Ban đầu, mối quan tâm nghiên cứu về poloni là độ phóng xạ alpha của nó trong một số sinh vật biển là tƣơng đối cao so với sinh vật trên cạn do đóng góp của poloni từ nƣớc và động - thực
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN TRẦN THỊ VÂN NGHIÊN CỨU SỰ PHÂN BỐ CỦA Po-210 TRONG NƯỚC BIỂN, TRẦM TÍCH VÀ NGAO (MERETRIX MERETRIX), HÀU (CRASSOSTREA GIGAS) TRONG VÙNG BIỂN VEN BỜ KHU VỰC BẮC BỘ Luận án tiến sĩ Môi trường LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG Hà Nội - 2019 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN TRẦN THỊ VÂN NGHIÊN CỨU SỰ PHÂN BỐ CỦA Po-210 TRONG NƯỚC BIỂN, TRẦM TÍCH VÀ NGAO (MERETRIX MERETRIX), HÀU (CRASSOSTREA GIGAS) TRONG VÙNG BIỂN VEN BỜ KHU VỰC BẮC BỘ Luận án tiến sĩ Môi trường Chuyên ngành: Môi trường đất nước Mã số: 9440301.02 LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS Bùi Duy Cam TS Đặng Đức Nhận Hà Nội - 2019 LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng hướng dẫn PGS.TS Bùi Duy Cam TS Đặng Đức Nhận Các kết quả, số liệu luận án trung thực, phần cơng bố cơng trình với đồng ý đồng tác giả, phần cịn lại chưa cơng bố cơng trình Hà Nội, ngày tháng năm 2019 Tác giả luận án Trần Thị Vân Luận án tiến sĩ Mơi trường LỜI CẢM ƠN Tơi xin bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Duy Cam TS Đặng Đức Nhận tận tình hướng dẫn ủng hộ suốt thời gian học tập, thực nghiên cứu hồn thành luận án Tơi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới lãnh đạo cán Viện Nghiên cứu Môi trường vấn đề Xã hội/Liên hiệp Các Hội Khoa học Kỹ thuật Việt Nam Viện Khoa học Kỹ thuật hạt nhân/Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam tạo điều kiện thuận lợi, cộng tác nghiên cứu cung cấp nhiều kiến thức để hồn thành luận án Tơi xin chân thành cảm ơn Bộ môn Tài nguyên Môi trường đất, Khoa Môi trường, Phịng Sau đại học thầy, cơ, nhà khoa học Trường Đại học Khoa học Tự nhiên giúp đỡ nhiều Luận án Môi trường Tôi xin cảm ơn Bộtiến Khoa học sĩ Công nghệ Chủ nhiệm đề tài cấp trình học tập, nghiên cứu góp ý hồn thiện luận án nhà nước KC.05.21/11-15 tài trợ phần kinh phí để thực nghiên cứu Tôi xin đặc biệt gửi lời cảm ơn sâu sắc tới gia đình ln động viên, khích lệ giúp tơi có nghị lực để hồn thành luận án Cuối cùng, xin gửi lời cảm ơn tới bạn bè, đồng nghiệp động viên, chia sẻ tạo điều kiện để tơi hồn thành luận án Hà Nội, ngày tháng Nghiên cứu sinh Trần Thị Vân năm 2019 MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT DANH MỤC BẢNG DANH MỤC HÌNH MỞ ĐẦU Tính cấp thiết đề tài luận án Mục tiêu luận án 10 Ý nghĩa khoa học thực tiễn luận án 11 Tính luận án 11 CHƢƠNG TỔNG QUAN 12 1.1 Tổng quan phóng xạ mơi trƣờng 12 1.1.1 Nguồn gốc nhân phóng xạ mơi trƣờng 12 1.1.1.1 Nguồn gốc từ chuỗi phóng xạ tự nhiên 12 1.1.1.2 Nguồn từ cáctiến phản ứng hạt vũ trường trụ 14 Luận án sĩnhânMôi 1.1.1.3 Nguồn phóng xạ nhân tạo 15 1.1.2 Ảnh hƣởng nhân phóng xạ đến sức khỏe ngƣời 15 1.2 Giới thiệu poloni-210 17 1.2.1 Nguồn gốc poloni-210 biển đại dƣơng 17 1.2.1.1 Nguồn gốc tự nhiên 17 1.2.1.2 Nguồn gốc nhân tạo 19 1.2.2 Đặc điểm poloni-210 19 1.2.2.1 Đặc điểm hóa - lý 19 1.2.2.2 Đặc tính poloni-210 môi trường tự nhiên nước 20 1.2.2.3 Đặc điểm hóa phóng xạ poloni-210 21 1.2.2.4 Quá trình sinh -địa hóa poloni-210 21 1.2.2.5 Q trình tái nhập poloni-210 từ trầm tích yếm khí vào pha nước 22 1.2.3 Hấp thu poloni-210 sinh vật biển 24 1.2.3.1 Tích lũy sinh học poloni-210 sinh vật biển 24 1.2.3.2 Vận chuyển poloni-210 theo chuỗi thức ăn 24 1.2.4 Cơ chế xâm nhập poloni-210 vào thể ngƣời 26 1.3 Nghiên cứu poloni-210 môi trƣờng nƣớc biển 28 1.3.1 Nghiên cứu giới 28 1.3.1.1 Nồng độ hoạt độ poloni-210 nước biển 28 1.3.1.2 Nồng độ hoạt độ poloni-210 trầm tích 29 1.3.1.3 Nồng độ hoạt độ poloni-210 tảo 30 1.3.1.4 Nồng độ hoạt độ poloni-210 sinh vật biển 31 1.3.1.5 Nghiên cứu phân bố tích lũy sinh học Poloni-210 mơi trường nước biển 33 1.3.2 Nghiên cứu Việt Nam 36 CHƢƠNG ĐỐI TƢỢNG VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 37 2.1 Đối tƣợng nghiên cứu 37 2.1.1 Lựa chọn đối tƣợng nghiên cứu 37 2.1.2 Lựa chọn địa điểm nghiên cứu 39 2.2 Nội dung nghiên cứu 41 2.3 Phƣơng pháp nghiên cứu 41 2.3.1 Phƣơng pháp lấy mẫu trƣờng 42 2.3.1.1 Thời gian lấy mẫu 42 Luận án tiến sĩ Môi trường 2.3.1.2 Số lượng vị trí lấy mẫu 42 2.3.1.3 Lấy xử lý mẫu trường 42 2.3.2 Phƣơng pháp xử lý mẫu lƣơng thực - thực phẩm phân tích hoạt độ nhân phóng xạ phịng thí nghiệm 44 2.3.2.1 Phương pháp xử lý mẫu phân tích đo alpha, gamma, beta 44 2.3.2.2 Phương pháp xử lý mẫu phân tích định lượng nồng độ hoạt độ poloni-210 mẫu môi trường 47 2.3.2.3 Chương trình đảm bảo kiểm soát chất lượng 51 2.3.3 Phƣơng pháp xác định độ muối nƣớc biển nồng độ Cl- nƣớc biển 53 2.3.4 Phƣơng pháp đánh giá phân bố poloni-210 thông qua hệ số phân bố (Kd) 53 2.3.5 Phƣơng pháp đánh giá khả tích lũy sinh học poloni-210 từ mơi trƣờng vào hàu, ngao thông qua hệ số CF 54 2.3.6 Phƣơng pháp đánh giá liều hiệu dụng chiếu trung bình cơng chúng ăn lƣơng thực-thực phẩm nhiễm phóng xạ tự nhiên 55 2.3.7 Phƣơng pháp xử lý số liệu 55 CHƢƠNG KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ BÀN LUẬN 56 3.1 Phân bố poloni-210 mơi trƣờng trầm tích - nƣớc biển ven bờ khu vực nghiên cứu 56 3.1.1 Nồng độ hoạt độ poloni-210 nƣớc biển ven bờ 56 3.1.2 Nồng độ hoạt độ poloni-210 trầm tích biển ven bờ 59 3.1.3 Phân bố poloni-210 trầm tích - nƣớc biển ven bờ 60 3.1.4 Ảnh hƣởng số yếu tố môi trƣờng tới phân bố poloni-210 môi trƣờng nƣớc biển ven bờ 65 3.1.4.1 Ảnh hưởng nồng độ hợp chất hữu hoà tan 65 3.1.4.2 Ảnh hưởng độ muối nước biển 68 3.1.4.3 Ảnh hưởng pH 70 3.1.5 Nguồn gốc poloni-210 môi trƣờng nƣớc biển ven bờ biển vịnh Bắc Bộ 73 3.2 Nghiên cứu khả tích lũy sinh học