Tính toán quá trình sản xuất iodine 125 từ khí xenon 125 chiếu xạ bởi dòng nơtron nhiệt trong lò phản ứng

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - ĐỒN THỊ THU HIỀN TÍNH TỐN Q TRÌNH SẢN XUẤT IODINE - 125 TỪ KHÍ XENON - 124 CHIẾU XẠ BỞI DÒNG NƠTRON NHIỆT TRONG LÒ PHẢN ỨNG LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội – Năm 2019 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Đoàn Thị Thu Hiền TÍNH TỐN Q TRÌNH SẢN XUẤT IODINE - 125 TỪ KHÍ XENON - 124 CHIẾU XẠ BỞI DỊNG NƠTRON NHIỆT TRONG LÒ PHẢN ỨNG Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử Mã số: 8440130.04 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS Nguyễn Thế Nghĩa TS Vũ Thanh Quang Hà Nội – Năm 2019 LỜI CẢM ƠN Để hồn thành đề tài luận văn thạc sĩ em, bên cạnh nỗ lực cố gắng thân khơng kể đến hướng dẫn nhiệt tình q Thầy Cô, động viên ủng hộ gia đình bạn bè suốt thời gian học tập nghiên cứu thực luận văn thạc sĩ Đầu tiên, em xin chân thành bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến hai thày TS Nguyễn Thế Nghĩa TS.Vũ Thanh Quang, người thày đáng kính tận tình giúp đỡ tạo điều kiện tốt cho em hoàn thành luận văn Em xin bày tỏ lịng biết ơn đến tồn thể q thầy cô khoa Vật lý, Bộ môn Vật lý hạt nhân, cán Phòng sau đại học học viên lớp cao học 2017 - 2019 tận tình truyền đạt kiến thức quý báu, tạo điều kiện thuận lợi hỗ trợ cho em suốt trình học tập nghiên cứu hoàn thành đề tài luận văn Cuối cùng, em xin chân thành cảm ơn đến gia đình, anh chị bạn đồng nghiệp hỗ trợ cho em nhiều suốt trình học tập, nghiên cứu thực đề tài luận văn thạc sĩ cách hoàn chỉnh Hà Nội, tháng 10 năm 2019 Học viên thực Đoàn Thị Thu Hiền MỤC LỤC Danh mục ký hiệu, chữ viết tắt từ khóa Danh mục hình vẽ biểu đồ……………………………………………… Danh mục bảng……………………………………………………………… Mở đầu……………………………………………………………………… Chƣơng 1: Tổng quan sản xuất đồng vị phóng xạ lò hạt nhân nghiên cứu…………………………………………………………………… 1.1 Sản xuất đồng vị tron 1.2 Phản ứng hạt nhân 1.2.1 Năng lượng 1.2.2 Các loại phản ứ 1.2.3 Tiết diện phản ứ 1.3 Tính tốn hiệu suất đ 1.4 Kỹ thuật chiếu xạ 1.4.1 Lựa chọn vật li 1.4.2 Đóng gói bia 1.5 Những ứng dụng c a hạt nhân Chƣơng 2: Tính tốn q trình sản xuất Iodine – 125 từ khí Xenon – 124 chiếu xạ dịng nơtron nhiệt lị phản ứng………………………… 2.1 Q trình sản xuất Io 2.1.1 Dạng phân rã 2.1.2 Vật liệu bia 2.1.3 Sơ đồ ngun lý 2.2 Sơ đồ tích lũ rịng c lị phản ứng [5] 2.3 Mơ tả tốn học q trình tạo thành phân rã c a hạt nhân chiếu xạ bia Xenon tự nhiên 2.4 Giao diện c a chƣơng trình tính tốn 25 Chƣơng 3: Kết tính tốn bàn luận………………………………… 3.1 Kiểm chứng kết