Nghiên cứu khả năng xứ lí nước ô nhiễm bằng vật liệu tổng hợp từ khung cơ kim MOF5

72 627 0
Nghiên cứu khả năng xứ lí nước ô nhiễm bằng vật liệu tổng hợp từ khung cơ kim MOF5

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

Thông tin tài liệu

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM HÀ NỘI - - ĐOÀN THỊ HẢI UYÊN NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG XỬ LÍ NƯỚC Ô NHIỄM BẰNG VẬT LIỆU TỔNG HỢP TỪ KHUNG CƠ KIM MOFS Chuyên ngành : Hóa Môi trường Mã số : 60440120 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC HÓA HỌC Người hướng dẫn khoa học: TS Nguyễn Thanh Hường Hà Nội – 2017 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận văn kết nghiên cứu cá nhân Các số liệu tài liệu trích dẫn luận văn trung thực Kết nghiên cứu không trùng với công trình công bố trước Tôi chịu trách nhiệm với lời cam đoan Hà Nội, ngày tháng năm 2017 Tác giả luận văn LỜI CẢM ƠN Đề tài hoàn thành phòng Quang hóa Điện tử, Viện Khoa học vật liệu- Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam phòng thí nghiệm môn Hóa Công Nghệ-Môi trường, khoa Hóa học-trường Đại học Sư phạm Hà Nội Trong suốt trình thực luận văn, xin chân thành cảm ơn TS Nguyễn Thanh Hường-Viện Khoa học vật liệu, TS Nguyễn Văn Hải giảng viên môn Hóa Công Nghệ - Môi trường, khoa Hóa Học- trường Đại học Sư phạm Hà Nội sát theo dõi định hướng giúp đỡ thời gian thực đề tài Tôi xin chân thành cảm ơn Thầy, Cô môn Hóa Công Nghệ- Môi trường, khoa Hóa học- trường Đại học Sư phạm Hà Nội bạn học viên cao học Viện Khoa học vật liệu trường Đại học sư Phạm Hà Nội tạo điều kiện, giúp đỡ nhiều trình làm thực nghiệm Cuối xin gửi lời kính chúc quý Thầy, Cô khoa Hóa học- trường Đại học Sư Phạm Hà Nội Thầy, Cô, Chú, Anh, Chị viện Khoa học vật liệu-Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam dồi sức khỏe công tác tốt Luận văn không tránh khỏi thiếu sót, kính mong dẫn, góp ý quý thầy cô, bạn đọc để luận văn ngày hoàn thiện Tôi xin trân thành cảm ơn! Hà Nội, ngày tháng năm 2017 Tác giả Đoàn Thị Hải Uyên DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT DMF N, N- Dimethylformamide H2BDC 1,4-Benzene Dicarboxylic Acid MOF Metal-organic framework (khung kim) SBU Secondary Building Units (đơn vị xây dựng thứ cấp) SEM Scanning Electron Microcospy (kính hiển vi điện tử quét) TGA Thermal Gravimetric Analysis (phân tích nhiệt trọng lượng) Brunauer-Emmet-Teller (xác định diện tích bề mặt riêng theo BET BET) XRD X-ray Powder Diffraction (phép đo nhiễu xạ tia X) MỤC LỤC MỞ ĐẦU 1 Lí chọn đề tài Mục đích nghiên cứu Khách thể đối tượng nghiên cứu Nhiệm vụ nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu Đóng góp luận văn Cấu trúc luận văn CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan nước ô nhiễm 1.1.1 Khái niệm ô nhiễm nước 1.1.2 Hiện trạng ô nhiễm nước 1.1.3 Nước thải công nghiệp 1.1.4 Ảnh hưởng ô nhiễm nước 1.2 Vật liệu MOFs 1.2.1 Khái quát MOFs 1.2.2 Cấu trúc MOFS 10 1.2.3 Ứng dụng MOFs 11 1.3 Vật liệu MOF nghiên cứu 14 1.3.1 Vật liệu MOF UiO-66 14 1.3.2 Vật liệu MOF MIL-88B 17 1.4 Vật liệu quang xúc tác 18 1.4.1 Vật liệu TiO2 18 1.4.2 Cơ chế quang xúc tác TiO2 20 CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM 23 2.1 Quá trình thí nghiệm 23 2.1.1 Hóa chất thiết bị thí nghiệm 23 2.2 Phương pháp thí nghiệm 24 2.3 Quy trình thí nghiệm 25 2.3.1 Chế tạo UiO-66 25 2.3.2 Chế tạo TiO2@UiO66 26 2.3.3 Chế tạo MIL 88B 26 2.3.4 Chế tạo TiO2@MIL-88B 27 2.4 Thực phản ứng quang xúc tác 27 2.5 Xây dựng đường chuẩn Cr(VI) phương pháp đo quang 29 2.6 Xây dựng đường chuẩn COD xác định COD phương pháp đo quang 30 2.7 Các phép đo 31 2.7.1 Phép