(Luận án) Nghiên cứu áp dụng một số phương pháp hạt nhân nguyên tử trong phân tích vật liệu tio2sio2 sử dụng chùm ion từ máy gia tốc

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆNHÀNLÂMKHOAHỌC VÀCÔNGNGHỆVIỆTNAM HỌCVIỆNKHOAHỌCVÀCÔNGNGHỆ - TRẦNVĂNPHÚC NGHIÊN CỨU ÁP DỤNG MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP HẠTNHÂNNGUYÊNTỬTRONGPHÂNTÍCHVẬTLIỆU TIO2/SIO2SỬDỤNGCHÙMIONTỪMÁYGIATỐC LUẬNÁNTIẾNSỸVẬTLÝNGUYÊNTỬVÀHẠTNHÂN HàNội-2023 MINISTRYOFEDUCATION AND TRAINING VIETNAMACADEMY OFSCIENCEANDTECHNOLOGY GRADUATEUNIVERSITYOFSCIENCEANDTECHNOLOGY - TRẦNVĂNPHÚC STUDY ON APPLICATION OF THENUCLEARMETHODSFORANALYSISTIO2/SIO2 MATERIAL USING ACCELERATED ION BEAM ATOMICPHYSICSDOCTORALTHESIS Hanoi–2023 MINISTRYOFEDUCATION AND TRAINING VIETNAMACADEMY OFSCIENCEANDTECHNOLOGY GRADUATEUNIVERSITYOFSCIENCEANDTECHNOLOGY - TRẦNVĂNPHÚC STUDY ON APPLICATION OF THENUCLEARMETHODSFORANALYSISTIO2/SIO2 MATERIAL USING ACCELERATED ION BEAM Major:AtomicPhysics Code: 9440106 ATOMICPHYSICSDOCTORALTHESIS SUPERVISORS: Prof.LÊHỒNGKHIÊM Dr.MIROSŁAWKULIK Hanoi-2023 TÓMTẮT Luậnánnghiêncứucơ chếtrộnlẫnnguyêntử củaTiO2/SiO2gâyrabởichiếuxạion tác động liên quan làm biến đổi tính chất quang tính chất hóa học hệ Các mẫuvậtliệuđãđượcchiếubốnloạiionkhíhiếmbaogồmNe+,Ar+,Kr+vàXe+tại bốn mức lượngkhác 100, 150, 200,và 250keV.Phương pháp tán xạ ngược Rutherford (RBS) sử dụng để xác định biến đổi độ dày cấu trúc lớp TiO2,SiO2v v ù n g c h u y ể n tiếngiữa hai lớpnàytrước sau chiếuxạ Theo đó,sự hìnhthànhcủa lớptrộnlẫnđược mơtả mức độ trộnlẫnđược địnhlượng.Kết cho thấy trình trộn lẫn xảy sở dòng thác nguyên tử chuyển dời đượcsinhratạimặtphâncáchTiO2/ SiO2bởi cácionmangnănglượng.Cácioncónănglượng cao bứt dịch chuyển hạt nhân tới vị trí sâu bề mặt phân cách,trongkhicácnguyêntửnặnghơntươngtácvớinhiềunguyêntửhơntạivùngtrộn lẫn,kết mức độ trộnlẫn tăngtuyếntính theonănglượngvà tăng mạnh theo khối lượng ion Các ion tạo nhiều sai hỏng hay nguyên tử bị dịch chuyển sơ cấp TiO2/SiO2có độ dàylớp mỏng, cấu trúc nàycó mức độ trộn lẫn vượt trội hơnsauchiếuxạ.NhữngbiếnđổicủacáchằngsốquangcủacáclớpTiO2/SiO2trộnlẫnđãđượckhảos átbằngphươngphápquangphổElip.C h ỉ sốkhúcxạvàhệsốtắtcủacác lớptrộnlẫntănglênkhimẫuđượcchiếubởicácioncónănglượngtừ100đến200keV vàbắtđầugiảmxuốngđốivớimứcnănglượng250keV.Sựbiếnđổinàydoảnhhưởngtrực tiếp việc thay đổi hàm lượng TiO2trong vùng chuyển tiếp gâyra khác biệtvề mức độ sai hỏng tạo mức lượng ion khác Ngoài ra, biếnđổivề hàmlượngcủa hợpchấttrong lớpTiO2g ầ n bề mặt(gồmTi,TiO,TiO2, Ti2O3)saukhicấyđượckhảosáttheonănglượngcủaiontớibằngphươngphápđophổ quang điện tử tia X (XPS) Hàm lượng TiO2t ă n g hợp chất khác t h e o nănglượngion.