Nghiên cứu sự phân bố của po 210 trong nƣớc biển, trầm tích và ngao (meretrix meretrix), hàu (crassostrea gigas) trong vùng biển ven bờ khu vực bắc bộ

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN TRẦN THỊ VÂN NGHIÊN CỨU SỰ PHÂN BỐ CỦA Po-210 TRONG NƯỚC BIỂN, TRẦM TÍCH VÀ NGAO (MERETRIX MERETRIX), HÀU (CRASSOSTREA GIGAS) TRONG VÙNG BIỂN VEN BỜ KHU VỰC BẮC BỘ LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG Hà Nội - 2019 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN TRẦN THỊ VÂN NGHIÊN CỨU SỰ PHÂN BỐ CỦA Po-210 TRONG NƯỚC BIỂN, TRẦM TÍCH VÀ NGAO (MERETRIX MERETRIX), HÀU (CRASSOSTREA GIGAS) TRONG VÙNG BIỂN VEN BỜ KHU VỰC BẮC BỘ Chuyên ngành: Môi trường đất nước Mã số: LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS Bùi Duy Cam TS Đặng Đức Nhận Hà Nội - 2019 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng hướng dẫn PGS.TS Bùi Duy Cam TS Đặng Đức Nhận Các kết quả, số liệu luận án trung thực, phần cơng bố cơng trình với đồng ý đồng tác giả, phần lại chưa cơng bố cơng trình Hà Nội, ngày tháng Tác giả luận án Trần Thị Vân năm 2019 LỜI CẢM ƠN Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Duy Cam TS Đặng Đức Nhận tận tình hướng dẫn ủng hộ suốt thời gian học tập, thực nghiên cứu hồn thành luận án Tơi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới lãnh đạo cán Viện Nghiên cứu Môi trường vấn đề Xã hội/Liên hiệp Các Hội Khoa học Kỹ thuật Việt Nam Viện Khoa học Kỹ thuật hạt nhân/Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam tạo điều kiện thuận lợi, cộng tác nghiên cứu cung cấp nhiều kiến thức để tơi hồn thành luận án Tơi xin chân thành cảm ơn Bộ môn Tài nguyên Môi trường đất, Khoa Mơi trường, Phịng Sau đại học thầy, cơ, nhà khoa học ngồi Trường Đại học Khoa học Tự nhiên giúp đỡ nhiều trình học tập, nghiên cứu góp ý hồn thiện luận án Tơi xin cảm ơn Bộ Khoa học Công nghệ Chủ nhiệm đề tài cấp nhà nước KC.05.21/11-15 tài trợ phần kinh phí để thực nghiên cứu Tơi xin đặc biệt gửi lời cảm ơn sâu sắc tới gia đình ln động viên, khích lệ giúp tơi có nghị lực để hồn thành luận án Cuối cùng, xin gửi lời cảm ơn tới bạn bè, đồng nghiệp động viên, chia sẻ tạo điều kiện để tơi hồn thành luận án Hà Nội, ngày tháng Nghiên cứu sinh Trần Thị Vân năm 2019 MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT DANH MỤC BẢNG .6 DANH MỤC HÌNH MỞ ĐẦU Tính cấp thiết đề tài luận án Mục tiêu luận án 10 Ý nghĩa khoa học thực tiễn luận án 11 Tính luận án 11 CHƢƠNG TỔNG QUAN 12 1.1 Tổng quan phóng xạ môi trƣờng 12 1.1.1 Nguồn gốc nhân phóng xạ mơi trƣờng 12 1.1.1.1 Nguồn gốc từ chuỗi phóng xạ tự nhiên 12 1.1.1.2 Nguồn từ phản ứng hạt nhân vũ trụ 14 1.1.1.3 Nguồn phóng xạ nhân tạo 15 1.1.2 Ảnh hƣởng nhân phóng