Tìm hiểu một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân và xác định độ giàu bằng phương pháp gamma

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN  ĐẶNG ĐÌNH NGỌC TÌM HIỂU MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU BẰNG PHƢƠNG PHÁP GAMMA LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội – 2016 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN  ĐẶNG ĐÌNH NGỌC TÌM HIỂU MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU BẰNG PHƢƠNG PHÁP GAMMA Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử Mã số : 60440106 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Người hướng dẫn khoa học : PGS.TS Bùi Văn Loát Hà Nội - 2016 LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS.Bùi Văn Loát người hướng dẫn khoa học giúp đỡ, bảo tận tình cho em trình học tập, nghiên cứu hoàn thành luận văn Em xin chân thành cảm ơn thầy cô giáo Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội tạo điều kiện thuận lợi cho em suốt trình học tập thực luận văn Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình bạn bè thường xuyên động viên, khuyến khích dành điều kiện để em hoàn thành luận văn Hà nội, ngày 11 tháng 12 năm 2015 Học viên Đặng Đình Ngọc MỤC LỤC DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT DANH MỤC HÌNH VẼ DANH MỤC BẢNG BIỂU MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐẶC TRƢNG CƠ BẢN CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN 1.1 Một số đặc trƣng Urani 1.2 Nhiên liệu Urani 1.3 Đặc điểm thiết kế nhiên liệu hạt nhân 11 1.3.2 Đặc trƣng xạ nhiên liệu 14 b Sự thay đổi cấu trúc viên gốm nhiên liệu 20 c Quá trình mỏi rão hóa vật liệu .24 1.4.Các phƣơng pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani .25 1.4.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 25 1.4.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) 27 c Phương pháp phổ kế gamma kỹ thuật chuẩn 29 CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG URANI 30 2.1 Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết 30 2.1.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn 31 2.1.2 Phân tích phổ gamma 35 2.2 Phƣơng pháp xác định hàm lƣợng urani sử dụng phổ kế gamma 37 2.2.1 Cơ sở phương pháp phổ gamma 37 2.2.2 Mối liên hệ tỉ số khối lượng tỉ số hoạt độ 37 2.2.3 Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ đồng vị Urani 40 CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 43 3.1 Đo phổ gamma mẫu nhiên liệu hạt nhân đƣợc làm giàu thấp 43 3.3 Đánh giá sai số kết thực nghiệm .49 KẾT LUẬN 51 TÀI LIỆU THAM KHẢO 52 DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germaniumdetector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lượng EU – Enriched Uranium, Urani làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cường độ xạ tia gamma, gọi xác suất phát xạ ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu ADC – Analog to Digital Converter, biến đổi tương tự số MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1: Chuỗi phân rã Hình 1.2: Chuỗi phân rã 238 235 U - 206Pb U - 207Pb Hình 1.3: Thanh nhiên liệu theo thiết kế Hoa Kỳ- Châu Âu Hình 1.4: Bóthanh nhiên liệu theo thiết kế Hoa Kỳ- Châu Âu Hình 1.5: Thanh nhiên liệu sử dụng lò phản ứng VVER-1000 Hình 1.6: