NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VÀ KHẢO SÁT TÍNH CHẤT XÚC TÁC QUANG HÓA CỦA VẬT LIỆU XỐP TIOS - CEO2

ĐẠI ■ HỌC QUỐC ■ G IA HÀ NỘI • TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC T ự NHIÊN -5003- T ê ii đ ể t i NGHIÊN cúu TỔNG HỢP VÀ KHẢO SÁT TÍNH CHẤT XÚC TÁC QUANG HĨA CỦA VẬT LIỆU XÔPTiOe-CeO m MÃ S ố : QT-OS-Xl CHỦ TRÌ ĐỀ TÀI: CÁN Bộ THAM GIA: T h S PH Ạ M A I\H súĩ% T h S H O À Ỉ^ỈG T H Ị H líơ ĩ\G HUẾ I\cs I\G U YỄI\ VẴN HÀ Đ A I H O C Q U Ố C G IA hÀ TRUNG TÂM THÒNG TIN THƯ VIÊN OT / / ■ — HÀ NỘI - 2009 CAo BÁO / TÓ M T Ắ T Tên đê tài: N ghiên cứu tổ n g hợp khảo sát tính chất xúc tác q u a n g hóa vát liệu xốp Ti02-Ce02 M Ã SỐ: QT-08-21 Chủ trì đê tài: ThS PH Ạ M A N H SƠ N ThS H O À N G THỊ HƯƠNG H U Ế Cán th am gia: NCS N G U Y Ễ N V Ã N HÀ M ụ c tiêu nội du n g nghiên cứu: a M ục tiêu: Nghiên cứu điều chê' vật liệu m ao quản trung bình sở oxit kim loại TÌO TÌO biến tính C e - Nghiên cứu đặc trưng vật liệu phưcíng pháp vật lý đại bước đầu thử hoạt tính xúc tác quang hoá vùng xạ khả kiến b Nội dung nghiên cứu: Tổng hợp vật liệu xốp mao quản trung bình sớ silica SBA 15 từ T E O S với chất tạo khuôn P123 sử dụng phương pháp tổng hợp thủy nhiệt với áp suất tự sinh N ghiên cứu trình loại bỏ chất tạo khuôn phương pháp nung phương pháp ngâm etanol ^ N ghiên cứu trình sử dụng vật liệu mao quản trung bình S B A 15 tổng hợp làm khuôn để tổng hợp vật liệu mao quản trung bình T ÌO TÌO biến tính Ce phương pháp ngâm tẩm ^ X ác định đặc trưng vật liệu phương pháp vật lý: Nhiễu xạ tia X (XRD), phân tích nhiệt, hiển vi điện tử truyền qua (T E M ) phưcmg pháp hấp phụ đẳng nhiệt nitơ xác định diện tích bề m ặt riêng phân bố kích thước lỗ Bước đầu thử hoạt tính xúc tác quang hố xạ khả kiến C ác k ết q u ả t c Q uỏ ỡnh tng hỗfp vt liu mao quản trung bình SBA 15, CeOj CeOj mang CuO đạt số kết sau: a Tổng hợp thành công bột vật liệu m ao quản trung binh SBA15 phucfng pháp tổng hợp thủy nhiệt để dùng làm chất tạo khuôn tổng hợp vật liệu mao quản trung bình oxit kim loại b Tổng hợp thành cơng vật liệu mao quản trung bình TÌO T O biến tính C eO j cách ngâm tẩm SBA15 với dung dịch tiền chất ceri titan, sau tiến hành loại bỏ khuôn SBA15 NaOH c Sử dụng phưomg pháp nhiễu xạ tia X để đánh giá đặc trưng vật liệu: giản đồ X R D góc nhỏ (20 o l - ^ e l m e l l m c l ¡ c 51 Ngh iên cứu l ono h p t han hoạt tính từ vỏ X i u m ! l u n i l i , i ) o \ ŨIÌ D i ' i l n IIÍIL I A studv o f syiuhesi.s o f ac ti va le d carLion troin l icc husk L é Xuáii Tlià/ili i \ ' iỊ u\ e n S ỉ i u x ẽ n X a ợ c , 52 Tốn» hợp chái phát q u a n g kẽm s i l