xạ đến sức khỏe ngƣời 15 1.2 Giới thiệu poloni-210 17 1.2.1 Nguồn gốc poloni-210 biển đại dƣơng 17 1.2.1.1 Nguồn gốc tự nhiên 17 1.2.1.2 Nguồn gốc nhân tạo 19 1.2.2 Đặc điểm poloni-210 19 1.2.2.1 Đặc điểm hóa - lý 19 1.2.2.2 Đặc tính poloni-210 mơi trường tự nhiên nước 20 1.2.2.3 Đặc điểm hóa phóng xạ poloni-210 21 1.2.2.4 Q trình sinh -địa hóa poloni-210 21 1.2.2.5 Quá trình tái nhập poloni-210 từ trầm tích yếm khí vào pha nước 22 1.2.3 Hấp thu poloni-210 sinh vật biển 24 1.2.3.1 Tích lũy sinh học poloni-210 sinh vật biển .24 1.2.3.2 Vận chuyển poloni-210 theo chuỗi thức ăn 24 1.2.4 Cơ chế xâm nhập poloni-210 vào thể ngƣời 26 1.3 Nghiên cứu poloni-210 môi trƣờng nƣớc biển 28 1.3.1 Nghiên cứu giới 28 1.3.1.1 Nồng độ hoạt độ poloni-210 nước biển 28 1.3.1.2 Nồng độ hoạt độ poloni-210 trầm tích 29 1.3.1.3 Nồng độ hoạt độ poloni-210 tảo 30 1.3.1.4 Nồng độ hoạt độ poloni-210 sinh vật biển 31 1.3.1.5 Nghiên cứu phân bố tích lũy sinh học Poloni-210 môi trường nước biển 33 1.3.2 Nghiên cứu Việt Nam 36 CHƢƠNG ĐỐI TƢỢNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 37 2.1 Đối tƣợng nghiên cứu 37 2.1.1 Lựa chọn đối tƣợng nghiên cứu 37 2.1.2 Lựa chọn địa điểm nghiên cứu 39 2.2 Nội dung nghiên cứu 41 2.3 Phƣơng pháp nghiên cứu 41 2.3.1 Phƣơng pháp lấy mẫu trƣờng 42 2.3.1.1 Thời gian lấy mẫu 42 2.3.1.2 Số lượng vị trí lấy mẫu 42 2.3.1.3 Lấy xử lý mẫu trường 42 2.3.2 Phƣơng pháp xử lý mẫu lƣơng thực - thực phẩm phân tích hoạt độ nhân phóng xạ phịng thí nghiệm 44 2.3.2.1 Phương pháp xử lý mẫu phân tích đo alpha, gamma, beta 44 2.3.2.2 Phương pháp xử lý mẫu phân tích định lượng nồng độ hoạt độ poloni-210 mẫu môi trường 47 2.3.2.3 Chương trình đảm bảo kiểm sốt chất lượng 51 - 2.3.3 Phƣơng pháp xác định độ muối nƣớc biển nồng độ Cl nƣớc biển 53 2.3.4 Phƣơng pháp đánh giá phân bố poloni-210 thông qua hệ số phân bố (Kd) 53 2.3.5 Phƣơng pháp đánh giá khả tích lũy sinh học poloni-210 từ mơi trƣờng vào hàu, ngao thông qua hệ số CF 54 2.3.6 Phƣơng pháp đánh giá liều hiệu dụng chiếu trung bình cơng chúng ăn lƣơng thực-thực phẩm nhiễm phóng xạ tự nhiên 55 2.3.7 Phƣơng pháp xử lý số liệu 55 CHƢƠNG KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ BÀN LUẬN 56 3.1 Phân bố poloni-210 mơi trƣờng trầm tích - nƣớc biển ven bờ khu vực nghiên cứu 56 3.1.1 Nồng độ hoạt độ poloni-210 nƣớc biển ven bờ .56 3.1.2 Nồng độ hoạt độ poloni-210 trầm tích biển ven bờ 59 3.1.3 Phân bố poloni-210 trầm tích - nƣớc biển ven bờ 60 3.1.4 Ảnh hƣởng số yếu tố môi trƣờng tới phân bố poloni-210 môi trƣờng nƣớc biển ven bờ 65 3.1.4.1 Ảnh hưởng nồng độ hợp chất hữu hoà tan .65 3.1.4.2 Ảnh hưởng độ muối nước biển 68 3.1.4.3 Ảnh hưởng pH 70 3.1.5 Nguồn gốc poloni-210 môi trƣờng