tính tốn 31 3.2 Sản xuất theo mẻ gián đoạn 31 3.2.1 Sử dụng bia Xenon tự nhiên 3.2.2 Sử dụng bia Xenon - 124 có độ giàu >99% 3.3 Sản xuất theo vịng lặp tuần hoàn 3.3.1 Sử dụng bia Xenon tự nhiên 3.3.2 Sử dụng bia Xenon - 124 có độ giàu >99% 3.4 Tính tốn thời gian chiếu xạ tối ƣu cho sản xuất Iodine - 125 lò Đà Lạt 3.4.1 Sử dụng bia Xenon tự nhiên chiếu xạ kênh chiếu ướt; Φ 12 29 33 33 40 37 37 40 43 = 9.10 n/cm /s 3.4.2 Sử dụng bia Xenon giàu chiếu xạ hốc bẫy nơtron; Φ = 13 44 2.10 n/cm /s 46 Kết luận Tài liệu tham khảo 49 51 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT VÀ TỪ KHÓA - σ: Tiết diện phản ứng - Φthông lượng chùm hạt a bay tới bia (Na/S) (hạt/cm /s) - T1/2: Thời gian bán rã đồng vị phóng xạ - : Hằng số phân rã, - IAEA: Cơ quan nguyên tử quốc tế - HEU: Bó nhiên liệu độ giàu cao - LEU: Bó nhiên liệu độ giàu thấp DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Bảng 2.1 Bảng 2.2 2 Bảng 3.1 Bảng 3.2 Bảng 3.3 Bảng 3.4 Bảng 3.5 4 DANH MỤC HÌNH VẼ VÀ BIỂU ĐỒ Hình 1: Hình 2: Hình 3: Hình 1.1: Hình 1.2: Hình 1.3: Hình 1.4 Hình 1.5 Hình 2.1: Hình 2.2: Hình 2.3: Hình 2.4: Hình 2.5: Hình 2.6: Hình 2.7: Hình 2.8: Hình 2.9: Hình 2.10 – 2.11 Hình 3.1: Hình 3.2 9 8 19 20 21 23 24 25 Hình 3.3: Hình 3.13: Hình 3.4: Hình 3.5: Hình 3.6: Hình 3.7: Hình 3.8: Hình 3.9: Hình 3.10: Hình 3.11: Hình 3.12: Hình 3.14: H oạ t đ ộ ri ên g củ a sả n p hẩm Iodine -125 Hoạt độ Iodine -125 buồng phân rã Hàm lượng Iodine -126 sản phẩm Sản lượng tối đa Iodine - 125/năm, Thời gian sản xuất 120 12 Thời gian chiếu xạ-Phân rã tối ưu cho mẻ 0.5 gram 13 Xenon giàu > 99%, Φ = 2.10 n/cm /s Sản lượng tối đa Iodine - 125/năm, Thời gian sản xuất 120 13 ngày/năm, 0.5 gram Xenon giàu > 99%, Φ = 2.10 n/cm /s 9 Hoạt độ riêng sản phẩm Iodine -125 Hoạt độ Iodine -125 buồng phân rã 4 Hoạt độ Iodine -126 buồng phân rã Hàm lượng tạp nhân Iodine -126 sản phẩm ngày/năm, 50 gram Xenon tự nhiên, Φ = 9.10 n/cm /s Hoạt độ riêng sản phẩm Iodine -125 Thời gian chiếu xạ - Phân rã tối ưu cho mẻ 50 gram Xenon tự nhiên, Φ = 12 9.10 n/cm /s 7 Hàm lƣợ 1,8 1,6 Hàm lƣợng iodine-126,% 1,4 1,2 0,8 0,6 0,4 0,2 0 Hoạt độ riêng, Ci/gr Hình 3.9 Hàm lượng tạp nhân Iodine - 126 sản phẩm Hình 3.10 Hoạt độ riêng sản phẩm Iodine - 125 51 Kết sau 10 vòng lặp: t ng thời gian sản xuất 54 ngày; hoạt độ sản phẩm Iodine-125 buồng phân rã đạt 201507,7mCi; Hoạt độ Iodine-126 đạt 883,32mCi; Khối lượng Iodine - 127 1,922 mgr; Hàm lượng tạp nhân Iodine 126 sản phẩm 0,41% < 1%; Hoạt độ riêng sản phẩm Iodine - 125 đạt 17340,6Ci/gr Giả sử trình chưng cất hấp thu Iodine - 125 đạt hiệu suất