Nghiên cứu phát triển phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị am be​

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH Tài Hải Long NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP CHUẨN ĐƠN NGUYÊN TỐ TRÊN HỆ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Thành phố Hồ Chí Minh – 2019 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH Tài Hải Long NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP CHUẨN ĐƠN NGUYÊN TỐ TRÊN HỆ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be Chuyên ngành : Vật lí nguyên tử hạt nhân Mã số LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS HUỲNH TRÚC PHƯƠNG Thành phố Hồ Chí Minh - 2019 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu tơi, hồn thành hướng dẫn thầy PGS.TS Huỳnh Trúc Phương Các kết trình bày luận văn kết chưa công bố cơng trình khác Thành phố Hồ Chí Minh, tháng năm 2019 Tài Hải Long LỜI CÁM ƠN Trong suốt thời gian học cao học Trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh Để có kết q trình nghiên cứu hồn thành luận văn này, tơi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến với quý thầy cô khoa Vật lí, cán phịng Sau Đại học – Trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh quý thầy cô Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh tận tình giảng dạy tạo điều kiện thuận lợi cho suốt thời gian học trường Xin cảm ơn sâu sắc đến thầy PGS.TS Huỳnh Trúc Phương, thầy nhận lời hướng dẫn, trực tiếp bảo chi tiết có đóng góp quý báu cho suốt thời gian thực luận văn Sự giúp đỡ tận tình thầy động lực để tơi hồn thành luận văn Chân thành cảm ơn thầy PGS.TS Trần Thiện Thanh – Trưởng phịng Bộ mơn Vật lý Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh tạo điều kiện thuận lợi sở vật chất cho làm thực nghiệm phịng Tơi xin chân thành cảm ơn thầy Trần Đình Toản – Hiệu trưởng Trường THPT Phan Bội Châu, nơi công tác, Sở Giáo dục Đào tạo tỉnh Ninh Thuận tạo điều kiện thuận lợi cho học cao học Cảm ơn người thân gia đình ln động viên giúp đỡ suốt thời gian học Cuối cùng, xin cảm ơn đến bạn học viên lớp cao học khóa 27 có góp ý giúp đỡ suốt thời gian học trường Thành phố Hồ Chí Minh, tháng năm 2019 Tài Hải Long MỤC LỤC Trang Lời cam đoan Lời cám ơn Mục lục Danh mục kí hiệu Danh mục chữ viết tắt Danh mục bảng biểu Danh mục hình vẽ, đồ thị MỞ ĐẦU Chương TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON .5 1.1 Lịch hình thành phát triển phân tích kích hoạt neutron 1.2 Cơ sở vật lý tương tác neutron với vật chất .8 1.3 Nguyên lý phương pháp phân tích kích hoạt neutron 1.4 Phương trình kích hoạt (theo quy ước Hogdahl) 12 1.5 Các phương pháp chuẩn hóa phân tích kích hoạt neutron .19 1.5.1 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối 20 1.5.2 Phương pháp chuẩn hóa tương đối 22 1.5.3 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố 24 1.5.4 Phương pháp chuẩn hóa k0 .30 Chương CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA HỆ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be 34 2.1 Hệ phân tích kích hoạt neutron 34 2.1.1 Nguồn neutron đồng vị Am-Be (Americium-Beryllium) 34 2.1.2 Hệ chuyển