Đại học Quốc gia Hà nội 5jcĩỊc ĩỊí ĩỊf ĩỊí *Ị^ V ĩ|* B o c o k ế t q u ả th ự c h iệ n Đ ề tà i k h o a h ọ c Đ H Q G đ ặ c b iệ t Q G 99 08 Chủ trì đề tài: TS Nguyễn Hữu Đức Bộ môn vạt lý Nhiệt độ thấp, Khoa Vật lý, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên 4-2001 Báo cáo kết thực đề tài khoa học ĐHQG đặc biệt QG 99 08 T ê n đề tà i: N gh iên cứu c c m àng m ỏng từ g iở o đơn IỚỊ1 , da lớp chứa ổ ất c c khả nâng ứng dụ n g củ a chúng tron g c c kỹ nghệ kích thước bé Chủ trì đề tài: TS Nguyễn Hữu Đức Bộ mồn V ậ t lý N hiệt độ thấp, K hoa v t lý, Trưòng Đại học Khoa học Tự nhiên Đ H Q G H nội Các cán thực chính: Trần M âu Danh, NCS, trung tâm IT ĨM S Bộ môn v t lý N hiệt độ Nguyễn Pliíí Th uỳ C B G D , Bộ môn V ật lý N hiệt độ (hấp Hoàng Ngọc Thành C B G D , Bộ môn V ậ t ]ý N hiệt độ thấp Trẩu Đ ìn h Thọ K ỹ thuật viên, Bộ môn V ật lý N hiệt độ thấp Nguyễn Anh Tuấn CB hợp đồng, Bộ môn V ậ í lý N hiệt độ thấp Nguyễn Thành N am Học viên cao học, Bộ môn V ật lý Nhiệt độ thốp Nguyễn T h ị Ngọc Anh Học viên cao học, Trung trim IT IM S Đ ỗ thị Hương G iang Sinh viên khoa V ậ t lý V ũ Nguyên Thức Sinh viên khoa V ậ t lý thấp M ộ t số cán khác Bộ môn V ậ t lý N hiệt độ thấp dã tham gia thảo luận xây dựng Hệ từ giảo, Bộ môn Vật lý chất rắn Trung tâm khoa học vật liệu dã giúp đỡ đo nhiễu xạ Rơnghen, Trung tâm IT IM S cho phép sử dụng m áy sputtering để chế tạo mẫu Các hợp tác khoa học với Viện Từ học Louis Néel, Grenoble PTN từ hoc, ĐHTH Rouen, Pháp giiìp phép đo độ dày màng mỏng, phổ Mossbauer Thời gian thực hiện: năm (từ tháng 4/1999) Tóm tỉít kết đà đạt i.a Các màng mỏng tờ giảo đon lóp Đ ã chế tạo thành công V iệ t nam nghiên cứu có kết màng m ỏng từ giảo đơn lớp T b (F e ,C o )2 T b (F e ,C o ), V Đ ã tìm hiểu chế vật lý tượng từ giảo màng mỏng đất tìm thông số tối ưu cho vật liệu Từ giảo đạt X ~ 10'? H = 0.7 T Đặc biệt, tìr trường thấp 10 m T, độ cảm tír giảo « Xx/' - 1-8x I0 '2 T Tính chfTt vi mơ màng mỏng cíĩng nghiên cứu phổ Mossabuer ĐAy vậl liệu có lliơng số so sánh với vật liệu cíing loại nghiên cứu phịng thí nghiệm giới Các kết quà nghiên cứu thực t r o n g năm 1999 vh đà có háo đãng lên tạp chí J Appl Pliys J o f Phys.: Contiens M atter, (xem bán kèm tlieo phần phụ lọc) l.b Các màng mỏng từ giảo đa lốp Chế tạo màng mỏng từ giảo đa lớp dã thực với kỹ thuật phức lạp Hai loại m àng mỏng đa lớp chế tạo nghiên cứu (i) Tb (F e,C o ), ,/Fe (ii) T b (F e ,C o ), 5/(Y F e ) Ư u điểm cluing hai loại vật liệu tính từ mềm tốt giữ độ cảm từ giảo cao nhờ cấu trúc composit chííug Loại đa lớp thứ mà đề tài chế tạo có tính chất lương lự vạt liệu loại mà phịng thí nghiệm giới dang đạt dược T h ế mạnh khai thác số ý tưởng vật lý liên quan đến cấu trúc interface vật liệu Bằng việc xử lý nhiệt, ngồi việc cải thiện tính chất từ giảo mẫu, vùng interface đựơc mờ rộng l a vh dị hướng từ vng góc hình thành Với tính chất này, vật liệu CỊ11 có khả ứng dụng kỹ thuật ghi lưu trữ thông tin Các kếl dược xử lý, báo cáo đăng tuyển tập H ội nghị v t lý Châu Á - Thái bình dương, /2000 Đặc biệt, kết quà Iihy cĩiiig xuất bả» tạp chí Appl Physics Letter., (2 0 ), xem phụ lục T ro n g b o n ày, n goà i v iệ c (h ôn g b áo g iá trị 1ỚI1 củ a d ộ cá m từ g iá o , c h ú n g tỏi CÒI1 đề xuất m ộ t giải pháp c h ọ n đ iể m làm v iệ c c h o c c vật liệu từ giảo Loại vật liệu đa lớp thứ hai Tb (F e,C o ), ,/(Y F e ) (hành công hất ngờ Thông (hường, lớp FeCo màng mỏng đa lớp có cấu trúc tinh thể Đó vừa tru điểm (cho độ từ hoá cao), hạn chế khống chế ln giới hạn cùn lực kháng từ Trong cơng trình cluing tơi, trạng