Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống
1
/ 162 trang
THÔNG TIN TÀI LIỆU
Thông tin cơ bản
Định dạng
Số trang
162
Dung lượng
2,55 MB
Nội dung
BỘGIÁODỤCVÀĐÀOTẠO BỘQUỐCPHỊNG VIỆNKHOAHỌCVÀCƠNG NGHỆQNSỰ - TRẦNQUANGSÁNG NGHIÊN CỨU SỰ HẤP PHỤ CỦA THAN HOẠT TÍNHDẠNGSIÊU MỊN LUẬNÁNTIẾNSĨHĨAHỌC HÀNỘI -2014 TRẦNQUANGSÁNG NGHIÊN CỨU SỰ HẤP PHỤ CỦA THAN HOẠT TÍNHDẠNGSIÊU MỊN Chunngành: lýMãsố: Hóa lý thuyết hóa 624401 19 LUẬNÁNTIẾNSĨHĨAHỌC NGƯỜIHƯỚNGDẪNKHOAHỌC: GS.TSKHĐỗ NgọcKh PGS.TS Lê HuyDu HÀNỘI -2014 LỜICAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trìnhnghiêncứucủariêngtơi.Cáckếtquảnghi ên cứu đưa luận án trungthực Những kết luận khoa học chưa từngđược côngbố bất kỳc ô n g t r ì n h khác Ngày tháng năm2014 Tácgiả TrầnQuangSáng LỜICẢMƠN Tơi xin bày tỏ lịng biếtơ n s â u s ắ c t i G S T S K H Đ ỗ N g ọ c K h u ê PGS TS Lê Huy Du đạo, hướng dẫn tận tình sâu sát, giúp đỡtơitrongsuốt qtrìnhthựchiệncũngnhưhồnthành bảnluậnán Tơi xin chân thành cảm ơn Thủ trưởng, cán nhân viên ViệnCông nghệ mới/ Viện KH&CN quân hỗ trợ tạo điều kiệnthuận lợichotơitrong q trìnhthực luậnán Tơi xin trân trọng cảm ơn Thủ trưởng Viện KH&CN quân sự,Phòng Đào tạo/ Viện KH&CN quân giúp đỡ suốt thờigianhọctập,nghiêncứuvàhồnthành luậnán Tơi xin trân trọng cảm ơn Viện Hố học - Mơi trường Qn sự/ BộTưlệnhHốhọc;ViệnHốhọc học/ Viện Hàn lâm -Vậtliệu/ViệnKH&CNqnsự;ViệnHóa KH&CN Việt Nam; Khoa Hóa học/ TrườngĐHSPHàNộiđãgiúpđỡ,trongqtrìnhthựchiệnluậnán Xinchânthànhcảmơngiađình,ngườithân,đồngnghiệpvàbạnbèđãquantâ m,ủnghộ,cổvũđộngviêntơihồnthànhcơngtrìnhnày TrầnQuangSáng MỤCLỤC Danhmụccácký hiệu,cácchữviếttắtDanh mụccácbảng Danh mụccáchìnhvẽ,đồthị MỞĐẦU ChươngI -TỔNGQUAN 1.1.Nhữngkhái niệmchung vềthanhoạttính 1.1.1.Sơlượcvềthan hoạt tính 1.1.2.Cấutrúcthan hoạttính 1.1.3.Sảnxuấtthanhoạttínhvàthanhoạttínhsiêumịn 1.2.Tínhchấthấpphụcủa thanhoạttính 1.2.1.Nhiệtđộng họchấpphụ 1.2.2.Độnghọchấpphụ trênthanhoạttínhvàthanhoạttínhsiêu mịn 1.3.Hiệntrạngnghiêncứuứngdụngthanhoạttínhvà thanhoạtt ínhsiêu mịn trongthựctế 1.3.1.Ứngdụngtrong quânsự 1.3.2.Ứngdụngtrong yhọc 1.3.3.Ứngdụng trongcông nghiệp hóamỹphẩm 1.3.4.