, số liệu động học phương trình động học ứng dụng mơ hình hóa q trình tính tốn lị phản ứng 4.2 Kiến nghị Trên sở kết bước đầu nghiên cứu, đề xuất số hướng phát triển đề tài sau: − Làm sáng tỏ vai trò chất xúc tiến MgO bổ sung vào xúc tác cách nghiên cứu thực nghiệm với xúc tác có bổ sung khơng bổ sung MgO từ đánh giá độ bền hoạt tính loại xúc tác − Ngoài tâm hoạt động Ni có hoạt tính tốt, nhiều nghiên cứu minh chứng xúc tác Rh hoạt tính độ chuyển hóa cao, tơi đề nghị thực nghiên cứu động học sở tâm hoạt động so sánh với xúc tác Ni − Từ phương trình động học tìm ra, tiến hành mơ hình hóa tối ưu hóa q trình để so sánh với kết nghiên cứu đồng thời đánh giá khả ứng dụng công nghiệp − Đánh giá khả ứng dụng công nghiệp xúc tác cách nghiên cứu bước chuyển xúc tác từ qui mơ phịng thí nghiệm qui mơ cơng nghiệp − Trong nghiên cứu chưa làm rõ chế phản ứng tiến hành nghiên cứu sâu chế phản ứng Chương 4: Kết luận kiến nghị 87 TÀI LIỆU THAM KHẢO TIẾNG VIỆT Hồ Sĩ Thoảng, Lưu Cẩm Lộc Chuyển hóa HidroCabon Carbon oxit hệ xúc tác kim loại oxit kim loại, Nhà xuất Khoa học Tự nhiên Công nghệ, Hà Nội, 2007 Lưu Cẩm Lộc Hóa lý xúc tác, Giáo trình cao học, Tp Hồ Chí Minh, 2001 Hồng Tiến Cường Oxi hóa carbon monoxit Xylen hệ xúc tác CuO/Al2O3 biến tính, Luận án tiến sĩ, Tp HCM, 2010 TIẾNG ANH Albertazzi S., P Arpentinier, F Basile, P Del Gallo, G Fornasari, D Gary, A Vaccari Deactivation of Pt/γ-Al2O3 catalyst in the partial oxidation of methane to synthesis gas Applied Catalysis A: General 247(2003), pp 1-7 Basile A., and Paturzo L An experiment study of multilayered composite palladium membrane reactors for partial oxidation of methane to syngas Catalysis Today: Vol 67 (2001), pp 66-64 Carberry J.J Chemical and Catalytic Reaction Engineering McGraw-Hill, Inc., (1976), p 414 Choudhary, Uphade B.S, and Mamman A.S Oxidative conversion of methane to syngas over nickel supported on commercial low surface area porous catalyst carriers precoated with alkaline and rare earth oxide, Journal of Catalysis: Vol 172 (1997), pp 281-293 Choudhary, and Mamman A.S Oxidative conversion of methane to syngas over NiO-MgO solid solution Applied Energy: Vol 66 (1998), pp 161-175 Doan, L.T.N Catalytic partial oxidation of CH4 over a Ni/MgO/a-Al2O3 catalyst MS Thesis De La Salle University Manila (2005), p 74 10 Edwards J.H, Maitra A M The chemistry of methane reforming with carbon dioxide and its current and potential application Fuel processing technology Vol 42(1995), pp 269-289 11 Goodman D.W, Kelley R.D Measurement of carbide buildup and Removal kinetics on Ni(100) Journal of catalysis Vol 64(1980), pp 479-481 88 12 Hickman D A and Schmidt L D Synthesis gas formation by direct oxidation of methane over Pt monoliths Journal of catalysis Vol 138(1992), pp 267– 282 13 Jin R, Chen Y, Li W Cui, and Jiang, Y Mechanism for catalytic partial oxidation of methane to synthesis gas over a Ni/Al2O3 catalyst Applied Catalysis A: General 201(2000), pp 71-80 14 Liu S., Xiong G., Sheng S., Yang W Partial Oxidation of Methane and Ethane to Synthesis Gas over a LiLaNiO/γ-Al2O3 Catalyst Applied Catalysis A: General 198 (2000), pp 261-266 15 Ma L., Trimm D.L., and Jiang C The design and testing of an autothermal reactor for the conversion of light hydrocarbons to hydrogen I The kinetics of the catalytic oxidation of light hydrocarbons Applied Catalysis A: General 138 (1996), pp.275-283 16 Miao Q., Xiong G., Sheng S., Cui W., Xu L., Guo X Partial oxidation of methane to syngas over nickel-based catalysts modified by alkali metal oxide and rare earth metal oxide Applied Catalysis A: General 154 (1997), pp.17-27 17 Muna I.A The Kinetics of Methane Partial Oxidation over Ni/MgO/α-Al2O3 Catalyst Using spinning Basket Reactor, M.Sc Thesis De La Salle University (2006) 18 Olsbye U., Moen O., Slagtern, and Dahl I.M An investigation of the coking properties of fixed and fluid bed reactors