mẫu tự động MTA – 1527 36 2.1.3 Hệ phổ kế gamma với detector HPGe 36 2.2 Phương pháp thực nghiệm đo đường cong hiệu suất detector HPGe 2.2.1 Hiệu suất ghi detector HPGe 2.2.2 Đường cong hiệu suất theo lượng detector HPGe 2.2.3 Thực nghiệm đo hiệu suất detector HPGe theo lượng gamma 2.3 Khảo sát thông số đặc trưng phổ neutron nguồn đồng vị Am-Be 2.3.1 Phương pháp thực nghiệm đo tỉ số thông lượng neutron nhiệt thông lượng neutron nhiệt, (f) 2.3.2 Phương pháp thực nghiệm đo thông lượng neutron chậm (  lượng neutron nhiệt ( th 2.3.3 Phương pháp thực nghiệm đo thông lượng neutron nhanh (  2.3.4 Thực nghiệm đo thông số phổ neutron 2.3.4.1 Thực nghiệm đo thông lượng neutron nhiệt (  neutron nhiệt (  e 2.3.4.2 Thực nghiệm đo thông lượng neutron nhanh (  2.4 Kết luận chương Chương PHƯƠNG PHÁP CHUẨN HÓA ĐƠN NGUYÊN TỐ - ÁP DỤNG PHÂN TÍCH MẪU XI MĂNG 3.1 Thực nghiệm đo hệ số k đồng vị nguyên tố 3.1.1 Thực nghiệm đo hoạt độ riêng monitor Au (Asp,Au) 3.1.2 Thực nghiệm đo hệ số k nguyên tố monitor Au 3.2 Phân tích kiểm chứng hàm lượng nguyên tố quan tâm 3.2.1 Chuẩn bị mẫu kiểm định để xác định hàm lượng nguyên tố quan tâm 3.2.2 Phân tích hàm lượng nguyên tố mẫu kiểm định 3.3 Áp dụng phân tích Mn loại mẫu xi măng 3.3.1 Đặt vấn đề 3.3.2 Chuẩn bị xử lý mẫu xi măng 3.3.3 Kết thảo luận 67 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 70 TÀI LIỆU THAM KHẢO 72 PHỤ LỤC PL1 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU I0 () M W w ti td tm T1/2 S D C Asp A Np : khố i lượng nguyên tử, -1 (g.mol ) : khố i lượng nguyên tố cần phân tích, (g) : khố i lượng mẫu cần phân tích, (g) : thời gian chiếu, (s) NA E : thời gian rã, (s) E : thời gian đo, (s) F Cd Er f G G I0 : chu kỳ bán rã, (s) : hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu : h ệ số hiệu chỉnh thời gian rã : h ệ số hiệu chỉnh thời gian đo : h oạt độ riêng hạt nhân phân tích, (Bq/g) : diện tích đỉnh lượng tồn phần tia gamma : số Avogadro [=6,023.10 : lượng tia gamma : lượng ngưỡng cadmi 23 -1 (mol )] : hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua cadmi neutron nhiệt : lượng cộng hưởng trung bình, (eV) : tỉ số thơng lượng neutron nhiệt thông lượng neutron nhiệt : hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt : hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt : tiết diện tích phân cộng hưởng phổ neutron nhiệt tuân theo : tiết diện tích phân cộng hưởng phổ neutron nhiệt tuân theo : h oạt độ riêng hạt nhân chuẩn, (Bq/g) 1/ E 1/ E1  Q0 : hệ số lệch phổ neutron nhiệt : tỉ số tiết diện tích cộng hưởng phổ neutron nhiệt tuân theo tiết diện neutron vận tốc 2200 m.s -1 1/ E phâ n Q ( ) : tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng phổ neutron nhiệt tuân theo 1 tiết diện 1/ E  thông lượng neutron nhiệt, (n.cm s ) : thông lượng neutron nhiệt, (n.cm s ) : thông lượng neutron nhanh, (n.cm s ) th   f -2 -1 : -2 -1 -2 -1 Zn As 65 3.3 Áp dụng phân tích Mn loại mẫu xi măng 3.3.1 Đặt vấn đề Mangan kim loại xem nguyên tố vi lượng sống Sự có mặt mangan hàm lượng thấp có nhiều vai trị quan trọng thể sống [16]: tác động đến hơ hấp, phát triển xương, chuyển