poloni-210 ngao hàu 78 3.2.1 Nồng độ hoạt độ poloni-210 mẫu ngao hàu 78 3.2.2 Ảnh hƣởng nồng độ ion clo nƣớc biển đến tích lũy sinh học Luận án tiến sĩ Mơi trường poloni-210 hàu ngao 81 3.2.3 Đánh giá khả tích lũy sinh học poloni-210 ngao hàu thơng qua hệ số tích lũy (CF) 83 3.2.4 Ảnh hƣởng nồng độ Cl- nƣớc biển pH đến khả tích lũy poloni-210 ngao hàu 86 3.3 Mức đóng góp poloni-210 vào liều hiệu dụng chiếu trung bình năm cơng chúng đồng Bắc Bộ 89 3.3.1 Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ tự nhiên nhân tạo lƣơng thực thực phẩm 90 3.3.2 Tính tốn liều hiệu dụng chiếu trung bình năm ăn lƣơng thực thực phẩm bị nhiễm phóng xạ xác định mức đóng góp nhân phóng xạ 210 Po liều chiếu trung bình năm 94 KẾT LUẬN 100 KIẾN NGHỊ 102 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN 103 TÀI LIỆU THAM KHẢO 104 PHỤ LỤC 116 Vị trí địa lý điểm lấy mẫu phục vụ nghiên cứu luận án 116 PHỤ LỤC 119 Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ lƣơng thực thực phẩm thuộc phần ăn chủ yếu ngƣời dân khu vực nghiên cứu 119 PHỤ LỤC 122 Bản đồ vị trí địa lý điểm lấy mẫu trầm tích - nƣớc - hàu - ngao phục vụ nghiên cứu luận án 122 PHỤ LỤC 123 Bản đồ vị trí địa lý điểm lấy mẫu lƣơng thực - thực phẩm phục vụ nghiên cứu luận án 123 PHỤ LỤC 124 Thiết bị đo Po-210 Alpha Spectrometer Model 7200-02 124 PHỤ LỤC 128 Một số hình ảnh trình nghiên cứu thực luận án 128 Luận án tiến sĩ Môi trường DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT Từ, cụm từ viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt CF Concentration Factor Hệ số tích lũy DOC Dissolved organic carbon Hợp chất hữu hòa tan Dry weight Khối lƣợng khô HDPE High Density Polyethylene Nhựa polyetylen mật độ cao HOC Hydrophobic organic compounds Hợp chất hữu kỵ nƣớc IAEA International Atomic Energy Agency Cơ quan Năng lƣợng nguyên tử quốc tế ICRP International Commission on Radiological Protection Ủy ban Bảo vệ xạ ion hóa quốc tế Fresh weight Khối lƣợng tƣơi NIST National Institute of Standards and Technology Viện Các chất chuẩn Công nghệ Quốc gia PCE Particles Concentration Effect Hiệu ứng hàm lƣợng hạt PM Particulate matter Chất rắn lơ lửng dw fw LOD Limit of detection Giới hạn phát Luận án tiến sĩ Môi trường PRPX TF TSM Phân rã phóng xạ Transport Factor Hệ số vận chuyển Total suspended matter Tổng hàm lƣợng vật chất lơ lửng UNSCEAR United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation Ủy ban Khoa học Liên hợp quốc tác động xạ nguyên tử vcs et al cộng ww Wet weight Khối lƣợng ƣớt DANH MỤC BẢNG STT Tên bảng Trang Bảng 1.1 Nồng độ hoạt độ 210Po nƣớc biển số vùng biển Thế giới 29 Bảng 1.2 Giá trị nồng độ hoạt độ 210Po động vật nhuyễn thể hai mảnh vỏ vùng biển khác 31 Bảng 1.3 Giá trị Kd số nguyên tố mơi trƣờng rìa đại dƣơng 34 Bảng 2.1 Số lƣợng mẫu phân tích hoạt độ phóng xạ 210Po 42 Bảng 3.1 Hệ số phân bố