nƣớc biển ven bờ biển vịnh Bắc Bộ 73 3.2 Nghiên cứu khả tích lũy sinh học poloni-210 ngao hàu 78 3.2.1 Nồng độ hoạt độ poloni-210 mẫu ngao hàu 78 3.2.2 Ảnh hƣởng nồng độ ion clo nƣớc biển đến tích lũy sinh học poloni-210 hàu ngao 81 3.2.3 Đánh giá khả tích lũy sinh học poloni-210 ngao hàu thơng qua hệ số tích lũy (CF) 83 - 3.2.4 Ảnh hƣởng nồng độ Cl nƣớc biển pH đến khả tích lũy poloni-210 ngao hàu 86 3.3 Mức đóng góp poloni-210 vào liều hiệu dụng chiếu trung bình năm công chúng đồng Bắc Bộ 89 3.3.1 Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ tự nhiên nhân tạo lƣơng thực thực phẩm 90 3.3.2 Tính tốn liều hiệu dụng chiếu trung bình năm ăn lƣơng thực thực phẩm bị nhiễm phóng xạ xác định mức đóng góp nhân phóng xạ 210 Po liều chiếu trung bình năm 94 KẾT LUẬN 100 KIẾN NGHỊ 102 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN 103 TÀI LIỆU THAM KHẢO 104 PHỤ LỤC 116 Vị trí địa lý điểm lấy mẫu phục vụ nghiên cứu luận án 116 PHỤ LỤC 119 Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ lƣơng thực thực phẩm thuộc phần ăn chủ yếu ngƣời dân khu vực nghiên cứu .119 PHỤ LỤC 122 Bản đồ vị trí địa lý điểm lấy mẫu trầm tích - nƣớc - hàu - ngao phục vụ nghiên cứu luận án 122 PHỤ LỤC 123 Bản đồ vị trí địa lý điểm lấy mẫu lƣơng thực - thực phẩm phục vụ nghiên cứu luận án 123 PHỤ LỤC 124 Thiết bị đo Po-210 Alpha Spectrometer Model 7200-02 .124 PHỤ LỤC 128 Một số hình ảnh trình nghiên cứu thực luận án .128 DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT Từ, cụm từ viết tắt CF DOC dw HDPE HOC IAEA ICRP fw LOD NIST PCE PM PRPX TF TSM UNSCEAR vcs ww PHỤ LỤC Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ lƣơng thực thực phẩm thuộc phần ăn chủ yếu ngƣời dân khu vực nghiên cứu Bảng Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ 40K, 232Th, 228Ac, 212Pb lƣơng thực thực phẩm thuộc phần ăn chủ yếu ngƣời dân khu vực nghiên cứu (giá trị trung bình ± độ lệch chuẩn)* (Bq kg-1dw) [1] TT Thực phẩm Gạo Các loại lƣơng thực khác (Ngô) Các loại củ (sắn khoai lang) Đậu phụ Hạt (đỗ, lạc, vừng) Rau ăn (rau muống, rau cải) Rau ăn củ (củ cải, su hào, carot) Hoa (chuối) Thịt 10 Trứng 11 Cá 12 Hàu, ngao (hải sản) 119 PHỤ LỤC Bảng Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ 212 Bi, 226 Ra, 214 Pb, 214 Bi lƣơng thực thực phẩm thuộc phần ăn chủ yếu ngƣời dân khu vực nghiên cứu (giá trị trung bình ± độ lệch chuẩn)* (Bq kg-1 dw) [1] Thực phẩm Gạo Các loại lƣơng thực khác (Ngô) Các loại củ (sắn khoai lang) Đậu phụ Hạt (đỗ, lạc, vừng) Rau ăn (rau muống, rau cải) Rau ăn củ (củ cải, su hào, carot) Hoa (chuối) Thịt 10 Trứng 11 Cá 12 Hàu, ngao (hải sản) 120 PHỤ LỤC Bảng Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ 210Pb, 137Cs 90Sr