Ứngdụng lĩnh vựcxửlýmơi trường vàcáclĩnhvựckhác v vii ix 4 6 13 19 20 30 33 33 35 36 37 Chương2- ĐỐITƯỢNGVÀPHƯƠNGPHÁPNGHIÊNCỨU 39 2.1.Đốitượngnghiêncứu 2.2.Nguyênliêu,hóachấtvà thiếtbị nghiêncứu 2.2.1.Ngunliệu 2.2.2.Cáchốchấtdùngtrongnghiêncứu 2.2.3.Thiếtbịcơngnghệdùng trongphântíchđođạc 2.3.Phươngphápnghiêncứu 2.3.1.Phươngpháptạokíchthướchạtthan 2.3.2.Phươngpháp xácđịnhphânbốkíchthướcvàcấutrúcbềmặt 2.3.3.Phươngpháp xácđịnh tỷtrọngthanhoạttính 2.3.4.Phươngpháphấpphụđẳngnhiệtnitơởnhiệtđộ(-196)0C 2.3.5.Phươngpháphấpphụbenzen 2.3.6.Phươngpháp phân tích,xácđịnh hàmlượngcácchấthữucơ 39 39 39 39 40 41 41 42 44 45 49 51 Chương3 -KẾT QUẢVÀTHẢOLUẬN 3.1 Đặcđ i ểm nghiêncứuphânbố k t h củ ac ác mẫuthanhoạt tínhsiêumịnđượcchế tạo phươngpháp nghiềnbi 3.1.1 Đặcđiểmphânbố kththansiêumịnchếtạotừTHTTrà Bắc 3.1.2 Đặcđiểmphânbố kththansiêumịn chếtạotừTHTTQ 3.1.3 Đặcđiểmphânbốkth thansiêumịnchếtạotừTHTtre 3.2 Xácđịnhtínhchất,cấutrúcxốpcủacácmẫuthansaunghiền 3.2.1 Đánh giá cấutrúc xốp thơngquahấpphụnitơ 3.2.1.1 Khảo sátsựhấpphụnitơtrênTHTTrà Bắc 3.2.1.2 Khảo sátsựhấpphụ nitơtrên THT Trung Quốc 3.2.1.3 Khảo sátsựhấpphụ nitơtrênTHT Tre 3.2.2 Khảnănghấpphụhơibenzencủa loại THT 3.2.2.1 Khảo sátkhả nănghấp phụ benzen trênTHTTrà Bắc 3.2.2.2 Khảosátkhả nănghấp phụbenzen THTTrung Quốc 3.2.2.3 Khảo sátkhả nănghấp phụ benzentrên THT Tre 3.3 Nghiêncứuqtrìnhhấpphụđẳngnhiệtvàđộnghọchấp phụcủaTHTcókíchthướcsiêumịntrongmơitrườngnước 3.3.1 Đặcđiểmqtrìnhhấpphụ MBtrên mẫuTHTsiêumịn 3.3.1.1 Đẳngnhiệt hấpphụ MBtrên cácmẫu THTsiêumịn 3.3.1.2 Động họchấp phụcủa MBtrên cácmẫu THTsiêumịn 3.3.2 ĐặcđiểmquátrìnhhấpphụTNRtrêncácmẫuTHTsiêumịn 3.3.2.1 Đẳng nhiệthấpphụTNRtrên cácmẫuTHTs i ê u m ị n 3.3.2.2 Động họchấp phụvới TNRtrên cácmẫu THTsiêu mịn 3.3.3 Đặcđiểmquá trìnhhấpphụ TNTtrên cácmẫuTHTsiêumịn 3.4 NghiêncứuđềxuấtphươngánápdụngTHTsiêumịncho cơng nghệ xử lýnước thảinhiễmTNT 3.4.1 Thiếtlập mơ hìnhtính toán xửlý nướcthảinhiễmTNT theomẻ 3.4.2 Cơs đ ề c n g p d ụ n g T H T s i ê u m ị n c h o x l ý n c t h ả i nhiễmTNTtheomẻ 3.4.3 Tínht o n p d ụ n g T H T s i ê u m ị n c h o x l ý n c t h ả i n h i ễ m TNTtheođộnghọc hấpphụ KẾTLUẬN DANHMỤCCÁCCƠNGTRÌNHĐÃCƠNGBỐ TÀILIỆUTHAMKHẢO 55 55 55 