đo phổ hấp thụ UV-Vis 32 2.7.2 Phép đo nhiễu xạ tia X-ray 32 2.7.3 Kính hiển vi điện tử quét (SEM) 33 2.7.4 Phép đo phân tích nhiệt trọng lượng (TGA) 33 2.7.5 Phép đo diện tích bề mặt riêng BET 34 2.7.6 Phép đo phổ hấp thụ nguyên tử……………………………………34 Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 35 3.1 Phân tích kết tổng hợp vật liệu MOF TiO2@MOF 35 3.1.1 Ảnh hưởng thời gian đến trình tổng hợp vật liệu 35 3.1.2 Phép đo diện tích bề mặt riêng BET 38 3.1.3 Phân tích nhiệt trọng lượng 40 3.1.4 Phân tích XRD 43 3.2 Khảo sát phản ứng quang xúc tác vật liệu Cr(VI) 44 3.2.1 Khảo sát phản ứng quang xúc tác vật liệu TiO2@UiO66 TiO2@MIL-88B 44 3.2.2 So sánh khả quang xúc tác MIL88, UiO-66 TiO2@MIL88, TiO2@UiO66 49 3.3 Khảo sát phản ứng quang xúc tác vật liệu nước thải 52 KẾT LUẬN 56 TÀI LIỆU THAM KHẢO 58 DANH MỤC BẢNG Bảng 2.1 Danh mục hóa chất dùng để chế tạo MIL-88B, UiO-66, Mil88TiO2@MIL88, TiO2@UiO66 23 Bảng 2.2 Số liệu xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ Cr(VI) 29 Bảng 2.3 Số liệu xây dựng đường chuẩn COD độ hấp thụ 600 nm 31 Bảng 3.3 Các thông số xử lí COD 52 Bảng 3.4 Các thông số xử lí Cr(VI) 53 DANH MỤC HÌNH Hình 1.1: Cách xây dựng khung MOF chung 10 Hình 1.2: Cấu trúc Mil-88A, B, C,D thay đổi khung hữu khác 11 Hình 1.3 Khả lưu trữ CO2 MOF-177 12 Hình 1.4: Cấu trúc phản lăng trụ vuông 14 Hình 1.5: Cấu trúc UiO-66 15 Hình 1.6: Sự chuyển đổi sang dạng hydrate SBU Trong Zr, O, H có màu là: đỏ, xanh da trời xanh [23] 16 Hình 1.7: Cấu trúc tứ diện (a), bát diện (b), kết hợp cấu trúc bát diện với hai cấu trúc tứ diện tạo thành dạng lập phương (c) Trong đó: Zr, O, C có màu tương ứng đỏ, xanh, xám, trắng [15] 16 Hình 1.8: Quá trình hình thành MIL-88B tạo mầm 17 Hình Cấu trúc tinh thể MIL-88B, (a) trục b (b) trục c [26] 17 Hình 1.10 Các dạng thù hình khác TiO2: (A) rutile, (B) anatase, (C) brookite 19 Hình 1.11: Cấu trúc hình khối bát diện TiO2 20 Hình 1.12 Giản đồ lượng pha anatase pha rutile 21 Hình 1.13: Cơ chế quang xúc tác TiO2 22 Hình 2.1: Bình Autoclave thiết bị gia nhiệt theo chu trình tự động theo thời gian nhiệt độ phòng Quang hóa Điện tử (Viện KHVL) 25 Hình 2.2: Sơ đồ biểu diễn trình chế tạo mẫu 27 Hình 2.3 Hệ đèn chiếu UV-CLAMP (254 nm-10W) phòng Quang hóa Điện tử 28 Hình 2.4 Đường chuẩn xác định nồng độ Cr(VI) 30 Hình 2.5 Đường chuẩn xác định COD…………………………………31 Hình 2.5 Thiết bị đo phổ UV-Vis, khoa Hóa Học- trường ĐHSP Hà Nội 32 Hình 3.1: Ảnh FESEM mẫu vật liệu UiO-66 chế tạo phương pháp thủy nhiệt nhiệt độ khác (a) 12h, (b) 24h, (c) 36h, (d) 48h 35 Hình 3.2: Ảnh FESEM mẫu TiO2@UiO66 36 Hình 3.3: Ảnh SEM mẫu vật liệu MIL-88B chế tạo phương pháp thủy nhiệt thời gian khác nhau(a) 12h, (b) 24h, (c) 36h và(d) 48h 37 Hình 3.4 Hình thái học TiO2@MIL-88B 38 Hình 3.5 Giản đồ đo diện tích bề mặt riêng UiO-66 39 Hình 3.6 Giản đồ đo diện tích bề mặt riêng MIL-88B 40 Hình 3.7: Giản đồ phân tích nhiệt TG-DTG (TGA) UiO-66 41 Hình 3.8: Giản đồ phân tích nhiệt TGA-DTAcủa mẫu MIL-88B 42 Hình 3.9 Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu UiO-66 43 Hình 3.10: Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu MIL-88B 44 Hình 3.11: Phổ hấp thụ Cr(VI) sau thực phản ứng quang xúc tác với TiO2@UiO66 tương ứng với khối lượng 45 Hình 3.12: Đường cong biểu diễn hiệu suất xử lí vật liệu TiO2@UiO66 tương ứng với khối lượng 46 Hình 3.13 Phổ hấp thụ Cr(VI) sau thực phản ứng quang xúc tác với TiO2@MIL-88B tương ứng với khối lượng 47 Hình 3.14: Đường cong biểu diễn hiệu suất xử lí vật liệu TiO2@UiO66 tương ứng với khối lượng 48 Hình 3.15: Phổ hấp thụ K2Cr2O7 sau thực quang xúc tác với chất quang xúc tác UiO-66(bên