Trong luận án này, phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vòngd ựa vào chuẩn hóa k0 (k0-CNAA) đã được nghiên cứu phát triển cùng với một số hiệu chính để khắc phục các nhược điểm nêu trên nhằm xác định một số hạt nhân sống ngắn như: 77mSe, 110Ag,179mHf, 46mSc,165mDy,v.v...Lần đầu tiên phương pháp k0-CNAA được phát triển và áp dụng thành công tại Việt Nam.
3 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM HỒ VĂN DOANH NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VỊNG TRÊN LỊ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT ĐỂ XÁC ĐỊNH CÁC HẠT NHÂN SỐNG NGẮN Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử hạt nhân Mã số: 9.44.01.06 DỰ THẢO LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Người hướng dẫn khoa học: GVHD-1: TS Hồ Mạnh Dũng GVHD-2: PGS.TS Nguyễn Nhị Điền ĐÀ LẠT - 2020 Lời cam đoan Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu tơi với hướng dẫn khoa học TS Hồ Mạnh Dũng PGS.TS Nguyễn Nhị Điền với ý kiến đóng góp anh/chị đồng nghiệp công tác Viện Nghiên cứu hạt nhân Các số liệu, kết nêu Luận án trung thực đồng ý đồng tác giả cơng trình khoa học cơng bố Ngồi ra, luận án khơng có chép, sử dụng bất hợp pháp kết quả, số liệu từ tài liệu cơng trình khoa học tác giả khác nhờ người khác làm thay Tơi xin hồn tồn chịu trách nhiệm nội dung trình bày luận án Đà Lạt, ngày 15 tháng 04 năm 2020 Người cam đoan Hồ Văn Doanh ii Lời cảm ơn Nhìn lại chặng đường năm thực Luận án, ngồi nỗ lực cá nhân, khơng thể không kể đến động viên, giúp đỡ, hướng dẫn tận tình Thầy hướng dẫn anh/chị đồng nghiệp công tác Viện Nghiên cứu hạt nhân Tự đáy lịng mình, tơi xin chân thành gửi lời cảm ơn đến: TS Hồ Mạnh Dũng định hướng nghiên cứu, tận tình hướng dẫn, cung cấp tài liệu truyền đạt kinh nghiệm nghiên cứu khoa học PGS.TS Nguyễn Nhị Điền truyền đạt kiến thức kinh nghiệm, tận tình hướng dẫn từ lúc thực Luận văn thạc sĩ tơi hồn thiện Luận án Ban lãnh đạo Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam; Ban lãnh đạo anh/chị công tác Trung tâm đào tạo hạt nhân hỗ trợ giúp đỡ hoàn thành thủ tục cần thiết để bảo vệ Luận án Ban lãnh đạo Viện Nghiên cứu hạt nhân Trung tâm Lò phản ứng tạo điều kiện thuận lợi để tơi thực thí nghiệm Luận án Ban giám đốc Trung tâm Vật lý Điện tử hạt nhân, anh/chị đồng nghiệp làm việc Viện Nghiên cứu hạt nhân, đặc biệt phịng thí nghiệm phân tích kích hoạt neutron, tận tình giúp đỡ động viên suốt thời gian thực Luận án Và cuối cùng, xin cảm ơn sâu sắc đến gia đình người thân u ln động viên, giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi cho tơi q trình học tập nghiên cứu iii MỤC LỤC Danh mục ký hiệu chữ viết tắt .vii Danh mục bảng xii Danh mục hình vẽ đồ thị x MỞ ĐẦU Chương TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VÒNG 1.1 