Khóa luận tốt nghiệp kỹ sư kỹ thuật hạt nhân nghiên cứu điều chế dược chất phóng xạ y 90 trên lò phản ứng hạt nhân đà lạt

óa Kh lu TRƢỜNG ĐẠI HỌC ĐÀ LẠT ận KHOA KỸ THUẬT HẠT NHÂN tố p iệ gh tn VÕ ĐẶNG THUẬT NGHIÊN CỨU ĐIỀU CHẾ DƢỢC CHẤT PHÓNG XẠ Y-90 TRÊN LỊ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT KHĨA LUẬN TỐT NGHIỆP KỸ SƢ KỸ THUẬT HẠT NHÂN LÂM ĐỒNG, 2018 óa Kh lu TRƢỜNG ĐẠI HỌC ĐÀ LẠT ận KHOA KỸ THUẬT HẠT NHÂN tố p iệ gh tn VÕ ĐẶNG THUẬT - 1410717 NGHIÊN CỨU ĐIỀU CHẾ DƢỢC CHẤT PHĨNG XẠ Y-90 TRÊN LỊ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP KỸ SƢ KỸ THUẬT HẠT NHÂN GIẢNG VIÊN HƢỚNG DẪN ThS NGUYỄN THANH NHÀN KHĨA 2014 - 2018 óa Kh LỜI CẢM ƠN lu Lời đầu tiên, xin cảm ơn quý thầy cô giáo Khoa Kỹ thuật hạt nhân ận với quý thầy cô giáo Trƣờng Đại học Đà Lạt tận tình truyền đạt kiến thức, kinh nghiệm tạo môi trƣờng học tập tốt cho suốt năm học trƣờng tố tn Xin cảm ơn tập thể bạn bè lớp HNK38 gia đình hỗ trợ, động viên đồng hành suốt thời gian học tập Trƣờng Đại học Đà Lạt iệ giúp đỡ suốt thời gian làm thực nghiệm khóa luận gh Xin cảm ơn Ban lãnh đạo, Thạc sĩ Dƣơng Văn Đông Thạc sĩ Nguyễn Thanh Nhàn Viện Nghiên cứu hạt nhân tạo điều kiện tốt nhất, tận tình p Và cuối cùng, xin gửi lời cảm ơn chân thành đến Thạc sĩ Nguyễn Thanh Nhàn hƣớng dẫn giúp đỡ hồn thành nội dung khóa luận Đà Lạt, ngày 10 tháng 12 năm 2018 Sinh viên Võ Đặng Thuật i óa Kh LỜI CAM ĐOAN lu Tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu ngƣời hƣớng dẫn ận Thạc sĩ Nguyễn Thanh Nhàn công tác Trung tâm nghiên cứu sản xuất đồng vị phóng xạ - Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt Những sở lý thuyết tố đƣợc ghi nguồn trích dẫn rõ ràng Những số liệu kết thực nghiệm khóa luận hồn tồn trung thực, đƣợc tơi ghi nhận tính tốn chƣa đƣợc cơng bố Tơi hồn tồn chịu trách nhiệm với nội dung có khóa luận gh tn Đà Lạt, ngày 10 tháng 12 năm 2018 p iệ Sinh viên Võ Đặng Thuật ii óa Kh MỤC LỤC ận lu MỞ ĐẦU .1 CHƢƠNG - TỔNG QUAN LÝ THUYẾT tố 1.1 Một số khái niệm tn 1.1.1 Đồng vị 1.1.2 Hiện tƣợng phân rã phóng xạ iệ gh 1.1.3 Hiện tƣợng phóng xạ .4 1.1.4 Dƣợc chất phóng xạ .5 1.1.5 Các tia xạ p 1.1.6 Định luật phân rã phóng xạ 1.2 Cơ sở lý thuyết để định kỹ thuật chiếu xạ 1.2.1 Các phản ứng hạt nhân ứng dụng sản xuất đồng vị phóng xạ 1.2.2 Mơ hình kích hoạt neutron hạt nhân bia 10 1.2.3 Tính tốn hiệu suất đồng vị phóng xạ tạo thành 11 1.2.4 Tính tốn hoạt độ p hóng xạ .12 1.3 Nguyên lý kỹ thuật chiếu xạ .13 1.3.1 Chọn vật liệu bia chiếu xạ 13 1.3.2 Xử lý đóng gói bia chiếu xạ 13 1.3.3 Đánh giá an toàn chiếu xạ thực hành lắp ráp mẫu vào ống chiếu xạ .14 1.4 Khái quát nguyên tố Yttrium 15 1.4.1 Lịch sử nguyên tố 15 1.4.2 Tính chất vật lý 15 1.4.3 Tính