thái vơ định hình lớp Y F e hình thành Xuất phái từ (rạng thái này, nhờ trình II nhiệt, cấu trúc vi liạt đạt kéo tlieo lính chất từ từ giảo lý tưởng: H t = 0.3 in T độ cảm từ giảo kỷ lục Xx = T Các kết gửi dăng lạp chí J Appl Phys (USA) Các kếl nhân clirợc đề thi m ImỚMg nghiên cứu lý thú có nhiều ý nghĩa thực liễn (rong nước tiên lliế giới Với thành tựu này, cluing đirợc ban tổ chức hội Iiglv I '-'-'-' w quốc tế IE M S '0 (28/8-1/9/200Í, Grenoble, Pháp) mời tham dự để đọc báo cáo mời hội thảo Các kết nghiên cứu tìm hiểu chế vật lý loại vật liệu từ trưòng cao nhiệt độ thấp xử lý để xuất Danh mục cơng trình khoa học hồn thành 2.a Các báo đãng tạp chí quốc tế: T?) N.H Due, K Mackay, J Betz and D Givorđ, M agnetic a n d m agnetostrictive properties in am orphous (Tb, Dy) (Fe i-xCo^ỉ film s J Appl Phys., 87 (2000) 834 (USA) ĩ) T M Danh, N H Due, H.N Thanh and ì Teillet, M agnetic, M ỏssbauer an d m agneíostrícíive studies o f am orphous (Tb,Dy) (Fei.xCoJi.i films J Appl Phys., 87 (2000) 7208 (USA) /3 n) N H Due, T M Danli, H.N Thanh, J Teillet and A Lienard, M a g n e lic , M o s s b a u e r a n d m a g n e to ,sfric tiv e s tu d ie s o f a m o r p h o u s T b fF e o isC o o js) I.s films I o f Phys : Condens Matter., 12 (2000) 8283 (U K ) N H Due, N.A Tuan, D.T.N Anh, T M Danh, N p Thuy G iant m ơgtỉeíostriction o f TbFeCo single-layer and TbFeCo/Fe m ultilayer pirns Proceedings o f the 811' Asia Pacific Physics Conference, Taipei, August 7-10, 2000 N H Duc, T.M Danh, N.A Tuan and J Teillet Large m agnetostrictive susceptibility in Tb-FeCo/FeCo m ultilayers Appl Phys Letter (USA), 78,11 (2001) 2.b Các báo gửi đăng tạp chí quốc tế: (T ) N.H Duc, Developm ent o f giant low-field magnetostriction in rare-earth based single, multilayer and sandwich films Invited talk to be presented at JEM S’01, Grenoble, 8-2001 N H Duc, T.M Danh, N A Tuan and J Teillet E x c e lle n t m a g n e to s tr ic tio n s o ftn e s s in a m o r p h o u s - T b - F e C o /p o ly m o h o tts - Y F e multilayers Submitted to J Appl Phys 2.C Sách chun khảo bànjỵ tiếng Anh (T ) N.H Duc, Giant m agnetostriction in lanthanide - transition m etal thin film s Handbook on the Physics and Chemistry o f Rare Earths, Vol 32, eds K.A Gschneider, Jr and L Eyring, Elsevier Science, (Amterdam), 2001 in press 2.d Các bàí báo đăng tuyển tập hội nghị khoa học quốc tê tổ chức ỏ Việt nam: N H Duc, T M Danh, N T Nam, H.N Thanh, N P Thuy, J Teillet and D Givord M a g n e tic a n d m a g n e fo s tr ic tiv e p r o p e r tie s in a m o r p h o u s T b (F e t)ỊiC o o 4í ) ĩ f i l m s w ith p e r p e tid ìc ttla r a n is o tr o p y Proceedings o f the International Workshop on Materials Science, Hanoi, 11/99, p 230 N H Duc, T.M Danh, H N Thanh, N p Thuy G ia n t m a g n e to s tr ic tiv e T b -F e C o th in film s a n d a p p lic a tio n s Proceedings o f the Third Vietnamese-German Workshop on Physics and Engineering, Ho Chi Minh City, 3-8 April 2000 N.H Duc, F Richomme, N A Tuan, D T líuong Giang and J Teillet M a g n e tic s o ftn e s s in m a g n e to s tr ic tiv e T b F e C o /Y F e m illlila y e r s To be presented at JEMS 01, Grenoble, 8-2001 2.C Các báo báo cáo hội nghị khoa học nước N gu y ễn A nli T uấn, Trần MẠu D anh, N gu yỗn Hữu Đ ứ c, N puyỏn Thị N g ọ c A nh, Đỗ Thị Hương Giang, Vũ NguyCn Thírc Độ cảm tứ giào màng mỏng TbFeCo TbFeCo/Fe Hội nghị Khoa học Trường Đ H K H Tự nhiên, 11/2000 Nguyễn Hữu Đức, Trần Müll Danh N g u y ễn Anh Tuấn Tính từ mềm dặc biệt ỉrong các' inàiĩg mòng từ giảo dơ lớp vơ địnlt hình vi hạt Hội nghị vật