i c a t c ỡ n a n o h o a i h ( í a h o ’i ỵiixcii m ang.in Hơíi ihcn phirong 2' IỊ pháp sol-gel Synthesis o f nì ; t n ga n c s e ' d o p ed zinc silic ate- Ii anophdsphoi b\ ilie soi - gel incihód I c \ i u i n I liiinli Bill Th: \ ,in \iili 53 ' l o n g h op \ t liẽii n a n o A s irẽn chai maiig -.ilica \ irrig dung, i'VtjiiVd ? Đ ứ c T h o \ il \ n lii: Ũ Đi i i i ' ^ fji> 34 Đ i õ i i c h é g o m x o p M u H i t til k h o n g s é t h u e f j c I hi Ỉ ! tH', \rih lliòn Synllicsis o f p o i o u s M u l l i t e c e r a m i c fioiii True Thoii c l a > Xiiaii TIiiini; r u n : Tin Tiidi:/: N ieiK'- nii-ii.t! in ‘) based c a l i x a r e n e , / )n< "i-j / Iia>: (Jiia‘ 76 T o n g h o p \ al liẽn m a o q u a n Iriing bì nh / i r c o n ()■■ I b.'iriL' piiu.'n_’ jMi.ip- ' I l ’cI S y n t h e s i s o f m e s o p o r o u s z i r c o n i a u si ng s(iF«:el m e l l i o I pi:ain- viil ¡¡.:a ’ / ' , ' ) 77 Purificiilion o f s U m i m b y s o l v e n r e x t r a c t i o n Icchiiiqiit; Iisini: ilic f \ i i j c i j n i 336 L é B T ì ì i i ậ n , N g i i r c i i \ '(ill H a i P h a m D m 78 R, 'J r / i\ u : s ■< ¡¡.; D e v e l o p m e n t a c o m p u t e r s i m u l a t i o n p r o g r a m f o r d e l c - r m i n a t i o n t h e p a r a m e i e i s ul i rare ea r th s s e pa r al i o n u 79 Verification tlie B T h u ậ n N g i i x c i i \ \ h i t f ui riiiiii! Dứ, assum ptions used fo r cicxelopiTieni T u n : \ i’, u I hi a sim ulaiion proLiram ioi iMic 4^ ' ea ậi ỉ s separiilion l e c n i q u c Iisiiis the ¿\cidic phosphíU' e x u a c u i n s L c B hiíậti N q i i v c n cm H i Hliạni Đ i R t ' d n í yen: \ 80 ■( / A ; X ứ lý n c ỏ n h i m a s c n b n g \'àr l i ê u c h a d ì h i ò i n R em oval ars e n ic fro m w a te r using rare earth based maUTiaU, L c BÚ l iiicin S''^ỈI\CI1 T r o n s ¡ ¡ t u r ị Lii'ii X i n ni I j ' i j ' r 81 N ghiên cứu màna clnnẽn hoa aiih siiiig chứa phwcs chill I h: \ h ' IU i l l ) \ni 10- 4fì.^ plienanlhrolin Stiuiv ơn lighl-convertiblc polvcth\ Icnc film coiiUnniiií: Loniplcxcs ril [ |]| III I V Iili ,10 -p h cn an t hr ol i ne ¡ c B 'I l ì ỉ i í i n \ \ í ^ u \ i ’ n ĩ r n n ọ , 82 N ](ỉl) nnd Pi-M lỉl) thidsem icai'bazoiic: sii m L o m p k '\e s l LII,|| (i| lỉm ::; JC C I\hicciniic invesligútlinn on ihc riìuỉlilayor and líiilk f)in !'U 'Ili\ \ / í r ví í , ' - l i a s i s I >t ^ p c c l i i l , \ ; '/ n í '/ ; l ! ũ i ‘ / (S3 Llcctrocieposition A iLinnniaicii.ll í h i m : ' ; I Iiíiịi c Vi('ìi Oỉn'^ ■ i!h Maụnetoresistance ( G M R ì t r i c c l A / i / í / ! u n : i : I n n '.