Kd(s) 210Po hai pha nƣớc - trầm tích 63 Bảng 3.2 Độ pH nồng độ hoạt độ khu vực nghiên cứu Po mẫu nƣớc biển 70 Bảng 3.3 Nồng độ hoạt độ 210Po mẫu nƣớc biển, thịt ngao hàu khu vực ven bờ biển vịnh Bắc Bộ 78 Bảng 3.4 Tốc độ hút - lọc số loài động vật hai mảnh vỏ 80 Nồng độ ion Cl- nƣớc biển khu vực nghiên cứu Luận Mơi Hệ sốán tích lũytiến (CF) sĩ Po ngaotrường hàu vùng biển 81 Bảng 3.7 So sánh giá trị CF 210Po loài động vật nhuyễn thể hai mảnh vỏ môi trƣờng biển khác Thế giới 85 Bảng 3.8 Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ 210Po lƣơng thực thực phẩm thuộc phần ăn chủ yếu ngƣời dân khu vực nghiên cứu 90 Bảng 3.9 Giá trị hệ số vận chuyển (TF) trung bình số loại lƣơng thực - thực phẩm Bảng 3.5 210 210 Bảng 3.6 84 ven bờ vịnh Bắc Bộ 210 Po 92 Bảng 3.10 Khẩu phần ăn chủ yếu lƣợng tiêu thụ trung bình hàng ngày cƣ dân đồng Bắc Bộ 95 Bảng 3.11 Liều hiệu dụng trung bình năm ngƣời trƣởng thành vùng đồng Bắc Bộ ăn lƣơng thực-thực phẩm nhiễm phóng xạ tự nhiên nhân tạo 96 Bảng 3.12 Liều chiếu trung bình năm (µSv năm-1) gây 210 Pb tiêu thụ lƣơng thực - thực phẩm 98 210 Po PHỤ LỤC Vị trí địa lý điểm lấy mẫu phục vụ nghiên cứu luận án Ký hiệu mẫu Tọa độ điểm lấy mẫu Địa điểm Số lƣợng mẫu I Lấy đồng mẫu Trầm tích - Nƣớc - Hàu - Ngao vị trí TB01 20o 17 330’N, 106o 35 203’E TB02 20o 17' 3,30" N 106o 35' 2,03" E TB03 20o 17' 5,34" N 106o 35' 3,07" E HP01 20o 45' 10,2" N Xã Trân Châu, Cát 107o 00' 49,1" E Hải, thành phố Hải Phòng HP02 20o 51' 30,8" N Xã Gia Luận, Cát 106o 58' 58,6" E Hải, thành phố Hải Phịng Khu vực sơng Hồng Tổng mẫu: 24 lấp, xã Nam Phú, mẫu/02 đợt lấy mẫu huyện Tiền Hải, tỉnh Thái Bình Tổng mẫu: 24 mẫu/02 đợt lấy mẫu Luận20 48' án sĩ Long, Môi 15,4"tiến N Xã Phù Cát trường HP03 o 106o 56' 57,5" E Hải, thành phố Hải Phòng QN08 21o 01' 59,2" N Phƣờng Cửa Ông, 107o 21' 52,6" E Thị xã Cẩm Phả, tỉnh Quảng Ninh Tổng mẫu: mẫu/02 đợt lấy mẫu II Lấy đồng mẫu Trầm tích - Nƣớc vị trí QN01 20° 55.39" S 106° 59.22’ E Tuần Châu, Vịnh Hạ Long QN02 20° 58.32’ N 107° 05.05’ E Cảng Cái Lân, Vịnh Tổng mẫu: mẫu/02 Hạ Long đợt lấy mẫu QN03 20° 55.13’ N 107° 07.06’ E Hòn Gai, Vịnh Hạ Long Tổng mẫu: mẫu/02 đợt lấy mẫu QN04 20° 58.28’ S 107° 13.27’ E Hà Tu, Vịnh Hạ Long Tổng mẫu: mẫu/02 đợt lấy mẫu QN05 20° 59.43’ N 107° 15.33 E Quang Hành, Vịnh Bãi Tử Long Tổng mẫu: mẫu/02 đợt lấy mẫu 116 Tổng mẫu: mẫu/02 đợt lấy mẫu QN06 20° 59.35 S 107° 19.16’E Cẩm Phả, Vịnh Bãi Tử Long Tổng mẫu: mẫu/02 đợt lấy mẫu QN07 21o 02.59’N 107o 21.52’E Vân Đồn, Vịnh Bãi Tử Long Tổng mẫu: mẫu/02 đợt lấy mẫu III Mẫu lƣơng thực - thực phẩm lấy phục vụ tính liều chiếu LTTP01 B:107o24’14,0” N: 21o19’24,7” Bãi biển Tiên Yên, Huyện Tiên Yên, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu Sò huyết lấy năm 2014 LTTP02 B:107o25’43,6” N: 21o03’45,8” Vân Đồn, Bái Tử Long, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu cá Thu lấy năm 2014 LTTP03 B:107o57’05,4” N: 21o24’56,9” Bãi Đai, Xã Vạn Ninh, Móng Cái, Quảng Ninh Tổng mẫu: 02 mẫu Hàu - Ngao lấy năm 2014 LTTP04 B:107o25’43,6” N: 21o03’45,8” Cái Rồng, Vân Đồn, Tổng mẫu: 01 mẫu Quảng Ninh cá Vƣợc lấy năm 2014 LTTP05 B:107o16’28” N: 21o00’25” Cẩm Trung, Cẩm Phả, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu Mực lấy năm 2014 LTTP06 B:106o50’12” N: 20o58’31,8” Sông Khoai, Quảng Yên, Hạ Long, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu gà thịt lấy năm 2014 LTTP07 B:106o31’36,7” N: 21o05’48,8” Đông Triều, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu rau Cải lấy năm 2014 LTTP08 B:106o31’36,7” N: 21o05’48,8” Đông Triều, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu rau muống lấy năm 2014 LTTP09 B:106o48’50,2” N: 20o59’20,7” Sông Khoai, Quảng Yên, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu thịt lợn lấy năm 2015 LTTP10 B:106o48’06,8” N: 20o56’32,4” Sông Khoai, Quảng Yên, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu cá Trắm lấy năm 2015 LTTP11 B:107o01’10,8” N: 21o11’31,5” Đồng Sơn, Hoành Bồ, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu thịt lợn lấy năm 2015 Luận án tiến sĩ Môi trường 117 LTTP12 B:106o32’09,8” N: 21o03’36,7” Khu Đông Triều, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu rau muống lấy năm 2015 LTTP13 B:106o31’36,7” N: 21o05’48,8” Đức Chính, Đơng Triều, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu rau Cải xanh lấy năm 2015 LTTP14 B:107o52’48,9” N: 21o32’39,5” Hải Đơng, Móng Cái, Quảng Ninh Tổng mẫu: 01 mẫu trứng Vịt, lấy năm 2015 LTTP15 B:106o34’07,3” N: 20o17’50,5” Nam Thái, Tiền Hải, Thái Bình, Tổng mẫu: 01 mẫu Gạo tẻ BC15, lấy năm 2015 LTTP16 B:106o01’43,1” N: 20o45’41,7” Trân Châu, huyện Cát Bà, Hải Phòng Tổng mẫu: 01 mẫu Gạo tẻ, lấy năm 2015 LTTP17 B:106o40’33,5” N: 21o00’34,3” Thủy Nguyên, Hải Phòng Tổng mẫu: 01 mẫu Gạo tẻ Lai Ấn Độ, lấy năm 2015 Tổng mẫu: 01 mẫu Hƣng, Đầm Luận án tiếnViệt sĩ Môi trường Ngô, lấy năm 2015 Hà, Quảng Ninh, LTTP18 B:107o33’07,3” N: 21o21’16,6” 118 PHỤ LỤC Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ lƣơng thực thực phẩm thuộc phần ăn chủ yếu ngƣời dân khu vực nghiên cứu Bảng Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ 40K, 232Th, 228Ac, 212Pb lƣơng thực thực phẩm thuộc phần ăn chủ yếu ngƣời dân khu vực nghiên cứu (giá trị trung bình ± độ lệch chuẩn)* (Bq kg-1dw) [1] 40 TT Thực phẩm Chƣa chế biến Gạo 232 K Chế biến Chƣa chế biến 228 Th Chế biến 212 Ac Chƣa chế biến Chế biến Chƣa chế biến Pb Chế biến 35,5±12,0 22,6±4,6 0,06±0,09 0,02±0,02 0,08±0,07 0,02±0,02 0,06±0,06 92,69±27,83 78,69±14,28 0,38±0,41 0,13±0,23 0,46±0,32 0,11±0,07 0,44±0,27 0,05±0, ,05 90,3±44,3 81,8±10,42 0,60±0,77 0,03±0,06 0,56±0,28 0,23±0,15 0,58±0,25 0,202±0,06 Đậu phụ 347,24±49,58 347,24±49,58 1,31±1,60 0,93±0,42 