trái) TiO2@UiO66 (bên phải) 49 Hình 3.16: Đường cong biểu diễn hiệu suất xử lí vật liệu 49 Hình 3.17 Phổ hấp thụ K2Cr2O7 sau thực quang xúc tác với chất quang xúc tác MIL-88B(A) TiO2@MIL-88B (B) 50 Hình 3.18: Đường cong biểu diễn hiệu suất xử lí vật liệu MIL-88B TiO2@MIL-88B 51 Hình 3.14 : Đường cong biểu diễn hiệu suất xử lí vật liệu TiO2@UiO66 tương ứng với khối lượng Từ hình 3.13 3.14 ta thấy cường độ đỉnh hấp phụ Cr(VI) tương đối tốt dễ quan sát, khoảng thời gian khoảng 30 phút cường độ đỉnh hấp thụ cực đại Cr(VI) giảm điều lí giải vật liệu MIL-88B, việc giảm mật độ quang chủ yếu trình hấp phụ Cr(VI) vào vật liệu kết hình cho thấy với khối lượng vật liệu thêm vào khác kết xử lí khác Cụ thể với khối lượng TiO2@MIL-88B 0.01g hiệu suất xử lí 50%, tăng lên 0.03g hiệu suất tương đối cao chưa loại bỏ hoàn toàn, khối lượng vật liệu 0.05g hiệu suất gần 100%, chứng tỏ khối lượng vật liệu quang xúc tác có ảnh hưởng đến khả xử lí crom Từ chọn tỷ lệ xử lí tối ưu Cr(VI) 0.05g vật liệu/1mmol Cr(VI)/ lít dung dịch 48 3.2.2 So sánh khả quang xúc tác Mil88, UiO66 TiO2@Mil88, TiO2@UiO66 3.2.2.1 So sánh khả quang xúc tác UiO66 TiO2@UiO66 Để làm rõ vai trò xúc tác quang UiO-66, tương tác TiO2 UiO66 dẫn đến tăng hoạt tính quang hóa hệ xúc tác Chúng tiến hành phản ứng quang xúc tác với vật liệu UiO-66 TiO2@UiO66, thu kết sau (1) (6) Hình 3.15 Phổ hấp thụ K2Cr2O7 sau thực quang xúc tác với chất quang xúc tác UiO-66(bên trái) TiO2@UiO66 (bên phải) Hình 3.16 : Đường cong biểu diễn hiệu suất xử lí vật liệu UiO-66 TiO2@UiO66 49 Kết phổ hấp thụ electron của K2Cr2O7 với chất quang xúc tác UiO-66 TiO2@UiO-66 hình 3.15 cho thấy cường độ đỉnh hấp thụ cực đại Cr(VI) bước sóng 355 nm có mật độ quang giảm dần từ khoảng 1,65 theo thời gian chiếu sáng Đối với vật liệu UiO-66, phổ hấp thụ cực đại Cr(VI) giảm chậm theo thời gian, sau 120 phút chiếu sáng mật độ quang giảm 1,13 Trong đó, vật liệu TiO2@UiO66, cường độ đỉnh hấp thụ cực đại giảm đáng kể sau thời gian chiếu sáng 120 phút đạt giá trị 0,264, hiệu suấtsuất xử lí đạt cao gần 90% UiO-66 đạt khoảng 33.6% Điều lý giải vật liệu UiO-66, việc giảm mật độ quang chủ yếu trình hấp phụ Cr(VI) vào vật liệu UiO-66 Đối với xử lý Cr(VI) hệ vật liệu TiO2@UiO66, không quan sát thấy Cr(III) phổ UV- Vis, thấy mật độ quang giảm mạnh đồng nghĩa với nồng độ Cr(VI) giảm mạnh, Cr(VI) xử lý.Từ tính toán hiệu xsuất xử lí Cr(VI) vật liệu Vai trò xúc tác quang MIL-88B, tương tác TiO2 MIL-88B tiến hành tương tự UiO-66 TiO2@UiO-66, thu kết sau: Hình 3.17 Phổ hấp thụ K2Cr2O7 sau thực quang xúc tác với chất quang xúc tác MIL-88B(A) TiO2@MIL-88B (B) 50 Hình 3.18: Đường cong biểu diễn hiệu suất xử lí vật liệu MIL88B TiO2@MIL-88B Kết phổ hấp thụ electron của K2Cr2O7 với chất quang xúc tác MIL-88B TiO2@MIL-88B hình 3.17 cho thấy cường độ đỉnh hấp thụ cực đại Cr(VI) bước sóng 355 nm có mật độ quang giảm dần từ khoảng 1,65 theo thời gian chiếu sáng Có thể nhận thấy vật liệu MIL-88B, phổ hấp thụ cực đại Cr(VI) giảm chậm theo thời gian, sau 120 phút chiếu sáng mật độ quang giảm 1,05 Trong đó, vật liệu TiO2@MIL-88B, cường độ đỉnh hấp thụ cực đại giảm nhanh theo thời gian, mật độ quang giảm 0,7sau 60 phút chiếu sáng giảm đáng kể sau thời gian chiếu sáng 120 phút đạt giá trị 0,262 Điều lý giải vật liệu MIL-88B, việc giảm mật độ quang chủ yếu trình hấp phụ Cr(VI) vào vật liệu MIL-88B có độ xốp cao Đối với xử lý Cr(VI) hệ vật liệu TiO2@MIL-88B, không quan sát thấy Cr(III) phổ UV- Vis, thấy mật độ quang giảm mạnh đồng nghĩa với nồng độ Cr(VI) giảm mạnh, Cr(VI) xử lý.Từ tính toán hiệu suất xử lí Cr(VI) vật liệu, với khối lượng vật 51 liệu