Nghiên cứu chế tạo vật liệu nano hệ fe2o3 mn2o3 la2o3, ceo2 mn2o3 fe2o3 để hấp phụ asen trong nước

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM NGUYỄN ĐOÀN TRUNG HIẾU NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU NANO HỆ Fe2O3-Mn2O3-La2O3, CeO2-Mn2O3-Fe2O3 ĐÊ HẤP PHỤ ASEN TRONG NƯỚC LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Thái Nguyên - Năm 2015 ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM NGUYỄN ĐOÀN TRUNG HIẾU NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU NANO HỆ Fe2O3-Mn2O3-La2O3, CeO2-Mn2O3-Fe2O3 ĐÊ HẤP PHỤ ASEN TRONG NƯỚC Chun ngành: Hóa Vơ Mã số: 60 44 01 13 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS Lưu Minh Đại Thái Nguyên - Năm 2015 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng hướng dẫn PGS.TS Lưu Minh Đại Các số liệu, kết luận văn hoàn tồn trung thực chưa cơng bố cơng trình khác Tác giả luận văn Nguyễn Đồn Trung Hiếu i LỜI CẢM ƠN Trong q trình học tập, nghiên cứu hoàn thành đề tài luận văn, nhận nhiều giúp đỡ, tạo điều kiện Ban Giám hiệu, khoa Sau đại học, khoa Hóa học, thầy giáo trường Đại học Sư phạm Thái Nguyên ban lãnh đạo tập thể cán nhân viên phòng Vật liệu Vơ cơ, Viện Khoa học Vật liệu thuộc Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam Tôi xin chân thành cảm ơn Đặc biệt, tơi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Lưu Minh Đại, người tận tình hướng dẫn, giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi để tơi hồn thành luận văn Cuối cùng, xin gửi lời cảm ơn đến người thân gia đình, đồng nghiệp, bạn bè ln quan tâm, động viên, giúp đỡ tơi suốt q trình học tập nghiên cứu Tác giả luận văn Nguyễn Đoàn Trung Hiếu ii MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i LỜI CẢM ƠN ii MỤC LỤC iii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT iv DANH MỤC CÁC BẢNG v DANH MỤC CÁC HÌNH vi MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Tình hình nhiễm asen 1.1.1 Nguồn gốc ô nhiễm asen 1.1.2 Hiện trạng ô nhiễm asen nước ngầm 1.1.3 Cơ chế tác hại ô nhiễm asen 1.2 Giải pháp xử lý asen từ môi trường nước 1.2.1 Các phương pháp xử lý asen 1.2.2 Phương pháp hấp phụ 10 1.2.3 Tình hình nghiên cứu sử dụng vật liệu oxit hấp phụ asen 14 1.3 Phương pháp tổng hợp vật liệu nano oxit 17 1.3.1 Phương pháp kết tủa 17 1.3.2 Phương pháp sol-gel 18 1.3.3 Phương pháp đốt cháy gel 19 1.4.Tình hình nghiên cứu oxit hỗn hợp nên Ce(La)-Mn-Fe 21 CHƯƠNG KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM 23 2.1 Phương pháp tổng hợp oxit hỗn hợp nên Ce(La)-Mn-Fe 23 2.1.1 Hóa chất 23 2.1.2 Phương pháp tổng hợp 23 2.1.3 Quy trình tổng hợp 24 iii 2.2 Phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu 26 iii 2.2.1 