Tình hình nghiên cứu ngồi nước phương pháp CNAA 1.2 Tình hình nghiên cứu nước phương pháp CNAA 1.3 Phương pháp CNAA theo chuẩn hóa k0 10 1.4 Thời gian chết chồng chập xung 12 1.5 Nhận xét chung Chương 15 Chương CƠ SỞ LÝ THUYẾT VỀ PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VÒNG 16 2.1 Lý thuyết phương pháp phân tích kích hoạt neutron 16 2.2 Phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vịng 20 2.2.1 Giới thiệu 20 2.2.2 Nguyên lý CNAA 20 2.2.3 Phương trình kích hoạt lặp vòng 21 2.2.4 Thơng số thời gian kích hoạt lặp vòng 22 2.3 Phương pháp CNAA theo chuẩn hóa k0 25 2.3.1 Phương trình k0-CNAA 25 2.3.2 Hiệu thay đổi thơng lượng neutron k0-CNAA 26 2.3.3 Ước lượng độ không đảm bảo đo phương pháp 28 2.3.4 Giới hạn phát 29 2.4 Thời gian chết chồng chập xung 30 2.4.1 Thời gian chết 30 2.4.2 Chồng chập xung 32 iv 2.4.3 Phương pháp đề xuất cho hiệu chỉnh ảnh hưởng thời gian chết 32 2.5 Hiệu chuẩn hiệu suất xác định thông số phổ neutron 34 2.5.1 Thông số phổ neutron vị trí chiếu mẫu 34 2.5.2 Hiệu chuẩn hiệu suất cho k0-CNAA 35 2.6 Nhận xét chung Chương …………………………………………………….37 Chương NGHIÊN CỨU THỰC NGHIỆM PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VỊNG TRÊN LPƯĐL 38 3.1 Hệ kích hoạt lặp vòng 38 3.1.1 Cấu tạo hệ kích hoạt lặp vòng 38 3.1.2 Nguyên lý hoạt động hệ 40 3.2 Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma …………………………………………………43 3.2.1 Hệ phổ kế gamma ………………………………….……………………43 3.2.2 Hiệu chuẩn hiệu suất đầu dò theo hình học mẫu đo 45 3.3 Xác định thông số phổ neutron …………………………………………….47 3.4 Hiệu chỉnh ảnh hưởng thời gian chết 51 3.5 Phần mềm k0-IAEA cho k0-CNAA 49 3.6 Thực nghiệm kiểm chứng hệ CNAA LPƯĐL 51 3.6.1 Chuẩn bị mẫu cho kích hoạt lặp vịng 51 3.6.2 Chiếu đo mẫu hệ kích hoạt lặp vịng 53 3.6.3 Xử lý số liệu CNAA theo chuẩn k0 phần mềm k0-IAEA 56 3.7 Nhận xét chung Chương …………………………………………………….57 Chương KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 58 4.1 Kết phát triển phương pháp k0-CNAA LPƯĐL 58 4.1.1 Kết đánh giá phương pháp k0-CNAA dùng mẫu chuẩn SMELS I 58 4.1.2 Kết đánh giá phương pháp k0-CNAA dùng mẫu chuẩn sinh học 61 4.1.3 Kết ước tính độ không đảm bảo đo phương pháp k0-CNAA 64 4.1.3.1 Thời gian chiếu mẫu 64 4.1.3.2 Thông số phổ biến đổi thông lượng neutron 66 4.1.3.3 Hiệu suất hệ phổ kế ……………………………………………69 v 4.1.3.4 Ước lượng độ không đảm bảo đo phương pháp k0-CNAA 71 4.2 Kết hiệu chỉnh ảnh hưởng thời gian chết cao 73 4.2.1 Kết hiệu số đếm chồng chập xung 73 4.2.2 Kết đánh giá k0-CNAA thời gian chết cao 73 4.3 Kết xác định nguyên tố Selen mẫu sinh học thông qua hạt nhân 77mSe kích hoạt lặp vịng 79 4.4 Nhận xét chung Chương 4…………………………………………………… 86 KẾT LUẬN 87 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN 89 TÀI LIỆU THAM KHẢO 91 vi Danh