hóa gluxit, có lợi cho hệ thần kinh Ngoài ra, manngan thành phần nhiều enzyme tham gia vào trình tổng hợp axit béo, cholesterol, protein,…Tuy nhiên, hàm lượng cao, mangan lại gây tác động tiêu cực như: lượng mangan hấp thụ nhiều vào thể gây độc phổi, tác động đến hệ thần kinh, thận tim mạch Nguy độc hại thường dễ xảy khu công nghiệp sản xuất xi măng nói riêng khu cơng nghiệp sản xuất mangan nói chung Bụi xi măng q trình sản xuất khu cơng nghiệp gió thổi phát tán vào khơng khí, vào mơi trường đất, mơi trường nước,…Bụi xi măng hấp thụ trực tiếp vào thể sống thông qua đường hô hấp, thường xảy công nhân làm việc khu công nghiệp sản xuất xi măng, khu vực vận chuyển xi măng khu vực xây dựng Ngoài ra, bụi xi măng có chứa kim loại mangan tích tụ nguồn nước khác ao, sông, suối, biển,…(gọi nước bề mặt), từ nước bề mặt mangan ngắm vào mạch nước lòng đất mà gọi nước ngầm Đó lí mangan xuất nguồn nước ngầm Con người sinh vật khác sử dụng nước ngầm có mặt mangan, chúng vào thể Sự có mặt mangan nguồn nước tự nhiên nồng độ thấp cần thiết cho sức khỏe người Tuy nhiên, sử dụng nguồn nước bị nhiễm mangan thời gian dài bị nhiễm độc mangan từ nước uống, gây tác động tiêu cực đến thể [16]: làm tổn thương phổi với mức độ tổn thương khác (ho, viêm phổi, viêm phế quản,…); làm giảm khả ngôn ngữ, giảm trí nhớ,… Từ tác động tích cực tiêu cực mangan trình bày trên, nhà khoa học giới cần tiếp tục nghiên cứu vấn đề ô nhiễm mangan khơng khí nước cách sâu rỗng hơn, để có biện pháp an tồn tối ưu 66 cho sức khỏe người, đặc biệt công nhân tham gia sản xuất công nhân tham gia xây dựng phải thường xuyên tiếp xúc với mangan 3.3.2 Chuẩn bị xử lý mẫu xi măng Trong luận văn này, sử dụng mẫu xi măng thu thập từ số đại lý xi măng Thành phố Hồ Chí Minh để phân tích hàm lượng nguyên tố Mn theo phân tích kích hoạt neutron sử dụng phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố Tổng cộng có loại mẫu xi măng kí hiệu A, B, C, D (xem Hình 3.1) Các mẫu xử lý theo quy trình Hình 3.2 phịng thí nghiệm kỹ thuật hạt nhân trước tiến hành đo đạc Mỗi mẫu xi măng chuẩn bị thành nhiều mẫu nhỏ sấy khô đèn hồng ngoại Dùng cân điện tử để xác định khối lượng mẫu, kết trình bày Bảng 3.11 Sau đó, mẫu cho vào hộp đựng mẫu để chuẩn bị đem kích hoạt neutron Hình 3.1 Các mẫu xi măng dùng thực nghiệm 67 Hình 3.2 Quy trình xử lý mẫu xi măng 3.3.3 Kết thảo luận Từng mẫu xi măng cho kích hoạt kênh neutron nhanh nguồn đồng vị Am-Be với phản ứng kích hoạt quan tâm đặc trưng đồng vị phóng xạ T1/2 = 2,5785(giờ) [15] Sau kết thúc thời gian chiếu ti , mẫu cho rã thờ t d , sau mẫu đo hệ phổ kế gamma HPGe thời gian tm trình bày Bảng 3.11 Số đếm đỉnh lượng tồn phần trình bày Bảng 3.12 Bảng 3.11 Khối lượng thời gian phân tích mẫu xi măng Mẫu xi măng A B 68 B3 B4 C1 C C2 C3 D1 D D2 D3 7,68 8580 6240 7200 7,83 11820 4440 7200 7,36 11580 2820 7200 7,80 260700 4500 7200 7,61 88680 2460 7200 7,57 533640 4620 7200 7,88 101280 1800 7200 7,42 7920 2520 7200 Hàm lượng nguyên tố Mn mẫu xi măng tính theo cơng thức (3.5), giá trị hoạt độ phóng xạ riêng monitor vàng Bảng 3.2; hệ số k nguyên tố Mn nguyên tố vàng Bảng 