during methane to synthesis gas reactions Applied Catalysis A: General 228 (2002), pp.289-303 19 Pantu, G and Gavalas, G.R Methane partial oxidation on Pt/CeO2 and Pt/γAl2O3 Applied Catalysis A: General 223 (2002), pp.253-260 20 Xu, J., & Froment, G F Methane steam reforming, methanation and watergas shift: I Intrinsic kinetics A.I.Ch.E Journal, 35(1989)., pp.88-96 21 Xu J., Froment G F Methane steam reforming: II Diffusional limitations and reactor simulation A.I.Ch.E Journal, 35(1989), pp.97-103 22 Xu X., H Vonk, A Cybulski, and J.A Moulijn (1995), Preparation of catalysts VI Elsevier, Amsterdam, p 1069 89 23 Renate S., Steffen T., Chrys C., Olaf D Experimental and numerical study on the transient behavior of partial oxidation of methane in a catalytic monolith Chemical Engineering Science 58 (2003), pp 633 – 642 24 Ruckenstein E., Hu Y H Methane partial oxidation over NiO/MgO solid solution catalysts Applied Catalysis A: General 183 (1999), pp 85-92 25 Ruckenstein, E and Wang H.Y Effect of Support on Partial Oxidatio of Methane to Synthesis Gas over Supported Rhodium Catalysts Journal of Catalysis 187, (1999), pp 151–159 26 Smet, Carlo R.H de Partial Oxidation of Methane to Synthesis Gas: Reaction kinetics and Reactor modelling, PhD thesis (2000), p 165 27 Shishido T., Sukenobu M., Morioka H., Kondo M., Wang Y., Takaki K., and Takehira, K Partial oxidation of methane over Ni/Mg-Al oxidecatalysts prepared by solid phase crystallization method from Mg-Al hydrotalcite-like precursors Applied Catalysis A: General 223(2002)., pp 35-42 28 Steghius A G., van Ommen J G., Seshan K., Lercher J.A New Highly Active Catalysts in Direct Partial Oxidation Methane to Synthesis Gas In Proceedings 4th International Natural Gas Conversion Symposium(1997) Conference Vol 107, pp 403-420 29 Takehira, K., Shisido, T., and Kondo, M Partial oxidation of CH4 over Ni/SrTiO3 catalysts prepared by a solid phase crystallization method, Journal of Catalysis: Vol 207(2002), pp 307-316 30 Wang, H.Y., and Ruckenstein, E Partial oxidation of methane over MgO and SiO2-supported Rhodium catalysts Journal of Catalysis: Vol 186(1999), pp 181-187 TIẾNG NGA 31 Башкирова С.Г , Киперман С.Л , Кинетика и икатализ , 1970, T.11 (3), p 631 90 PHỤ LỤC 91 Phụ lục 1: DIỆN TÍCH BỀ MẶT RIÊNG XÚC TÁC 92 93 94 Phụ lục 2: PHỔ XRD CỦA XÚC TÁC 95 Phụ lục KẾT QUẢ PHÂN TÍCH AAS 96 Phụ lục 4: Hơi nước bão hịa, g/l ÁP SUẤT HƠI NƯỚC BÃO HÒA THEO NHIỆT ĐỘ Ở ÁP SUẤT 1at Nhiệt độ, oC Áp suất bão hòa, g/l 0,00484 0,00680 10 0,00940 15 0,01283 20 0,01729 25 0,02304 30 0,03036 35 0,03960 40 0,05114 45 0,06544 0,07 0,06 0,05 0,04 0,03 0,02 0,01 0 10 20 30 o Nhiệt độ, C 40 50 97 LÝ LỊCH TRÍCH NGANG Họ tên: NGUYỄN TIẾN ĐẠT Ngày, tháng, năm sinh: 20/05/1985 Giới tính: Nam Nơi sinh: Hịa Bình Địa liên lạc: D321, CC KCN Tân Bình, Phường Tây Thạnh, Quận Tân Phú, Thành phố Hồ Chí Minh Q TRÌNH ĐÀO TẠO: Từ năm 2003 đến 2008: Học đại học Khoa Công nghệ Hóa học, Trường Đại học Bách khoa Thành phố Hồ Chí Minh Từ năm 2009 đến nay: Học cao học Trường Đại học Bách khoa Thành phố Hồ Chí Minh, chun ngành Kỹ thuật Hóa dầu Q TRÌNH CƠNG TÁC: 2008-2009: Làm trưởng ca sản xuất Công ty Cổ phần BIBICA 2009-2010: Làm giám định viên Công ty TNHH Intertek Việt Nam 2010- nay: Giảng dạy Trường Đại học Công nghiệp Tp.HCM ... Trong phản ứng, ngồi phản ứng phản ứng oxi hóa riêng phần methane cịn phản ứng phụ: phản ứng oxi hóa hồn tồn, phản ứng steam reforming CO2 reforming,… Ảnh hưởng nồng độ tác chất, sản phẩm phản ứng, ... 3.1 Phổ XRD xúc tác Ni/ MgO/ α- Al2O3 Hình 3.2 Ảnh FE-SEM xúc tác Ni/ MgO/ α -Al2O3 Hình 3.3 Ảnh EDS xúc tác Ni/ MgO/ α -Al2O3 Hình 3.4 Ảnh FE-SEM xúc tác Ni/ MgO/ α -Al2O3 Hình 3.5a Phổ EDX xúc tác điểm 001,... tinh thể NiO NiO mang chất mang SiO2, Al2O3, … thường làm xúc tác cho nhiều loại phản ứng phản ứng oxi hóa riêng phần methane, phản ứng methane hóa CO CO2, Trước tiến hành phản ứng, xúc tác khử