hấp thụ as (v) bằng vật liệu composit chitosan fe

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH ĐỀ TÀI NCKH CẤP SINH VIÊN HẤP THỤ AS (V) BẰNG VẬT LIỆU COMPOSIT CHITOSAN - FE S K C 0 9 MÃ SỐ: SV34-2008 S KC 0 Tp Hồ Chí Minh, 2009 TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT TP.HCM KHOA CÔNG NGHỆ HOÁ HỌC & THỰC PHẨM BỘ MÔN CÔNG NGHỆ MÔI TRƯỜNG  ĐỀ TÀI NGHIÊN CỨU KHOA HỌC CẤP SINH VIÊN NĂM 2008-2009 HẤP THỤ AS (V) BẰNG VẬT LIỆU COMPOSITE CHITOSAN - FE Mã đề tài : SV34 - 2008 Người hướng dẫn : TS Nguyễn Văn Sức Nhóm SV thực Bùi Thị Lương Duyên 05115006 Ngũ Thị Phượng 05115067 Phạm Thị Vân 05115052 Thành phố Hồ Chí Minh Tháng 12 năm 2009 Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức LỜI MỞ ĐẦU  - Qua điều tra, nhà khoa học phát không đồng sông Hồng, đồng sông Cửu Long, không miền xuôi mà miền núi, không nước giếng khoan mà nước suối, nước mỏ, nước từ khe đá có nguy nhiễm thạch tín Asen có tất đất, đá, trầm tích hình thành từ nghìn năm trước, với nồng độ khác Trong điều kiện định, tan vào nước, điều xảy châu thổ rộng lớn, chỗ trũng nội địa, gần mỏ Vì vậy, nơi lãnh thổ Việt Nam có nguy nhiễm Asen lúc Theo GS - TS Đào Ngọc Phong (Viện Địa chất Khoáng sản), điều tra nhiễm độc Asen vùng thượng nguồn sông Mã, nhóm nghiên cứu phát thấy người bị nhiễm độc Asen mãn tính có 31 triệu chứng lâm sàng liên quan đến Asen Điều nguy hiểm Asen không gây mùi khó chịu có mặt nước, hàm lượng gây chết người, nên phát cảm quan Bởi vậy, nhà khoa học gọi Asen “sát thủ vô hình Để góp phần cải thiện tình hình loại bỏ asen nước sinh hoạt có hiệu Và ứng dụng chitosan – sắt sản phẩm đến từ thiên nhiên đánh giá có hiệu trình hấp phụ mùi, màu, chất độc Nhóm chúng em tiến hành nghiên cứu khả ứng dụng hấp phụ asen chitosan – sắt đạt số khả quan Sau kết mà nhóm chúng em nghiên cứu -1 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức LỜI CẢM ƠN   Em chân thành cảm ơn quý thầy cô trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật – TP.HCM truyền đạt cho chúng Em kiến thức để Em hoàn thành nhiệm vụ nghiên cứu khoa học  Em chân thành cảm ơn thầy Nguyễn Văn Sức – Trưởng Khoa - Công Nghệ Hóa Học Và Thực Phẩm – giáo viên hướng dẫn giúp đỡ chúng Em hoàn thành nhiệm vụ NCKH  Chúng Em chân thành cảm ơn thầy cô phòng Quản Lý Khoa Học – Quan Hệ Quốc Tế Sau Đại Học tạo điều kiện thuận lợi cho Em hoàn thành nhiệm vụ  Em chân thành cảm ơn cô Huệ – Quản Lý Phòng Thí Nghiệm – Trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật – TP.HCM nhiệt tình giúp đỡ chúng Em hóa chất sử dụng dụng cụ, trang thiết bị phòng thí nghiệm  Em chân thành cảm ơn anh Tiến Bách – sinh viên khóa 04, giúp đỡ chúng Em suốt trình nghiên cứu  Xin chân thành cảm ơn bạn phòng thí nghiệm tạo môi trường cho suốt trình nghiên cứu giúp hoàn thành nhiệm vụ Chúng em xin gửi lời cảm ơn chân thành tới tất người!!!! -2 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức PHẦN 1: TỔNG QUAN  I TỔNG QUAN VỀ ASEN 1.1 Tính chất Asen hay gọi thạch tín Kí hiệu hóa học : As, số nguyên tử 33 Khối lượng nguyên tử 74,92 Asen kim loại gây độc khét tiếng có nhiều dạng thù hình: màu vàng (phân tử phi kim) vài dạng màu đen màu xám ( kim) số mà người ta nhìn thấy ba dạng có tính kim loại asen với cấu trúc tinh thể khác tìm thấy tự nhiên (các khoáng vật asen sensu stricto asenolamprit parasenolamprit), nói chung hay tồn dạng hợp chất asenua asenat Vài trăm loại khoáng vật biết tới Asen hợp chất sử dụng thuốc trừ dịch hại, thuốc trừ cỏ, thuốc trừ sâu loạt hợp kim Trạng thái ôxi hóa phổ biến -3 (asenua: thông thường hợp chất liên kim loại tương tự hợp kim), +3 (asenat (III) hay asenit phần lớn hợp chất asen hữu cơ), +5 (asenat (V): phần lớn hợp chất vô chứa ôxy asen ổn định) Asen dễ tự liên kết với nó, chẳng hạn tạo thành cặp As-As sulfua đỏ hùng hoàng (αAs4S4) ion As43- vuông asenua skutterudit Ở trạng thái ôxi hóa +3, tính chất hóa học lập thể asen chịu ảnh hưởng chiếm hữu cặp cô độc electron 1.2 Đặc trƣng Asen tính chất hóa học giống với nguyên tố đứng phốtpho Tương tự phốtpho, tạo thành ôxít kết tinh, không màu, không mùi As2O3 As2O5 chất hút ẩm dễ dàng hòa tan nước để tạo thành dung dịch có tính axít Axít asenic -3 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức (V), tương tự axít phốtphoric, axít yếu Tương tự phốtpho, asen tạo thành hiđrua dạng khí không ổn định, arsin (AsH3) Sự tương tự lớn đến mức asen thay phần cho phốtpho phản ứng hóa sinh học gây ngộ độc Tuy nhiên, liều thấp mức gây ngộ độc hợp chất asen hòa tan lại đóng vai trò chất kích thích phổ biến với liều nhỏ loại thuốc chữa bệnh cho người vào kỷ 18 Khi bị nung nóng không khí, bị ôxi hóa để tạo asen; từ phản ứng có mùi mùi tỏi Mùi phát cách đập khoáng vật asenua asenopyrit búa Asen (và số hợp chất asen) thăng hoa bị nung nóng áp suất tiêu chuẩn, chuyển hóa trực tiếp thành dạng khí mà không chuyển qua trạng thái lỏng Trạng thái lỏng xuất áp suất 20 at trở lên, điều giải thích điểm nóng chảy lại cao điểm sôi Asen nguyên tố tìm thấy nhiều dạng thù hình rắn: dạng màu vàng mềm, dẻo sáp không ổn định, làm cho phân tử dạng tứ diện As4 tương tự phân tử phốtpho trắng Các dạng màu đen, xám hay 'kim loại' có cấu trúc kết tinh thành lớp với liên kết trải rộng khắp tinh thể Chúng chất bán dẫn cứng với ánh kim Tỷ trọng riêng dạng màu vàng 1,97 g/cm³; dạng „asen xám' hình hộp mặt thoi nặng nhiều với tỷ trọng riêng 5,73 g/cm³; dạng kim khác có tỷ trọng tương tự Asenopyrit cách không thức gọi mispickel (FeAsS) khoáng vật chứa asen phổ biến Khi bị nung nóng không khí, asen thăng hoa dạng ôxít asen (III) để lại ôxít sắt Các hợp chất quan trọng asen ôxít asen (III), As2O3, („ Asen trắng'), opiment sulfua vàng (hay thư hoàng) (As2S3) hùng hoàng đỏ (As4S4), lục Paris, asenat canxi, asenat hiđrô chì Ba hợp chất