1,24±0,60 0,98±0,62 1,00±0,42 1,03±0,21 Hạt (đỗ, lạc, vừng) 138,61±59,73 127,3±42,5 0,28±0,15 0,20±0,11 0,30±0,31 0,28±0,21 0,25±0,17 0,17±0,11 Rau ăn (rau muống, rau cải) 71,96±31,63 67,42±20,15 0,30±0,37 0,14±0,12 0,31±0,25 0,14±0,11 0,26±0,13 0,06±0,04 Rau ăn củ (củ cải, su hào, carot) 76,31±26,67 52,8± 23,6 0,17±0,21 0,10±0,16 0,18±0,15 0,12±0,13 0,15±0,13 0,07±0,05 Hoa (chuối) 62,73±24,15 NA 0,22±0,27 NA 0,27±0,17 NA 0,25±0,13 NA Thịt 88,87±27,15 65,6±26,6 0,06±0,08 0,02±0,02 0,06±0,07 0,02±0,02 0,04±0,05 0,02±0,04 10 Trứng 43,76±3,95 37,56±5,5 0,17±0,12 0,09±0,08 0,16±0,11 0,12±0,08 0,14±0,09 0,15±0,08 90,87±23,82 97,78±24,83 0,36±0,58 0,14±0,05 0,41±0,28 0,24±0,21 0,43±0,18 0,01±0,04 73,24±45,1 66,72±46,44 0,64±0,89 0,21±0,14 0,67±0,31 0,21±0,25 0,63±0,16 0,2±0,12 Luận án tiến sĩ Môi trường Các loại lƣơng thực khác (Ngô) Các loại củ (sắn khoai lang) 11 Cá 12 Hàu, ngao (hải sản) 119 0,01±0,03 PHỤ LỤC Bảng Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ 212Bi, 226Ra, 214Pb, 214Bi lƣơng thực thực phẩm thuộc phần ăn chủ yếu ngƣời dân khu vực nghiên cứu (giá trị trung bình ± độ lệch chuẩn)* (Bq kg-1 dw) [1] 212 Thực phẩm Chƣa chế biến 226 Bi Chế biến Chƣa chế biến 214 Ra Chế biến Chƣa chế biến 214 Pb Chế biến Chƣa chế biến Bi Chế biến Gạo 0,05±0,03 0,01±0,03 0,03±0,06 0,01±0,01 0,04±0,03 0,01±0,03 0,04±0,06 0,02±0,03 Các loại lƣơng thực khác (Ngô) 0,39±0,17 0,28±0,14 0,13±0,17 0,05±0,11 0,11±0,08 0,05±0,05 0,11±0,14 0,05±0,06 Các loại củ (sắn khoai lang) 0,51±0,21 0,32±0,16 0,05±0,07 0,03±0,05 0,05±0,05 0,02±0,04 0,07±0,06 0,04±0,05 Đậu phụ 1,32±0,52 1,06±0,42 0,70±0,32 0,70±0,32 0,57±0,18 0,57±0,18 0,65±0,23 0,65±0,23 0,28±0,16 0,22±0,12 0,21±0,07 0,10±0,10 0,2±0,14 0,18±0,18 0,22±0,17 0,14±0,11 Rau ăn (rau muống, rau cải) 0,28±0,21 0,10±0,13 0,16±0,19 0,1±0,06 0,15±0,15 0,06±0,08 0,15±0,14 0,10±0,15 Rau ăn củ (củ cải, su hào, carot) 0,18±0,11 0,06±0,06 0,07±0,06 0,02±0,05 0,06±0,08 0,05±0,06 0,07±0,06 0,03±0,04 Hoa (chuối) 0,25±0,18 NA 0,11±0,11 NA 0,13±0,12 NA 0,13±0,11 NA Thịt 0,08±0,06 0,06±0,05 0,04±0,03 0,03±0,02 0,04±0,02 0,03±0,03 0,04±0,04 0,03±0,05 10 Trứng 0,16±0,07 0,13±0,11 0,10±0.04 0,11±0,12 0,1±0,14 0,10±0,16 0,1±0,13 0,11±0,15 11 Cá 0,37±0,17 0,06±0,06 0,12±0,16 0,02±0,02 0,12±0,08 0,02±0,07 0,12±0,06 0,03±0,04 12 Hàu, ngao (hải sản) 0,62±0,22 0,26±0,11 0.31±0.51 0,14±0,05 0,31±0,15 0,12±0,12 0,33±0,16 0,15±0,13 Hạt (đỗ, lạc, vừng) Luận án tiến sĩ Môi trường 120 PHỤ LỤC Bảng Nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ 210Pb, 137Cs 90Sr lƣơng thực thực phẩm thuộc phần ăn chủ yếu ngƣời dân khu vực nghiên cứu (giá trị trung bình ± độ lệch chuẩn)* (Bq kg-1dw) [1] 210 TT Thực phẩm Chƣa chế biến 137 Pb Chế biến Chƣa chế biến 90 Cs 239+240 Sr Chế biến Chƣa chế biến Chế biến Pu Chƣa chế Chế biến biến Gạo 0,21±0,14 0,10±0,13 0,08±0,07 0,03±0,04 