Nghiên cứu tổng hợp xanh vật liệu nanocomposite bạc trên cơ sở graphene oxit ứng dụng trong kháng khuẩn

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA -o0o - QUÁCH THỊ THANH HƯƠNG NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP XANH VẬT LIỆU NANOCOMPOSITE BẠC TRÊN CƠ SỞ GRAPHENE OXIT ỨNG DỤNG TRONG KHÁNG KHUẨN GREEN SYNTHESIS OF GRAPHENE OXIDE−BASED SILVER NANOCOMPOSITE FOR ANTIBACTERIAL APPLICATION Chuyên ngành: KỸ THUẬT HÓA HỌC Mã số: 8.52.03.01 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, tháng 07 năm 2023 Cơng trình hồn thành tại: Trường Đại Học Bách khoa – ĐHQG-HCM Cán hướng dẫn khoa học: TS Nguyễn Tiến Giang Cán hướng dẫn khoa học: PGS TS Nguyễn Hữu Hiếu Cán chấm nhận xét 1: PGS.TS Nguyễn Tuấn Anh Cán chấm nhận xét 2: TS Lý Tấn Nhiệm Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại Học Bách khoa − ĐHQG-HCM, ngày 25 tháng 07 năm 2023 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: PGS TS Trần Ngọc Quyển–Chủ tịch PGS TS Nguyễn Tuấn Anh–Ủy viên phản biện TS Lý Tấn Nhiệm–Ủy viên phản biện TS Hoàng Minh Nam–Ủy viên TS Huỳnh Ngọc Oanh–Thư ký Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HĨA HỌC (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) TRẦN NGỌC QUYỂN i ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: QUÁCH THỊ THANH HƯƠNG MSHV: 2170741 Ngày, tháng, năm sinh: 11/11/1999 Nơi sinh: Bình Định Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số: 8520301 I TÊN ĐỀ TÀI: Tên tiếng Việt: Nghiên cứu tổng hợp xanh vật liệu nanocomposite bạc sở graphene oxit ứng dụng kháng khuẩn Tên tiếng Anh: Green synthesis of silver graphene oxide−based nanocomposite for antibacterial application II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: 2.1 Tổng quan Vật liệu nanocellulose từ cellulose bã mía, vật liệu nano bạc sở graphene oxit (Ag/GO) sử dụng nanocellulose làm chất khử, vải acrylic (AF), phương pháp phủ vật liệu Ag/GO lên vải AF (Ag/GO/AF), vải AF phủ vật liệu Ag/GO biến tính kỵ nước với axit stearic (SA) (Ag/GO/AF−SA), vi khuẩn Pseudomonas aeruginosa Staphylococcus aureus, khả kháng khuẩn, chế kháng khuẩn vải 2.2 Thực nghiệm - Tổng hợp phân tích đặc trưng nanocellulose từ cellulose bã mía; - Tổng hợp phân tích đặc trưng vật liệu Ag/GO dùng nanocellulose làm chất khử; - Chế tạo khảo sát ảnh hưởng điều kiện phủ nhúng vải AF với Ag/GO đến khả kháng khuẩn vải Ag/GO/AF; - Chế tạo khảo sát ảnh hưởng điều kiện biến tính kỵ nước vải Ag/GO/AF với SA đến khả kháng khuẩn vải Ag/GO/AF−SA; - Phân tích đặc trưng vải Ag/GO/AF Ag/GO/AF−SA; - Đánh giá độ bền, khả kháng khuẩn, góc thấm ướt vải Ag/GO/AF Ag/GO/AF−SA sau thử nghiệm độ bền III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 02/2023 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 07/2023 V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: TS NGUYỄN TIẾN GIANG; PGS TS NGUYỄN HỮU HIẾU TP HCM, ngày … tháng… năm 2023 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN TRƯỞNG PHÒNG PTN TĐ (Họ tên chữ ký) ĐHQG−HCM CNHH VÀ DK (Họ tên chữ ký) NGUYỄN TIẾN GIANG NGUYỄN HỮU HIẾU NGUYỄN HỮU HIẾU TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) ii