59 62 66 66 66 72 74 79 79 82 84 87 87 87 100 107 108 117 121 125 125 126 129 133 135 136 DANHMỤCCÁCKÝHIỆU,CÁCCHỮ VIẾTTẮT B Hằngsốcấutrúcxốp theoDubinin BET Brunauer-Emmett-Teller Ce Nồng độ chất bị hấp phụ đạt trạng thái cân bằngC0 Nồng độchấtbịhấpphụ D Kíchthướchạt d Đườngkínhmaoquản GC-MS Phương pháp sắc ký khí khối phổHPLC Phương pháp sắc ký lỏng hiệu caoKF, Hằngsốhấp phụ Freundlich KS Hằng số hấp phụ Freundlich theo mơ hình hấp phụ vỏKL HằngsốhấpphụLangmuir k1 Hằngsốhấpphụ bậc1 k2 Hằngsốhấpphụ bậc2 kth Kíchthướchạt m Khốilượngchấthấpphụ MB Methylthionine chloride (methylene blue) gọi xanh mêtylenM Phân tgam n HsmhpphcaphngtrỡnhFreundlich NA SAvogadro P;Ps ỏpsuấthơivàỏpsuấtbÃohoàcủachấtbịhấpphụqe,qt Dung lng hp phụ cân thời điểm tqmax Dung lượnghấpphụcực đại r Bánkính mao quản SEM Hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscopy).SBET Diện tích bề mặt riêng than hoạt tính tính theo BETSBJH Bề mặtngồi mao quảntrungbình Stot Bề mặt riêngtổng cộng SMicro Bề mặt riêng mao quản nhỏSExt Bề mặtriêngngồi S Diệntíchbềmặt TB Trà Bắc THT Thanhoạttính THTSM Thanhoạttínhsiêumịn TNR Trinitroresorxin cịn gọi styphnic axitTNT Trinitrotoluen TQ TrungQuốc T Nhiệtđộ K V Thểtíchdungdịchchất hấpphụ VBJH Thểtíchmaoquảntrungbình VMicro Thểtíchmaoquảntrnhỏ Vm LượngchấthấpphụởtrạngtháingưngtụVrắn Thểtíchphầnchấtrắn Vtổng Tổngthểtíchxốp Vlớn Tổng thể tích mao quản lớn than hoạt tínhVnhỏ Tổng thể tích mao quản nhỏ than hoạt tínhVtổng Tổng thểtíchxốp củathan hoạt tính Vtrung Tổngthểtíchcácmaoquảntrungbìnhcủathanhoạttính Wo ThểtíchkhơnggianhấpphụcủamaoquảnnhỏtheoDubinin t Khốilượngriêngthực b Khốilượngriêngbiểukiến Khốilượngriêng σ Tiếtdiệnngang củaphân tửchấtbịhấp phụ γ Sứccăng bềmặt t Độ tăng chiều dàytcủalớphấp phụ Vhp Thểtíchchất hấpphụtăngtheo chếđalớp l1,l2 Trọnglượng cácgiỏmẫu trongcõn Mark-Bell Vhp Thtớchcht hpphtngtheo c chalp danhmụccácbảng Bng1.1:KớchthccaGACvPACtheosng 18 Bảng 3.1: Cácđặctrưng cấutrúccủacácmẫu THTTràBắc 71 Bảng3.2.Cácđặctrưngcấutrúccủacácmẫu THTTrung Quốc 74 Bảng 3.3.Cácđặctrưng cấutrúc củacácmẫu THTtre 75 Bảng 3.4.Cácthôngsốđặctrưng củaTHTTBhấpphụ benzen 81 Bảng 3.5.Cácthôngsốđặctrưng