chất hóa học .15 1.4.4 Các đồng vị Yttrium 16 1.4.5 Đặc trƣng quan trọng đồng vị phóng xạ Yttrium-90 (Y-90) .16 1.5 Sản xuất đồng vị phóng xạ lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 17 1.5.1 Lò phản ứng hạt nhân 17 1.5.2 Cơ sở vật chất trang bị kỹ thuật 20 iii óa Kh CHƢƠNG - THỰC NGHIỆM VÀ PHƢƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 21 lu 2.1 Thiết bị, dụng cụ hóa chất .21 ận 2.1.1 Thiết bị 21 2.1.2 Dụng cụ 21 tố 2.1.3 Hóa chất .21 iệ gh tn 2.2 Thực nghiệm điều chế đồng vị Y-90 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 22 2.2.1 Mơ hình kích hoạt neutron hạt nhân bia Y-89 .22 2.2.2 Chế tạo mẫu bia 22 2.2.3 Chuẩn bị container nhôm chứa mẫu bia 23 p 2.2.4 Nạp mẫu lấy mẫu 24 2.2.5 Điều chế dƣợc chất phóng xạ Y-90 .25 2.3 Xác định hoạt độ thực tế dƣợc chất phóng xạ 90YCl3 26 2.3.1 Xác định hệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000 26 2.3.2 Xác định GM Counting System 27 2.4 Kiểm tra chất lƣợng dƣợc chất phóng xạ 90YCl3 .28 2.4.1 Kiểm tra độ hóa phóng xạ 28 2.4.2 Kiểm tra độ tinh khiết hạt nhân 30 CHƢƠNG - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 31 3.1 Kết tính tốn hoạt độ lý thuyết 31 3.2 Kết đo tính tốn hoạt độ thực tế .33 3.2.1 Kết hệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000 33 3.2.2 Kết GM Counting System .34 3.2.3 Nhận xét .36 3.3 Kết kiểm tra chất lƣợng dƣợc chất phóng xạ 90YCl3 37 3.3.1 Kết kiểm tra độ hóa phóng xạ .37 3.3.2 Kết kiểm tra độ tinh khiết hạt nhân phóng xạ .39 KẾT LUẬN .41 TÀI LIỆU THAM KHẢO 42 iv óa Kh DANH MỤC HÌNH lu Hình 1: Sơ đồ đơn giản nguyên lý phản ứng phân hạch 10 ận Hình 2: Sơ đồ kích hoạt neutron hạt nhân bia 11 Hình 3: Cấu tạo nguyên tử Yttrium 15 tố Hình 4: Sơ đồ chuỗi phân rã phóng xạ Y-90 17 tn Hình 5: Mặt cắt đứng vùng hoạt Lò phản ứng 18 gh Hình 6: Mặt cắt ngang vùng hoạt Lị phản ứng 18 Hình 7: Ampoule chứa mẫu 89Y2O3 22 iệ Hình 8: Container nhôm chứa mẫu bia .23 p Hình 9: Quy trình điều chế dƣợc chất phóng xạ 90YCl3 26 Hình 10: Lọ dung dịch 90YCl3 thể tích 10 ml 26 Hình 11: Hệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000 27 Hình 12: Mẫu chứa µl dung dịch mẫu 27 Hình 13: GM Counting System .28 Hình 14: Tạo mẫu sắc ký giấy 29 Hình 15: Hệ máy sắc ký tự động Bioscan 29 Hình 16: Hệ phổ kế gamma HPGE-DSPEC .30 Hình 17: Đồ thị hoạt độ lý thuyết Y-90 theo thời gian chiếu .31 Hình 18: Số liệu đặc trƣng phản ứng 89Y(n, γ)90Y 33 Hình 19: Độ hóa phóng xạ đạt 99.54% với dung mơi HCl 1N 37 Hình 20: Độ hóa phóng xạ đạt 99.22% với dung môi HCl 1N 37 Hình 21: Độ hóa phóng xạ đạt 98.38% với dung mơi NaCl .38 Hình 22 Độ hóa phóng xạ đạt 98.19% với dung mơi NaCl .38 Hình 23: Phổ gamma mẫu S1 39 Hình 24: Phổ gamma mẫu S2 39 Hình 