LỜI CẢM ƠN Để hoàn thành luận văn này, tác giả xin trân trọng cảm ơn đến gia đình người thân quan tâm, động viên, tạo điều kiện thuận lợi cho tác giả suốt thời gian thực luận văn Tác giả xin chân thành cảm ơn thầy TS Nguyễn Tiến Giang thầy PGS TS Nguyễn Hữu Hiếu tận tình hướng dẫn, tạo điều kiện thuận lợi cho tác giả suốt trình học tập thực luận văn Tác giả xin gửi lời cảm ơn đến quý thầy cô, cán khoa Kỹ thuật Hóa học, Trường Đại học Bách khoa ‒ ĐHQG-HCM truyền đạt kiến thức quý báu dẫn dắt tác giả suốt trình học tập trường Tác giả xin gửi lời cảm ơn đến anh (chị) nghiên cứu viên bạn sinh viên Phịng Thí nghiệm Trọng điểm ĐHQG-HCM Cơng nghệ Hóa học Dầu khí (Key CEPP Lab), Trường Đại học Bách khoa ‒ ĐHQG-HCM hỗ trợ tác giả suốt trình học tập nghiên cứu Tác giả QUÁCH THỊ THANH HƯƠNG iii TÓM TẮT Trong luận văn này, nanocellulose (NCs) tổng hợp từ cellulose bã mía phương pháp thủy phân hỗ trợ sóng siêu âm Đặc trưng NCs xác định thông qua phương pháp phân tích đại như: Phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (fourier transform infrared spectroscopy (FTIR)), giản đồ nhiễu xạ tia X (X−ray diffraction (XRD)), kính hiển vi điện tử quét xạ trường (field scanning electron microcopy (FESEM)) Vật liệu nanocomposite bạc sở graphene oxit (Ag/GO) tổng hợp phương pháp đồng kết tủa sử dụng NCs làm chất khử Bên cạnh đó, ảnh hưởng điều kiện phản ứng đến trình hình thành Ag/GO khảo sát bao gồm: Tỷ lệ AgNO3:NCs, nhiệt độ, thời gian phản ứng Đặc trưng Ag/GO phân tích phương pháp như: FTIR, XRD, phổ Raman, FESEM, kính hiển vi điện tử truyền qua (transmission electron microscopy (TEM)), phổ tán xạ lượng tia X (energy dispersive X−ray spectroscopy (EDS)) Ngoài ra, vật liệu Ag/GO ứng dụng chế tạo vải kháng khuẩn Vải acrylic (AF) kháng khuẩn chế tạo phương pháp phủ nhúng với huyền phù Ag/GO (Ag/GO/AF) khảo sát ảnh hưởng điều kiện phủ nhúng Ag/GO lên vải AF nồng độ Ag/GO khác từ đến g/L với số lần nhúng từ đến Khả kháng khuẩn vải Ag/GO/AF thử nghiệm với hai chủng vi khuẩn Gram âm Pseudomonas aeruginosa (P aeruginosa) Gram dương Staphylococcus aureus (S aureus) phương pháp đo đường kính vịng kháng khuẩn Tiếp theo, vải Ag/GO/AF biến tính bề mặt kỵ nước với axit stearic (SA) (Ag/GO/AF−SA) để tăng khả kháng khuẩn Điều kiện biến tính khảo sát bao gồm: Nồng độ axit stearic thời gian phản ứng Khả kháng khuẩn vải Ag/GO/AF−SA thử nghiệm hai chủng vi khuẩn P aeruginosa S aureus Vải Ag/GO/AF Ag/GO/AF−SA phân tích đặc trưng phương pháp như: Kính hiển vi điện tử quét (scanning electron microcopy (SEM)), phổ EDS, góc thấm ướt iv Thêm vào đó, độ bền vải Ag/GO/AF Ag/GO/AF−SA khảo sát thơng qua độ bền nhiệt hóa học Bên cạnh đó, ảnh hưởng chất tẩy rửa, mơi trường mồ hôi axit, kiềm đến khả kháng khuẩn vải Ag/GO/AF Ag/GO/AF−SA thử nghiệm vi khuẩn P aeruginosa S aureus Góc thấm ướt vải Ag/GO/AF−SA điều kiện môi trường khác khảo sát Nội dung nghiên cứu luận văn tóm tắt Hình Bã mía GO Vải AF Vải Ag/GOAF Kháng khuẩn Cellulose NCs Biến tính kỵ nước Ag/GO Gram Gram âm dương AgNO3 Vải Ag/GOAF−SA Hình 1: Tóm tắt nội dung nghiên cứu luận văn v ABSTRACT