0,09±0,05 0,05±0,07 LOD LOD Các loại lƣơng thực khác (Ngô) 0,62±0,34 0,30±0,13 0,09±0,15 0,15±0,12 0,08±0,07 0,07±0,06 LOD LOD Các loại củ (sắn khoai lang) 0,32±0,12 0,25±0,17 0,05±0,17 0,04±0,05 0,11±0,15 0,05±0,06 LOD LOD Đậu phụ Luận án tiến sĩ Môi trường 3,22±1,51 0,43±0,51 0,22±0,15 0,22±0,16 0,28±0,17 0,28±0,17 LOD LOD 0,67±0,28 0,31±0,18 0,04±0,04 0,04±0,05 LOD LOD LOD LOD Rau ăn (rau muống, rau cải) 0,79±0,31 0,15±0,15 0,03±0,06 0,03±0,05 0,04±0,06 0,01±0,03 LOD LOD Rau ăn củ (củ cải, su hào, carot) 0,26±0,15 0,12±0,14 0,02±0,06 0,02±0,05 LOD LOD LOD LOD Hoa (chuối) 0,36±0,17 NA 0,04±0,04 NA 0,05±0,06 NA LOD NA Thịt 0,2±0,15 0,15±0,12 0,07±0,04 0,02±0,04 0,12±0,14 0,07±0,05 LOD LOD 10 Trứng 0,07±0,07 0,05±0,05 0,14±0,16 0,03±0,05 - - LOD LOD 11 Cá 0,47±0,25 0,13±0,17 0,05±0,08 0,05±0,05 0,08±0,08 0,06±0,06 LOD LOD 12 Hàu, ngao (hải sản) 1,11±0,58 0,60±0,38 0,04±0,05 0,04±0,04 0,18±0,08 0,15±0,13 LOD LOD Hạt (đỗ, lạc, vừng) - NA không áp dụng; - N=18, 15, 12, 24, 18, 24, 18, 21, 12, 15 57 mẫu phân tích gạo, ngơ, khoai lang/sắn, đậu phụ, hạt đậu/vừng, rau ăn lá, rau ăn củ, chuối, thịt, trứng, cá hải sản (hàu, ngao); - LOD alpha, beta gamma mBq kg-1dw, 50 mBq kg-1dw 20 mBq kg-1dw thực phẩm 121 PHỤ LỤC Bản đồ vị trí địa lý điểm lấy mẫu trầm tích - nƣớc - hàu - ngao phục vụ nghiên cứu luận án Luận án tiến sĩ Môi trường 122 PHỤ LỤC Bản đồ vị trí địa lý điểm lấy mẫu lƣơng thực - thực phẩm phục vụ nghiên cứu luận án Luận án tiến sĩ Môi trường 123 PHỤ LỤC Thiết bị đo Po-210 Alpha Spectrometer Model 7200-02 Ảnh phổ kế alpha b Buồng chân không Luậna án tiến sĩ Mơi trường Hình Alpha Spectrometer Model 7200-02 Bơm hút chân khơng Máy tính Tiền khuếch đại Khuếch đại Máy phân tích biên độ đa kênh Cao Mẫu Buồng chân khơng Hình Sơ đồ khối hệ đo phổ alpha 124 PC Tóm tắt cấu tạo hoạt động thiết bị: Hình dạng bên ngồi hệ phổ kế thể hình 1a, có lắp đặt hai buồng chân khơng (hình 1b), khối điện tử đƣợc kết nối với máy (hình 2) Trong buồng chân khơng có lắp detectơ hàng rào mặt Si, diện tích hoạt 900mm2, độ phân giải 20 keV; giá đặt mẫu đo có nhiều rãnh; mẫu đo sau xử lý cần đặt rãnh (cách mặt đầu đo dƣới mm), hiệu suất ghi đạt 25% Khi xạ α vào đầu đo, tƣơng tác với vật liệu cấu trúc đầu đo hình thành lƣợng điện tích, điện tích đƣợc khuếch đại Tiền khuyết đại (Preamp), sau sang Khuếch đại tuyến tính (Amp), tín hiệu đƣợc chuyển đến Biến đổi tƣơng tự số ADC vào Phân tích đa kênh (MCA), kết nối với máy tính q trình đo đạc, lƣu trữ phổ xử lý số liệu đƣợc điều khiển phần mềm chuyên dụng cho toàn hệ phổ kế Luận án tiến sĩ Môi trường a Khởi phát hệ đo theo thứ tự sau: - Bật cơng tắc nguồn CPU máy tính hình cho khởi động xong - Bật công tắc nguồn hệ đo Alpha Analyst chờ đến khởi động xong - Bật công tắc nguồn bơm hút chân không - Khởi phát hệ đo alpha từ biểu tƣợng hình máy tính - Khi máy đo khởi