Các khuyết tật mạng lưới làm thay đổi tích chất vật liệu Hình 1.7: Phân bố nhiệt độ nhiên liệu chất làm mát phụ thuộc công suất nhiệt tuyến tính Hình 1.8: Sự thay đổi vi cấu trúc nhiên liệu UO2 phụ thuộc nhiệt độ độ cháy nhiên liệu Hình 1.9: Sự biến đổi hình dạng viên gốm vỏ nhiên liệu lò phản ứng Hình 1.10: Ảnh hưởng nhiên liệu tới vỏ bọc giai đoạn khác lò phản ứng VVER Hình 1.11: Thanh bó nhiên liệu bị cong vênh lò phản ứng Hình 2.1.Hệ phổ kế gamma BEGE Bộ môn Vật lý hạt nhân, khoa Vật lý Hình 2.2 Detetor bán dẫn HPGe model GLP-10180/07 (ORTEC) tinh thể mỏng Viện Đồng vị phóng xạ Hungari Hình 3.1: Phổ gamma mẫu U0.7 với thời gian đo 171650,5 giây Hình 3.2: Phổ gamma mẫu U4.46 với thời gian đo 74281,64 giây Hình 3.3:Đồ thị mô tả phụ thuộc hàm f(E) vào lượng tia gamma đặc trưng phát từ đồng vị U235 nguồn U0.7 Hình 3.4: Đồ thị mô tả phụ thuộc hàm f(E) vào lượng tia gamma đặc trưng phát từ đồng vị U235 nguồn U.4 DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U -206Pb Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235 U-207Pb Bảng 2.1: Các vạch phổ sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ Bảng 3.1 Bảng số liệu kết xử lý mẫu U0.7 thời gian đo 171650,5 giây Bảng 3.2.Bảng số liệu kết xử lý mẫu U4.46 thời gian đo 74281,46 giây Bảng 3.3.Bảng kết xác định hàm lượng Urani mẫu U0.7 Bảng 3.4.Bảng kết xác định hàm lượng Urani mẫu U.4 Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc MỞ ĐẦU Công nghiệp lượng nói chung lượng hạt nhân nói riêng có vai trò quan trọng phát triển quốc gia Đối với Việt Nam việc phát triển lượng giai đoạn ưu tiên hàng đầu, cạn kiện dần nguồn lượng truyền thống nhiệt điện, thủy điện, lượng hạt nhân trở thành giải pháp lựa chọn phù hợp Urani loại nhiên liệu quan trọng lĩnh vực lượng hạt nhân.Các thông tin đầy đủ loại vật liệu thực cần thiết Các số liệu thành phần, hàm lượng đồng vị, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, có ý nghĩa quan trọng trình sử dụng công tác quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân Dựa đặc tính phân rã tự nhiên đồng vị chuỗi urani, hàm lượng vật liệu urani xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ đồng vị phóng xạ Để xác định đặc trưng nhiên liệu urani, có nhiều phương pháp khác sử dụng phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải lượng cao Mỗi phương pháp có lợi mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào mục đích điều kiện nghiên cứu đặc điểm loại Phương pháp xác định đặc trưng vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm không phức tạp, nhiên đòi hỏi kỹ phân tích xử lý số liệu phức tạp tinh tế Luận văn với đề tài: “Xác định số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân xác định độ giàu phương pháp gamma” Trình bày số nội dung nhiên liệu hạt nhân urani, phương pháp phân tích hàm lượng urani, tập trung nghiên cứu phương pháp phân tích urani sử dụng phổ kế gamma Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc Về bố cục, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn chia thành chương sau: Chương 1: Tổng quan đặc trưng nhiên liệu hạt nhân Chương 2: Phương pháp xác định hàm lượngUrani sử dụng phổ kế gamma Chương 3: Thực nghiệm kết Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐẶC TRƢNG CƠ BẢN CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN 1.1 Một số đặc trƣng Urani Dựa sở sử dụng lượng giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua trình chuyển hóa thu điện phục vụ cho nhu cầu người Trong nguyên tố hóa học, đồng vị nặng sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân Có nguyên tố nặng lại chế phân hạch tự phát ngược lại, có nguyên tố có khả phân hạch tự phát giải phóng lượng lượng lớn, hàm lượng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao đòi hỏi công nghệ phức tạp Urani Thori hai nguyên tố phóng xạ quan tâm cách đặc biệt.Hai nguyên tố loại nhiên liệu quan trọng ngành công nghiệp lượng hạt nhân Tuy nhiên, Urani lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ người.Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích nguyên tố urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác nhiên liệu hạt nhân Đặc điểm hóa học, Urani nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa không khí tạo thành lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử 92 bảng tuần hoàn, kí hiệu U Hiện người ta phát 23 đồng vị Urani khác, phổ biến đồng vị 238U 235U Tất đồng vị urani không bền có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có đồng vị là: 234 U (0,0055% ); 235 U (0,720% ) 238 U ( 99,2745%) Urani có mặt tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10-4 % đất, đá nước Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238 U khoảng 4,47 tỉ năm 235 U 704 triệu năm, sử dụng để xác định tuổi Trái Đất Hiện tại, ứng dụng urani dựa tính chất hạt nhân nó.235U đồng vị nhất, tồn tự nhiên, có khả phân hạch cách Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc A1, A2 hoạt độ hai đồng vị tương ứng; n1, n2 tốc độ đếm đỉnh tương ứng với tia gamma γ1 γ2 với lượng cụ thể E1 E2 từ đồng vị tương ứng; Br1 Br2 cường độ tia γ1 γ2, giá trị Ω1, Ω2 góc khối chiếu tới đetectơ γ1 γ2, hai giá trị thực chất hoàn toàn giống đo mẫu phép đo, ε1, ε2 hiệu suất ghi đo ứng với mức lượng E1 E2 tia γ1, γ2 từ hai đồng vị tương ứng; τ1 τ2 hệ số truyền dẫn gamma đến detector tương ứng với γ1 γ2 Từ biểu thức 2.2, qua giản ước biến đổi, ta có được: A1 A2  n Br  n Br   n / Br   n / Br  n / Br  f (E ) (2.4) i hàm f (E )  n(E ) i Br ( E ) hàm giá trị E2i có từ tia γi đồng vị thứ Hàm gọi hàm hiệu suất ghi Hàm hiệu suất ghi tương ứng f phụ thuộc vào lượng không phụ thuộc vào hàm lượng nguyên tố xét Dựa vào tia gamma đồng vị thứ hai phát ra, thực nghiệm xác định tốc độ đếm đỉnh hấp thụ, đồng thời biết hệ số phân nhánh, từ xây dựng n đồ thị mô tả phụ thuộc tỷ số hay hàm f(E) vào lượng, đồ thị Br  gọi đường cong hiệu suất ghi thể hiệu suất ghi đo thiết bị theo mức lượng vùng phổ Phương pháp tính tỉ số hoạt độ dựa đường cong hiệu suất ghi gọi kỹ thuật chuẩn hay hiệu chỉnh nội Hoạt độ A đồng vị phóng xạ biểu diễn qua biểu thức sau: A   N   đó: m  N N số hạt nhân phóng xạ 38 A (2.5) Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc m: khối lượng đồng vị có mẫu đo λ: Hằng số phân rã đồng vị : Số khối đồng vị NA: Số Avogadro Kết hợp hai biểu thức 2.4 2.5 ta có biểu thức tính tỉ số khối lượng hai đồng vị sau: A1 A2  1 2 m1 Suy ra: m1  1 2 (2.6) 1 m2 m2 đó: 2 A1 A2 T1 / 2 T1 / (2.7) n1: tốc độ đếm vạch