In this thesis, nanocellulose (NCs) was synthesized from sugarcane bagasse−derived cellulose by the hydrothermal method under the support of ultrasonication The characterization of the NCs was determined via modern analytical methods, including Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), X−ray diffraction (XRD), and field scanning electron microscopy (FESEM) Graphene oxide−based silver nanocomposite (Ag/GO) was fabricated via the in−situ method using NCs as a reducing agent Besides, the effects of the synthesis factors involving AgNO3:GO ratio, temperature, and reaction time were also examined by many analytical techniques, including FTIR, XRD, Raman, FESEM, transmission electron microscopy (TEM), and energy dispersive X−ray spectroscopy (EDS) Moreover, the antibacterial fabric was assembled by the Ag/GO coating Particularly, antibacterial acrylic fabric (AF) was synthesized via the dip−coating method with the Ag/GO suspension (Ag/GO/AF) and the impact of the Ag/GO dip−coating conditions such as Ag/GO concentrations from to g/L and the dip−coating times from to on the AF at was also tested The antibacterial activity of the Ag/GO/AF was assessed toward two strains of Gram−negative Pseudomonas aeruginosa (P aeruginosa) and Gram−positive Staphylococcus aureus (S aureus) by the inhibition diameter measurement Subsequently, the surface of Ag/GO/AF was hydrophobically modified with stearic acid (Ag/GO/AF−SA) to enhance its applicability Different conditions were also investigated such as SA concentration and reaction time Besides, the antibacterial activity of the Ag/GO/AF−SA was assessed against P aeruginosa and S aureus The characterization of both Ag/GO/AF and Ag/GO/AF−SA was analyzed via scanning electron microcopy (SEM), EDS, and water contact angle Furthermore, the stability of the Ag/GO/AF and Ag/GO/AF−SA was evaluated by thermal and chemical stability Therewithal, the effects of the detergents, acid, and basic media vi on the antibacterial activity of both Ag/GO/AF and Ag/GO/AF−SA were conducted against P aeruginosa and S aureus As more, the water contact angle of the Ag/GO/AF−SA at various media was also examined vii LỜI CAM ĐOAN Tác giả xin cam đoan luận văn cơng trình nghiên cứu thực cá nhân tác giả thực hướng dẫn thầy TS Nguyễn Tiến Giang thầy PGS TS Nguyễn Hữu Hiếu Phịng Thí nghiệm Trọng điểm ĐHQG-HCM Cơng nghệ Hóa học Dầu khí (Key CEPP Lab), Trường Đại học Bách khoa ‒ ĐHQG-HCM Số liệu, kết nghiên cứu luận văn hoàn tồn trung thực, chưa cơng bố cơng trình khác trước Tác giả xin chịu trách nhiệm nghiên cứu Tác giả QUÁCH THỊ THANH HƯƠNG viii MỤC LỤC NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ .ii LỜI CẢM ƠN iii TÓM TẮT iv ABSTRACT vi LỜI CAM ĐOAN viii MỤC LỤC ix DANH MỤC HÌNH xii DANH MỤC BẢNG xv DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT xvi ĐẶT VẤN ĐỀ CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Tình hình bệnh nhiễm khuẩn 1.2 Vật liệu kháng khuẩn 1.2.1 Nano bạc 1.2.2 Graphene oxit 1.2.3 Vật liệu nanocomposite bạc sở graphene oxit 11 1.3 Vải kháng khuẩn 16 1.3.1 Vải acrylic 16 1.3.2 