3.6 Sai số hàm lượng tính theo sai số tuyệt đối theo cơng thức (3.7) Bảng 3.12 trình bày kết hàm lượng nguyên tố Mn mẫu xi măng Bảng 3.12 Số đếm hàm lượng Mn mẫu xi măng Mẫu xi măng A B 69 B3 B4 C1 C D C2 374  5, 94% 557  4,85% C3 266  8, 52% D1 528  5,34% D2 625  4, 76% D3 202 10,71% 0,22  0,02 0,23  0,02 0,11 0,01 0,13  0,01 0,12  0,01 0,13  0,01 0, 05  0, 006 0, 03  0, 005 0,03  0,01 0, 02  0, 007 152 14,14% 43  34, 35% Từ kết phân tích luận văn, ta thấy số mẫu xi măng Việt Nam mà luận văn phân tích có chứa ngun tố mangan có hàm lượng khác (bảng 3.12), với hàm lượng nhỏ 1% Kết so sánh với kết cơng trình [8], có sai lệch khác loại mẫu xi măng, chấp nhận 70 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ  Kết luận Qua việc nghiên cứu phát triển phân tích kích hoạt neutron sử dụng phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be Phịng thí nghiệm kỹ thuật hạt nhân Bộ môn Vật lý hạt nhân – Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh, luận văn đạt mục tiêu đề ra:  Thứ nhất, thơng qua việc kích hoạt monitor Au luận văn xác định thông lượng neutron chậm  nhiệt  (11,8  0,5).10 th e  (3,7  0,2).103 (n cm s  Thứ hai, thơng qua việc kích hoạt monitor Al, luận văn xác định thông  n, p  lượng neutron nhanh  1,37  0,04.10  kích hoạt f ,  0,79  0,03.10  (n cm s  Thứ ba, hệ số k monitor vàng (k Au) nguyên tố mangan (Mn), kẽm (Zn), asen (As), iốt (I), cadmi (Cd), brôm (Br), coban (Co), vanadi (V) xác định phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be Tuy nhiên, thực nghiệm xác định giá trị hệ số k nguyên tố theo phương pháp nên việc so sánh với kết khác 71  Thứ tư, luận văn xác định hàm lượng nguyên tố Mn loại mẫu xi măng Việt Nam phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố  Kiến nghị Như vậy, đề tài: “Nghiên cứu phát triển phương pháp chuẩn đơn nguyên tố hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be” thực luận văn Tuy nhiên, giới hạn thời gian điều kiện thực nghiệm, nên luận văn hạn chế chỗ xác định hệ số k monitor vàng (kAu) tám nguyên tố: mangan (Mn), kẽm (Zn), asen (As), iốt (I), cadmi (Cd), brôm (Br), coban (Co), vanadi (V) Và phân tích nguyên tố mangan mẫu xi măng Vì vây, để phát triển phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố với nguồn đồng vị Am-Be môn vật lí hạt nhân cách sâu rỗng hơn, tương lai cần tiếp tục nghiên cứu theo hướng sau:  Xác định hệ số k monitor vàng nhiều nguyên tố  Cần phân tích thêm loại mẫu khác 72 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Phạm Đình Trí, “Phân tích kích hoạt neutron hệ MTA-1527 với nguồn Am-Be,” Thạc sĩ Vật lý, chuyên ngành Vật lí hạt nhân., Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh, Thành phố Hồ Chí Minh, 1996 [2] Huỳnh Trúc Phương, “Phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be cách sử dụng hệ phổ kế gamma với detector NaI(Tl),” Thạc sĩ Vật lý, chuyên ngành Vật lí hạt nhân., Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh, Thành phố Hồ Chí Minh, 1998 [3] Huỳnh Trúc Phương Mai Văn Nhơn., “Áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0-INAA phân tích hàm lượng nguyên tố Sm La