25: Phổ gamma mẫu S3 40 v óa Kh DANH MỤC BẢNG lu Bảng 1: Một vài thông số vật lý liên quan đến Lò phản ứng 19 ận Bảng 2: Đặc trƣng kênh chiếu xạ .25 Bảng 3: Hoạt độ lý thuyết Y-90 theo thời gian chiếu 32 tố Bảng 4: Kết đo mẫu M1 .34 tn Bảng 5: Kết đo mẫu M2 .35 gh Bảng 6: Kết đo mẫu M3 .35 Bảng 7: Tổng hợp hoạt độ lý thuyết họat độ thực 36 p iệ vi óa Kh MỞ ĐẦU lu Với đời Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (LPƢHNĐL) vào ngày 20 ận tháng năm 1984, lĩnh vực sản xuất đồng vị phóng xạ đƣợc hình thành Việt Nam Từ đến nay, LPƢHNĐL sản xuất 7000 Ci đồng vị phóng xạ tố loại để cung cấp chủ yếu cho sở y tế, công - nông nghiệp nghiên cứu khoa học Đặc biệt, LPƢHNĐL sản xuất cung cấp ổn định cho mạng lƣới Y học hạt nhân toàn quốc gần 30 loại chế phẩm thuốc phóng xạ trung bình hàng năm cung cấp khoảng 500 Ci đồng vị phóng xạ cho sở y tế nƣớc Với việc tn gh cung cấp ổn định đồng vị phóng xạ từ LPƢHNĐL, 30 bệnh viện p iệ có khoa Y học hạt nhân hoạt động ổn định số lƣợng ngày tăng nhằm mục đích chăm sóc bảo vệ sức khoẻ cho cộng đồng [1] Ung thƣ biểu mô tế bào gan (UTBMTBG) loại ung thƣ gan thƣờng gặp đứng thứ nguyên nhân gây tử vong ung thƣ, sau ung thƣ phổi ung thƣ dày giới Ở nƣớc ta chƣa có thống kê đầy đủ tỉ lệ mắc UTBMTBG phạm vi nƣớc, nhiên theo số liệu GLOBOCAN (một dự án Cơ quan nghiên cứu ung thƣ quốc tế) vào năm 2012 đề cập bệnh ung thƣ gan nói chung loại ung thƣ phổ biến, sau ung thƣ phổi ung thƣ gây tử vong hàng đầu nam giới, chiếm 17,6% tổng số loại ung thƣ, với số ca mắc khoảng 22000 ngƣời tỷ lệ tử vong gần 21000 ngƣời Nhƣ vậy, ung thƣ gan có xu hƣớng ngày gia tăng thực thách thức lớn y học nƣớc ta với mục đích giảm thiểu tỷ lệ mắc nhƣ tỷ lệ tử vong bệnh [4] Một phƣơng pháp để điều trị UTBMTBG kỹ thuật xạ trị chọn lọc Kỹ thuật xạ trị chọn lọc điều trị ung thƣ gan sử dụng hạt vi cầu phóng xạ Yttrium-90 (Y-90) kỹ thuật mới, đại, điều trị an toàn hiệu quả, giảm biến chứng, rút ngắn thời gian điều trị, đặc biệt tăng tuổi thọ thêm cho bệnh nhân UTBMTBG Kỹ thuật đƣợc áp dụng Mỹ, Úc, Châu Âu số nƣớc châu Á nhƣ Singapore, Philipine [4] Ở Việt Nam, thời gian năm qua Bệnh viện Trung ƣơng Quân đội 108 Bệnh viện Bạch Mai đơn vị thực thành công kỹ thuật Từ tháng 10 năm 2013 đến nay, ê-kíp kỹ thuật Bệnh viện Trung ƣơng Quân đội 108 tiến hành thực kỹ thuật xạ trị chọn lọc thành công cho 30 bệnh nhân UTBMTBG Trƣớc đây, bệnh nhân ung thƣ gan muốn điều trị kỹ thuật phải nƣớc ngồi điều trị với chi phí tốn kém, chi phí thực Bệnh viên Trung ƣơng óa Kh Quân đội 108 giảm nửa so với điều trị nƣớc Đặc biệt hơn, kỹ thuật đƣợc Bộ Y tế phê duyệt phƣơng pháp điều trị lu UTBMTBG khơng cịn định phẫu thuật [5] ận Kỹ thuật xạ trị chọn lọc sử dụng đồng vị