lƣơng thực thực phẩm thuộc phần ăn chủ yếu ngƣời dân khu vực nghiên cứu (giá trị trung bình ± độ lệch chuẩn)* (Bq kg-1dw) [1] TT Thực phẩm Gạo Các loại lƣơng thực khác (Ngô) Các loại củ (sắn khoai lang) Đậu phụ Hạt (đỗ, lạc, vừng) Rau ăn (rau muống, rau cải) Rau ăn củ (củ cải, su hào, carot) Hoa (chuối) Thịt 10 Trứng 11 Cá 12 Hàu, ngao (hải sản) - NA không áp dụng; - N=18, 15, 12, 24, 18, 24, 18, 21, 12, 15 57 mẫu phân tích gạo, ngô, khoai lang/sắn, đậu phụ, hạt đậu/vừng, rau ăn lá, rau ăn củ, chuối, thịt, trứng, cá hải sản (hàu, ngao); -1 -1 -1 - LOD alpha, beta gamma mBq kg dw, 50 mBq kg dw 20 mBq kg dw thực phẩm 121 PHỤ LỤC Bản đồ vị trí địa lý điểm lấy mẫu trầm tích - nƣớc - hàu - ngao phục vụ nghiên cứu luận án 122 PHỤ LỤC Bản đồ vị trí địa lý điểm lấy mẫu lƣơng thực - thực phẩm phục vụ nghiên cứu luận án 123 PHỤ LỤC Thiết bị đo Po-210 Alpha Spectrometer Model 7200-02 a Ảnh phổ kế alpha b Buồng chân khơng Hình Alpha Spectrometer Model 7200-02 Bơm hút chân không Mẫu Buồng chân khơng Hình Sơ đồ khối hệ đo phổ alpha Máy tính 124 Tóm tắt cấu tạo hoạt động thiết bị: Hình dạng bên ngồi hệ phổ kế thể hình 1a, có lắp đặt hai buồng chân khơng (hình 1b), khối điện tử đƣợc kết nối với máy (hình 2) Trong buồng chân khơng có lắp detectơ hàng rào mặt Si, diện tích hoạt 900mm2, độ phân giải 20 keV; giá đặt mẫu đo có nhiều rãnh; mẫu đo sau xử lý cần đặt rãnh (cách mặt đầu đo dƣới mm), hiệu suất ghi đạt 25% Khi xạ α vào đầu đo, tƣơng tác với vật liệu cấu trúc đầu đo hình thành lƣợng điện tích, điện tích đƣợc khuếch đại Tiền khuyết đại (Preamp), sau sang Khuếch đại tuyến tính (Amp), tín hiệu đƣợc chuyển đến Biến đổi tƣơng tự số ADC vào Phân tích đa kênh (MCA), kết nối với máy tính q trình đo đạc, lƣu trữ phổ xử lý số liệu đƣợc điều khiển phần mềm chuyên dụng cho toàn hệ phổ kế a Khởi phát hệ đo theo thứ tự sau: - Bật cơng tắc nguồn CPU máy tính hình cho khởi động xong - Bật cơng tắc nguồn hệ đo Alpha Analyst chờ đến khởi động xong - Bật công tắc nguồn bơm hút chân không - Khởi phát hệ đo alpha từ biểu tƣợng hình máy tính - Khi máy đo khởi phát xong khơng có lỗi sai hỏng hiển thị hình Hệ đo sẵn sàng đƣa vào sử dụng b Đặt mẫu vào vị trí đo - Mở cửa buồng đo cách kéo nhẹ nắp đậy - Dùng tay kéo khay đựng mẫu đo khỏi giá theo hƣớng ngang - Dùng kẹp nhựa để gắp mẫu từ hộp đựng mẫu bỏ vào khay Cần lƣu ý điểm sau: + Khơng dùng tay để cầm mẫu đo dễ nhiễm bẩn phóng xạ + Khơng dùng kẹp kim loại để gắp nguồn làm xƣớc mẫu đo 125 - Dùng tay đƣa khay đựng mẫu đo vào giá vị trí lựa chọn theo hƣớng ngang (Hoạt độ mẫu nhỏ cần đặt sát mặt detectơ Thơng thƣờng mẫu đƣợc đặt vị trí số mẫu mơi trƣờng) - Đóng cửa buồng đo cách đẩy ngƣợc chiều mở c Tiến hành phép đo - Khai báo thông tin mẫu đo phép đo file quản lý nhƣ ký hiệu mẫu, mơ tả mẫu, vị trí đo, thời gian đo, đồng vị quan tâm Thời gian đo phụ thuộc cƣờng độ xạ mẫu; thông thƣờng khoảng 24 đến 48 - Mở van bơm chân khơng từ hình điều khiển - Khởi phát đo từ lệnh Start hình điều khiển - Máy tự động khởi phát đo mức chân không buồng đo đạt giá trị yêu cầu - Máy ngừng đo thời gian đo đạt đến giá trị đặt trƣớc d Ghi chép kết đo - Ghi số đếm phổ vùng đỉnh lƣợng 4.88 MeV (209Po) số đếm phổ vùng đỉnh lƣợng 5.30 MeV (210Po) - Phổ lƣu file quản lý e Tính tốn kết Hàm lượng: Hoạt độ riêng 210Po đƣợc tính theo cơng thức sau: A= S S2 × A c × eλt m Trong đó: A - Hoạt độ riêng 210Po, Bq/kg S1 - Số đếm đỉnh lƣợng S2 - Số đếm đỉnh lƣợng 126 209 210 Po Po Ac - Hoạt độ 209Po đánh dấu vào mẫu, Bq m - Khối lƣợng mẫu, kg λ - số phân rã đồng vị 210Po t - khoảng thời gian từ tách 210Po đến thời điểm đo 210Po Độ không đảm bảo đo: σ A A = Trong đó: σA - Độ lệch chuẩn hoạt độ 210Po  S1 - Độ lệnh chuẩn số đếm đỉnh lƣợng 210Po  S2 - Độ lệnh chuẩn số đếm đỉnh lƣợng 209 Po  Ac m - Độ lệch chuẩn hoạt độ 209Po đánh dấu vào mẫu - Độ lệch chuẩn khối lƣợng mẫu phân tích Giới hạn phát hiện: Giới hạn phát (LOD) hệ phổ kế alpha phụ thuộc chủ yếu vào phông đầu dị Ở đây, giới hạn phân tích đƣợc tính theo công thức sau: k LOD = t2 + 2.k.σb Trong đó: t - Thời gian đếm phơng mẫu (đƣợc coi nhƣ nhau), giây  b - Độ lệch chuẩn số đếm phông k - Độ tin cậy phía, 1.65 với 95% phép đo có số đếm lớn giới hạn phát hệ Đối với phép phân tích 210 Po theo quy trình này, với thời gian đo 90.000 giây, hiệu suất đầu dị vị trí đo 25%, hiệu suất tách hóa 90%, giới hạn phân tích 0.2 mBq 127 PHỤ LỤC Một số hình ảnh trình nghiên cứu thực luận án Hình Lấy mẫu bè nuôi hàu tỉnh Quảng Ninh Hình Lấy mẫu bãi ni ngao tỉnh Quảng Ninh Hình Lấy mẫu sơ chế mẫu LTTP tỉnh Thái Bình 128 Hình Xử lý mẫu hàu ngao phịng thí nghiệm Hình Xử lý mẫu hàu, ngao trầm tích phịng thí nghiệm Hình Phân tích nồng độ hoạt độ 210Po mẫu nƣớc phịng thí nghiệm Viện Khoa học kỹ thuật hạt nhân 129 Hình Q trình tính toán, xử lý số liệu 130 ... TRẦN THỊ VÂN NGHIÊN CỨU SỰ PHÂN BỐ CỦA Po- 210 TRONG NƯỚC BIỂN, TRẦM TÍCH VÀ NGAO (MERETRIX MERETRIX), HÀU (CRASSOSTREA GIGAS) TRONG VÙNG BIỂN VEN BỜ KHU VỰC BẮC BỘ Chuyên ngành: Môi trường... hoạt độ poloni -210 trầm tích biển ven bờ 59 3.1.3 Phân bố poloni -210 trầm tích - nƣớc biển ven bờ 60 3.1.4 Ảnh hƣởng số yếu tố môi trƣờng tới phân bố poloni -210 môi trƣờng nƣớc biển ven bờ ... nghiên cứu Để thực mục tiêu nghiên cứu, luận án lựa chọn đối tƣợng nghiên cứu sau: * Nƣớc biển trầm tích ven bờ Để nghiên cứu phân bố nhân phóng xạ 21 0Po vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ vận chuyển