mục ký hiệu Kí hiệu σ0 σ̅r I0 I0(α) k0 φth φe φf N0 N1 R T1/2 ti td tc tw T Texp Np Npc B Fc FI N γ ε S D C Gth Ge W w NA M Chú thích Tiết diện bắt neutron nhiệt vận tốc 2200 m.s-1 Tiết diện hiệu dụng dò phổ neutron phân hạch 235 U Tiết diện tích phân cộng hưởng Tiết diện tích phân cộng hưởng cho phổ neutron nhiệt dạng phân bố 1/E1+α Hệ số k-zero Thông lượng neutron nhiệt Thông lượng neutron nhiệt Thông lượng neutron nhanh Số hạt nhân bền mẫu Số hạt nhân bị kích hoạt mẫu Hằng số phân rã Tốc độ phản ứng Chu kỳ bán rã hạt nhân Thời gian kích hoạt mẫu Thời gian phân rã Thời gian đo mẫu Thời gian đợi từ lúc kết thúc đo đến lúc bắt đầu chiếu lại Chu kỳ vòng lặp (T = ti + td + tc + tw) Tổng thời gian thí nghiệm Số đếm đỉnh lượng quan tâm Số đếm tích lũy n vịng lặp Số đếm phơng Hệ số hiệu số đếm tích lũy Hệ số hiệu biến thiên thơng lượng Số vòng lặp Xác suất phát tia gamma Hiệu suất ghi đầu dò Hệ số bão hòa chiếu Hệ số hiệu phân rã Hệ số hiệu phân rã đo Hệ số hiệu tự che chắn neutron nhiệt Hệ số hiệu tự che chắn neutron nhiệt Khối lượng mẫu Khối lượng nguyên tố quan tâm mẫu Hàm lượng nguyên tố quan tâm Hằng số Avogadro Khối lượng nguyên tử P P vii Tn A0 Asp Asp,s Asp,m Q0 Q0(α) 𝐸̅𝑟𝛼 ce ex 𝜌̅ Độ phổ biến hay độ giàu hạt nhân Hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron nhiệt khỏi quy luật 1/E Nhiệt độ neutron Hoạt độ tạo thành thời điểm kết thúc chiếu Hoạt độ riêng hạt nhân quan tâm Hoạt độ riêng hạt nhân quan tâm mẫu Hoạt độ riêng hạt nhân quan tâm dò Tỉ số tích phân cộng hưởng tiết diện vận tốc 2200 m/s Tỉ số tích phân cộng hưởng tiết diện phổ neutron nhiệt phân bố dạng 1/E1+α Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng Hàm lượng chứng nhận Hàm lượng thực nghiệm Sai số Hàm lượng trung bình viii Danh mục chữ viết tắt Chữ viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt AAS Phương pháp phổ hấp thụ ngun tử Phân tích kích hoạt neutron lặp vịng Hệ phổ kế gamma xử lý tín hiệu kỹ thuật số Thời gian chết Vật liệu nhựa mật độ cao Gecmani siêu tinh khiết Cơ quan Năng lượng nguyên tử quốc tế Quang phổ nguồn plasma cảm ứng cao tần kết nối khối phổ Phân tích kích hoạt neutron theo phương pháp k-zero Phân tích kích hoạt neutron lặp vòng theo phương pháp k-zero Phần mềm Ko-DALAT Phần mềm k0-IAEA Không bị số đếm đo Đồng hồ đo thời gian sống Giới hạn phát Lò phản ứng nghiên cứu Đà Lạt Phân tích kích hoạt neutron Viện quốc gia chuẩn công nghệ Phân tích kích hoạt neutron giả lặp vịng Hệ chuyển mẫu khí nén Phương pháp chiếu mẫu lặp TC XRF Atomic Absorption Spectrometric Cyclic Neutron Activation Analysis Digital Signal Processingbased gamma-ray spectrometer Dead-Time High Density Polyethylene High Purity Germanium International Atomic Energy Agency Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry Neutron Activation Analysis based k-zero method Cyclic Neutron Activation Analysis based k-zero method K0-DALAT Software k0-IAEA Software Loss-Free-Counting Live-Time-Clock Limit of Detection Dalat Research Reactor Neutron Activation Analysis National Institute of Standards and Technology Pseudo-Cyclic Neutron Activation Analysis Pneumatic Transfer System Replicate Neutron Activation Analysis Thermal Column X-Ray Fluorescence ZDT Zero-Dead-Time CNAA DSPEC Pro DT HDPE HPGe IAEA ICP-MS k0-NAA k0-CNAA K0-DALAT k0-IAEA LFC LTC LOD LPƯĐL NAA NIST PCNAA PTS Re-NAA Cột nhiệt lị phản ứng Phương pháp phân tích huỳnh quang tia X Thời gian chết không ix Danh mục bảng Bảng 1.1: Số liệu hạt nhân số nguyên tố xác định CNAA thông qua hạt nhân sống ngắn Bảng 1.2: Phân loại CNAA nguyên tố xác định CNAA Bảng 1.3: Số liệu hạt nhân nguyên tố Selen ảnh hưởng nhiễu lên Selen NAA … Bảng 1.4: Số liệu hạt nhân nguyên tố Flo Bảng 1.5: Số liệu hạt nhân kích hoạt neutron cho Ag Bảng 2.1: Truyền sai số số hàm phổ biến 28 Bảng 2.2: Các phản ứng tia gamma dùng để tính tốn thông số phổ 34 Bảng 3.1: Các thông số đặc trưng hệ kích hoạt lặp vịng 42 Bảng 3.2: Thời gian chiếu, rã đo cho dò 47 Bảng 3.3: Số hạt nhân nguồn chuẩn 46 Bảng 3.4: Thơng tin dị dùng thực nghiệm 48 Bảng 3.5: Khai báo thơng số mẫu cho chương trình k0-IAEA 50 Bảng 3.6: Kích thước lọ đựng mẫu 51 Bảng 3.7: Kích thước nắp lọ đựng mẫu 52 Bảng 3.8: Chuẩn bị mẫu SMELS I chiếu Cột nhiệt 52 Bảng 3.9: Chuẩn bị mẫu chuẩn NIST-1566b chiếu Kênh 13-2 52 Bảng 3.10: Chuẩn bị mẫu chuẩn NIST-2711A chiếu Cột nhiệt 53 Bảng 3.11: Thơng số phổ neutron vị trí chiếu mẫu hệ lặp vòng 53 Bảng 3.12: Điều kiện chiếu đo mẫu SMELS I Cột nhiệt 53 Bảng 3.13: Thông số thời gian mẫu SMELS I 54 Bảng 3.14: Điều kiện chiếu đo mẫu chuẩn NIST-1566b chiếu Kênh 13-2 54 Bảng 3.15: Thông số thời gian mẫu chuẩn NIST-1566b 54 Bảng 3.16: Điều kiện chiếu đo mẫu chuẩn NIST-2711a chiếu Cột nhiệt 54 Bảng 3.17: Thông số thời gian mẫu chuẩn NIST-2711a 55 Bảng 4.1: Kết hàm lượng thực nghiệm (mg/kg) số nguyên tố mẫu SMELS I xác định k0-CNAA ứng với vòng lặp 59 x ... đến phương pháp k0-CNAA thực nghiên cứu Qua kết nghiên cứu luận án, phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vịng dựa chuẩn hóa k0 (k0-CNAA) phát triển ứng dụng Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Phương. .. LÝ THUYẾT VỀ PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VỊNG 16 2.1 Lý thuyết phương pháp phân tích kích hoạt neutron 16 2.2 Phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vịng ... CNAA có Lị phản ứng hạt nhân Đà Lạt 15 Chương CƠ SỞ LÝ THUYẾT VỀ PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VÒNG Dựa vào sở lý thuyết kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron (NAA) phương pháp chuẩn