Đồngthời,mấtmátnănglượngcủaiontrongTiO2giảm theonănglượng giảm ion tới (tính toán SRIM), hay mức lượng tương tác ion vùng phân cách cao hơn, dẫn đến mức độ trộnlẫngiữa lớp TiO2v phương pháp RBS S i O 2l n hơn, phù hợp vớicác kết đạt ABSTRACT Inthepresentdissertation,ion-beam-inducedmixingofTiO2/ SiO2and therelatedeffectsresultinginvariationofopticalandchemicalpropertiesofthissystemhav ebeen studied.ThesampleswereirradiatedbyfourdifferentnoblegasionsNe+,Ar+,Kr+,and Xe+at four different energies of 100, 150, 200, and 250 keV Using the Rutherford BackscatteringSpectrometrymethodallowstodeterminechangesinthicknessstructureof TiO2a n d S i O 2l a y e r s a f t e r implantation including transition areas between them before and Accordingly, the formation of mixed layers has been characterized, and the mixing amount has been quantified It was found that the mixing process occurs onthebasisofdisplacementatomscascadecreatedinTiO2/SiO2interface byenergeticions.Higher energy ions knock deeper target nuclei while heavier ions interact with much moreatomsinamixedarea,asaresult,mixingamountincreaselinearlywithionenergy andisstronglyenhancedwithrisingofionmass.Itwasalsofoundthattheionsproducedamoresignificantnu mberofdisplacementperatomforthinner-layersTiO2/SiO2leading to greater mixing of this system Alteration of optical constants of TiO2/SiO2m i x e d layers were evaluated based on the Ellipsometry Spectroscopy method The refractive index and extinction coefficient of the mixed layers grow for ion energy of 100 200keV,thenreduceforenergyof to 250keV.ThiseffectisassociatedwithvariationinTiO2concentration at mixed areas due to changes amount of created defects In addition, the variation in the chemical composition of implanted TiO2n e a r - s u r f a c e layers including T i , TiO,TiO2,andTi2O3was surveyedasafunctionofionenergybymeanoftheX-ray Spectroscopy method Concentration of TiO2i n c r e a s e s compounds show the opposite Reducing in Photoelectron with ion energy while the other energy loss of ion in T i O 2(obtained bySRIM simulation) refer to enhancement of mixing amount that also found by the RBS method ACKNOWLEDGMENTS First and foremost, I would like to express my sincerest thanks to Professor Le Hong Khiem for giving me the opportunityto get into science He was patient, trusted, and encouraged me to overcome the initial difficulties and helped me step by step to complete this thesis These results I want to dedicate as gratitude for his concern andhelp Iwouldliketodeeplythankmysupervisor,Dr.MiroslawKulik,forhisthorough guidance, support, his patience, and generosity I have been very happy to work with him who always demonstrates cheerfulness, is never run out of ideas, highly myidea,andcontinuouslydevelopsencouragement.Thanksforthecakesatlunchtimes, respected for the conversations, and I am indebted to him for the success of my Ph.D My thanks also go to my Dear friends and colleagues for the nice working atmosphere,theconstructivediscussion,especiallyforthegreatlunchandcoffeebreaks I would like to thank Prof Alexander Pavlovich Kobzev, Phan Luong Tuan, Aleksandr Doroshkevic,AfagMadadzada,T.Y.Zelenyak,andthetechnicianstaffinEG-5group- Frank Laboratory of Neutron Physics, JINR, Dubna I am also grateful to the colleagues I had the honor to work with The numerous collaborations with different characterization techniques, implantation techniques and researchfieldsmademyresearchmoreinterestingandgavemethenicefeelingthatmy work was useful and appreciated In particular, I would like to mention