cuối sử dụng nông nghiệp làm thuốc trừ sâu thuốc độc Thư hoàng hùng hoàng trước dùng làm thuốc màu hội họa, bị bỏ độc tính khả phản ứng chúng Mặc dù asen tìm thấy -4 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức asen tự nhiên thiên nhiên nguồn kinh tế khoáng vật asenopyrit nói đây; tìm thấy asenua kim loại bạc, côban (cobaltit: CoAsS skutterudit: CoAs3) hay niken, hay sulfua, ôxi hóa khoáng vật asenat mimetit, Pb5(AsO4)3Cl erythrit, Co3(AsO4)2 8H2O, asenit ('arsenit' = asenat (III), AsO33- asenat (V), AsO43-) Ngoài dạng vô nói trên, asen tồn nhiều dạng hữu môi trường Asen vô hợp chất nó, vào chuỗi thức ăn, trao đổi tích cực thành dạng độc asen thông qua trình methyl hóa Ví dụ, Scopulariopsis brevicaulis, loài nấm mốc sinh lượng đáng kể trimethylarsin asen vô tồn Hợp chất hữu asenobetain tìm thấy số hải sản cá tảo, nấm ăn với hàm lượng lớn Nhu cầu trung bình người khoảng 10-50 µg/ngày Giá trị khoảng 1.000 µg việc tiêu thụ không bình thường cá nấm Nhưng có nguy hiểm việc ăn cá hợp chất asen cá gần không độc hại 1.3 Ứng dụng - Asenat hiđrô chì sử dụng nhiều kỷ 20 làm thuốc trừ sâu cho loại ăn Việc sử dụng tạo tổn thương não người phun thuốc - Ở nửa cuối kỷ 20, asenat methyl mononatri (MSMA), dạng hợp chất hữu độc hại asen thay cho vai trò asenat hiđrô chì nông nghiệp Lục Scheele hay asenat đồng, sử dụng kỷ 19 tác nhân tạo màu loại bánh kẹo - Ứng dụng có nhiều e ngại cộng đồng có lẽ xử lý gỗ asenat đồng crôm hóa, gọi CCA hay tanalith Gỗ xẻ xử lý CCA phổ biến nhiều quốc gia sử dụng nhiều nửa cuối kỷ 20 vật liệu kết cấu xây dựng trời Nó sử dụng khả mục nát hay phá hoại côn trùng cao -5 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức Việc hấp thụ trực tiếp hay gián tiếp tro việc đốt cháy gỗ xử lý CCA gây tử vong động vật gây ngộ độc nghiêm trọng người; liều gây tử vong người khoảng 20 gam tro.Các mẩu thừa gỗ xử lý CCA từ khu vực xây dựng hay bị phá huỷ bị sử dụng cách vô ý lò sưởi thương mại hay nhà - Trong kỷ 18, 19 20, lượng lớn hợp chất asen sử dụng thuốc chữa bệnh, arsphenamin (bởi Paul Ehrlich) triôxít asen (bởi Thomas Fowler) Arsphenamin neosalvarsan định điều trị giang mai bệnh trùng mũi khoan, bị loại bỏ thuốc kháng sinh đại Triôxít asen sử dụng theo nhiều cách khác suốt 200 năm qua, phần lớn điều trị ung thư Cục Thực phẩm Dược phẩm Hoa Kỳ (FDA) vào năm 2000 cho phép dùng hợp chất điều trị cho bệnh nhân với bệnh bạch cầu cấp tính tiền myelin kháng lại ATRA.[5] Nó sử dụng dung dịch Fowler bệnh vẩy nến - Axetoasenit đồng sử dụng thuốc nhuộm màu xanh lục nhiều tên gọi khác nhau, 'Lục Paris' hay 'lục ngọc bảo' Nó gây nhiều dạng ngộ độc asen Các ứng dụng khác:  Nhiều loại thuốc trừ sâu, chất độc nông nghiệp  Sử dụng nuôi dưỡng động vật, cụ thể Hoa Kỳ phương pháp ngăn ngừa bệnh kích thích phát triển  Asenua gali vật liệu bán dẫn quan trong, sử dụng mạch tích hợp (IC) Các mạch tích hợp