phóng xạ Y-90 gắn vào tố hạt vi cầu nhựa thủy tinh để đƣa qua đƣờng động mạch đến đƣờng mao mạch khối u gan phát lƣợng beta có độ đâm xuyên trung bình 2.4 mm tối đa 11 mm nên tiêu hủy tế bào ung thƣ chọn lọc gây tắc mạch cắt nguồn dinh dƣỡng nuôi u, ảnh hƣởng đến tế bào gan lành xung quanh [4] Hiện nay, nguồn tn gh dƣợc chất hạt vi cầu phóng xạ Y-90 nƣớc ta chủ yếu nhập từ Úc với giá bệnh viện có giá thành giảm nhiều so với mua từ nƣớc p iệ thành lên đến 300 triệu đồng cho liều điều trị [5] Sản phẩm dƣợc chất phóng xạ có hoạt tính sinh học tính phóng xạ nên phân rã theo thời gian vận chuyển, sản phẩm sản xuất nƣớc sẵn sàng cung cấp trực tiếp nhanh đến Vì lý trên, tiến hành nghiên cứu khả điều chế dƣợc chất phóng xạ Y-90 lị phản ứng nghiên cứu hạt nhân Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt dƣới dạng dung dịch 90 YCl3 Dung dịch 90 YCl3 sở quan trọng phục vụ cho Nghiên cứu điều chế dƣợc chất hạt vi cầu phóng xạ Y-90 nhằm ứng dụng điều trị ung thƣ gan óa Kh ận lu tố p iệ gh tn Hình 13: GM Counting System Kiểm tra chất lƣợng dƣợc chất phóng xạ 90YCl3 2.4.1 Kiểm tra độ hóa phóng xạ Độ hóa phóng xạ tỉ số phần trăm hoạt độ phóng xạ đồng vị phóng xạ đánh dấu với hợp chất mà ta quan tâm so với tổng hoạt độ phóng xạ hạt nhân có mặt sản phẩm [7] Để kiểm tra độ hóa phóng xạ ta sử dụng phƣơng pháp sắc ký giấy Tiến hành thực phƣơng pháp theo bƣớc: - Dùng micropipet lấy 2.5 µl mẫu 2, chấm băng giấy sắc ký có kích thƣớc cm  15 cm vị trí đƣợc đánh dấu (tuyến xuất phát) cách đầu băng giấy cm, tạo đƣờng kính vết chấm sắc ký phóng xạ khoảng 0.2 cm đến 0.5 cm - Rót pha động dung mơi nƣớc muối sinh lý 0.9% (NaCl) HCl 0.1N vào bình sắc ký (mỗi loại dung mơi bình), để khí bên bão hịa dung mơi nƣớc - Nhúng băng giấy sắc ký vào bình sắc ký, cho mép dƣới băng giấy sắc ký tiếp xúc với dung mơi nhƣng vết chấm sắc ký phóng xạ không đƣợc tiếp xúc với dung môi sắc ký đồng vị phóng xạ bị hịa tan vào dung môi sắc ký, làm kết kiểm tra sai đo 28 óa Kh - Sau tuyến dung mơi đạt tới vị trí cách tuyến xuất phát 9cm lấy băng giấy sắc ký khỏi bình làm khơ khơng khí nhƣ Hình 14 Sau đó, lấy lu mẫu sắc ký giấy đem xác định hệ máy nhƣ Hình 15 ận tố p iệ gh tn Hình 14: Tạo mẫu sắc ký giấy Hình 15: Hệ máy sắc ký tự động Bioscan 29 óa Kh Kiểm tra độ tinh khiết hạt nhân lu Độ tinh khiết hạt nhân tỉ số khai triển thành phần trăm hoạt độ phóng ận xạ hạt nhân phóng xạ mà ta quan tâm với tổng hoạt độ phóng xạ sản phẩm Đó q trình kiểm tra vết nhân phóng xạ bẩn có mặt sản phẩm [2] tố gh tn Để kiểm tra độ tinh khiết hạt nhân, ta tiến hành đem mẫu S1, S2 S3 Hình 12 đo trực tiếp hệ phổ kế gamma HPGE-DSPEC ghi nhận phổ gamma phần mềm Gamma Vision Năng lƣợng gamma nguyên tố phóng xạ có giá trị xác định, đặc p iệ trƣng cho chúng Việc đo cƣờng độ xạ gamma cửa sổ lƣợng tƣơng ứng với lƣợng đặc trƣng nguyên tố phóng xạ cần xác định Trên sở phổ gamma thu nhận đƣợc, đồng vị phóng xạ có sản phẩm đƣợc đối chiếu phát so với mẫu chuẩn [2] Hình 16: Hệ phổ kế gamma HPGE-DSPEC 30 óa Kh CHƢƠNG - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN lu 3.1 Kết tính tốn hoạt độ lý thuyết ận Hoạt độ đồng vị phóng xạ Y-90 lúc dừng lị đƣợc điều chế phản ứng Y(n, γ)90Y sau thời gian chiếu xạ 153.5 đƣợc tính tốn phƣơng trình 89 act Gg [1 e = 1.3×10-24 cm2, p act iệ = 2.3×1013 n/cm2/s, - Thơng lƣợng neutron - Tiết diện hoạt hoá gh Với: ln2 t T1 ] tn 153.5 6.022 1023 100M tố (1.11): - Độ phổ biến đồng vị Y-89 G = 100%, - Khối lƣợng nguyên tử M = 88.905, - Chu kỳ bán rã Y-90 T1 - Khối lƣợng mẫu chiếu mẫu chiếu g = 0.21921 gram 89 64 giờ, Y2O3 0.27832g khối lƣợng Y-89 có Hoạt độ phóng xạ lúc dừng lị A153.5 = 3.59752 ×1010 Bq = 972.3 mCi Hoạt độ (Bq) 4.00000E+10 3.50000E+10 3.00000E+10 2.50000E+10 2.00000E+10 1.50000E+10 1.00000E+10 5.00000E+09 0.00000E+00 50 100 150 Hình 17: Đồ thị hoạt độ lý thuyết Y-90 theo thời gian chiếu 31 200 óa Kh Bảng 3: Hoạt độ lý thuyết Y-90 theo thời gian chiếu Hoạt độ A (Bq) T(giờ) Hoạt độ A (Bq) 2.34019×109 80 2.57295×1010 10 4.55699×109 85 15 6.65696×109 90 20 8.64623×109 95 2.85285×1010 24 1.01619×1010 96 2.86994×1010 25 1.05306×1010 100 2.93648×1010 30 1.23157×1010 105 3.01572×1010 35 1.40067×1010 110 3.09077×1010 40 1.56086×1010 115 3.16187×1010 45 1.71260×1010 120 3.22922×1010 48 1.79978×1010 125 3.29302×1010 50 1.85634×1010 130 3.35345×1010 55 1.99251×1010 135 3.41071×1010 60 2.12150×1010 140 3.46494×1010 65 2.24369×1010 144 3.50626×1010 70 2.35944×1010 150 3.56498×1010 72 2.40401×1010 153.5 3.59751×1010 75 2.46909×1010 ận lu T(giờ) 2.67135×1010 tố 2.76455×1010 p iệ gh tn Kết tính chƣơng trình excel dựng sẵn chuyên gia Nhật Bản dựa số liệu công thức ta thu đƣợc kết là: A153.5 = 3.59751×1010 Bq = 972.2 mCi (đối chiếu Bảng 3) 32 óa Kh ận lu tố p iệ gh tn Hình 18: Số liệu đặc trưng phản ứng 89Y(n, γ)90Y [9] 3.2 Kết đo tính toán hoạt độ thực tế 3.2.1 Kết hệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000 Lúc 11 45 phút ngày 19/11/2018, đem lọ dung dịch YCl3 thể tích 10 ml đo ghi nhận đƣợc tổng hoạt độ A = 104.3 mCi Thời điểm dừng lò lúc 19 ngày 16/11/2018 đến thời điểm ghi nhận đƣợc tổng hoạt độ A = 104.3 mCi khoảng thời gian t = 64.75 33 óa Kh Tính theo cơng thức (1.6) ta có: A = A153.5 lu Với T1 = 64 chu kỳ bán rã Y-90 ận Hoạt độ thực tế thời điểm dừng lò A153.5 = 210.3 mCi 3.2.2 Kết GM Counting System tố - Hiệu suất ghi detector 5%, đƣợc xác định nguồn chuẩn Co-60 gh - Số đếm phông 119 số đếm 