lý lồn quốc, 3/2001 ©Ạt H Ọ C Q U Ổ C GIA H Ì N ố i - TRUNGTÁM ĩỉlƠHGTIN.Ti IƯVI,¿ 'I Báo cáo tài chính: N o D r/2 ’ " Năm 1999: Đ ã cấp 45 triệu Đ ã tốn xong Nãm 2000: K inh phí đựơc cấp: 15 triệu đồng Đ ã toán xong K iến nghị: Đ ây đề tài thực có hiệu chất lượng nghiên cứu khoa học đạt trình độ quốc tế Cấc tiêu vật liệu, số lượng chất lượng cồng trình khoa học đạt vượt tiêu đăng ký Đ ề thi có tác đụng nflng cao chất lượng đho tạo ( I NCS hoàn thành luận án, í cao học bảo vệ, luận văn cử nhân cao học báo cáo khoa học sinh viên, (rong có m ột giải Đ H Q G H nội) Hướng nghiên cứu đề tài mở có ý nghĩa khoa học khả ứng dụng N hóm nghiên cứu đề tài trở nên có uy tín (rên giới Cán đề thi mời tiếp tục viết sách chuyên khảo chủ đề M a g n e t o e i a s t i c i t y in A r t i f i c i a l l y S tru ctu red M a te ria ls cho Handbook o f M agnetic M aterials K H J Buschow biên tập xuất Amsterdam Đé nghị nghiệm thu thòi Itọn (4/2001) tạo điểu kiện d ể dề tài tiếp tục đăng ký hai năm tiếp then (2001-2003) Ngày 10/04/2001 C hủ trì đề thi /[ Ị b u d h ^ TS Nguyễn Hữu Đức — - Phụ lục M ộ t sô b áo tiêu biểu đ ã x u ấ t b ản trê n tạ p chí q u ố c tế đề tài Q G 99 08 \ v/i *likij rn iait.) 15JANUARY VOI.UMi; S7 Nt'MHIR Magnetic and magnetostrictive properties in amorphous (Tb0.27Dy()73)(F e 1_xCox) films N H Duca) Cryogenic Laboratory Faculty o f Physics, Notional University o f Hanoi .I.U -N yiiycn In n Thanh Xuan Hanoi Vietnam K Mackay, J Betz, and D Givord Laboratoire rie Magnetisme Louis Neel, C N R S, 3X042 Grenoble Cerle.x Francr (Received May 1999: accepted for publication 16 September 1999) Magnetic and mngnetostrictive properties have been investigated for amorphous (Tb 37Dyo 71 ) (F e |_ ,C o ,)j thin films An increase in the 3rf magnetic moment due to the enhancement of T - T interactions in substituted (Fe Co) alloys was found This leads to stronger R-(Fe.Co) exchange cnergifcs and then to enhancements of R —sublattice magnetization as well as magnetostriction in these amorphous R(Fe.Co) thin films In addition, a well-defined in-plane anisotropy is created by magnetic-ficld annealing for the Co-rich films A large magnetostriction of 4R0X '* developed in low fields of 0.3 T was observed for films with v = 0.47 after magnetic-field annealing The differing roles of Fe and Co atoms on the magnetization process have also been discussed © 2000 A m e rica n Institute o f Physics, [S0021-8979(99)06624-4] I INTRODUCTION change and local crystalline electric-field interactions lead to the formation of sperimagnelic structures ’ The ordering temperatures are above room temperature [ r r = 410K for fl-Tbn }iFe0fi£ (Refs, and 7)] It is however, still rather low and is thus detrimental lo large magnetostrictions being ob tained in such materials at room temperature Actually, with a view lo obtaining large magnetostric tions in the amorphous stale, it is interesting to consider the equivalent n-RCo-based alloys Although crystalline RCocompounds order below 300 K as Co is merely paramagnetic.