lượng đặc trưng đồng vị Brγ1: Tỉ số rẽ nhánh tia gamma đặc trưng đồng vị i f (E ) : Hàm biểu diễn đường cong hiệu suất ghi, xây dựng dựa mức lượng đặc trưng cho đồng vị Như vậy, dựa kỹ thuật chuẩn trong, sau xây dựng đặc trưng hiệu suất ghi, ta hoàn toàn tính toán tỉ số hoạt độ tỉ số khối lượng đồng vị có mẫu đo thông qua biểu thức 2.6 2.7 Từ xác định thành phần đồng vị hàm lượng đồng vị có mẫu nhiên liệu cần đo Cụ thể, hàm lượng (hay gọi độ giàu) đồng vị Urani tính thông qua tỉ số khối lượng hay tỉ số hoạt độ biểu thức sau: q 235  1 m 234 m 235  m 238 100% (2.8a) m 235 Thay (2.7) vào (2.8a) ta có:𝑞235 = (2.8b) 234 238 𝐴 234 𝑇 1/2 µ 234 𝐴 238 𝑇 1/2 µ 238 1+ + 𝐴 235 𝑇 235 µ 235 𝐴 235 𝑇 235 µ 235 1/2 1/2 39 Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc Thay số: U235: T= 7,04.108 năm; µ = 235 U238: T= 4,47.109 năm; µ = 238 U234: T= 2,46.105 năm; µ = 234 Vào biểu thức (2.8b) ta có: q 235  4  AU 234 AU 235  AU AU 100% (2.9) 235 2.2.3 Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ đồng vị Urani Trong mẫu nhiên liệu Urani thường chứa tất đồng vị Uran cháu Qua trình làm giàu, lược bỏ thành phần cháu, lại đồng vị Uran 238U, 234U 235U, sau thời gian định, lượng đồng vị sản sinh chuỗi phân rã gồm cháu Với thời gian nhốt mẫu đủ dài, chuỗi phân rã đạt trạng thái cân bằng, vào hoạt độ cháu để suy ngược hoạt độ đồng vị mẹ Như hoạt độ đồng vị Uran hoàn toàn tính từ đỉnh phổ đặc trưng đồng vị cháu Trong vùng lượng thấp, việc tính toán hoạt độ đồng vị Urani sử dụng đỉnh lượng thống kê bảng 2.1 Bảng 2.1: Các vạch phổ sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ Đồng Năng lượng vị mẹ (keV) 238 U Dạng Cường độ tia γ Đồng vị Chu kỳ bán (%) phát rã 238 4,47x109 49,55 ± 0,06 γ 0,064 ± 0,008 63,29 ± 0,02 γ 3,70 ± 0,40 234Th 24,1 ngày 83,30 ± 0,05 γ 0,060 ± 0,006 234Th 24,1 ngày 40 U năm Luận văn Thạc sĩ Đồng Năng lượng vị mẹ (keV) 235 U Cường độ tia γ Đồng vị Chu kỳ bán (%) phát rã γ 2,13 ± 0,20 234Th 24,1 ngày 92,80 ± 0,02 γ 2,10 ± 0,21 234Th 24,1 ngày 258,227 ± 0,003 γ 58,5700 ± 0,0024 γ 0,462 ± 0,025 231 Th 25,52 84,214 ± 0,001 γ 6,6 ± 0,4 231 Th 25,52 231 Th 143,76 ± 0,02 163,33 ± 0,02 185,715 ± 0,005 205,311 ± 0,010 275,129 ± 0,035 U Dạng 92,38 ± 0,01 93,356 ± 0,012 234 Đặng Đình Ngọc 53,20 ± 0,02 X γ γ γ γ γ γ 0,0764 ± 0,0024 5,22 ± 0,14 234 Pa-m chiếm Kα 10,96 ± 0,140 235 5,08 ± 0,06 235 57,2 ± 0,80 235 5,01 ± 0,07 235 0,02 ± 0,005 235 0,123 ± 0,002 234 41 U U U U U U 6,7 25,52 7,04x108 năm 7,04x108 năm 7,04x108 năm 7,04x108 năm 7,04x108 năm 2,46x105 năm Luận văn Thạc sĩ Đồng Năng lượng vị mẹ (keV) 120,90 ± 0,02 Đặng Đình Ngọc Dạng γ Cường độ tia γ Đồng vị Chu kỳ bán (%) phát rã 0,035 ± 0,005 234 U 2,46x105 năm Để xác định hiệu suất ghi tuyệt đối đỉnh hấp thụ toàn phần, cần phải xây dựng đường cong hiệu suất ghi dựa vào mẫu chuẩn nhiên liệu Uran có hình học giống đo mẫu nhiên liệu Uran phân tích Tuy nhiên nhiên liệu phân tích, nhiên liệu Uran thường có hình dạng bất kỳ, có đủ mẫu chuẩn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi.Vì vậy, luận văn áp dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định tỷ số hoạt độ hai đồng vị, phục vụ việc xác định độ giàu 42 Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 3.1 Đo phổ gamma mẫu nhiên liệu hạt nhân đƣợc làm giàu thấp Mẫu nhiên liệu Urani nghiên cứu luận văn 01 mẫu nhiên liệu Urani tinh chế từ quặng Uran tự nhiên viện Công nghệ xạ viện lượng nguyên tử Việt Nam cung cấp 01 mẫu làm giàu thấp quan không phổ biến chống vũ khí hạt nhân quốc tế cung cấp cho Viện đồng vị phóng xạ Hungari.Khối lượng mẫu 5gam, đựng hộp hình trụ đường kính cm Do đặc điểm nhiên liệu uran chưa sử dụng chủ yếu gồm có đồng vị 235U, 238U lượng nhỏ 234U Phổ gamma 235U sản phẩm cháu chủ yếu phát vạch nhỏ 300 KeV, gamma lượng 53,2 keV 120,9 keV, đồng vị 235 vạch 143,76 keV; 163,33 keV; 185,715 keV; đồng vị 234 U có xạ U phát vạch gamma 238 U có tia gamma 258,227 keV, cách tia gamma sử dụng để xác định độ giàu theo phương pháp chuẩn nội dựa vào xạ gamma có lượng nhỏ 300 keV Phổ gamma mẫu quặng ký hiệu U0.7 viện Công nghệ xạ viện lượng nguyên tử Việt Nam cung cấp đo hệ phổ kế gamma tinh khiết Ge (Li) với detector dải rộng cửa sổ mỏng, môn vật lý hạt nhân, Trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên Phổ gamma mẫu quặng quan không phổ biến chống vũ khí hạt nhân quốc tế cung cấp đo hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn HPGe model GLP-10180/07 (ORTEC) tinh thể mỏng Viện Đồng Vị Phóng Xạ Hungari, có kí hiệu U4 Hình 3.1: Phổ gamma U0.7 với thời gian đo 171650,5s 43 Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc Hình 3.2: Phổ gamma U.4 với thời gian đo 74281,64s 3.2 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu uran Trên hình 3.1 3.2 ta thấy đỉnh 258,227 keV xuất rõ nét tách xa đỉnh khác Trong vùng lượng từ 120,9 keV xạ đặc trưng U234 đến 258,227 keV xạ đặc trưng U238 bao gồm đỉnh gamma đặc trưng U235 có cường độ lớn vạch 143,76 keV; 163,33 k3V; 185,715 keV 205,311 keV Các đỉnh hấp thụ toàn phần vạch xuất rõ nét đứng biệt lập Vì đề tài hoạt độ phóng xạ U234 xác định dựa vào vạch gamma lượng 120,9 keV Hoạt độ phóng xạ U238 xác định dựa vào vạch gamma lượng 258,227 keV.Luận văn sử dụng vạch gamma U235 để xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi Bảng 3.1.Bảng số liệu kết xử lý mẫu U.0.7.thời gian đo 171650,5s E(keV) N n Br(%) n/Br 120,9 49072±679 0,2859±0,0039 0,034±0,005 835,9159±122,76 143,8 722801±1106 4,2109±0,0064 10,96±0,14 38,4205±0,49 163,3 327657±891 1,9089±0,0052 5,08±0,06 37,5760±0,46 44 Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc 185,7 3404986±2011 19,8367±0,0117 57,2±0,8 34,6796±0,49 205,3 268043±760 1,5616±0,0044 5,01±0,07 31,1689±0,44 258,23 50095±463 0,2918±0,0027 0,076±0,0024 381,9935±12,51 Sử dụng phần mềm Gamma Vision để phân tích phổ gamma U0.7 U.4 Phân tích phổ nhiên liệu U0.7 U.4 ta thu diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần đỉnh quan tâm, kết thực nghiệm bảng 3.1 3.2 sau Từ kết thực nghiệm vào hệ số phân nhánh Br thu từ tiến hành xác định tỷ số tốc độ đếm hệ số phân nhánh Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi xây dựng dựa vào phần mềm Origin 8.0 Bảng 3.2.Bảng số liệu kết xử lý mẫu U.4 thời gian đo 74281,64s E(keV) N n Br(%) n/Br 120,9 19640±894 0,2644±0,012 0,034±0,005 773,0968±118,38 143,8 362501±1135 4,8801±0,0153 10,96±0,14 44,5264±0,59 163,3 193070±962 2,5992±0,013 5,08±0,06 51,1646±0,66 185,7 2424028±1793 32,6329±0,0241 57,2±0,8 