nhanh (nhưng đắt tiền hơn) so với mạch dùng silic Không giống silic, khe hở lượng trực tiếp, sử dụng điốt laze LED để trực tiếp chuyển hóa điện thành ánh sáng  Cũng sử dụng kỹ thuật mạ đồng pháo hoa -6 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức 1.4 Độc tính Asen nhiều hợp chất chất độc có hiệu nghiệm Asen phá vỡ việc sản xuất ATP thông qua vài chế Ở cấp độ chu trình axít citric, asen ức chế pyruvat dehydrogenaza cách cạnh tranh với phốtphat tháo bỏ phốtphorylat hóa ôxi hóa, ức chế trình khử NAD+ có liên quan tới lượng, hô hấp ti thể tổng hợp ATP Sản sinh perôxít hiđrô tăng lên, điều tạo thành dạng ôxy hoạt hóa sức căng ôxi hóa Các can thiệp trao đổi chất dẫn tới chết từ hội chứng rối loạn chức đa quan (xem ngộ độc asen) có lẽ từ chết tế bào chết hoại, chết tự nhiên tế bào Khám nghiệm tử thi phát màng nhầy màu đỏ gạch, xuất huyết nghiêm trọng Asen nguyên tố hợp chất asen phân loại "độc" "nguy hiểm cho môi trường" Liên minh châu Âu theo dẫn 67/548/EEC IARC công nhận asen nguyên tố hợp chất asen chất gây ung thư nhóm 1, EU liệt kê triôxít asen, pentôxít asen muối asenat chất gây ung thư loại Asen gây ngộ độc asen diện nước uống, “chất phổ biến asenat [HAsO42- ; As(V)] asenit [H3AsO3 ; As(III)]” Khả asen tham gia phản ứng ôxi hóa-khử để chuyển hóa As (III) As (V) làm cho khả có mặt môi trường hoàn toàn Theo Croal ctv “việc hiểu điều kích thích ôxi hóa As (III) và/hoặc hạn chế khử As (V) có liên quan tới xử lý sinh học khu vực ô nhiễm Nghiên cứu tác nhân ôxi hóa As (III) tự dưỡng thạch hóa học tác nhân khử As (V) dị dưỡng giúp hiểu ôxi hóa và/hoặc khử asen Phơi nhiễm nghề nghiệp Phơi nhiễm asen mức cao trung bình diễn số nghề nghiệp Các ngành công nghiệp sử dụng asen vô hợp chất bao gồm bảo quản gỗ, sản xuất thủy -7 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức tinh, hợp kim phi sắt sản xuất bán dẫn điện tử Asen vô tìm thấy khói tỏa từ lò cốc gắn liền với công nghiệp nấu kim loại Asen nước uống - Miền bắc Hoa Kỳ, bao gồm phần thuộc Michigan, Wisconsin, Minnesota Dakota có hàm lượng asen nước ngầm cao Mức độ ung thư da cao gắn liền với phơi nhiễm asen Wisconsin, mức thấp tiêu chuẩn 10 phần tỷ nước uống - Nghiên cứu tỷ lệ ung thư Đài Loan gợi ý gia tăng đáng kể tử suất ung thư dường mức 150 phần tỷ - Theo Peter Ravenscroft từ khoa Địa trường Đại học Cambridge khoảng 80 triệu người khắp giới tiêu thụ khoảng 10 tới 50 phần tỷ asen nước uống họ Điều thể ước tính thấp rõ nét ảnh hưởng tổng thể, không tính tới ung thư phổi da Những người chịu phơi nhiễm asen mức cao tiêu chuẩn WHO nên cân nhắc tới chi phí lợi ích biện pháp giải trừ asen - Ngộ độc asen bệnh kinh niên sử dụng nước uống có chứa asen nồng độ cao khoảng thời gian dài Các hiệu ứng bao gồm thay đổi màu da, hình thành vết cứng da, ung thư da, ung thư phổi, ung thư thận bàng quang dẫn tới hoại tử Tổ chức y tế giới (WHO) đề nghị mức giới