* the amorphous state stabilizes a moment on the Co sublatlice due to band narrowing These Co moments are strongly lerromagneticalh coupled A sperimagnctic structure occurs as in a-RFe alloys but the ordering tempera ture is now raised up to 600 K (Ref, 7) for Tb„i,Cow Re Over the past few years there has been a growing interest in magnetic thin films with large magnetostriction ' This interest is motivated by the potential such films show for use in microsystems actuators R-Fe ( R = rare earth) based alloys offer the possibility to develop very large magnetostriction al room temperature This is due to the highly aspherical / orbitals remaining oriented by the strong coupling between R and Fc moments In order to exploit (his property at reasonably low fields, it is essential to have low macroscopic anisotropy A first route to low anisotropy is by using cubic compounds 111 which the second-order anisotropy constants vanish This is the case for the RFei laves phase compounds of which TbFe2 (tcrlcnol), a fcrrimagnet with 7'C= 710K is probably the best known having 1753X 10“ f’ The anisotropy can be further de creased by substitution of Th and Dy in these compounds This is due to Dy and Tb having opposite signs of the Sloven's (3, coefficient and thus their contribution to the fourth-order anisotropy being of opposite sign This leads to the magnetostriction, albeit less than in pure TbFe, being saturated in much lower fields This is the case for the terfenol-D material, the crystalline (Tbf|27Dy07,)Fci com pound which has found many applications as high-power actuators An alternative route to low macroscopic anisotropy is by using amorphous materials In Fe-based amorphous alloys, both positive and negative exchange interactions exisl' lead ing to magnetic frustration in the Fe sublallicc In amorphous o-YFc alloys, this results in a concentrated spin-glass behav ior below room temperature In a-RFc alloys, where R is a magnetic rare earth, the additional contributions of R-Fe ex- cently, we have studied rt-Tb.Co, _ , and shown that large magnetostrictions of />V’ = 300X 10 at 300 K are obtained ror.T~0.33.9 In general, however R- Fe exchange energies are larger than the equivalent R-C o interaction energies 1,1 This arises from the fact the Fe moment is significantly larger than the Co one while the R -T intersublattice exchange constant (T=!ransition metal) is approximately the same for T =F e and Co In addition, the T - T interactions tend to be stronger in (FeCo)- than in either Fe- or Co-based alloys.1* This re sults in an increase of T r for a given R:T ratio The stronger R-FeCo exchange energies should then lead to an enhance ment of the R moment at room temperature and thus the magnetostriction in these amorphous alloys Rcccntly, we have studied the magnetostriction in amorphous (Tb| - vDy, )(Fe i5CO|i5 ) thin films A magnetostriction of 1020X 10 was obtained for amorphous Tb(Fe0 jjCoo 55) Indeed, this is much larger than that seen in other amorphous films of either TbFe or TbCo ‘’Aultior to whnm cpmrspundence should be addressed; electronic mail: ducfo'cryolnh cdu.vn 0021 ’8979/2OOO/87(2)/034/6/$ 17,00 B34 © 2000 American Institute of Physics I Due el dI 835 n ihe present article, we have studied the influence of e:Co ratio on the magnetization and magnetostriction of : Dyo i)(F e ,_ ,C o v) 2- We will show that the Fe:Co raf 50:50 responds approximately to the optimum compoi for the giant magnetostriction an rr-stcp and the sample mass was determined from nass difference of the substrates before and after sputg The typical film thickness was 1.2 /im X-ray - action showed the as-deposited samples to be amor s Samples were annealed al 150° and 250 °C for I h under ignetic field of 2.2 T in order to relieve any stress in d during the sputtering process and to induce a well ed uniaxial in-plane anisotropy, Subsequent x-ray - iction showed no evidence of recrystallization after anng The magnetization measurements were carried out using •rating sample magnetometer in a field of tip T from a 800 