‘ '] TỔNG HỢP VÀ NGHIÊN c ứ u ĐẶC TRƯÌVG CilA VẬT LIÊU MAO Q l ÁN TRUN G BÌNH SBA15 v i CÂU TRÚC LẬP PHƯƠNG Ia3cl SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION OF ORDERED MESOPOROI S MATERIALS SBA 15 WITH LARGE PORE CUBIC Ia d STRL c r i RE Phạm Anh Sơn, N guyễn Tììi Lụa, \ ũ \ 'íi/i Drẹp K h o a H o học, Trường Đ ại học K h oa ÌÌOC T ựnlìiẽn Đưi hov Qitoc iỉia í Nói SUMMARY T h e o r d e r e d m e so p o r o u s m aterials SBA-15 with lari^e pore i iihn' U ß d siniciiirc were synthesized b y h y d ro th erm a l m ethod using PJ23, T E O S and ndm tatiol us stnictiircdirecting agent, silica source a n d auxiliary phase-controiUng agent, r e s p a lively The template w as r e m o v e d by the calcination or extraction with ethanol The characteristics o f obtained sam p le were invesiigaled by X-ray diffraction (XRD), Transm ission Electron M icroscopy (T E M ) a n d nitrogen adsorption measurement The XRD result indicated that the o rdered m e s o p o r o u s m aterials SBA-15 \i'ere synthesized successfully with cubic structure (space s y m m e tr y group la3d) The results o f T E M a n d nitrogen adsorption exhibited that the s a m p le has high specific surface area (about 760nrlg) a n d narrow pore size distribution curve (pore diam eter is about 8nm) I MO ĐÂU Các nghiên cứii lổng họp \'à ứng cluiì>: \ật l i ẹi i mao quan liiinj: binh ( m e s o p o r o u s m a t e r i a l ) i h u h ú l đ ợ c s ự t]Lian t i n !(ín c u u ( c n h i i k h o a h n c k ỏ tLi’ k h j h ã n M o b i l O i l C o r p t i r a i K i n k h m p h h o \ịit liéu iTiao c|Liári t iu i ì g Kiiih d o iral lư c a o V i i ' t l e r e d M e s o p o r o u s M a t e r i a l s ) M S I ì | V i l i c u q i t a n i n i n g h i n h (lưiK' í m g d u n g n h i ẽ u t r o n g l ĩ n h \ ITC h â p p h ụ v xik' uic Ị Ị T n i n g \ naiiì üAn đ a > vát l i ê u r n a o q u n t r u i ì ‘2 b ì n h i r ê n c s c c n x i l kiTn l o a i ( d c h i ệ l l a O M I l I k i c í c k i i n loai c í i u y ê n t i c p ) n h l i O - i C i t O ì N i O C ; ( ) , I n C ) ; [ ] , đ a n g đ i í L t c n l i a k l i i i a h o c t h ú ý b o i c h ú n g c ó h ì n h d n g , k í c h i h ó r h a l (lio a c hinli d a n g kiỴh iliư oc c.ie m a o q u a n ) c ỡ n a n o i ĩ i é t v m i r c đ õ đ ổ n g d é u c a o n h i r ng \ ã n giĩr đui.