hạn asen 0,01 mg/L nước uống; việc hấp thụ lượng lớn asen thời gian dài dẫn tới ngộ độc asen Nồng độ asen cao nước uống tìm thấy số khu vực sử dụng nguồn nước tự tạo, chẳng hạn nước giếng khoan không qua tinh chế thẩm định chất lượng quan y tế có thẩm quyền -8 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức 15 0,059 0,123 0,240 0,364 0,444 20 0,057 0,123 0,239 0,366 0,447 25 0,058 0,123 0,239 0,368 0,451 Mẫu : Mối quan hệ A C 90 80 70 Nồng độ C 60 50 40 30 20 10 -10 0.1 0.2 Độ hấp phụ A 0.3 0.4 0.5 y = 173.97x - 0.7214 R2 = 0.9958 Mẫu : Asen STT 10 (g) 20 (g) 40(g) 60(g) 80(g) Tgian 0,057 0,126 0,237 0,346 0,424 10 0,056 0,124 0,235 0,346 0,422 15 0,055 0,123 0,235 0,348 0,424 20 0,054 0,123 0,234 0,352 0,429 25 0,054 0,122 0,233 0,355 0,433 -34 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức Mối quan hệ A C 100 y = 16.286x - 22 80 Nồng độ C R = 0.9771 60 40 20 -20 Độ hấp phụ A So sánh hai mẫu ta chọn : phương trình đường chuẩn Y = 173,97x – 0,7214 với (y = C, x = A) R2 = 0,9958 2.2.2 Xây dựng pH tối ƣu Mẫu : pH 8,5 0,229 0,447 0,450 0,447 0,446 Độ hấp phụ A Xử lý số liệu Xử lý số liệu Y = 173,97x – 0,7214 với (y = C, x = A) R2 = 0,9958 V = 20 (ml), lấy 10 (ml) đem đo -35 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt Áp dụng công thức : Ce  pH GVHD: TS Nguyễn Văn Sức Y 2 1000(mg / l ) 20 8,5 0,229 0,447 0,450 0,447 0,446 C0(mg/l) 10 10 10 10 10 Ce(mg/l) 3,912 7,704 7,757 7,704 7,687 % Hấp phụ 60,88% 22,96% 22,43% 22,96% 23,13% Độ hấp phụ A % hấp phụ Mối quan hệ %hấp phụ pH 70.00% 60.00% 50.00% 40.00% 30.00% 20.00% 10.00% 0.00% 10 pH Mẫu : pH 8,5 0,206 0,381 0,401 0.402 0,39 Độ hấp phụ A -36 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức Xử lý số liệu Y = 173,97x – 0,7214 với (y = C, x = A) R2 = 0,9958 V = 20 (ml), lấy 10 (ml) đem đo Áp dụng công thức : Ce  pH Y 2 1000(mg / l ) 20 8,5 0,206 0,381 0,401 0,402 0,39 C0(mg/l) 10 10 10 10 10 Ce(mg/l) 3,912 6,556 6,904 6,921 6,713 % Hấp phụ 60,88% 34,44% 30,96% 30,79% 32,87% Độ hấp phụ A %hấp phụ Mối quan hệ % hấp phụ pH 70.00% 60.00% 50.00% 40.00% 30.00% 20.00% 10.00% 0.00% 10 pH Nhận xét : Qua mẫu thí nghiệm ta thấy pH = tối ưu Nhìn vào mẫu ta suyra : Ở pH = chitosan – Sắt hấp phụ tốt Ta có Với pH = 3, A = 0,229 Phương trình đường chuẩn : Y = 173,97x – 0,7214 với (y = C, x = A) Suy : C = Y = 39,12 (g) = 0,03912 (mg) 10 ml -37 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức Trong 20 ml có chứa 0,078 (mg) Suy : Nồng độ Ce = C0  % Hấp phụ = 0,078  3,912(mg / l ) 0,02 0,2  10(mg / l ) 0,02 C0  Ce 10  3,912   60,88% C0 10 2.2.3 Xác định thời gian tối ƣu Tim 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 0,38 0,34 0,28 0,26 0,26 0,29 0,25 0,27 0,28 0,25 0,27 0,26 9 7 e A Xử lý số liệu Y = 173,97x – 0,7214 với (y = C, x = A) R2 = 0,9958 V = 20 (ml), lấy 10 (ml) đem đo Áp dụng công thức : Ce  Y 2 1000(mg / l ) 20 Time 10 20 30 40 50 60 70 80 A 0,381 0,340 0,289 0,269 0,267 0,290 0,255 0,277 C0(mg/l) 10 10 10 10 10 10 10 10 Ce(mg/l) 6,5561 5,8428 4,9556 4,6077 4,5729 4,9730 4,3641 4,7468 %HP 34,44% 41,57% 50,44% 53,92% 54,27% 50,27% 56,36% 52,53% Time 90 100 110 120 A 0,285 0,256 0,273 0,264 10 10 10 C0(mg/l) 10 -38 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt Ce(mg/l) 4,8860 4,3815 4,6772 GVHD: TS Nguyễn Văn Sức 4,5207 51,14% 56,19% 53,23% 54,79% %HP % hấp phụ Mối quan hệ thời gian % hấp phụ 60.00% 50.00% 40.00% 30.00% 20.00% 10.00% 0.00% 50 100 150 t Thời gian tối ưu : 70 phút 2.2.4 Xác định lƣợng chitosan sắt tối ƣu Với pH = 3, t = 70 (phút) Chitosan 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 A 0,361 0,33 0,307 0,287 0,219 Xử lý số liệu Y = 137,97x – 0,7214 với (y = C, x = A) R2 = 0,9958 V = 20 (ml), lấy 10 (ml) đem đo Áp dụng công thức : Ce  Y 2 1000(mg / l ) 20 Chitosan 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 A 0,412 0,335 0,265 0,215 0,154 -39 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức C0(mg/l) 10 10 10 10 10 Ce(mg/l) 7,095 5,756 4,538 3,668 2,607 %hấp phụ 29,05% 42,44% 54,62% 63,32% 73,93% Mối quan hệ chitosan - sắt % hấp phụ 80% 70% % Hấp phụ 60% 50% 40% 30% 20% 10% 0% 0.2 0.4 0.6 Chitosan - sắt Lượng chitosan tối ưu : 0,5 (mg) Xác định số liệu cần thiết để vẽ hệ số đẳng nhiệt tính hệ số phân phối ô nhiễm Hàm lƣợng chất bị hấp phụ x/m, Co -Ce Co(mg/l) V(ml) m, (mg) Ce/(x/m) k mg/mg Ce(mg/l) (mg) 10 10 20 - - 10 7,095 0,058 20 0,1 0,581 12,214 0,082 10 5,756 0,085 20 0,2 0,424 13,562 0,074 10 4,538 0,109 20 0,3 0,364 12,463 0,080 10 3,407 0,132 20 0,4 0,330 10,337 0,097 -40 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt 10 2,607 0,148 20 GVHD: TS Nguyễn Văn Sức 0,5 0,296 8,816 Trong đó: qe = x/m = (Co  Ce).V m Hệ số phân phối chất ô nhiễm pha k = q/ Ce - Xác định số đẳng nhiệt hấp phụ: Phương trình Freunlich có dạng: C = b.qn Trong - q: độ hấp phụ - C: nồng độ - b, n :hằng số  lgq= lg b + 1/n lgC: phương trình dùng để xác định n,b Chitosan - Sắt (mg) 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 Nồng độ đầu C0(mg/l) 10 10 10 10 10 7,095 5,756 4,538 3,668 2,607 Độ hấp phụ q 0,581 0,424 0,364 0,330 0,296 Lg Ce 0,851 0,7601 0,657 0,532 0,416 Lg q -0,2359 -0,3722 -0,4387 -0,4820 -0,5291 Nồng độ cân Ce(mg/l) -41 - 0,113 Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức Quan hệ LgC Lgq Lgq 0.0 0.000 0.200 0.400 0.600 0.800 1.000 -0.1 -0.2 -0.3 -0.4 -0.5 -0.6 y = 0.6224x - 0.812 R2 = 0.9017 LgCe Từ phương trình ta tính : b = 0,15, n = 1,6 Phƣơng trình Langmuir có dạng : C C   x / m b ab Trong : x: lượng chất bị hấp phụ m: lượng than hoạt tính C: nồng độ chất ô nhiễm lại a,b: số Chitosan – sắt(g) 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 7,095 5,756 4,538 3,668 2,607 Độ hấp phụ q 0,581 0,424 0,364 0,330 0,296 Ce/q 12,214 13,562 12,463 