cho vào MIL-88B hiệu suất xử lí khoảng 36%, hiệu suất xử lí vật liệu TiO2@MIL-88B cao nhiều lần gần 90% 3.3 Khảo sát phản ứng quang xúc tác vật liệu nước thải Từ kết thu tiến hành sử dụng TiO2@UiO66 VÀ TiO2 @MIL-88B tổng hợp để xử lí chất hữu nước thải kim loại Cr(VI) Mẫu nước thải lấy làng Vạn Phúc- Hà Đông- Hà Nội, công ty Asumitec- Khu công nghiệp Thăng Long, huyện Đông Anh, Hà Nội tiến hành quang xúc tác với mẫu nước thải tương tự cách tiến hành mẫu Cr(VI) Hút 2,5 ml dung dịch nước thải vào ống phá mẫu, thêm 1,5 ml hỗn hợp phản ứng K2Cr2O7 nhằm oxi hóa hợp chất hữu phức tạp thành hợp chất hữu đơn giản 3,5 ml hỗn hợp Ag2SO4/H2 SO4 xúc tác cho trình phản ứng, lắc đem phá mẫu máy phá mẫu 150oC 2h Để nguội đem đo mật độ quang bước sóng 600 nm Từ đường chuẩn COD, tiến hành đo COD phép đo UV- vis thu mật độ quang A, từ mật độ quang A thay vào đường chuẩn COD xác định COD chưa xử lí sau xử lí với hai vật liệu, sau tiến hành tính hiệu suất xử lí COD nước thải theo công thức sau: Bảng 3.3 Các thông số xử lí COD Mẫu /Thông số Mẫu chưa xử lí Mẫu xử lí (CXL) TiO2@UiO66 Phương trình đường y = 0,0003.x + 0,038 chuẩn COD 52 Mẫu xử lí TiO2@MIL88B Mật độ quang A 0,203 0,053 0,0587 COD (mg/L) 550 61 69 88,9% 87,45% Hiệu suất xử lí Từ số liệu thu Chúng tính hiệu suất xử lí COD vật liệu TiO2@UiO66 88,9% vật liệu TiO2@MIL-88B 87,45% Đó kết tích cực để đánh giá vật liệu tổng hợp có khả xử lí môi trường tốt, phân hủy hợp chất hữu đến gần 90 %, cho kết xử lí đạt quy chuẩn A tiêu chuẩn kỹ thuật quốc gia nước thải công nghiệp dệt nhuộm (QCVN13-MT: 2015/BTNMT), kết tiền đề cho tiến hành nghiên cứu Tương tự nước thải chứa hợp chất hữu tiến hành xử lí nước thải mạ kim loại chứa Crom đo phép đo phổ hấp thụ nguyên tử AAS Bảng 3.4 Các thông số xử lí Cr(VI) Cr6+ (mg/l) Cr tổng (mg/l) Trước xử lí 63 320 xử lí 0,7 320 98,88% 1,2 320 98,09% Hiệu suất TiO2@UiO66 xử lí TiO2@UiO66 Từ số liệu bảng 3.4 ta thấy khả quang xúc tác xử lí Cr(VI) tương đối cao với hiệu suất hai loại vật liệu khoảng 98% Đó kết tích cực để đánh giá vật liệu tổng hợp có khả xử lí môi trường tốt, chưa đạt quy chuẩn giới hạn nồng độ cho phép nước thải công nghiệp kết tiền đề để nghiên cứu sâu ứng dụng loại vật liệu MOFS xử lí môi trường 53 Thông thường, nhà nghiên cứu thường biến tính chất khác vào TiO2 để làm giảm độ rộng vùng cấm làm tăng hiệu suất quang xúc tác Tuy nhiên, luận văn sử dụng vật liệu MOF làm khuôn (nền) TiO2 phát triển bên khung Kết đạt thu tốt, hoạt tính quang xúc tác tăng nhiều so với khung ban đầu Qua thấy vai trò khung việc làm tăng hiệu suất quang xúc tác vật liệu, đóng vai trò làm chất tăng nhạy phổ Đồng thời khẳng định hoạt tính quang xúc tác vật liệu chủ yếu TiO2 gây Như vậy, hiệu ứng quang phân hủy hợp chất hữu Cr(VI) giải thích yếu tố sau:  Một phần TiO2 vật liệu có kích thước nhỏ khoảng < 10 nm (tính từ phổ X-ray) bị giới hạn khung MOF, xâm nhập nano TiO2 vào khung nguyên nhân làm cho khung bị phá hủy biến dạng so với khung ban đầu  Với cấu trúc trật tự vật liệu MOF khống chế hình thành nano tinh thể TiO2 đồng kích thước cấu trúc, điều góp phần giảm khuyết tật bề mặt hạn chế trình tái hợp cặp điện tử lỗ trống sinh kích thích quang, yếu tố làm giảm hoạt tính quang xúc tác thường gặp tinh thể nano TiO2 kích thước nhỏ;  Việc sử dụng vật liệu mang có diện tích bề mặt riêng lớn làm tăng khả tiếp xúc pha tạo điều kiện thuận lợi phương diện động học trình phản ứng quang hóa Với kết này, chế tạo thành công loại vật liệu quang xúc tác sở nano TiO2 bọc vật liệu MOF phương pháp thủy nhiệt Vật liệu có hiệu ứng quang xúc tác việc khử Cr(VI) hợp chất hữu Hoạt tính quang xúc