củacácmẫu THTTQhấp phụbenzen 82 Bảng 3.6.Các thôngsốđặc trưng cácmẫu THTtre hấpphụbenzen 84 Bảng3.7.Dunglượng hấpphụcủaTHTTràBắccó kthkhácnhau 88 Bảng3.8.CácthơngsốcủaphươngtrìnhđẳngnhiệtFreundlichđốivới hệMB/THTTràBắc 90 Bảng 3.9 Các thơng số phương trình đẳng nhiệt Langmuir hệMB/THTTràBắc 91 Bảng3.10.Dung lượnghấp phụ củaTHTTQcókth khácnhau 94 Bảng3.11.CácthơngsốcủaphươngtrìnhđẳngnhiệtFreundlichđốivới hệMB/ THTTrungQuốc 96 Bảng3.12.CácthơngsốcủaphươngtrìnhđẳngnhiệtLangmuirđốivới hệMB/THTTrung Quốc 97 Bảng3 C c t h ô n g s ố p h n g t r ì n h đ ẳ n g n h i ệ t F r e u ndlichvà Langmuirđối vớihệMB/THTtre 98 Bảng3.14.MốiquanhệC t,q etheothờigianttrongq trìnhhấpphụdungdịc hmetylenxanhtrêncácmẫuTHTTràBắccókích thướckhácnhau 100 Bảng3.15.Phươngtrìnhthựcnghiệmvàhằngsốtốcđộk2củaTHTTrà Bắccókíchthướchạtkhác 102 Bảng3 P h n g t r ì n h t h ự c n g h i ệ m v h ằ n g s ố t ố c đ ộ k 2c ủ a T H T TrungQuốccókíchthướchạtkhácnhau 104 Bảng 3.17.Phươngtrình thựcnghiệmvàhằng số tốcđộk2 106 Bảng3.18.Dunglượnghấp phụcủacácmẫuTHTTràBắcvới TNR 108 Bảng3 C c t h ô n g s ố đ ặ c t r n g c ủ a p h n g t r ì n h F reundlich 111 Langmuirđối vớihệTNR/THTTràBắc Bảng3.20.Dung lượnghấp phụcủacácmẫuTHTTQvớiTNR 113 Bảng3 C c t h ô n g s ố đ ặ c t r n g c ủ a p h n g t r ì n h F reundlich LangmuirđốivớihệMB/THTTrungQuốc 115 Bảng3.22.Dung lượnghấp phụ củacácmẫu THTtrevới TNR 116 Bảng3.23.CácthơngsốFreundlichvàLangmuirđốivớiTNR/THTtre 117 Bảng3.24.Phươngtrìnhthựcnghiệmvàhằngsốtốcđộk 2củahệTNR/ THTTrà Bắc 118 Bảng3.25.Phươngtrìnhthựcnghiệmvàhằngsốtốcđộk2củahệTNR/THTtre 120 Bảng3.26.Dung lượnghấpphụcủacácmẫu THTTràBắcvới TNT 121 Bảng3.27 Dung lượnghấp phụ củacácmẫu THTTQvớiTNT 122 Bảng3.28 Dunglượnghấp phụ củacácmẫu THTtrevớiTNT 122 Bảng3.29.CácthơngsốphươngtrìnhđẳngnhiệtFreundlichđốivớihệTNT/ THTTràBắc 123 Bảng3.30.CácthơngsốphươngtrìnhđẳngnhiệtFreundlichđốivớihệTNT/ THTTrungQuốc 123 Bảng3.31.CácthơngsốphươngtrìnhđẳngnhiệtFreundlichđốivớihệTNT/ THTtre 123 Bảng 3.32.Tỷlệ chấthấpphụtrêncácloạithanxửlýTNT 127 Bảng 3.33.Ướclượng giáthànhx lý 1m3TNTtrên cácloại THTSM 128 Bảng3.34.Thamsốcủaphươngtrìnhđộnghọcbiểukiếnbậc2hấpphụ TNTtrên than TràBắc 129