phát xong khơng có lỗi sai hỏng hiển thị hình Hệ đo sẵn sàng đƣa vào sử dụng b Đặt mẫu vào vị trí đo - Mở cửa buồng đo cách kéo nhẹ nắp đậy - Dùng tay kéo khay đựng mẫu đo khỏi giá theo hƣớng ngang - Dùng kẹp nhựa để gắp mẫu từ hộp đựng mẫu bỏ vào khay Cần lƣu ý điểm sau: + Không dùng tay để cầm mẫu đo dễ nhiễm bẩn phóng xạ + Khơng dùng kẹp kim loại để gắp nguồn làm xƣớc mẫu đo 125 - Dùng tay đƣa khay đựng mẫu đo vào giá vị trí lựa chọn theo hƣớng ngang (Hoạt độ mẫu nhỏ cần đặt sát mặt detectơ Thơng thƣờng mẫu đƣợc đặt vị trí số mẫu mơi trƣờng) - Đóng cửa buồng đo cách đẩy ngƣợc chiều mở c Tiến hành phép đo - Khai báo thông tin mẫu đo phép đo file quản lý nhƣ ký hiệu mẫu, mơ tả mẫu, vị trí đo, thời gian đo, đồng vị quan tâm Thời gian đo phụ thuộc cƣờng độ xạ mẫu; thông thƣờng khoảng 24 đến 48 - Mở van bơm chân không từ hình điều khiển - Khởi phát đo từ lệnh Start hình điều khiển - Máy tự động khởi phát đo mức chân không buồng đo đạt giá trị yêu cầu - Máy ngừng đo thời gian đo đạt đến giá trị đặt trƣớc Luận án tiến sĩ Môi trường d Ghi chép kết đo - Ghi số đếm phổ vùng đỉnh lƣợng 4.88 MeV ( 209Po) số đếm phổ vùng đỉnh lƣợng 5.30 MeV (210Po) - Phổ lƣu file quản lý e Tính toán kết Hàm lượng: Hoạt độ riêng 210Po đƣợc tính theo cơng thức sau: A S1 Ac e t S2 m Trong đó: A - Hoạt độ riêng 210Po, Bq/kg S - Số đếm đỉnh lƣợng S - Số đếm đỉnh lƣợng 126 209 210 Po Po Ac - Hoạt độ 209Po đánh dấu vào mẫu, Bq m - Khối lƣợng mẫu, kg λ - số phân rã đồng vị 210Po t - khoảng thời gian từ tách 210Po đến thời điểm đo 210Po Độ không đảm bảo đo: A A 2S S 21 2S S2 2 A2 c Ac2 m2 m2 Trong đó: A - Độ lệch chuẩn hoạt độ 210Po S - Độ lệnh chuẩn số đếm đỉnh lƣợng 210Po S - Độ lệnh chuẩn số đếm đỉnh lƣợng 209 Po A - Độ lệch chuẩn hoạt độ 209Po đánh dấu vào mẫu c m - Độ lệch chuẩn khối lƣợng mẫu phân tích Luận Giới hạn phátán hiện: tiến sĩ Môi trường Giới hạn phát (LOD) hệ phổ kế alpha phụ thuộc chủ yếu vào phơng đầu dị Ở đây, giới hạn phân tích đƣợc tính theo cơng thức sau: LOD k2 2.k. b t Trong đó: t - Thời gian đếm phông mẫu (đƣợc coi nhƣ nhau), giây b - Độ lệch chuẩn số đếm phông k - Độ tin cậy phía, 1.65 với 95% phép đo có số đếm lớn giới hạn phát hệ Đối với phép phân tích 210Po theo quy trình này, với thời gian đo 90.000 giây, hiệu suất đầu dị vị trí đo 25%, hiệu suất tách hóa 90%, giới hạn phân tích 0.2 mBq 127 PHỤ LỤC Một số hình ảnh trình nghiên cứu thực luận án Hình Lấy mẫu bè ni hàu tỉnh Quảng Ninh Luận án tiến sĩ Mơi trường Hình Lấy mẫu bãi ni ngao tỉnh Quảng Ninh Hình Lấy mẫu sơ chế mẫu LTTP tỉnh Thái Bình 128 Hình Xử lý mẫu hàu ngao phịng thí nghiệm Luận án tiến sĩ Mơi trường Hình Xử lý mẫu hàu, ngao trầm tích phịng thí nghiệm Hình Phân tích nồng độ hoạt độ 210Po mẫu nƣớc phịng thí nghiệm Viện Khoa học kỹ thuật hạt nhân 129 Luận án tiến sĩ Mơi trường Hình Q trình tính toán, xử lý số liệu 130