57,0506±0,80 205,3 224439±810 3,0215±0,0109 5,01±0,07 60,3086±0,87 258,23 12325±520 0,1659±0,007 0,076±0,0024 217,1761±11,42 3.3 Xác định độ giàu 3.3.1 Độ giàu nhiên liệu Urani nguồn U0.7 45 Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc Từ bảng 3.1 xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi dựa tỉ số n/Br phụ thuộc đơn trị với lượng tia gamma: 143,76 keV; 163,33 k3V; 185,715 keV 205,311 keV U235 phát Sử dụng phần mềm Origin 8.0vẽ đồ thị đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi, kết cho hình 3.3 Hình 3.3 Đồ thị mô tả phụ thuộc hàm f(E) vào lượng tia gamma đặc trưng phát từ đồng vị U235 nguồn U0.7 Hàm khớp hiệu suất ghi : f(E) =7,75037+0,44676*E-0,00162*E^2 Với hệ sốkhớp: R-Square = 0,99738 E lượng xạ gamma Nội suy giá trị: f(120,9)=38,08 46 Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc f(258,9)=15,09 Áp dụng biểu thức : A( A( A( A( 234 235 238 235 U)  21,95 f (120 , ) Br 120 , U) U) n 120 ,  n 258 , 227   25,31 f ( 258 , 227 ) Br 258 , 227 U) Hàm lượng 235U xác định sau: q 235   , 0003479 A( A( 234 235 U)  , 43 U) A( A( 238 235 100 %  U) 0,61% U) Các kết thu tỷ số hoạt độ đồng vị hàm lượng urani ghi bảng 3.3 Bảng 3.3 Kết xác định hàm lượng urani mẫu U0.7 Đồng vị Tỉ số A( A( 234 235 U ) Tỉ số U ) A( A( 238 235 U) U) Hàm lượng (%) 0,61 ± 235 U 25,31 21,95 0,09 3.3.2 Độ giàu nhiên liệu Urani nguồn U4 Từ bảng 3.2xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi dựa tỉ số n/Br phụ thuộc đơn trị với lượng tia gamma: 143,76 keV; 163,33 k3V; 185,715 keV 205,311 keV U235 phát Sử dụng phần mềm Origin 8.0 vẽ đồ thị đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi, kết cho hình 3.3 47 Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) =-52,5237+0,96752 E-0,00203E2 Với hệ số khớp:R-Square = 0,9982 E lượng xạ gamma Nội suy giá trị : f(120,9)=34,777 f(258,9)=61,897 A( Áp dụng biểu thức: A( A( A( 238 235 U) 234 235 U)  22,361 f (120 ) Br 120 U) n 258 227  U) n 120   3,378 f ( 258 , 227 ) Br 258 227 Hàm lượng 235U mẫu U4 q 235   , 0003479 A( A( 234 235 U) U)  , 43 A( A( 238 235 100 %  U) U) 48 4,40% Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc Qua đó, hàm lượng đồng vị Từ giá trị hàm lượng 234 235 U xácđịnh hàm lượng mẫu U ta xác định hàm lượng đồng vị U 238U, kết liệt kê bảng 3.4 Bảng 3.4.Kết xác định hàm lượng urani mẫu U.4 Đồng vị 235 U Tỉ số A( A( 234 235 U ) Tỉ số U ) A( A( 22,361 238 235 U) Hàm lượng (%) U) 4,40± 0,22 3,378 Từ kết thu việc phân tích hàm lượng 235 U 02 mẫu urani liệt kê bảng 3.3 3.4, ta nhận thấy mẫu urani có độ giàu thấp, mẫu U4 loại viên nhiên liệu hạt nhân độ giàu thấp sử dụng phổ biến lò phản ứng ngày Các số liệu thực nghiệm nhận phù hợp với giá trị danh định 0,7% 4,46 % tương ứng với mẫu U0.7 U4 Từ kết phân tích hàm lượng 235 U, vào tỷ số hoạt độ phóng xạ đồng vị ta xác định hàm lượng đồng vị 234 U 238U mẫu urani 3.3 Đánh giá sai số kết thực nghiệm Sai số kết thực nghiệm bao gồm sai số ngẫu nhiên sai số hệ thống Việc giảm thiểu sai số thường cách tiến hành phép đo nhiều lần theo điều kiện thời gian khác nhau, tăng thời gian đo, tăng khối lượng mẫu đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn hiệu suất ghi xác cho hệ đo,… Việc xác định sai số kết thực nghiệm