Phương pháp phân tích nhiệt 26 2.2.2 Phương pháp nhiễu xạ tia X 27 2.2.3 Phương pháp hiển vi điện tử 28 2.2.4 Phương pháp tán xạ lượng tia X 29 2.2.5 Phương pháp đo diện tích bề mặt riêng 30 2.2.6 Phương pháp quang phổ hồng ngoại 31 2.2.7 Phương pháp xác định điểm điện tích khơng vật liệu 32 2.3 Phương pháp nghiên cứu khả hấp phụ vật liệu 32 2.4 Phương pháp phân tích nguyên tố 33 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 35 3.1 Chế tạo oxit hỗn hợp Ce(La)-Mn-Fe 35 3.1.1 Chế tạo oxit hỗn hợp CeO2-Mn2O3-Fe2O3 35 3.1.2 Chế tạo oxit hỗn hợp Fe2O3-Mn2O3-La2O3 43 3.2 Ứng dụng vật liệu oxit hỗn hợp Ce(La)-Mn-Fe hấp phụ As(V) 52 3.2.1 Vật liệu oxit hỗn hợp Ce1-xMnxO2-Fe2-yMnyO3 hấp phụ As(V) 52 3.2.2 Vật liệu oxit hỗn hợp Fe2O3-Mn2O3-La2O3 hấp phụ As(V) 58 KẾT LUẬN 65 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CƠNG BỐ 66 TÀI LIỆU THAM KHẢO 67 PHỤ LỤC DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT BET Brunauer- Emmett - Teller : Phương pháp xác định diện tch bề mặt (lấy theo tên riêng nhà khoa học) CMF73 7/3 Vật liệu oxit hỗn hợp CeO2-Mn2O3-Fe2O3 có tỷ lệ (Ce+Mn)/Fe = DTA Differential Thermal Analysis: Phân tích nhiệt vi sai EDX Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy: Phổ tán xạ lượng ta X KL/PVA Tỷ lệ mol ion kim loại so với PVA LMF73 7/3 Vật liệu oxit hỗn hợp Fe2O3-Mn2O3-La2O3 có tỷ lệ La/(Mn+Fe) = PVA Poly vinyl ancohol: polyme vinyl ancol SBET Diện tch bề mặt riêng xác định theo phương pháp BET SEM Scanning Electron Microscopy: Hiển vi điện tử quét TGA Thermal Gravity Analysis: Phân tích nhiệt trọng lượng TLTK liệu tham khảo XRD X-Ray Diffraction: Nhiễu xạ tia X Tài iv DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1: Số liệu báo cáo tình hình ô nhiễm asen UNICEF năm 2004 Bảng 1.2: Dung lượng hấp phụ cực đại asen 16 Bảng 1.3: Một số oxit nano tổng hợp phương pháp kết tủa 18 Bảng 1.4: Một số oxit nano tổng hợp phương pháp sol-gel 19 Bảng 1.5: Một số oxit nano tổng hợp phương pháp đốt cháy gel polime .21 Bảng 3.1: Xác định hiệu suất hấp phụ As(V) oxit hỗn hợp Ce1-xMnxO2- Fe2yMnyO3 53 Bảng 3.2: Xác định hiệu suất hấp phụ As(V) CMF73 theo thơi gian 54 Bảng 3.3: Xác định giá trị pH CMF73 55 Bảng 3.4: Xác định hiệu suất hấp phụ As(V) CMF73 theo pH 56 Bảng 3.5: Xác định dung lượng hấp phụ As(V) CMF73 57 Bảng 3.6: Xác định hiệu suất hấp phụ trnêoxit hỗn hợp Fe2O3-Mn2O3-La2O3 59 Bảng 3.7: Xác định hiệu suất hấp phụ As(V) LMF73 theo thơi gian 59 Bảng 3.8: Xác định giá trị pH LMF73 60 Bảng 3.9: Xác định hiệu suất hấp phụ As(V) LMF73 theo pH 62 Bảng 3.10: Xác định dung lượng hấp phụ As(V) LMF73 63 73 Zheng Long and Wu Xiao-Shan (2013), Structural distortions and magnetisms in Fe-doped