K The magnetostriction was measured using an optical deimeter (resolution of X I0 ~ rad), in which the bend>f the substrate due to the magnetostriction in the film measured This allows the magnetoelastic coupling co g ent of film (/j) to be directly determined ' 14 using _ a bj Es ’ ~ T T f 6(1 + 1/,)- (,) e « is the deflection angle of the sample as a function of ed field, I is the sample length, and £ , and v , are the ig's modulus and Poission's ratio for the substrate li are taken to be 72 GPa and 0.21, respectively hs and e the thicknesses of the substrate and film, respectively, s typically of the order of 13 mm FIG I Hyntcrcsis liKips m4.2 K for scvcr;il I Ttin -jDy,,71>t FC| ,Co,); lliin films: (I) -,< =n (3) *=0.31 and (.1 ) —.r = • b is proportional to the magnetostriction via the Young's modulus ( Ef) and Poisson's ratio (v,) of the film These cannot be reliably measured for thin films However, for comparison, we also give values of \ calculated using —6 ( + v , ) \ = ~ 12) kr where Ef and i\ are taken to be 80 GPa and 0.31 respec tively We measured two coefficients at saturation, hv and b , which correspond to the applied field, always in the film plane, being, respectively, parallel anti perpendicular to the sample length (i.e the measurement direction) In addition, the perpendicular direction corresponds to the easy axis in duced after field annealing The intrinsic material-dependent parameter h Y2 (or X ’ -1) is just the difference bf —b (or — X L respectively) III EXPERIMENTAL RESULTS A M ag n etizatio n Figure I presents the hysteresis loops for several asdeposited (Tbn ; Dy ,)(FC| - ,C o ,): films at 4.2 K The co ercive fields arc very large for all samples and the magneti zation does not completely saturate even at T Such large coercive fields are typical of amorphous RT alloys at low temperatures, where R is a non-.S' state rare earth They are related to the strong local anisotropy of the R atoms and their random distribution of easy axes present in such ¿perillingnetic systems The high-íield susceptibility (,yhf) is also typi cal of sperimagnetic systems and is associated with the clos ing of the cone distribution of R moments as the field is increased.5 The coercive fields (¿tn/Vr ) reach their highest value of 3.4 T for.r = With increasing Co concentration, coercivity decreases rapidly down to about 0.5 T for '= t« 1.0 [sec Fig 2(a)] The * 1l( also decreases with increasing Co concen tration, to a minimum at ,v = 0.47 and then slightly increases with further increasing ,v In all cases, fxnHr also decreases with increasing tem perature [sec the inset in Fig 2(a)], while the * hf is strongly enhanced This is due to the rapid decrease local anisotropy of the R atoms as the temperature is increased compared lo Due el at (T) FIG Hysteresis loops for the (Tbq:,Dy„,j)Co2 (1) as-deposited film and (2) after annealing along induced easy axis and (3) hard axis (a) Coercive field ixnH r as a function or Co concentration at 4.2 K shows the temperature dependence of f inI I r for jr = 83 (b) Coerfield as a function of Co concentration at 300 K: (I) the asited films (2) after annealing at liO"C, anti (3) after annealing re ixchange field In Fig 2(b), we prescnl f i0Hc at 300 K motion of x All tbe films are magnetically rather soft at n temperature and there is a maximum in at x 63, • The spontaneous magnetization values at 4.2 and 300 K the as-deposited (Tb0 Dyo71)(Fe| _ ,C o t ) films exolatcd to zero field are shown in Fig At 4.2 K there is nximum at r = 0.47 while at 300 