10,337 8,816 Nồng độ cân Ce(mg/l) Mối quan hệ Ce Ce/q -42 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức Mối quan hệ Ce Ce/q 16 14 12 Ce 10 y = 0.8394x + 7.5495 R = 0.6394 0 Ce/q Do giá trị R2 phương trình Langmuir ( R2 = 0,9017 ) cao so với phương trình Freunlich ( R2 = 0,6394 ) nên sử dụng phương trình Langmuir xác Tóm lại + Thời gian tối ưu : 70 (phút) + pH tối ưu : + Lượng chitosan – sắt tối ưu : m = 0,5 (g), hiệu suất H = 73,93% -43 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức PHẦN KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ  -I KẾT LUẬN Kết nghiên cứu cho 20ml có 200g + Thời gian tối ưu : 70 (phút) + pH tối ưu : + Lượng chitosan – sắt tối ưu : m = 0,5 (g), hiệu suất H = 73,93% II KHUYẾN NGHỊ Sau nghiên cứu xong nhìn lại - Cần thiết kế hệ thống xử lý phù hợp cho cộng đồng - Cần cải thiện phần giá -44 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức TÀI LIỆU THAO KHẢO MỤC LỤC I TỔNG QUAN VỀ ARSEN 1.1 Tính chất 1.2 Đặc trưng 1.3 Ứng dụng 1.4 Độc tính 1.5 Hợp chất II ĐẶC ĐIỂM PHÂN BỐ As TRONG CÁC THÀNH PHẦN MÔI TRƢỜNG TỰ NHIÊN 10 2.1 As đất vỏ phong hóa 10 2.2 As nước 11 III TÌNH HÌNH NHIỄM ASEN 11 3.1 Ở Việt Nam 11 3.1.1 Ở Hà Nội 13 3.1.2 Ở An Giang 14 3.2 Ở Thế Giới 14 IV GIỚI THIỆU MỘT SỐ LOẠI BỎ ASEN TRONG NƢỚC UỐNG 17 V PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU HẤP PHỤ BỀ MẶT CHITOSAN – SẮT 19 5.1 Cấu trúc hoá học chitosan vài dẫn xuất 19 5.2 Tính chất vật lý chitin/chitosan 20 5.3 Tính chất hoá học chitin/chitosan 20 5.3.1 Các phản ứng nhóm –OH 20 -45 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức 5.3.2 Phản ứng vị trí N 21 5.3.3 Phản ứng xảy vị trí O, N 21 5.4.Khả hấp phụ tạo phức với ion kim loại chuyển tiếp chitin/chitosan vài dẫn xuất 21 5.5 Một số ứng dụng chitin /chitosan dẫn xuất 22 I PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨA CHẾ TẠO SẢN PHẨM CHITOSAN – SẮT DẠNG HẠT 23 1.1 Hóa chất , trang thiết bị 23 1.2 Sơ lược điều chế chitosan thô 23 1.3 Điều chế Chitosan dạng hạt 24 1.4 Hóa lỏng chitosan thô 25 1.5 Tạo hạt 26 1.6 Pha dung dịch kết tủa 26 1.7 Cấu tạo đầu nhỏ giọt 27 1.8 Mô tả trình tạo hạt 27 1.9 Mô tả tượng quan sát giải thích 28 1.10 Kết thúc nhỏ giọt 28 1.11 Xác định cấu trúc hạt chitosan khâu mạch 31 II PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU HẤP PHỤ ARSEN BẰNG CHITOSAN – SẮT 2.1 Các bước thí nghiệm 31 2.1.1 Chuẩn bị dung dịch 31 2.1.2 Dụng cụ 31 2.1.3 Thí nghiệm 32 2.1.3.1 Xây dựng đường chuẩn Asen 32 2.1.3.2 Xây dựng khoảng pH tối ưu 33 -46 - Nghiên cứu khoa học Đề tài: Hấp phụ asen phương pháp composit chitosan – sắt GVHD: TS Nguyễn Văn Sức 2.1.3.3Xác định thời gian tối ưu 33 2.1.3.4 Xác định lượng chitosan sắt tối ưu 33 2.2 Kết thí nghiệm 33 2.2.1 Xây dựng đường chuẩn 33 2.2.2 Xây dựng pH tối ưu 35 2.2.3 Xác định thời gian tối ưu 38 2.2.4 Xác định lượng chitosan sắt tối ưu 39 -47 - S K L 0