mẫu bụi có tính đến việc hiệu chỉnh trùng phùng thực”, Tạp chí Phát triển Khoa học Cơng nghệ, ĐHQG-HCM, Tập 10, Số 6, tr 35-39, 2007 [4] Huỳnh Trúc Phương, Văn Thị Thu Trang, Mai Văn Nhơn., “Xác định hệ số k0 số nguyên tố kích hoạt neutron từ nguồn đồng vị Am-Be”, Tạp chí Phát triển Khoa học Cơng nghệ, ĐHQG-HCM, Tập 12, Số 12, tr 29-33, 2009 [5] F Girardi, G Guzzi, J Pauly., “Reactor Neutron Activation Analysis by the Single Comparator Method”, Anal Chem., Vol 37, No 9, pp 1085, 1965 [6] A Simonits, F De Corte and J Hoste, “Single – Comparator methods in reactor neutron activation analysis”, J Radioanal Chem., Vol 24, pp 31, 1975 [7] Frans De Corte, “The K0 – Standardization method a move to the optimization of neutron activation analysis,” Ph.D Thesis, GENT Univ., Belgium, 1987 [8] H T Phuong, M V Nhon, L D H Oanh., “Development of k - INAA standardization method by neutron activation with Am – Be source”, Applied Radiation and Isotopes (70), pp 478-482, 2012 73 [9] G Hevesy, H Levi., “Action of Slow Neutrons on Rare Earth Elements”, Nature, Vol 137, pp 185, 1936 [10] Huỳnh Trúc Phương, “Phương pháp k0 phân tích kích hoạt neutron vùng lượng thấp,” Tiến sĩ Vật lý, chuyên ngành Vật lý hạt nhân., Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Tp.Hồ Chí Minh, Thành phố Hồ Chí Minh, 2010 [11] F De Corte, S Van Lierde., “Evaluation of (n, γ) cross sections from k factors for radionuclides with a short half-life and/or a complex activation-decay scheme”, J Radioanal Nucl Chem., Vol 248, pp 103-107, 2001 [12] F De Corte, A Simonits., “Recommended nuclear data for use in the k standardization of neutron activation analysis”, Atomic Data and Nuclear Data Tables, Vol 85, pp 47-67, 2003 [13] https://vi.wikipedia.org/wiki/ [14] Lê Thị Thanh Tuyền, “Khảo sát đặc trưng phổ neutron kênh nhanh nguồn Am – Be,” Thạc sĩ Vật lý, chuyên ngành Vật lý hạt nhân nguyên tử lượng cao., Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Tp.Hồ Chí Minh, Thành phố Hồ Chí Minh, 2012 [15] F De Corte, A Simonits., “k0-Measurements and related nuclear data compilation for (n, γ) reactor neutron activation analysis”, J Radioanal Nucl Chem., Vol 133, pp 43-130, 1989 [16] The Institure of Environment and Health, Cranfield University, “Manganese Health Research program: Overview of research into the Health effectsm of manganese (2002-2007)”, UK, December 2007 74 PL1 PHỤ LỤC Hình 1PL Đèn hồng ngoại PL2 Hình 3PL Hộp chứa mẫu dùng kích hoạt neutron Hình 2PL Cân điện tử ... [8] nghiên cứu thành công cho việc phát triển phương pháp chuẩn hóa k Tuy nhiên, phương pháp chuẩn hóa đơn ngun tố chưa thấy nghiên cứu cho hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am- Be... trên, chúng tơi chọn đề tài ? ?Nghiên cứu phát triển phương pháp chuẩn đơn nguyên tố hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am- Be” làm đề tài luận văn thạc sĩ Để áp dụng phương pháp chuẩn. .. cho việc phân tích mẫu dựa phân tích kích hoạt neutron lị phản ứng hạt nhân, cịn với nguồn neutron đồng vị chưa thấy nghiên cứu đến Đối với phân tích kích hoạt neutron nguồn đồng vị Am- Be, gần