tác vật liệu tăng lên mạnh mẽ sử dụng vật liệu có diện tích bề mặt riêng 54 lớn, nano TiO2 hình thành khung MOF có kích thước nhỏ ~10 nm Kết mở triển vọng nghiên cứu chế tạo vật liệu quang xúc tác sở vật liệu MOF nhờ tận dụng ưu cấu trúc nano có độ xốp cao diện tích bề mặt riêng lớn từ ứng dụng vào xử lí ô nhiễm môi trường 55 KẾT LUẬN Qua trình nghiên cứu rút số kết luận sau:  Đã tổng hợp thành công loại vật liệu MOF với tên gọi UiO-66 có cấu trúc tựa cầu diện tích bề mặt tương đối cao khoảng 885 m2/g MIL-88B có cấu trúc bát diện diện tích bề mặt tương đối cao xấp xỉ 915 m2/g phương pháp thủy nhiệt,  Đã khảo sát ảnh hưởng thời gian chế tạo lên cấu trúc, hình thái học loại vật liệu lựa chọn thời gian thích hợp cho việc tổng hợp vật liệu  Đã tổng hợp vật liệu quang xúc tác TiO2@UiO66 TiO2@MIL88B từ khung ban đầu, xác định đặc điểm bề mặt kính hiển vi điện tử quét SEM  So sánh khả xử lí quang xúc tác qua việc xử lí Cr(VI) vật liệu TiO2@UiO66 TiO2@MIL-88B cho thấy khả quang xúc tác hai hệ vật liệu tốt  Sử dụng TiO2@UiO66 TiO2@MIL88B để xử lí nước thải mạ kim loại nước thải chứa hợp chất hữu thông qua số COD đạt hiêu suất 98% phù hợp với quy chuẩn kỹ thuật quốc gia nước thải công nghiệp dệt nhuộm Nếu tiếp tục nghiên cứu để phát triển đề tài sẽ:  Cải tiến quy trình tổng hợp, khảo sát điều kiện nhiệt độ thủy nhiệt, tỉ lệ dung môi, áp suất thay đổi vài bước trình tổng hợp để tạo nên cấu trúc hình học vật liệu  Phát triển phương pháp loại vật liệu khác graphen, nano cacbon so sánh hiệu ứng quang xúc tác chúng với vật liệu MOF 56  Nghiên cứu khả tái sử dụng vật liệu TiO2@UiO66 TiO2@MIL-88B sau xử lí  Áp dụng vật liệu tổng hợp để mở rộng ứng dụng vật liệu như: Xử lí chất màu, hợp chất hữu cơ, nhiều kim loại nặng nhằm nâng cao hiệu xử lí môi trường 57 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt: [1] Lê Thành Dũng, Nguyễn Thanh Tùng, Phan Thanh Sơn Nam, (2012) “Vật liệu khung kim (MOFS): Các ứng dụng từ hấp phụ đến xúc tác” Trường Đại học Bách khoa, Đại học Quốc gia Tp Hồ Chí Minh, Tạp chí Khoa học Công nghệ 50 (6) 751-766 [2] Nguyễn Văn Dũng, Phạm Thị Thúy Loan, Đào Văn Lượng, Cao Thế Hà (2006) “Nghiên cứu điều chế vật liệu xúc tác quang hóa TiO2 từ sa khoáng ilmenite Phần III: đánh giá hoạt tính quang hóa xúc tác TiO2 phản ứng quang phân hủy axit orange 10” Tạp chí phát triển Khoa Học Công Nghệ, tập 9,số 1, tr 25-31 [3] Nguyễn Văn Hải, (2007), Giáo trình hóa học môi trường sở, NXBGD [4] Đăng Thị Quỳnh Lan, (2015), Nghiên cứu tổng hợp ứng dụng số vật liệu khung kim loại hữu cơ, Luận án tiến sĩ, trường Đại học Sư Phạm Huế [5] Phạm Thị Liên, Nguyễn Thị Thu Quỳnh, Phùng Thị Thu, Trần Hoài Sơn, Ngô Tuấn Cường, Nguyễn Thanh Hường, Nguyễn Vũ, (2016), “Vật liệu khung kim Zr-MOF kết hợp với oxit titan định hướng ứng dụng quang xúc tác”, Tạp chí Hóa học, 54, (5e1,2), Tr.27-31 [6] Đặng Thị Thơm, (2008), “Nghiên phương pháp xử lí crôm photpho nước thải công nghiệp mạ kim loại”, Luận văn thạc sĩ khoa học, trường Đại học Sư phạm Hà Nội [7] Phùng Thi Thu, (2014), Nghiên cứu tổng hợp vật liệu quang xúc tác sở TiO2 vật liệu khung kim (MOF), Luận văn thạc sĩ khoa học, trường Đại học Quốc gia Hà Nội [8] Vũ Thị Hạnh Thu (2008), Nghiên cứu chế tạo màng quang xúc tác TiO2 TiO2 pha tạp N (TiO2: N), Luận án tiến sĩ vật lý, ĐHKHTN-ĐHQG Hồ Chí Minh Tiếng Anh: 58 [9] Aoning Wang, Yingjie Zhou, Zhoulu Wang, Miao Chen, Luyi Sun and Xiang Liu, (2016).Titanium incorporated with UiO-66(Zr)-type Metal–Organic Framework (MOF) for photocatalytic application, The Royal Society of Chemistry, 6, 3671-3679 [10] Camilla Catharina Scherb (2009), Controlling the