íc cáii t r u e m ỏ ìV ịi lưới t i n h Ihể' c ủ a \ ’á l liCLì C ã c l o a i \ t l i ẹ u n y đ u o c d i ẽ u e h e I i h ' i MI' cÌLing c c \ ã l l i ẹ u m a o q u n i n m e h ì n h s i l i c a ( S i O ) l m c h i l a o k l i Li ô n | Ị M C M - S \ a M S L la c c vãl i i c i i c ó h é t h o n c m a o q u n chiồLi d a u t i c n d ụ v s u d u n g l;im c h t l a d k h u ỏ n T u y \ y S B A - l i đ i r ợ é q u a n l m I m n c a t r n i i g VICC s d u n g Kini c h i l a o k h u ỏ i i đ c (iicLi c h è c c o x i l k i i n l o a i LT) k í c h l l n r o c i n a o q u : u i i n i n g h i n h D i c u n a y H ) đ ợ c d o S B A - I / ^ c ó c àii t n ì c s ã p \ c p c c m a o tỊLian k i c u luc pluíiini: ( t i c x ụ e n n a l I \('ri m c d ọ Irậl l c a o m a l k h a c n() c ị n c ó h c i h n ^ \ q u ả n iíu n g b ì n h | ], HC' ihõng VI I iruu) L|Ujn nni licn eiữa I'A C mao m a o q u a n iKtv lad cho c;ic UMI kim lo,u KMI,- Iv/P d ợ c s ẽ g i ữ đ ợ c c â u t r u e ral ó n ciinh T r o n o c õ n í ’ t iìnli n a y c h ứn i : loi l i u i lianli n.LiliK'n LỨu l on u h < i p ',:ii licu iri;ui quàn trùng bình S R A - i c o m t đ ó n h ó m s ilanol cao, sC- la d i J l I.IU kliuon io( đ e l o n g h p n h i ê u c c o \ i t k i m loại c u t rue m a o q u a n Irun- hi n h >!.) IMI lirL.io, II I HỰC NÍỈHIÉM H óa chất ph ơn g ph áp xác âịnh đặc irnn cùa vat lieu Các hóa chấl sử dụng đé’ lổn^ hơp ưóni: iliái lao khiion (H0-,„P()7„E02„, M ~ 0 , S i g i n a A l d r i c h ) , c c hóii eliất linh ẽt LIKI Mer ck; n g u ổ n c u n g c ấ p silic T H O S ( T e l r a c l h y i o r t h o s i l i l i c a i ) G ian đổ nhicu xạ úa X góc nhd ( t h c l a = - ' I iUutc i!hi Iròn rnci\ l)S Advance (Brukcr Đức), ihiốl bị hấp phu \'a giai háp phu daiiL: nhici Iiitíi M i c r o m c r i l i c s A S A F - ( M i c r o m c r i l i c s USA.) (ghi tlicn l i t h hc mai i 1k '(i phu'd'nj: p h p B E T x â y d ự n g đ n g c o n g p h ã n b ổ k í c h Uiu'fi'c l ỏ haiiL! p h o n t i I i i i m i l ) s ;t hiển vi điện lử lru y ế n qua JE O L JEM 10I0 Electron MicToscopc (Nliai Ban» T ơìiỊi hop Lấy gam P123 120ml nước vào bình nón dung lích 250ml Thẽin từ từ 65ml HCl 36% khuấy " c P123 tan hết Sau ihcm 3ml n-hutanol tiếp tục khuấy 40'’c Thêm 9ml TEOS khuấy 24 thu đ ợ c d u n g d ị c h đ n g i hể C h u y ể n t o n b ộ h ỗ n h ợ p vào bi nh p h n ứ n g k h ô n g k h u â y (Paư, M ỹ) già hoá ge! 100"c 24 Để nguội, lọc rửa hãng nưức cál đến mơi trường trung tính sau sấy 60"c 24 giờ, N ung mẫu với chưcmg trình nhiệt độ: từ nhiệt độ phòng dến 600''C’ 10 giờ, lưu 0 " c để phân hủy hồn tồn chất tao khn III KẾT QUẢ VÀ TH ẢO LUẬN F a c u H y o f Ch e mi s t r v , V N U D8 A D V A N C E - B r u k e r - S B A I a3đ 2-Theta - Scale I.p S I E« ' ôã " ô ô * ' ÍTinh Criản đổ X R D mầu S B A K ế t q u ả n h i ề u x a tia X g ó c h e p d ưư c trình bà> irén h ìn h I C’t ian clõ X R D \ u ì hiên peak rò rêt: hai peak đắu t.èn thcla = S- '* có cU(|ng lón h