Bài báo trình bày nghiên cứu tổng hợp vanadi pha tạp ZrO2 bằng phương pháp thủy nhiệt và xác định các đặc trưng hóa lí của mẫu tổng hợp bằng các kĩ thuật XRD, SEM, EDX và UV-vis. Các kết quả thu được cho thấy vật liệu V/ZrO2 tổng hợp được có cấu trúc đơn pha, kích thước hạt rất nhỏ cỡ nano, có dạng cầu với kích thước trung bình khoảng từ 15 - 20 nm.
c mẫu vanadi chất mang TiO2 ,SiO2 , SBA-15 với mẫu V/ZrO2 cho thấy mẫu V/ZrO2 có độ chuyển hóa tương đương độ chọn lọc tổng C4 lại cao hẳn đặc biệt có tạo thành but-1,3-dien, sản phẩm quan trọng tổng hợp polime [4] * Ảnh hưởng môi trường tổng hợp đến hoạt tính xúc tác Để xem xét ảnh hưởng mơi trường tổng hợp đến hoạt tính xúc tác, chúng tơi so sánh hoạt tính xúc tác mẫu tổng hợp phương pháp thủy nhiệt với hàm lượng pha tạp 30% vanadi môi trường kiềm NaOH M (Z30N), NaOH 10 M (Z30N10) HCl M (ZA30N) Kết trình bày Bảng Bảng Độ chuyển hóa độ chọn lọc sử dụng mẫu xúc tác pha tạp 30%V tổng hợp phương pháp thủy nhiệt môi trường NaOH M NaOH 10 M HCl M Tên mẫu Z30N Z30N10 ZA30N Độ chuyển hóa (C%) 3,09 3,31 4,28 Độ chọn lọc but-1-en 25,43 18,47 3,43 Độ chọn lọc trans-but-2-en 22,84 16,83 4,52 Độ chọn lọc cis-but-2-en 17,07 14,70 2,93 Độ chọn lọc buta-1,3-đien 16,45 5,21 1,17 Độ chọn lọc tổng C4 (%) 81,79 55,21 12,05 Độ chọn lọc axetilen 0,63 0,56 0,40 Độ chọn lọc propen 0,00 0,24 0,00 Độ chọn lọc tổng C2 - C3 (%) 0,63 0,80 0,40 Kết cho thấy, độ chọn lọc tổng C4 cao ứng với mẫu Z30N 81,79%; mẫu Z30N10 55,21% thấp với mẫu ZA30N 12,05% Trong môi trường kiềm NaOH, mẫu tổng hợp kiềm loãng NaOH M (Z30N) có hoạt tính xúc tác cao so với mẫu tổng hợp môi trường kiềm mạnh 10 M (Z30N10) Mẫu ZA30N tổng hợp môi trường HCl có độ chọn lọc tổng C4 thấp hẳn so với hai mẫu tổng hợp môi trường NaOH Chúng cho mẫu tổng hợp môi trường axit, hàm lượng vanadi lớn, tâm xúc tác vanadi không phân tán tốt, co cụm nên làm giảm hoạt tính xúc tác Trong nghiên cứu cho thấy mẫu tổng hợp môi trường kiềm NaOH M có hoạt tính xúc tác tốt Kết luận - Từ bột ZrO2 , phương pháp thủy nhiệt tổng hợp vật liệu nano ZrO2 pha tạp vanadi (hàm lượng ÷ 50%) môi trường NaOH M, NaOH 116 Tổng hợp vật liệu V/ZrO2 nghiên cứu khả xúc tác cho phản ứng oxi - đehydro hóa 10 M HCl M, 190 ◦ C, 24 Kết đo XRD, UV-Vis, SEM, EDX cho thấy vật liệu thu đơn pha, có cấu trúc tinh thể monoclinic, hạt dạng hình cầu, kích thước 15 ÷ 20nm, vanadi vào tinh thể ZrO2 với hàm lượng nhỏ - Kết nghiên cứu hoạt tính xúc tác mẫu vật liệu V/ZrO2 cho phản ứng oxi đehiđro hóa n-butan cho thấy vanadi phân tán chất mang vật liệu ZrO2 có kích thước nanomet có hoạt tính xúc tác tốt Sản phẩm phản ứng ODH n-butan sử dụng xúc tác V/ZrO2 but-1-en, but-2-en, lượng nhỏ axetilen, propen, sản phẩm trình oxi hóa sâu CO, CO2 đặc biệt có tạo thành but-1,3-dien Mẫu V/ZrO2 tổng hợp mơi trường kiềm lỗng (NaOH M) có hoạt tính xúc tác tốt mẫu tổng hợp môi trường kiềm đặc môi trường axit Mẫu Z30N tổng hợp môi trường kiềm NaOH M với hàm lượng vanadi đưa vào tổng hợp 30% có độ chọn lọc tổng C4 cao 81,79% TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Barbieri F, D Cauzzi, F De Smet, M Devillers, P Moggi, G Predieri, P Ruiz, 2000 Mixed-oxide catalysts involving V, Nb and Si obtained by a non-hydrolytic sol-gel route: preparation and catalytic behavior in oxidative dehydrogenation of propane Catalysis Today, Volume 61, Isues 1-4, pp 353-360 [2] Delia Gazzoli, Sergio De Rossi, Giovanni Ferraris, Giorgio Mattei, Roberto Spinicci, Mario Valigi, 2009 Bulk and surface structures of V2 O5 /ZrO2 catalysts for n-butan oxidative dehydrogenation Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 310, pp 17-23 [3] Gianmario Martra, Franco Arena, Salvatore Coluccia, Franco Frusteri, Adolfo Parmaliana, 2000 Factor controlling the selectivity of V2 O5 supported catalysts in the oxidative dehydrogenation of propane Catalysis today 63, pp 197-207 [4] Lê Minh Cầm, Vũ Thị Tươi, Ngô Đức Huyến, Lê Thị Hồng Hải, Nguyễn Ngọc Hà, 2011 Hoạt tính xúc tác V/TiO2 phản ứng oxi dehydro hóa n-butan Tạp chí Hóa học, T 49 (5AB), tr 193-200 ABSTRACT Synthesis and catalysis of V-doped ZrO2 for n-butane oxidative dehydrogenation ZrO2 nanomaterials doped with vanadium were synthesized using the hydrothermal method The obtained samples were characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), Energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX) and Ultraviolet visible spectroscopy (UV-Vis) The results showed that they were spherical V-doped ZrO2 (V/ZrO2 ) particles with a monoclinic crystal structure and particle sizes of about 15 ÷ 20 nm The catalytic activity of the V/ZrO2 nanoparticles in the oxidative dehydrogenation (ODH) of n-butane was evaluated The effects of the reaction factor of vanadium doped in ZrO2 under various conditions was investigated 117 .. .Tổng hợp vật liệu V/ZrO2 nghiên cứu khả xúc tác cho phản ứng oxi - đehydro hóa 10 M HCl M, 190 ◦ C, 24 Kết đo XRD, UV-Vis, SEM, EDX cho thấy vật liệu thu đơn pha, có cấu... 20nm, vanadi vào tinh thể ZrO2 với hàm lượng nhỏ - Kết nghiên cứu hoạt tính xúc tác mẫu vật liệu V/ZrO2 cho phản ứng oxi đehiđro hóa n-butan cho thấy vanadi phân tán chất mang vật liệu ZrO2 có... tính xúc tác tốt Sản phẩm phản ứng ODH n-butan sử dụng xúc tác V/ZrO2 but-1-en, but-2-en, lượng nhỏ axetilen, propen, sản phẩm q trình oxi hóa sâu CO, CO2 đặc biệt có tạo thành but-1,3-dien Mẫu V/ZrO2