surface growth of metalorganic frameworks, Dissertation for the PhD degree from the Faculty of Chemistry and Pharmacy of the Ludwig-Maximilians-University of Munich [11] Camilla S, Alexander S, and Thomas B, (2008)” Directing the structure of metal–organic frameworks by oriented surface growth on an organic monolayer”, AngewandteChemie-International Edition, 47, 5777 –5779, [12] Dengke Wang, Renkun Huang, Wenjun Liu, Dengrong Sun, and Zhaohui Li, (2014)Fe-Based MOFs for Photocatalytic CO2 Reduction: Role of Coordination Unsaturated Sites and Dual Excitation Pathway, ACS Catal, (12), pp 4254–4260 [13] David J Tranchemontagne (2008), Joseph R Hunt, Omar M Yaghi, “Room temperature synthesis of metal-organic frameworks: MOF-5, MOF-74, MOF177, MOF-199, and IRMOF-0”, Tetrahedron 64,8553-8557 [14] Fabian C, Jie S, Ana E P.P, Wei W, Yifeng Y, Louise S, and Xiaodong Z (2013), “Framework isomerism in vanadium metal organic frameworks: MIL88B(V) and MIL-101(V)”, Crystal Growth & Design, 13, pp 5036 5044 [15] J H Cavka, et al (2008), A new zirconium inorganic building brick forming metal organic frameworks with exceptional stability J Am Chem Soc, 42, 13850-1 [16] J J Testa, M A Grela, M I Litter, (2004) Heterogeneous photocatalytic reduction of chromium(VI) over TiO2 particles in the presence of oxalate: involvement of Cr(V) species, Environ Sci Technol., 38,1589 [17] Deliana Dimitrova 2015, Iron Based Metal Organic Frameworks as Photocatalysts for Chromium (VI) Degradation 59 [18] H Lina, Abdul K Rumaizb, Meghan Schulzc, DeminWanga, Reza Rockd, C.P Huanga, and S Ismat Shah, (2008), “Photocatalytic activity of pulsed laser deposited TiO2 thin films” Materials Science and Engineering B 151,p 133 [19] Khaled Z.Yahya, (2010) Characterization of Pure and dopant TiO2 thin films for gas sensors applications Ministry of Higher Education and Scientific Research, University of Technology Applied Sciences Department, June [20] Katrien G M Laurier, Frederik Vermoortele, Rob Ameloot, Dirk E De Vos, Johan Hofkens, and Maarten B J.(2013) Iron(III)-Based Metal–Organic Frameworks As Visible Light Photocatalysts, J Am Chem Soc, 135 (39), pp 14488–14491 [21] Li Shi , Tao Wang , Huabin Zhang , Kun Chang,(2015), “An AmineFunctionalized Iron(III) Metal–OrganicFramework as Efficient Visible-Light PhotocatalystforCr(VI) Reduction”, Adv Sci,2, 1500006 [22] Liu S S, Yang C X, Wang S W, Yan X P, (2012) Metal- Organic Frameworks for ReversePhase High-Performance Liquid Chromatography, Analyst 137 816 [23] Loredana Valenzano, Bartolomeo Civalleri, Sachin Chavan, Silvia Bordiga, Merete H Nilsen, Soren Jakobsen, Karl Petter Lillerud and Carlo Lamberti, (2011) “Disclosing the Complex Structure of UiO-66 Metal Organic Framework” A Synergic Combination of Experiment and Theory, Chemistry of Materials, 23, 1700–1718 [24] Lorena P., Beatriz S., Daniel J., Víctor S., Carlos T., and Joaquín C (2013), “Accelerating the controlled synthesis of metal-organic frameworks by a microfluidic approach: A nanoliter continuous reactor”, ACS Applied Materials & Interfaces, 5, pp 9405-9410 [25] McKinlay A C., Eubank J F., Wuttke S., Xiao B., Wheatley P S., Bazin P., Lavalley J.