Chuyển pha trạng thái điện môi exciton/sóng mật độ điện do thăng giáng nhiệt trong vật liệu bán kim loại

Chuyển pha trạng thái điện môi exciton (EI) kết hợp với sóng mật độ điện tích (CDW) trong vật liệu bán kim loại được khảo sát thông qua nghiên cứu mô hình hai dải năng lượng hai chiều có tương tác điện tử - phonon. Áp dụng gần đúng trường trung bình, nghiên cứu thu được hệ phương trình tự hợp nhằm xác định tham số trật tự trạng thái điện môi exciton và biến dạng mạng.

Đ.T.H Hải, P.V.Nhâm / Tạp chí Khoa học Cơng nghệ Đại học Duy Tân 03(40) (2020) 48-54 48 03(40) (2020) 48-54 Chuyển pha trạng thái điện mơi exciton/sóng mật độ điện thăng giáng nhiệt vật liệu bán kim loại Excitonic insulator/charge density wave transition induced by thermal fluctuations in semimetal materials Đỗ Thị Hồng Hảia, Phan Văn Nhâmb,c,* Hong Hai Do Thia, Van Nham Phanb,c,* Trường Đại học Mỏ - Địa chất, 18 Phố Viên, Bắc Từ Liêm, Hà Nội, Việt Nam Viện Nghiên cứu Phát triển Công nghệ Cao, Trường Đại học Duy Tân, Đà Nẵng, 550000, Việt Nam c Khoa kKhoa học Tự nhiên, Trường Đại học Duy Tân, Đà Nẵng, 550000, Việt Nam a Hanoi University of Mining and Geology, 18 Vien street, Bac Tu Liem, Hanoi, Vietnam b Institute of Research and Development, Duy Tan University, Da Nang, 550000, Vietnam c Faculty of Nature Sciences, Duy Tan University, Da Nang, 550000, Vietnam a b (Ngày nhận bài: 11/05/2020, ngày phản biện xong: 26/06/2020, ngày chấp nhận đăng: 27/6/2020) Tóm tắt Chuyển pha trạng thái điện mơi exciton (EI) kết hợp với sóng mật độ điện tích (CDW) vật liệu bán kim loại khảo sát thơng qua nghiên cứu mơ hình hai dải lượng hai chiều có tương tác điện tử - phonon Áp dụng gần trường trung bình, chúng tơi thu hệ phương trình tự hợp nhằm xác định tham số trật tự trạng thái điện môi exciton biến dạng mạng Kết tính số cho phép khảo sát phụ thuộc tham số trật tự trạng thái EI độ lệch mạng tinh thể vào nhiệt độ áp suất Giản đồ pha thiết lập, khẳng định tồn trạng thái EI kết hợp với lệch mạng tinh thể hệ nhiệt độ đủ thấp Từ khóa: Trạng thái EI/CDW; tương tác điện tử - phonon; gần trường trung bình; thăng giáng nhiệt Abstract Excitonic insulator transition accompanied by a charge density wave state in semimetal materials is examined by considering the two-band model involving electron - phonon interaction Adapting the mean-field theory, we have derived a set of selfconsistent equations, which allows us to determine both the excitonic insulator order parameter and the lattice displacement Numerical results permit us establish the temperature and the external pressure dependence of the EI order parameter and the lattice displacement Phase diagrams release an existance of the EI state with the lattice distortion at sufficiently low temperatures Keywords: EI/CDW state; electron - phonon interaction; mean-field theory; thermal fluctuations * Corresponding Author: Van-Nham Phan, Institute of Research and Development, Duy Tan University, Da Nang, 550000, Vietnam; Faculty of Nature Sciences, Duy Tan University, Da Nang, 550000, Vietnam Email: phanvannham@duytan.edu.vn Đ.T.H