LaMn1−x-FexO3 (0 < x ≤ 0.6), Chin Phys B Vol 22, No 10 107806 74 Zhijian Li, Shubo Deng, Gang Yu, Jun Huang, Veronica Chao Lim (2010), “As(V) and As(III) removal from water by a Ce-Ti oxide adsorbent: Behavior and mechanism” Chemical Engineering Journal 161, pp.106-113 75 Zr-iuan Lai, Kurikka V P M Shafi, Abraham Ulman, Nan Loh Yang, MinHui Cui, Thomas Vogt, Claude Estournès (2003), “Mixed iron – manganese oxide nanoparticles” Prepr Pap.-Am Chem Soc., Div Fuel Chem 2003, 48(2), 729 PHỤ LỤC 3+ 2+ 3+ o 3+ 2+ 3+ o Hình 1: Giản đồ XRD mẫu gel (Ce +Mn +Fe )-PVA nung 500 C Hình 2: Giản đồ XRD mẫu gel (Ce +Mn +Fe )-PVA nung 600 C 3+ 2+ 3+ o 3+ 2+ 3+ o Hình 3: Giản đồ XRD mẫu gel (Ce +Mn +Fe )-PVA nung 700 C Hình 4: Giản đồ XRD mẫu gel (Ce +Mn +Fe )-PVA nung 800 C 3+ 2+ 3+ o 3+ 2+ 3+ o Hình 5: Giản đồ XRD mẫu gel (Ce +Mn +Fe )-PVA nung 900 C Hình 6: Giản đồ XRD mẫu gel (La +Mn +Fe )-PVA nung 400 C 3+ 2+ 3+ o 3+ 2+ 3+ o Hình 7: Giản đồ XRD mẫu gel (La +Mn +Fe )-PVA nung 500 C Hình 8: Giản đồ XRD mẫu gel (La +Mn +Fe )-PVA nung 600 C 3+ 2+ 3+ o Hình 9: Giản đồ XRD mẫu gel (La +Mn +Fe )-PVA nung 700 C 3+ 2+ 3+ o Hình 10: Phổ FTIR mẫu gel (Ce +Mn +Fe )-PVA nung 400 C 3+ 2+ 3+ o 3+ 2+ 3+ o Hình 11: Phổ FTIR mẫu gel (Ce +Mn +Fe )-PVA nung 500 C Hình 12: Phổ FTIR mẫu gel (Ce +Mn +Fe )-PVA nung 600 C 3+ 2+ 3+ o 3+ 2+ 3+ o Hình 13: Phổ FTIR mẫu gel (Ce +Mn +Fe )-PVA nung 700 C Hình 14: Phổ FTIR mẫu gel (La +Mn +Fe )-PVA nung 400 C 3+ 2+ 3+ o 3+ 2+ 3+ o Hình 15: Phổ FTIR mẫu gel (La +Mn +Fe )-PVA nung 500 C Hình 16: Phổ FTIR mẫu gel (La +Mn +Fe )-PVA nung 600 C 3+ 2+ 3+ o 3+ 2+ 3+ o Hình 17: Phổ FTIR mẫu gel (La +Mn +Fe )-PVA nung 700 C Hình 18: Ảnh SEM mẫu gel (Ce +Mn +Fe )-PVA nung 700 C, (Ce+Mn)/Fe=7/3 3+ 2+ 3+ o 2+ 3+ o Hình 19: Ảnh SEM mẫu gel (La +Mn +Fe )-PVA nung 600 C, La/ (Mn+Fe)=7/3 3+ Hình 20: Ảnh SEM mẫu gel (La +Mn +Fe )-PVA nung 600 C, La/ (Mn+Fe)=7/3 Hình 21: Kêt qua đo BET mâu CFM73 Hình 22: Kêt qua đo BET mâu LFM73 Hình 23: Kêt qua đo EDX mâu CFM Hình 24: Kêt qua đo EDX mâu LFM ... ĐOÀN TRUNG HIẾU NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO VẬT LIỆU NANO HỆ Fe2O3- Mn2O3- La2O3, CeO2 -Mn2O3 -Fe2O3 ĐÊ HẤP PHỤ ASEN TRONG NƯỚC Chuyên ngành: Hóa Vơ Mã số: 60 44 01 13 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Người... (Fe2O3, Fe3O4), hay oxit đất (La2O3, CeO2) thể hiệu xử lý cao Tuy nhiên, oxit hỗn hợp chúng chưa quan tâm nghiên cứu đầy đủ Vì vậy, đề tài Nghiên cứu chế tạo vật liệu nano hệ Fe2O3- Mn2O3- La2O3,. .. hóa bề mặt vật liệu hấp phụ khác mangan oxit, sắt oxit Như vậy, việc sử dụng vật liệu hấp phụ loại bỏ asen từ mơi trường nước q trình có chế phức tạp phụ thuộc vào chất vật liệu hấp phụ Thơng