10 phút tn Sr-90 - Hiệu suất phát đỉnh lƣợng 2.280 MeV Y-90 99.983% p iệ Hoạt độ thời điểm đo (Số đếm tổng – Số đếm phông) /(Thời gian đo × Hiệu suất ghi detector × Hiệu suất phát đỉnh lƣợng quan tâm) Ghi nhận số đếm mẫu M1, mẫu M2 mẫu M3 GM Counting System thu đƣợc kết lần lƣợt Bảng 4, Bảng Bảng dƣới Bảng 4: Kết đo mẫu M1 Thời gian bắt đầu đo Thời gian đo Số đếm tổng 15 29 phút ngày 22/11/2018 10 phút 316512 15 39 phút ngày 22/11/2018 10 phút 316245 15 50 phút ngày 22/11/2018 10 phút 314233 - Số đếm trung bình lần đo là: 315663 - Hoạt độ thời điểm đo mẫu M1 10520 Bq cho µl dung dịch mẫu - Hoạt độ mẫu A = 10520 × 20000 = 2.1048×109 Bq - Thời điểm dừng lò lúc 19 ngày 16/11/2018 đến thời điểm trung bình để ghi nhận số đếm mẫu M2 lúc 15 50 phút ngày 22/11/2018 khoảng thời gian t = 140.8 Tính theo cơng thức (1.6) ta có: A = A153.5 Với T1 = 64 chu kỳ bán rã Y-90 Hoạt độ thực tế thời điểm dừng lò A153.5 = 9.6681×109 Bq = 261.3 mCi 34 óa Kh Bảng 5: Kết đo mẫu M2 Thời gian đo Số đếm 10 phút 314497 13 45 phút ngày 22/11/2018 10 phút 314034 13 56 phút ngày 22/11/2018 10 phút ận 13 31 phút ngày 22/11/2018 lu Thời gian bắt đầu đo tố gh tn - Số đếm trung bình lần đo là: 314042 313595 - Hoạt độ thời điểm đo mẫu M2 10470 Bq cho 5µl dung dịch mẫu iệ - Hoạt độ mẫu A = 10466 × 200000 = 2.0932×109 Bq p - Thời điểm dừng lị lúc 19 ngày 16/11/2018 đến thời điểm trung bình để ghi nhận số đếm mẫu M2 lúc 13 55 phút ngày 22/11/2018 khoảng thời gian t = 138.9 Tính theo cơng thức (1.6) ta có: A = A153.5 Với T1 = 64 chu kỳ bán rã Y-90 Hoạt độ thực tế thời điểm dừng lị A153.5 = 9.4218×109 Bq = 254.6 mCi Bảng 6: Kết đo mẫu M3 Thời gian bắt đầu đo Thời gian đo Số đếm 14 51 phút ngày 22/11/2018 10 phút 316943 15 01 phút ngày 22/11/2018 10 phút 315948 15 12 phút ngày 22/11/2018 10 phút 315587 - Số đếm trung bình lần đo là: 316159 - Hoạt độ thời điểm đo mẫu M3 10536 Bq cho 5µl dung dịch mẫu - Hoạt độ mẫu A = 10536 × 200000 = 2.1072×109 Bq - Thời điểm dừng lò lúc 19 ngày 16/11/2018 đến thời điểm trung bình để ghi nhận số đếm mẫu M3 lúc 15 10 phút ngày 22/11/2018 khoảng thời gian t = 140.2 Tính theo cơng thức (1.6) ta có: A = A153.5 35 óa Kh Với T1 = 64 chu kỳ bán rã Y-90 lu Hoạt độ thực tế thời điểm dừng lị A153.5 = 9.6199×109 Bq = 260 mCi ận 3.2.3 Nhận xét Kết trung bình hoạt độ thực tế thời điểm dừng lị tính tốn mẫu tố M1, mẫu M2 mẫu M3 A153.5 = 258.6 mCi Hoạt độ thực theo hệ máy đo Hoạt độ thực theo lý thuyết hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000 GM Counting System 972.3 mCi 210.3 mCi 258.6 mCi p iệ Qua kết Bảng cho ta thấy: gh Hoạt độ Kết Hoạt độ tn Bảng 7: Tổng hợp hoạt độ lý thuyết họat độ thực - Hoạt độ thực tế thấp hoạt độ lý thuyết Điều hoàn