Hải, P.V.Nhâm / Tạp chí Khoa học Cơng nghệ Đại học Duy Tân 03(40) (2020) 48-54 Mở đầu Trạng thái điện môi exciton (excitonic insulator - EI) vấn đề hấp dẫn vật lý chất đông đặc, thu hút quan tâm lớn nhà vật lý giới Mặc dù đề xuất mặt lý thuyết từ 60 năm trước [1], exciton có thời gian sống ngắn nên kết thực nghiệm để chứng thực trạng thái hạn chế Gần đây, với việc tìm vật liệu có triển vọng để quan sát trạng thái thực nghiệm làm hồi lại quan tâm nghiên cứu mặt lý thuyết Về mặt lý thuyết, trạng thái điện môi exciton thường nghiên cứu thông qua khảo sát khn khổ mơ hình hồn tồn điện tử, ví dụ mơ hình khối lượng hiệu dụng MottWannier [2, 3] hay mơ hình Falicov-Kimball [4 - 6] Trong đó, tương tác điện tử với phonon bỏ qua Tuy nhiên, hệ điện tử thấp chiều dễ bị biến dạng cấu trúc tương tác điện tử - phonon [7], điển hình bất ổn định Peierls kim loại chiều [8] Tuy nhiên, nghiên cứu thực nghiệm quan sát gần số vật liệu cho thấy biến dạng mạng tinh thể đáng kể sở để hình thành trạng thái EI [9 - 12] Ví dụ như, kim loại chuyển tiếp 1T-TiSe2, kết thực nghiệm phụ thuộc nhiệt độ quang phổ điện tử cho thấy trạng thái EI xuất đồng thời với trạng thái sóng mật độ điện tích (charge density wave - CDW) nhiệt độ thấp [11, 12] Cũng vật liệu này, sóng mật độ điện tích quan sát kèm theo biến dạng mạng tuần hoàn yếu [10] Rõ ràng lệch mạng hay ảnh hưởng phonon vô quan trọng việc hình thành trạng thái điện mơi exciton loại vật liệu Do vậy, tương tác điện tử/lỗ trống - phonon cần phải xem xét kỹ lưỡng Trong thời gian gần đây, biến dạng mạng gây trạng thái EI thu hút quan 49 tâm nhà nghiên cứu lý thuyết Tuy vậy, nghiên cứu mối quan hệ trạng thái EI CDW xét đến ảnh hưởng phonon dừng lại trạng thái bản, tức là, nhiệt độ không [13 - 16] Khi nhiệt độ cao, liên kết điện tử - lỗ trống bị phá hủy thăng giáng nhiệt hệ chuyển sang trạng thái plasma điện tử lỗ trống Vì vậy, nghiên cứu ảnh hướng nhiệt độ lên trạng thái cần thiết Khi nghiên cứu trạng thái EI vật liệu bán kim loại 1T-TiSe2, việc áp dụng lý thuyết siêu dẫn BCS cho exciton, C Monney cộng khẳng định mối liên hệ trạng thái EI với trạng thái CDW [17, 18] Tuy nhiên, chi tiết mối liên hệ hai trạng thái chưa đề cập đến Trong báo này, nghiên cứu lý thuyết hình thành trạng thái điện mơi exciton kết hợp với trạng thái sóng mật độ điện tích mơ hình hai chiều hai dải lượng có tương tác điện tử - phonon lý thuyết trường trung bình tĩnh Trong đó, chúng tơi tập trung nghiên cứu ảnh hưởng nhiệt độ áp suất lên tham số trật tự trạng thái EI độ lệch mạng tinh thể Bài báo chia thành phần Trong đó, phần chúng tơi trình bày mơ hình điện tử hai chiều hai dải lượng có tương tác điện tử - phonon áp dụng lý thuyết trường trung bình tĩnh cho mơ hình Từ chúng tơi rút hệ phương trình tự hợp cho phép xác định tham số trật tự trạng thái EI giải hệ phương trình tự hợp phương pháp tính số Phần chúng tơi trình bày kết tính số thảo luận Cuối cùng, kết luận báo trình bày phần Mơ hình phương pháp lý thuyết Để khảo sát trạng thái EI/CDW vật liệu bán kim loại, xét mô hình điện tử hai chiều hai dải lượng có liên kết với phonon mô tả Hamiltonian