sử dụng hàm truyền sai số: n F   i  F    ai    ai  49 Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc Các sai số đánh giá bao gồm: Thống kê số đếm đỉnh gamma , sai số trình nội suy ngoại suy qua hàm hiệu suất ghi f(E), sai số số liệu hạt nhân chu kỳ bán rã, tỷ số rẽ nhánh xạ gamma, hiệu ứng cộng đỉnh, sai số khác, Sai số toàn phần tính theo công thức truyền sai số xác định nằm phạm vi ÷ % Việc áp dụng kỹ thuật chuẩn vào vùng lượng trung bình phổ xạ gamma hoàn toàn thích hợp việc phân tích thành phần hàm lượng đồng vị có mẫu nhiên liệu, vật liệu hạt nhân.Kết so sánh với hàm lượng xác định trước cho thấy độ xác phương pháp hoàn toàn chấp nhận Cùng với việc phân tích thành phần hàm lượng đồng vị mẫu urani có giả hàm lượng rộng, hình dạng cho thấy ưu trội phương pháp áp dụng vào việc khảo sát đặc trưng nhiên liệu hạt nhân thực tế 50 Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc KẾT LUẬN Bản luận văn trình bàycác kết nghiên cứu thực nghiệm xác định số đặc trưng nhiên liệu urani xác định độ giàu phương pháp phổ kế gamma Các kết luận văn bao gồm: - Nghiên cứu khái quát nhiên liệu hạt nhân vật liệu Urani - Tìm hiểu phương pháp kỹ thuật thực nghiệm xác định hàm lượng urani Tập trung vào phương pháp đo phổ gamma lượng thấp sử dụng phổ kế gamma bán dẫn, kết hợp với kỹ thuật chuẩn - Xây dựng công thức tính toán tỉ số hoạt độ, xây dựng đường cong hiệu suất ghi tương đối cho phép đo - Đã xác định độ giàu urani 02 mẫu U0.7 U4 Các kết nghiên cứu có độ tin cậy cao, phù hợp với giá trị danh định cho thấy ưu việc sử dụng phương pháp đo phổ gamma kết hợp với kỹ thuật chuẩn để xác định đặc trưng nhiên liệu urani Qua viê ̣c thực luận văn , em đã có thêm kiến thức bản, kỹ tính toán phân tích sốliệu kinh nghiệm thực nghiệmvề vật lý kỹ thuật hạt nhân 51 Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt [1] Ngô Quang Huy,“Kỹ thuật ghi đo phóng xạ ứng dụng nghiên cứu môi trường”NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội -2013 [2] Bùi Văn Loát, “Thống kê xử lý số liệu thực nghiệm hạt nhân”, Hà Nội2010 [3] Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội - 2005 Tài liệu tiếng Anh [4] P Martin and G Hancock “Routine analysis of naturally occurring radionuclides in environmental samples by alpha-particle spectrometry” Supervising Scientist Report 180 Australia, 2004 [5] Tam.Ng.C et al., “Characterization of uranium-bearing malerial by passive non- destructive gamma spectrometry”, Procce of the 7th Confere On Nucl And Part Phys 11-15 Nov 2009, Sham El- Sheikh, Egypt, 413-423 [6] C.T Nguyen, J Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic efficiency calibration”, Nucl Instr And Meth B 243 (2006) 187 [7] A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”, Rom Journ Phys, Vol 53, No 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008 [8] Y.Nir- El "Isotopic analysis of uranium in U2O3 by passive gamma-ray spectrometry" Applied radiation and Isotopes 52 (2000) 753-757 [9] K Debertin and R.G.Heimer, “Gamma and X-ray spectrometry with semiconductor detectors”, North-Holland Elsevier, New-York, 1988 [10] Table of Radioactive Isotopes - Ernest Orlando Lawrence Berkeley National Laboratory, website:http://ie.lbl.gov/toi.html 52