K, within experimental rs the magnetization is independent of the Co conccnon This is in contrast with (he behavior observed for the esponding crystalline alloys where M s always shows a inium in the middle of the composition range due to the incemcnt of the d magnetic moment ( M w ) In the irphous case, however, an increase in will close the R-sperimagnetic conc The maximum in M , at r = 0.47 re flects that, at low temperature, the enhancement of M is smaller than the associated increase in the magnetization of the R sublattice ({ A /R)) Samples were annealed at temperatures between 150 and 250 0C in an applied magnetic field of 2.2 T The field de pendences of the magnetization before and after annealing are shown in Fig for x ~ For the as-dcposited samples, the magnetization reversal process is progressive and isotro pic with a rather large coercive field This property is often observed in sperimagnetic systems where domains of corre lated moments are formed due to the competition between exchange interactions and random local anisotropy These domains, termed Imry and Ma domains,|, ,r' are oriented more or less at random in zero field but can be reoriented relatively easily under applied field After annealing, there are a number of clear differences in the magnetization proccss First, (he coercive field is strongly rcduccd Figure 2(b) shows the coercive field as a function of composition before and after annealing After annealing at 250 BC, Unlfc is less than 0.002 T for samples with r = 0.0 and 1.0, A slight maximum of fxnH c around the middle of the composition range is siiII observed, however, with /xo/Yc ~ 0 T only Second, for this sample, there is now a well-defined easy axis with an increased low-ficld susceptibility These properties are characteristic of systems which show uniaxial anisotropy This field-annealing in duced anisotropy suggests that a process of single-ion direc tional ordering1 has occurred, in which there is a local re orientation of the Tb easy axes along the field direction The composition dependence of this uniaxial anisotropy is, how ever, more complex and will be discussed further in connec tion with the magnetostriction data The field annealing also causes a reduction in ^ (lf, indicating that the cone distribu tion of the Tb moments is somewhat closed, B M a g n e to stric tio n x Variation of spontaneous magnetization as a function of x at 4.2 anil K for (Tbo?1 Dyn70(Fe,_tCo, ) thin films t In general, the comparison of f>, and hL indicates clearly the anisotropy state of the sample If the zero-field state is fully isotropic, then b i = —2 b , and if it is isotropic in the plane, then b, = —hL IS For a well-defined in-plane, uniaxial system, magnelizaiion reversal under a field applied along the easy axis, occurs by 180° domain-watl displacement Ne- 8288 N H Duc et al H-HCD H„H m h „H(T) |i- H (T ) Figure Magnetic hysteresis loops in the internal magnetic fields al 300 K for film A: (a) the as-deposited films, (b) after annealing at 250"C (c) 350"C and (d) 450 C (he distribution of hyperfine field provides an average value of (#/,/) = 23.5 T and (P) = 12 degrees for film A and of ( Bi,f) = 24.5 T and (fi) = 76 degrees for films D and C The {But) values obtained for these amorphous Tb(Fen ssCon45)1 s phases are somewhat larger than that of 21 T reported for the amorphous TbFe alloy [17] Such a result implies stronger 3d—3d exchange interactions The 3d magnetic moment (M^j) is determined by scaling with (# /,/), taking (/?/,/) = 33.4 T and Afv — 2.2 /