trung bình 80% cơng suất dây truyền đạt > 16Ci Iodine - 125/54 ngày Kết lu n: Sản xuất theo chu trình lặp tuần hồn sử dụng bia Xenon tự nhiên hay bia Xenon - 124 giàu có ưu điểm tạo lượng lớn sản phẩm có độ hoạt độ riêng cao nhược điểm phải đầu tư xây dựng dây truyền chiếu xạ lặp tuần hồn phức tạp, địi hỏi độ an tồn n định cao; Cơng việc bảo dưỡng, bảo trì hệ thống địi hỏi chun mơn sâu chi phí lớn Chỉ nước có khoa học cơng nghệ tiên tiến, có tiềm lực người xây dựng vận hành thường quy dây truyền chiếu lặp tuần hoàn; Sản xuất thường quy lượng lớn Iodine 125 3.4 Tính tốn thời gian chiếu xạ tối ƣu cho sản xuất Iodine - 125 lò Đà Lạt Iodine - 125 sinh từ phân rã Xenon - 125 Sau tạo thành Iodine - 125 phân rã thành Telurium - 125 bền bắt nơtron với tiết diện phản ứng 894bar [5] tạo thành Iodine - 126 Iodine - 126 tiếp tục sinh Iodine - 127 bền Iodine - 128 phóng xạ Sự có mặt Iodine - 126 Iodine - 128 xem làm nhiễm bẩn sản phẩm Iodine - 125 chúng gây xạ có hại sử dụng y tế [8] Để giảm thiểu nhiễm bẩn Iodine - 126 Iodine - 128 thời gian chiếu xạ thời gian phân rã cần tính tối ưu Vì thời gian bán rã Iodine - 128 25 phút ngắn nhiều 13 ngày Iodine - 126 [8] Do đó, nhiễm bẩn Iodine - 128 nhỏ Thời gian chiếu xạ xem tối ưu đạt hoạt độ cao Iodine - 125 tỷ lệ tạp nhân 126 125 I/ I 99%, Φ = 2.10 n/cm /s 56 Khi thời gian chiếu xạ tăng từ đến 10 ngày thời gian phân rã phải tăng nhanh để đảm bảo tiêu chất lượng Vì vậy, thời gian sản xuất mẻ tăng nhanh, số mẻ sản xuất /năm giảm mạnh làm cho sản lượng Iodine-125 liên tục giảm (Hình 3.14) Cực đại sản lượng/1năm ứng với trường hợp chiếu xạ ngày, chờ phân rã ngày Thời gian sản xuất tối ưu cho mẻ 10 ngày Như vậy, thực 12 mẻ, thu 115Ci Iodine - 125/năm Kết luận: Tính tốn thời gian chiếu xạ tối ưu cho sản xuất Iodine - 125 theo mẻ kênh chiếu ướt hốc chiếu bẫy nơtron Lò hạt nhân Đà Lạt sau: - Sử dụng bia Xenon tự nhiên chiếu xạ kênh chiếu ƣớt: Thời gian chiếu xạ tối ưu ngày, thời gian chờ phân rã ngày T ng thời gian sản xuất tối ưu cho mẻ 12 ngày Sản lượng cực đại tính cho 120 ngày/năm bia chứa 50 gram Xenon tự nhiên 7,5 Ci Iodine - 125 - Sử dụng bia Xenon giàu > 99% Xenon - 124 chiếu xạ hốc bẫ nơtron: Thời gian chiếu xạ tối ưu ngày, thời gian chờ phân rã ngày T ng thời gian sản xuất tối ưu cho mẻ 10 ngày Sản lượng cực đại tính cho 120 ngày/năm bia chứa 0,5 gram Xenon giàu > 99% Xenon-124 115Ci Iodine - 125 Trong thực tế, sản lượng Iodine - 125 mẻ năm số liệu tính tốn lý thuyết nêu lý do: Sự tự che chắn hệ thống gá bia làm thay đ i thông lượng nơtron hốc chiếu, ảnh hưởng số nơtron nhiệt tích phân công