sau: Đ.T.H Hải, P.V.Nhâm / Tạp chí Khoa học Công nghệ Đại học Duy Tân 03(40) (2020) 48-54 50 H  H e  H ph  H e ph , (1) đó, thành phần khơng tương tác hệ điện tử dải dẫn c điện tử dải hóa trị f là: (2) H e   kc ck† ck   kf fk† fk , k (3) (6) g ck† +Q fk  fk†ck +Q  N k (7) với h † k kc,f  c,f  t c,f  k  μ, h q,Q 0 Bq†  bq†  N k với c  ck  , f  fk  toán tử sinh (hủy) điện tử c điện tử f mang xung lượng k Các lượng kích thích điện tử c điện tử f cho † k C C toán tử giả hạt fermion 1k 2k toán tử phonon định nghĩa Hamiltonian chéo hóa hồn tồn cuối có dạng † H dia    k1C1k† C1k    k2C2k C2k  0  Bq† Bq , k k q với  c,f lượng nút điện tử c điện tử f; t c,f tích phân nhảy nút Trong mạng hai chiều hình vng với số mạng a = 1, ta có  k   cos k x  cos k y  bước nhảy mạng tinh thể  hóa học với lượng tán sắc giả hạt Phần lượng mô tả hệ phonon không tương tác là: đó: H ph  0  b b , † q q (8) 1,2 k E c   f  k +Q k sgn  kc +Q  kf  Wk , 2 c Wk   k+Q  kf     ,   (9) 1/2 (4) (10) q với bq†  bq  toán tử sinh (hủy) phonon mang xung lượng q với tần số không đổi 0 Số hạng cuối Hamiltonian (1) mô tả phần lượng tương tác hệ điện tử với phonon g ck† +q fk†  b-q†  bq   H c. , (5) H e ph    N k,q  với với g số tương tác điện tử - phonon N số nút mạng tinh thể Tại nhiệt độ đủ thấp, exciton với xung lượng hữu hạn Q   ,   ngưng tụ, thể với n  Ek1,2  hàm phân bố Fermi-Dirac Tham số trật tự khác hệ trạng thái EI Bên cạnh đó, chúng tơi xem đại lượng † d   ck+Q fk  fk†ck+Q (13) N k giá trị trung bình xung lượng k dk  ck† +Q f k khác không Đại lượng biểu thị lai hóa điện tử c điện tử f nên gọi tham số trật tự trạng thái EI Trong gần trường trung bình, số hạng thăng giáng bỏ qua, Hamiltonian phương trình (1) dễ dàng chéo hóa phép biến đổi Bogoliubov [19] định nghĩa g † b-Q  b-Q , N  (11) Từ đây, xác định tham số trật tự trạng thái EI dk   sgn  ε kc Q  ε kf   n  Ek1   n  Ek2     Wk , (12)  tham số trật tự trạng thái EI Độ lệch mạng tinh thể trạng thái EI ứng với xung lượng Q là: xQ  N h † b-Q  bQ   0 20 0 (14) Đ.T.H Hải, P.V.Nhâm / Tạp chí Khoa học Công nghệ Đại học Duy Tân 03(40) (2020) 48-54 51 Như vậy, từ phương trình (7) (9) (14), ta thu hệ phương trình tự hợp cho phép xác định tham số trật tự trạng thái EI độ lệch mạng tinh thể ứng với hóa  chúng tơi, kết cho thấy exciton ngưng tụ số tương tác điện tử - phonon đủ lớn [20-22], báo chúng tơi cố định g = 0.5 Kết tính số thảo luận Hình mơ tả phụ thuộc nhiệt độ tham số trật tự trạng thái EI d độ lệch mạng xQ ứng với vài giá trị khác tần số phonon mức độ xen phủ hai dải lượng  c   f  Kết cho thấy mối liên hệ mật thiết d xQ toàn thang nhiệt độ Đối với giá trị xác định tần số phonon 0 d xQ đồng thời khác không nhiệt độ nhỏ giá trị nhiệt độ tới hạn Tc Giá trị tham số trật tự trạng thái EI độ lệch mạng giảm nhiệt độ tăng lên biến hoàn toàn nhiệt độ tới hạn Tc Điều thể hệ ổn định trạng thái ngưng tụ exciton kết hợp với trạng thái sóng mật độ điện tích (EI/CDW) nhiệt độ Tc Tc gọi nhiệt độ chuyển pha trạng thái EI/CDW Sóng mật độ điện tích trạng thái mật độ điện tích thay đổi có tinh tuần hoàn với chu kỳ khác với chu kỳ mạng tinh thể với xuất khe lượng mức Fermi [23] Giá trị tới hạn Tc giảm tăng tần số phonon Khi T > Tc, hệ ổn định trạng thái plasma điện tử Rõ ràng, trạng thái EI ổn định nhiệt độ thấp, tương tự trường hợp siêu dẫn Dáng điệu phụ thuộc nhiệt độ tham số trật tự trạng thái EI thu có dạng tương tự tham số khe siêu dẫn Điều khẳng định tương tự trạng thái EI trường hợp với ngưng tụ cặp Cooper lý thuyết BCS Trong phần này, chúng tơi trình bày kết tính số để thảo luận ảnh hưởng nhiệt độ lên trạng thái EI/CDW mơ hình Trong tốn này, để khảo sát chúng tơi chọn hệ hai chiều với N  200  200 nút mạng Không Hình 1: Tham số trật tự d (lấp đầy) độ lệch mạng xQ (rỗng) phụ thuộc vào nhiệt độ ứng với vài giá trị tần số phonon c   f  c giảm tính tổng qt, chúng tơi chọn t  coi f đơn vị lượng cố định t  0.3 đảm bảo dải dẫn c rộng dải hóa trị f hay điện tử c định xứ Chúng quan tâm tới trạng thái lấp đầy nửa, hóa  c f thay đổi để thỏa mãn n  n  Các kết tính tốn thực hệ đơn vị  c  kB  lượng tổng quát với Để mô tả kịch ngưng tụ exciton liên hệ với biến dạng mạng mơ hình trên, khảo sát chi tiết tính chất tham số trật tự d độ lệch mạng xQ Thực vậy, thảo luận d khác khơng thể lai hóa điện tử c điện tử f, hệ tồn trạng thái EI Cịn xQ khác khơng biểu thị lệch mạng tinh thể, tương ứng với trạng thái CDW Trong vài nghiên cứu gần Tiếp theo, khảo sát tồn trạng thái EI/CDW hệ tính tới thay đổi mức độ xen phủ hai dải lượng Mức độ xen phủ dải lượng thể ảnh hưởng áp suất tác dụng lên hệ Hình biểu thị phụ thuộc tham số trật tự trạng thái EI d độ lệch mạng xQ vào nhiệt độ với vài giá trị khác mức 52 Đ.T.H Hải, P.V.Nhâm / Tạp chí Khoa học Cơng nghệ Đại học Duy Tân 03(40) (2020) 48-54 độ xen phủ hai dải lượng c   f 0 = 0.5 Kết cho thấy kịch tương tự độ lệch mạng xQ tham số trật tự d Hình 2: Tham số trật tự d (lấp đầy) độ lệch mạng xQ (rỗng) hàm nhiệt độ T với 0 = 0.5    thay đổi c f nhiệt độ thay đổi Cả d xQ biến nhiệt độ cao nhiệt độ chuyển pha trạng thái EI/CDW Dưới nhiệt độ này, độ lệch mạng xQ tham số trật tự d đồng thời khác hệ ổn định trạng thái EI/CDW Khi giảm áp suất ngồi tác dụng lên hệ c   f tăng, tức giảm mức độ xen phủ hai dải lượng, làm giảm khả kết cặp điện tử c điện tử f hình thành exciton, trạng thái EI/CDW bị suy yếu thể giảm giá trị xQ d Khi đó, giá trị nhiệt độ tới hạn cho chuyển pha trạng thái EI/CDW giảm theo Sự phụ thuộc nhiệt độ tham số trật tự d Hình Hình phù hợp tốt với quan sát thực nghiệm gần hệ bán hai chiều 1T TiSe2 [11] Hình 3: Giản đồ pha trạng thái EI/CDW mơ hình mặt phẳng  c   f , 0  với g = 0.5 T thay đổi Pha điện môi exciton kết hợp với sóng mật độ điện tích (EI/CDW) biểu thị vùng kẻ caro Cuối cùng, biểu thị Hình mối quan hệ tần số phonon mức độ xen phủ hai dải lượng điện tử c - f nhiệt độ thay đổi Giản đồ pha cho thấy nhiệt độ đủ thấp xác định, trạng thái EI/CDW thiết lập tần số phonon nhỏ hơnc mộtf   giá trị tới hạn 0c Khi giảm áp suất tăng hay giảm mức độ xen phủ hai dải lượng giá trị tới hạn giảm Điều hồn tồn cóc thểf giải thích ta biết   tăng , mặt Fermi giảm dẫn tới giảm khả ghép cặp điện tử c điện tử f, đồng thời phonon với tần số nhỏ hỗ trợ kết hợp điện tử c - f hình thành exciton Giản đồ cho thấy, tăng nhiệt độ giá trị tới hạn 0c tần số phonon giảm vùng ngưng tụ exciton bị thu hẹp lại Thật vậy, nhiệt độ tăng, thăng giáng nhiệt lớn làm phá hủy phần trạng thái liên kết điện tử c - f, trạng thái EI/CDW bị suy yếu Đ.T.H Hải, P.V.Nhâm / Tạp chí Khoa học Cơng nghệ Đại học Duy Tân 03(40) (2020) 48-54 Kết luận Trong báo này, khảo sát ảnh hưởng nhiệt độ áp suất lên trạng thái EI/CDW hệ bán hai chiều thông qua áp dụng lý thuyết trường trung bình tĩnh cho mơ hình hai chiều hai dải lượng có tương tác điện tử - phonon Trong đó, chúng tơi rút hệ phương trình tự hợp cho phép xác định tham số trật tự trạng thái EI mơ hình độ lệch mạng tinh thể Giải hệ phương trình tự hợp phương pháp tính số, kết tính số cho thấy, với tương tác điện tử - phonon đủ lớn, ổn định hệ trạng thái EI lệch mạng tinh thể có liên quan mật thiết với nhiệt độ đủ thấp Còn nhiệt độ cao nhiệt độ tới hạn trạng thái liên kết điện tử c - f bị phá hủy hoàn toàn thăng giáng nhiệt, hệ chuyển sang trạng thái plasma điện tử Bên cạnh đó, giảm áp suất ngồi tác dụng lên hệ làm giảm khả kết cặp điện tử c điện tử f hình thành exciton, trạng thái EI/CDW bị suy yếu Mối quan hệ áp suất, nhiệt độ tần số phonon việc hình thành trạng thái EI/CDW giản đồ pha Khi tăng nhiệt độ giá trị tới hạn tần số phonon giảm ứng với giá trị xác định áp suất vùng ngưng tụ exciton bị thu hẹp lại Những nghiên cứu kỹ lưỡng ảnh hưởng phonon bao gồm mode âm học quang học lên trạng thái thực tương lai Tài liệu tham khảo [1] N F Mott The transition to the metallic state Philos Mag., 6, 287, 1961 [2] F X Bronold and H Fehske Possibility of an excitonic insulator at the semiconductor-semimetal transition Phys Rev B, 74, 165107, 2006 [3] C Monney, E F Schwier, M G Garnier, N Mariotti, C Didiot, H Cercellier, J Marcus, H Berger, A N Titov, H Beck, and P Aebi Probing the exciton condensate phase in 1T-TiSe2 with photoemission New J Phys., 12, 125019, 2010 53 [4] D Ihle, M Pfafferott, E Burovski, F X Bronold, and H Fehske Bound state formation and nature of the excitonic insulator phase in the extended FalicovKimball model Phys Rev B, 78, 193103, 2008 [5] N V Phan, H Fehske, and K W Becker Excitonic resonances in the 2D extended Falicov-Kimball model Europhys Lett., 95, 17006, 2011 [6] B Zenker, D Ihle, F X Bronold, and H Fehske On the existence of the excitonic insulator phase in the extended Falicov-Kimball model: a SO(2)- invariant slave-boson approach Phys Rev B, 81, 115122, 2010 [7] N Tsuda, K Nasu, A Yanase, and K Siratori Electronic Conduction in Oxides Springer-Verlag, Berlin, 1991 [8] R Peierls Quantum theory of solids Oxford University Press, Oxford, 1955 [9] T Kaneko, T Toriyama, T Konishi, and Y Ohta Orthorhombic-tomonoclinic phase transition of Ta2NiSe5 induced by the Bose-Einstein condensation of excitons Phys Rev B, 87, 035121, 2013 [10] F J Di Salvo, D E Moncton, and J V Waszczak Electronic properties and superlattice formation in the semimetal TiSe2 Phys Rev B, 14, 4321, 1976 [11] C Monney, E F Schwier, M G Garnier, N Mariotti, C