Phương pháp chế tạo 17 1.3.3 Cơ chế kháng khuẩn vải Ag/GO/AF 18 1.3.4 Biến tính kỵ nước bề mặt vải 19 1.3.5 Cơ chế kháng khuẩn vải Ag/GO/AF−SA 19 1.4 Vi khuẩn 20 1.5 Tình hình nghiên cứu ngồi nước 21 1.5.1 Trong nước 21 1.5.2 Ngoài nước 23 1.6 Tính cấp thiết, mục tiêu, nội dung, phương pháp nghiên cứu, tính mới, đóng góp luận văn 25 1.6.1 Tính cấp thiết 25 ix Phụ lục 2.2: Kết phân tích đặc trưng Ag/GO Phụ lục 2.2.1: Phổ FTIR Hình phụ lục 2.1: Phổ FTIR GO Hình phụ lục 2.2: Phổ FTIR Ag/GO 118 Phụ lục 2.2.2: Giản đồ XRD Hình phụ lục 2.3: Giản đồ XRD GO Hình phụ lục 2.4: Giản đồ XRD Ag/GO 119 Phụ lục 2.2.3: Phổ Raman Hình phụ lục 2.3: Phổ Raman GO Hình phụ lục 2.4: Phổ Raman Ag/GO 120 Phụ lục 3: Kết khảo sát ảnh hưởng điều kiện phủ nhúng vải AF với Ag/GO đến khả kháng khuẩn vải Ag/GO/AF Bảng phụ lục 3.1: Số liệu đường kính vịng kháng khuẩn nồng độ số lần phủ nhúng Ag/GO vải AF vi khuẩn P aeruginosa S aureus Nồng độ Ag/GO Số lần phủ nhúng Đường kính vịng kháng khuẩn (mm) P aeruginosa S aureus 100,16 110,25 100,14 110,33 120,16 120,35 120,13 130,3 130,15 120,29 140,12 140,26 110,22 100,25 110,25 120,28 120,2 110,35 130,27 130,3 120,23 130,28 140,26 150,33 130,19 120,36 130,23 120,32 150,25 140,33 160,26 150,3 160,2 160,29 170,28 170,32 190,19 180,3 190,3 180,33 200,28 190,28 210,26 200,29 121 230,23 220,35 200,33 200,34 170,26 150,25 160,23 160,28 180,15 150,29 180,26 170,35 190,29 180,33 190,26 190,3 Phụ lục 4: Kết khảo sát ảnh hưởng điều kiện biến tính kỵ nước vải AF với SA đến khả kháng khuẩn vải Ag/GO/AF−SA Hình phụ lục 4.1: Ảnh hưởng nồng độ SA khác khả kháng khuẩn (a) P aeruginosa (b) S aureus 122 Hình phụ lục 4.2: Ảnh hưởng thời gian phủ nhúng khác khả kháng khuẩn (a) P aeruginosa (b) S aureus 123 Phụ lục 5: Kết phân tích đặc trưng vải Ag/GO/AF Ag/GO/AF−SA Hình phụ lục 5.1: Ảnh SEM vải AF Hình phụ lục 5.2: Ảnh SEM vải Ag/GO/AF Hình phụ lục 5.3: Ảnh SEM vải Ag/GO/AF−SA 124 Phụ lục 6: Kết độ bền, khả kháng khuẩn, góc thấm ướt vải Ag/GO/AF Ag/GO/AF−SA sau thử nghiệm độ bền Phụ lục 6.1: Kết độ bền Phụ lục 6.1.1: Độ bền nhiệt Hình phụ lục 6.1: Phổ TGA AF Hình phụ lục 6.2: Phổ TGA vải Ag/GO/AF 125 Hình phụ lục 6.2: Phổ TGA vải Ag/GO/AF−SA 126 Phụ lục 6.1.2: Độ bền hóa học 127 128 129 130 Phụ lục 6.2: Kết khả kháng khuẩn S aureus P aeruginosa Hình phụ lục 6.3: Khả kháng khuẩn sau kiểm tra môi trường pH khác (1) Ag/GO/AF (2) Ag/GO/AF−SA sau kiểm tra cường độ giặt 40°C, vải (3) Ag/GO/AF (4) Ag/GO/AF−SA sau thử nghiệm axit, vải (5) Ag/GO/AF (6) Ag/GO/AF−SA sau thử nghiệm môi trường kiềm vi khuẩn P aeruginosa S aureus 131 PHẦN LÝ LỊCH TRÍCH NGANG Họ tên: QUÁCH THỊ THANH HƯƠNG Ngày, tháng, năm sinh: 11/11/1999 Nơi sinh: Bình Định Địa liên lạc: 34 An Thái 2, Nhơn Phúc, TX An Nhơn, tỉnh Bình Định Số điện thoại: 0348368166 Email: qtthuong.sdh212@hcmut.edu.vn QUÁ TRÌNH ĐÀO TẠO −08/2017-08/2021: Khoa Khoa học Công nghệ Vật liệu, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG-HCM −10/2021-nay: Khoa Kỹ thuật Hóa học, Trường Đại học Bách khoa, ĐHQGHCM QUÁ TRÌNH CƠNG TÁC −2021- nay: Phịng Thí nghiệm Trọng điểm ĐHQG-HCM Cơng nghệ Hóa học Dầu khí 132