hưởng làm thay đ i tiết diện phản ứng hiệu suất thu hồi bước xử lý hóa học mẫu chiếu xạ Tuy nhiên, số liệu tính tốn nêu đủ tin cậy cần thiết cho việc dự báo, định hướng triển khai thực tế để đạt hiệu sản xuất tốt 57 KẾT LUẬN Iodine - 125 có nhiều ứng dụng, đặc biệt thử nghiệm sinh học, y học cho chẩn đoán điều trị Hiện tại, Iodine - 125 sử dụng kít chẩn đốn miễn dịch phóng xạ điều trị ung thư tuyến tiền liệt kỹ thuật cấy hạt phóng xạ Xạ trị cấy ghép số u ác tính u não Ngồi ra, Iodine - 125 sử dụng để chụp xạ hình tuyến giáp Chính vậy, Iodine - 125 quan tâm sản xuất nghiên cứu ứng dụng nước tiên tiến Mỹ, Nga, Anh, Pháp, Đức, Ấn Độ, Hà Quốc, Nhật Bản [8] Lập trình tính tốn trình bày luận văn dự báo tích lũy rịng đồng vị Iodine - 125, Iodine - 126 Iodine - 127 sản sinh từ phản ứng hạt nhân 124 Xe (n,γ) 125 Xe Số liệu tính tốn đưa dự báo ảnh hưởng thông số đầu vào q trình sản xuất Iodine - 125 từ bia khí Xenon chiếu xạ dòng nơtron nhiệt lò phản ứng đến khối lượng chất lượng sản phẩm cuối Các kết tính tốn thu sở liệu dự báo, định hướng tối ưu hóa q trình triển khai sản xuất Iodine - 125 lị phản ứng, có lị hạt nhân Đà Lạt Phương pháp tính tốn sử dụng luận văn phương pháp tích phân số Runge – Kutta bậc 4, kiểm chứng cách áp dụng với toán đầu vào so sánh kết tính tốn với số liệu công bố IAEA Các số liệu so sánh có tương đồng tốt số liệu nghiên cứu IAEA Điều chứng tỏ: phương pháp tích phân số Runge-Kutta bậc sử dụng nghiên cứu đủ xác đáng tin cậy Sự sai khác không đáng kể số liệu khác phương pháp tính liệu hạt nhân tiết diện phản ứng (σ); số phân rã (λ); số nơtron nhiệt tích phân cộng hưởng Trong nghiên cứu sử dụng số liệu số công bố bảng 2.2[8] Các kết tính tốn cho phương thức sản xuất ứng với loại bia thu sau: 58 - Sản xu t theo mẻ gián đoạn, với thời gian chiếu nhau, thông lượng nơtron thấp hoạt độ Iodine - 125 thu thấp, hàm lượng tạp chất thấp hoạt độ riêng cao Vì vậy, sản xuất Iodine - 125 theo phương pháp mẻ gián đoạn phù hợp cần sản phẩm có hoạt độ riêng cao công suất nhỏ trừ sử dụng bia giàu Xenon - 124 Sản xu t theo chu trình lặp tuần hoàn, sử dụng bia Xenon tự nhiên hay bia Xenon - 124 giàu có ưu điểm tạo lượng lớn sản phẩm có độ hoạt độ riêng cao nhược điểm phải đầu tư xây dựng dây truyền chiếu xạ lặp tuần hoàn phức tạp, địi hỏi độ an tồn n định cao; cơng việc bảo dưỡng, bảo trì hệ thống địi hỏi chun mơn sâu chi phí lớn - Tính tốn thời gian chiếu xạ tối ưu cho sản xu t Iodine - 125 lò hạt nhân Đà Lạt: Sử dụng bia Xenon tự nhiên chiếu xạ kênh chiếu ướt: T ng thời gian sản xuất tối ưu cho mẻ 12 ngày Sản lượng cực đại