-C., Daturi M., Vimont A., De Weireld G., Horcajada P., Serre C., and Morris R E (2013), “Nitric oxide adsorption and delivery in flexible MIL-88(Fe) metal organic frameworks”, Chemistry of Materials, 25, 1592 1599 60 [26] Min Kim and Seth M Cohen (2012) Discovery, development, and functionalization of Zr(iv)-based metal-organic frameworks CrystEngComm, 12, 4096-4104 [27] Minh Hao Pham, Cao Thang Dinh, Gia Thanh Vuong, Ngoc Don Ta, Trong On Do, (2014),” Visible light induced hydrogen generation using a hollow photocatalyst with two cocatalysts separated on two surface side”, Phys.Chem.Chem, 16, 5937 [28] Mingyan M., Angélique B., Irene W., Noura S A.H., Roland A F and Nils M N (2013, Iron-based metal-organic frameworks MIL-88B and NH2-MIL88B: high quality microwave synthesis and solvent-Induced lattice “Breathing”, Crystal Growth & Design, 13, pp 2286-2291) [29] Naseem A R., Thuy Khuong Trung, Lorna S., Farid N., Thomas D., Patricia H., Emmanuel M., Olivier D., Christian S., and Philippe (2013), “Impact of the flexible character of MIL-88 Iron (III) dicarboxylates on the adsorption of nalkanes”, Chemistry of Materials, 25, pp 479 488 [30] Patrick S Bárcia, Daniela Guimarães, Patrícia A.P Mendes, José A.C Silva, Vincent Guillerm, Hubert Chevreau, Christian Serre, Alírio E Rodrigues,(2011) Reverse shape selectivity in the adsorption of hexane and xylene isomers in MOF UiO-66, Microporous and Mesoporous Materials, 139, 67-73 [31] Sergio J Garibay and Seth M Cohen (2010) Isoreticular synthesis and modification of frameworks with the UiO-66 topology Chemical Communications, 41, 7700-7702 [32] S.G Schrank, H.J José, R.F.P.M Moreira (2002), Simultaneous photocatalytic Cr(VI) reduction and dyeoxidation in a TiO2 slurry reactor, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 147, 71–76 [33] Shyamaprosad Goswamia, Avijit Kumar Dasa, Anup Kumar Maityb, Abhishek Mannaa, Krishnendu Aicha, Sibaprasad Maitya,c, Partha Sahab, Tarun Kanti Mandal, (2015) Visual and Near IR (NIR) Fluorescence detection of Cr3+ in Aqueous Media via Spirobenzopyran 61 ring opening with Application in Logic gate and Bio-imaging, Dalton Trans, 44, 11491-11503 [34] Stefan J D Smith1,2, Bradley P Ladewig1, Anita J Hill2, Cher Hon Lau2 & Matthew R Hill,(2015)Post-synthetic Ti Exchanged UiO-66 Metal-Organic Frameworks that Deliver Exceptional Gas Permeability in Mixed Matrix Membranes, scientific reports 5, 7823 [35] Radim Beranet and Horst Kisch (2013) “Tuning the optical and photoelectrochemical properties of surface – modified TiO2” Supplementary Information., 115 [36] Ryan J.Kuppler, Daren J.Timmons, Qian-Rong Fang, Jian-Rong Li, Trevor A Makal, Mark D.Young, Daqiang Yuan, Dan Zhao, Wenjuan Zhuang, Hong-Cai Zhou (2009) “Potential applications of metal – organic frameworks” Coordination Chemistry Reviews, 253, pp 3042-3066 [37] Ryan J.Kuppler, Daren J.Timmons, Qian-Rong Fang, jian-Rong Li, trevor A.Makal, Mark D.Young, Daqiang yuan, Wenjuan Zhuang, Hong-cai Zhou (2009) “Potential applications of metal- organic frameworks” Coordination Chemistry Reviews, 253, pp.3042-3066 [38] Wen-Tao Xu, Lin Ma, Fei Ke, Fu-Min Peng, Geng-Sheng Xu, Yu-Hua Shen, Jun-Fa Zhu, Ling-GuangQiua and Yu-Peng Yuan, (2014) Metal–organic frameworks MIL-88A hexagonalmicrorods as a new photocatalystfor efficient decolorization of methylene blue dye, Dalton Trans., 43, 3792-3798 62 ... bảo vệ môi trường sống lành chọn đề tài “NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG XỬ LÍ NƯỚC Ô NHIỄM BẰNG VẬT LIỆU TỔNG HỢP TỪ KHUNG CƠ KIM MOFS” Mục đích nghiên cứu - Chế tạo vật liệu khung kim (MOFS) với tâm kim loại... Cr(III) khả phân hủy hợp chất hữu tác dụng quang xúc tác vật liệu tổng hợp Khách thể đối tượng nghiên cứu - Đề tài tập chung nghiên cứu tổng hợp vật liệu sử dụng vật liệu xử lí mẫu Crom hợp chất... TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan nước ô nhiễm 1.1.1 Khái niệm ô nhiễm nước 1.1.2 Hiện trạng ô nhiễm nước 1.1.3 Nước thải công nghiệp 1.1.4 Ảnh hưởng ô nhiễm nước

Ngày đăng: 21/06/2017, 11:25

Từ khóa liên quan

Mục lục

  • MỞ ĐẦU

  • 1. Lí do chọn đề tài

  • 3. Khách thể và đối tượng nghiên cứu

  • - Đề tài tập chung nghiên cứu về tổng hợp vật liệu và sử dụng vật liệu xử lí mẫu Crom và hợp chất hữu cơ tự pha trong phòng thí nghiệm

  • - Mẫu nước thải thật gồm hai mẫu: Mẫu nước thải mạ công nghiệp của công ty Asumitec- khu công nghiệp Thăng Long, huyện Đông Anh, Hà Nội. Sản phẩm chính của công ty là cung cấp phụ tùng, linh kiện cho công ty Honda Việt Nam. Nước thải có màu xanh hơi vàng có mùi axit nồng nặc với nhiều cặn lắng lơ lửng. Mẫu nước thải chứa hợp chất hữu cơ của làng dệt lụa Vạn Phúc- Hà Đông- Hà Nội

  • 4. Nhiệm vụ nghiên cứu

  • 5. Phương pháp nghiên cứu

  • 6. Đóng góp mới của luận văn

  • 7. Cấu trúc luận văn

  • Nội dung của luận văn gồm ba chương.

  • CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN

    • 1.1. Tổng quan về nước ô nhiễm

      • 1.1.1. Khái niệm ô nhiễm nước

      • 1.1.2. Hiện trạng ô nhiễm nước hiện nay

      • 1.1.3. Nước thải công nghiệp

      • 1.1.4. Ảnh hưởng của ô nhiễm nước

      • 1.2. Vật liệu MOFs

        • 1.2.1. Khái quát về MOFs

        • 1.2.2. Cấu trúc của MOFS

        • 1.2.3. Ứng dụng của MOFs

        • 1.2.3.2. MOFS làm vật liệu xúc tác

          • 1.3. Vật liệu MOF nghiên cứu

          • 1.3.1. Vật liệu MOF UiO-66

          • 1.3.2. Vật liệu MOF MIL-88B

Tài liệu cùng người dùng

  • Đang cập nhật ...

Tài liệu liên quan