toàn phù hợp với thực tế, lẽ kết tính tốn lý thuyết điều kiện lý tƣởng, thực tế sản xuất cịn phụ thuộc nhiều thơng số thực nghiệm Một số yếu tố nhƣ tự che chắn container nhôm ampoule thạch anh, mật độ bia, nhiệt độ, biến đổi lƣợng lò, đặc biệt hiệu ứng cháy bia chiếu xạ làm giảm số nguyên tử bia tham gia phản ứng kích hoạt Đồng thời, container nhơm chứa 0.27832g mẫu bia 89Y2O3, chứa đồng thời đến 200g mẫu bia TeO2 đƣợc dùng để điều chế I-131 theo phƣơng trình 130Te(n, γ)131Te β - + 131I với act = 0.2 barn, làm xác suất bắt neutron mẫu bia 89Y2O3 bị suy giảm Mặc khác, thực nghiệm đo đạc thông lƣợng neutron nhiệt vị trí bẫy neutron lị phản ứng Đà Lạt trung bình vào khoảng 1.62×1013 n/cm2/s, có nghĩa dao động miền 0.94×1013 n/cm2/s đến 2.3×1013 n/cm2/s; tính tốn lý thuyết sử dụng thơng lƣợng neutron nhiệt 2.3×1013 n/cm2/s Vì kết hoạt độ thực tế thấp lý thuyết chấp nhận đƣợc - Kết đo hoạt độ thực hệ máy đo hoạt độ phóng xạ ISOMED 2000 dùng sản xuất đồng vị Trung tâm nghiên cứu sản xuất đồng vị phóng xạ mang lại kết tƣơng đối xác Cịn hoạt độ thực tính toán từ số đếm đƣợc ghi nhận GM Counting System dùng đo nghiên cứu có khác biệt nhƣng khơng lớn Ngun nhân q trình tạo mẫu đo, thể tích lấy mẫu pha lỗng qua nhiều lần nên chƣa đạt độ xác tuyệt đối, đồng thời nguồn chuẩn hệ máy khác nên sai lệch chấp nhận đƣợc 36 óa Kh 3.3 Kết kiểm tra chất lƣợng dƣợc chất phóng xạ 90YCl3 lu Kết kiểm tra độ hóa phóng xạ ận Sau chạy sắc ký với mẫu băng giấy sắc ký hệ máy sắc ký tự động Bioscan, ta thu đƣợc kết hiển thị Hình 19, Hình 20, Hình 21 Hình 22 tố p iệ gh tn Hình 19: Độ hóa phóng xạ đạt 99.54% với dung mơi HCl 1N Hình 20: Độ hóa phóng xạ đạt 99.22% với dung mơi HCl 1N 37 óa Kh ận lu tố p iệ gh tn Hình 21: Độ hóa phóng xạ đạt 98.38% với dung mơi NaCl Hình 22 Độ hóa phóng xạ đạt 98.19% với dung mơi NaCl Độ hóa phóng xạ đƣợc hiển thị cột Total hình, với kết lần lƣợt 99.54%, 99.22%, 98.38%, 98.19% Những kết thu đƣợc có độ hóa phóng xạ > 98.0%, có nghĩa hoạt độ ban đầu 100% độ hóa phóng xạ nhận đƣợc đạt > 98.0% đáp ứng đƣợc tiêu chí độ hóa phóng xạ > 95% [11] 38 óa Kh Kết kiểm tra độ tinh khiết hạt nhân phóng xạ lu Phổ gamma thu đƣợc mẫu S1, mẫu S2 mẫu S3 đƣợc hiển thị lần lƣợt Hình 23, Hình 24 Hình 25 ận tố p iệ gh tn Hình 23: Phổ gamma mẫu S1 Hình 24: Phổ gamma mẫu S2 39 óa Kh ận lu tố p iệ gh tn Hình 25: Phổ gamma mẫu S3 Từ kết phổ gamma mẫu không xuất đỉnh phổ gamma Y-90 đồng vị phóng xạ phát xạ beta tinh khiết lƣợng cao nhƣng khơng phát tia gamma ngun sinh Vì kết luận dung dịch 90 YCl3 khơng có hạt nhân nhiễm bẩn phát xạ gamma 40 óa Kh KẾT LUẬN lu Trong trình thu thập tra cứu tài liệu để hồn thành khóa luận ận giúp tơi củng cố có thêm nhiều kiến thức bổ ích Cùng với trình thực nghiệm nghiên cứu điều chế dƣợc chất phóng xạ Y-90 lị phản ứng hạt nhân Đà tố Lạt mang đến cho nhiều trải nghiệm quý báu, mang kiến thức học vào thực tế địi hỏi thêm q trình học hỏi kinh nghiệm dẫn dắt từ ngƣời trƣớc để có kết tốt tn Đây lần Viện nghiên cứu hạt nhân, đồng vị phóng xạ Y-90 gh đƣợc điều chế từ mẫu 89Y2O3 kích hoạt neutron lị phản ứng Khóa luận p iệ đạt đƣợc mục đích mong muốn điều chế thành cơng dƣợc chất phóng xạ Y-90 dạng dung dịch YCl3 với kết quả: - Khối lƣợng mẫu 89Y2O3 0.27832 gam sản xuất đƣợc hoạt độ phóng xạ 210.3 mCi cho đồng vị phóng xạ Y-90 - Các kết kiểm tra chất lƣợng dƣợc chất phóng xạ phục vụ cho nghiên cứu 90 YCl3 đạt yêu cầu Với lị phản ứng nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt có công suất nhỏ nhƣng khả sản xuất đồng vị phóng xạ Y-90 hồn tồn khả thi dễ dàng đạt đƣợc hoạt độ mong muốn Trong thời gian tới, dựa yếu tố làm giảm hoạt độ Y-90 tạo thành, Trung tâm nghiên cứu sản xuất đồng vị phóng xạ tiến hành thêm nghiên cứu để nâng cao hoạt độ Y-90 tạo thành, nhằm đạt đƣợc hiệu sản xuất cao Sau đó, dung dịch 90YCl3 đƣợc sản xuất thành phần quan trọng Nghiên cứu điều chế hạt vi cầu phóng xạ Y-90 ứng dụng điều trị ung thƣ gan 41 óa Kh TÀI LIỆU THAM KHẢO lu Tài liệu Tiếng Việt ận [1] ThS Dƣơng Văn Đông (2014), “30 năm nghiên cứu sản xuất, cung ứng đồng vị phóng xạ dƣợc chất đánh dấu lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt” tố [2] ThS Dƣơng Văn Đơng (2017), “Giáo trình Sản xuất đồng vị hợp chất đánh dấu”, Trung tâm nghiên cứu điều chế đồng vị phóng xạ - Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt tn iệ gh [3] Huỳnh Trúc Phƣơng (2009), “Giáo trình phân tích kích hoạt neutron” (lƣu hành nội bộ), ĐH Khoa học Tự nhiên TP Hồ Chí Minh p [4] Mai Hồng Bàng, Nguyễn Tiến Thịnh (2016), "Kết bƣớc đầu điều trị ung thƣ biểu mô tế bào gan phƣơng pháp xạ trị chọn lọc", Tạp chí y học quân đội [5] Mai Trọng Khoa (2013), "Đánh giá kết điều trị khối u ác tính gan xạ trị chọn lọc với hạt vi cầu phóng xạ Y-90 Bệnh viện Bạch Mai" [6] Ngô Quang Huy (2006), Cơ sở vật lý hạt nhân, NXB Khoa học Kỹ thuật [7] PGS.TSKH Phan Sỹ An (2005), Y học hạt nhân, Trƣờng Đại học Y Hà Nội Tài liệu Tiếng Anh [8] Bilbao, José Ignacio, Reiser, Maximilian F (Eds.), 2014, “Liver Radioembolization with Y-90”, Hepatology, Vol 35, 2009 [9] E.Bujdoso, I Feher, G.Kardos (1973), Activation and decay Tables of Radioisotopes Akademia, Kiado, Budapest [10] IAEA-TECDOC-1340; Manual for reactor produced radioisotopes, January 2003 [11] Quality of Radiopharmaceuticals Specifications and test Procedures, Australian Radiation Laboratory, Department of Community Services and Health, Second Edition 1990 42