Marcin Turek, Dorota Kołodyńska, and Krzysztof Siemek While studying at the Graduate University of Science and Technology, I gained a lot of knowledge and research experience I want to extend my profound gratitude to alltheteachersandadministratorswhoenabledmetoaccomplishthisthesisbyteaching, encouraging, and supporting me in every way possible This work was funded by Vingroup Joint Stock Company and supported by the Domestic Master/ Ph.D Scholarship Programme of Vingroup Innovation Foundation (VINIF), Vingroup Big Data Institute (VINBIGDATA), code VINIF.2020.TS.22 Lastbutnotleast,Iwouldliketothank unconditional support myFamilyfortheirpatience,theirentire and DedicatedtomyParents! TABLEOFCONTENTS ACKNOWLEDGMENTS .3 TABLEOFCONTENTS LISTOFABBREVIATIONS LISTOFTABLES LISTOFFIGURES INTRODUCTION 12 CHAPTER1:THEORETICALBACKGROUND 16 1.1 Literaturereview .16 1.2 Conceptofionbeammixing 20 1.3 Atomiccollisionsinsolids 22 1.3.1 Kinematicofelasticcollisions 22 1.3.2 Differentialcross-section 24 1.3.3 Energylossprocess 25 1.4 Low-energyionmodificationofsolidsandIBMprocess .27 1.4.1 Recoilmixing 29 1.4.2 Cascademixing 30 CHAPTER2:THEEXPERIMENTALMETHODS 33 2.2 Ionimplantation 34 2.3 SRIMcalculation 39 2.4 RutherfordBackscatteringSpectrometry(RBS)–anIBAmethod 41 2.5 EllipsometrySpectroscopy(ES)method .46 2.5.1 Light&Materials 47 2.5.2 InteractionofLightandMaterials 48 2.5.3 EllipsometryMeasurements .50 2.6 X-rayPhotoelectronSpectroscopy(XPS)method 53 CHAPTER3:RESULTSANDDISCUSSION 59 3.1 Influenceo f i o n e n e r g y a n d m a s s o n m i x i n g o f T i O 2/ SiO2s t r u c t u r e s w i t h different thickness 59 3.1.1 Characterizationofsamplesandthemixingprocess .59 3.1.2 Dependenceofmixingdegreeonenergyofincidentions 66 3.1.3 Dependenceofmixingdegreeonmassoftheincidentions .74 3.1.4 StudyonmixingofTiO2/SiO2sys tem s withdifferentthicknesses 78 3.2 InfluenceoftheionenergyonchemicalcompositionofTiO2nearsurfacelayers,and its effect to mixing of TiO2/SiO2s y s t e m s .83 The optical property of the TiO2/SiO2m i x e d l a y e r s o b t a i n e d b y S p e c t r o s c o p y Ellipsometry .86 3.3 3.3.1 CalculationthicknessandcomponentsoftheTiO2/SiO2mixed layers 87 3.3.2 Variationo f r e f r a c t i v e i n d e x ( n)a n d e x t i n c t i o n c o e f f i c i e n t ( k) w i t h i o n energy 90 3.3.3 Variationo f o p t i c a l e n e r g y g a p ( E g)o f T i O 2/ SiO2m i x e d a r e a w i t h i o n energy 91 CONCLUSIONSANDFUTURESCOPE 94 REFERENCES 98 LISTOFABBREVIATIONS Abbreviations Meaning ARC AntireflectionCoating DPA DisplacementsperAtom EMA EffectiveMediumApproximation IBA IonBeamAnalysis IBM IonBeamMixing JINR JointInstituteforNuclearResearch MAIE Multiple-Angle-of-IncidenceEllipsometry NRA NuclearReactionAnalysis PKA PrimaryKnock-onAtom PME PhaseModulation RBS RutherfordBackscatteringSpectrometry RAE RotatingAnalyzerEllipsometer RCE RotatingCompensatorEllipsometer RPE RotatingPolarizerEllipsometer ES EllipsometrySpectroscopy SRIM StoppingandRangeofIonsinMatter TRIM TransportofIonsinMatter MCSU MariaCurie-SkłodowskaUniversity XPS X-RayPhotoelectronSpectroscopy