Didiot, H Beck, P.Aebi, C Cercellier, J Marcus, C Battaglia, H Berger, and A N Titov Temperature-dependent photoemission on 1T-TiSe2: Interpretation within the exciton condensate phase model Phys Rev B, 81, 155104, 2010 [12] H Cercellier, C Monney, F Clerc, C Battaglia, L Despont, M G Garnier, H Beck, P Aebi ans L Patthey, H Berger, and L Forró Evidence for an excitonic insulator phase in 1T-TiSe2 Phys Rev Lett 99, 146403, 2007 [13] B Zenker, H Fehske, H Beck, C Monney, and A R Bishop Chiral charge order in 1T-TiSe2: Importance of lattice degrees of freedom Phys Rev B 88, 075138, 2013 [14] Tatsuya Kaneko, Bernd Zenker, Holger Fehske, and Yukinori Ohta, Competition between excitonic charge and spin density waves: Influence of electronphonon and Hund’s rule couplings, Phys Rev B 92, 115106, 2015 [15] Kosuke Hamada, Tatsuya Kaneko, Shohei Miyakoshi, and Yukinori Ohta, Excitonic Insulator State of the Extended Falicov–Kimball Model in the Cluster Dynamical Impurity Approximation, Journal of the Physical Society of Japan, 86, 074709, 2017 [16] Hiroshi Watanabe, Kazuhiro Seki, and Seiji Yunoki, Charge-density wave induced by combined electronelectron and electron-phonon interactions in 1TTiSe2: A variational Monte Carlo study, Phys Rev.B 91, 205135, 2015 [17] C Monney, C Battaglia, H Cercellier, P Aebi, and H Beck Exciton condensation driving the periodic lattice distortion of 1T-TiSe2 Phys Rev Lett.106, 106404, 2011 54 Đ.T.H Hải, P.V.Nhâm / Tạp chí Khoa học Công nghệ Đại học Duy Tân 03(40) (2020) 48-54 [18] C Monney, H Cercellier, F Clerc, C Battaglia, E F Schwier, C Didiot, M G Garnier, H Beck, P Aebi, H Berger, L Forró, and L Patthey Spontaneous exciton condensation in 1T-TiSe2: BCS-like approach Phys Rev B, 79, 045116, 2009 [19] N N Bogoliubov, V V Tolmachev, and D V Shirkov New Method in the Theory of Superconductivity Consultants Bureau, New York, 1959 [20] Thi-Hong-Hai-Do, Huu-Nha-Nguyen, Thi-GiangNguyen and Van-Nham-Phan, Temperature effects in excitonic condensation driven by the lattice distortion, Physica Status Solidi B 253, 1210, 2016 [21] Đỗ Thị Hồng Hải Phan Văn Nhâm, Ảnh hưởng tần số phonon lên trạng thái điện mơi exciton, Tạp chí Khoa học Công nghệ Đại học Duy Tân (34), 87 - 92, 2019 [22] Đỗ Thị Hồng Hải Phan Văn Nhâm, Exciton ngưng tụ mơ hình hai dải lượng có tương tác điện tử - phonon, Tạp chí Khoa học Cơng nghệ Đại học Duy Tân (34), 106 - 111, 2019 [23] G Gruner Density Waves in Solids AddisonWesley Publishing Company, 1994  ... toàn nhiệt độ tới hạn Tc Điều thể hệ ổn định trạng thái ngưng tụ exciton kết hợp với trạng thái sóng mật độ điện tích (EI/CDW) nhiệt độ Tc Tc gọi nhiệt độ chuyển pha trạng thái EI/CDW Sóng mật độ. .. giáng nhiệt hệ chuyển sang trạng thái plasma điện tử lỗ trống Vì vậy, nghiên cứu ảnh hướng nhiệt độ lên trạng thái cần thiết Khi nghiên cứu trạng thái EI vật liệu bán kim loại 1T-TiSe2, việc áp dụng... thành trạng thái EI [9 - 12] Ví dụ như, kim loại chuyển tiếp 1T-TiSe2, kết thực nghiệm phụ thuộc nhiệt độ quang phổ điện tử cho thấy trạng thái EI xuất đồng thời với trạng thái sóng mật độ điện tích