tính cho 120 ngày/năm bia chứa 50 gram Xenon tự nhiên 7,5 Ci Iodine - 125 Sử dụng bia Xenon giàu > 99% Xenon - 124 chiếu xạ hốc bẫy nơtron: T ng thời gian sản xuất tối ưu cho mẻ 10 ngày Sản lượng cực đại tính cho 120 ngày/năm bia chứa 0,5 gram Xenon giàu > 99% Xenon-124 115 Ci Iodine - 125 Phương pháp lập trình hướng đối tượng trình bày luận án dễ dàng mở rộng áp dụng tương tự với việc sản xuất nhân phóng xạ khác như: Stronsium - 89, Samarium - 153, Relium - 186 Relium - 188… 59 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt Bích Ngọc (2018), “ Nơi điều chế dược chất phóng xạ chẩn bệnh hiểm nghèo”, Báo VnExpress.net, 30/7/2018, mục Khoa học nước Bùi Văn Loát (2016), Vật lý hạt nhân, Nhà xuất Đại học Quốc gia Hà Nội Nguyễn Duy Sang (2012), “ Tính tốn thơng lượng neutron lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt với cấu hình nhiên liệu sử dụng chương trình mơ Monte Carlo Code MCNP4C2”, Tạp chí khoa học 2012-24b, 123130, Trường Đại học Cần Thơ Nguyễn Triệu Tú (2007), Ghi nhận đo lường xạ hạt nhân, Nhà xuất Đại học Quốc gia Hà Nội Tiếng Anh Eduador Martinho, M Anjos Neves and M Carno Freitas (1984), 125 “ I Production: Neutron Irradiation Planning”, Int.J.Appl.Radiat.Isot Vol.35,No 10, pp 933-938, 1984 Hai Quan Ho, Yuki Honda, Shimpei Hamamoto, Toshiaki Ishii, Nozomu Fujimoto, Etsuo Ishitsuka (2018) “Feasibility study of large-scale production of iodine-125 at the high temperature engineering test reactor” Applied Radiation and Isotopes 140 (2018) 209–214 IAEA TECDOC-1230 (2003), “ Manual for Reactor Produced Radioisotopes” Metyko, J., et al., 2016 Verification of I-125 brachytherapy source strength for use in radioactive seed localization procedures Appl Radiat Isot 112, 62–68 Wang Zhongmin, Chen Kemin (2011), “Clinical application of Image guided Iodine-125 seed implantation therapy in patients with advanced pancreatic cancer”, Current cencer treatment – Novel beyond conventional approaches, 9/2011, p109-128 60 ... Sản xuất Iodine- 125 từ khí Xenon- 124 chiếu xạ dịng nơtron lò phản ứng gồm bước sau: Chiếu xạ bia Xenon- 124 tạo thành Xenon -125 Để nguội chờ phân rã beta, T1/2 = 18 từ Xenon -125 thành Iodine- 125. .. gói bia 1.5 Những ứng dụng c a hạt nhân Chƣơng 2: Tính tốn q trình sản xuất Iodine – 125 từ khí Xenon – 124 chiếu xạ dòng nơtron nhiệt lò phản ứng? ??……………………… 2.1 Quá trình sản xuất Io 2.1.1 Dạng... chứng nghiêm trọng Hình 1.5: Phẫu thuật đặt hạt phóng xạ Iodine -125 BV Bạch Mai 29 Chƣơng - TÍNH TỐN Q TRÌNH SẢN XUẤT IODINE - 125 TỪ KHÍ XENON- 124 CHIẾU XẠ BỞI DỊNG NƠTRON NHIỆT TRONG LỊ PHẢN