(Luận văn) tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và hoạt tính quang xúc tác của vật liệu nano tio2 biến tính bằng fe2o3 và cuo

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM BÙI VĂN HOÀNG lu an va n TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC to gh tn VÀ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC p ie CỦA VẬT LIỆU NANO TiO2 BIẾN TÍNH BẰNG Fe2O3 VÀ CuO d oa nl w va an lu ll u nf LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC oi m z at nh z m co l gm @ an Lu THÁI NGUYÊN - 2020 n va ac th si ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM BÙI VĂN HOÀNG lu an TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC n va VÀ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC gh tn to CỦA VẬT LIỆU NANO TiO2 BIẾN TÍNH BẰNG Fe2O3 VÀ CuO p ie Ngành: HĨA VƠ CƠ d oa nl w Mã số: 8.44.01.13 ll u nf va an lu LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC oi m z at nh Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS BÙI ĐỨC NGUYÊN z m co l gm @ an Lu THÁI NGUYÊN - 2020 n va ac th si LỜI CAM ÐOAN Tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng hướng dẫn PGS.TS Bùi Đức Nguyên Các số liệu, kết nêu luận văn trung thực chưa cơng bố cơng trình khác Mọi giúp đỡ cho việc thực luận văn cảm ơn thơng tin trích dẫn luận văn rõ nguồn gốc Thái Nguyên, tháng năm 2020 Tác giả luận văn lu an n va p ie gh tn to Bùi Văn Hoàng d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th i si LỜI CẢM ƠN Luận văn hồn thành khoa Hóa học, trường Đại học Sư phạm, Đại học Thái Nguyên Trước tiên em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Đức Nguyên người tận tình hướng dẫn, giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi để em hoàn thành luận văn Em xin chân thành cảm ơn thầy giáo, cô giáo ban giám hiệu, phịng đào tạo, khoa Hóa học- trường Đại học Sư phạm, Đại học Thái Nguyên tạo điều kiện thuận lợi cho em suốt trình học tập nghiên cứu thực đề tài lu Xin chân thành cảm ơn bạn bè đồng nghiệp động viên, giúp đỡ, tạo an n va điều kiện thuận lợi cho suốt q trình thực nghiệm hồn thành Với khối lượng cơng việc lớn, thời gian nghiên cứu có hạn, khả nghiên gh tn to luận văn p ie cứu cịn hạn chế, chắn luận văn khơng thể tránh khỏi thiếu sót Rất w mong nhận ý kiến đóng góp từ thầy giáo, giáo bạn đọc d oa nl Xin chân thành cảm ơn ! lu an Thái Nguyên, tháng năm 2020 ll u nf va Tác giả oi m z at nh Bùi Văn Hoàng z m co l gm @ an Lu n va ac th ii si MỤC LỤC LỜI CAM ÐOAN i LỜI CẢM ƠN ii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT v DANH MỤC CÁC BẢNG vi DANH MỤC CÁC HÌNH vii MỞ ĐẦU Chương TỔNG QUAN 1.1 Vật liệu nano TiO2 lu 1.1.1 Giới thiệu vật liệu titan đioxit an n va 1.1.2 Cấu trúc vật liệu nano TiO2 1.1.4 Tính chất lý - hóa TiO2 gh tn to 1.1.3 Tính chất điện tử p ie 1.1.5 Cơ chế trình quang xúc tác TiO2 có cấu trúc nano w 1.2 Vật liệu nano TiO2 pha tạp oa nl 1.2.1 Mục đích pha tạp vật liệu TiO2 d 1.2.2 Vật liệu nano TiO2 pha tạp nguyên tố kim loại 10 lu an 1.2.3 Vật liệu nano TiO2 pha tạp nguyên tố phi kim 11 u nf va 1.2.4 Kết hợp TiO2 với chất bán dẫn khác 14 ll 1.3 Ứng dụng vật liệu nano TiO2 15 m oi 1.3.1 Xử lý khơng khí ô nhiễm 15 z at nh 1.3.2 Ứng dụng xử lý nước 15 1.3.3 Diệt vi khuẩn, vi rút, nấm 16 z gm @ 1.3.4 Tiêu diệt tế bào ung thư 16 l 1.3.5 Ứng dụng tính chất siêu thấm ướt 16 m co 1.3.6 Sản xuất nguồn lượng H2 17 1.3.7 Sản xuất sơn, gạch men, kính tự làm 17 an Lu 1.4 Giới thiệu chất hữu độc hại môi trường nước 18 n va ac th iii si 1.5 Các phương pháp phân tích mẫu khóa luận 20 1.5.1 Nguyên lý ứng dụng phổ UV-Vis 20 1.5.2 Nguyên lý ứng dụng phổ nhiễu xạ tia X (XRD) 22 1.5.3 Nguyên lý ứng dụng kính hiển vi TEM 24 1.5.4 Phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis (DRS) 25 Chương THỰC NGHIỆM 26 2.1 Thực nghiệm 26 2.1.1 Hóa chất 26 2.1.2 Dụng cụ thiết bị 26 lu 2.1.3 Chế tạo vật liệu 26 an 2.1.4 Các kỹ thuật đo khảo sát tính chất vật liệu 27 va n Chương KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 30 tn to 3.1 Thành phần, đặc trưng cấu trúc vật liệu 30 ie gh 3.1.1 Kết nhiễu xạ tia X 30 p 3.1.2 Kết nhiễu đo phổ tán xạ lượng tia X (EDX) 33 nl w 3.1.3 Kết chụp ảnh TEM 40 d oa 3.1.4 Kết phản xạ khuếch tán (DRS) 41 an lu 3.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu 42 va 3.2.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ vật liệu 42 ll u nf 3.2.2 Kết khảo sát hoạt tính quang xúc tác phân hủy metylen xanh oi m vật liệu 43 z at nh KẾT LUẬN 51 TÀI LIỆU THAM KHẢO 52 z m co l gm @ an Lu n va ac th iv si DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT Tên viết tắt Tên đầy đủ DRS Diffuse Reflectance Spectroscopy EDX Energy dispersive X- ray MB Metylen xanh ban đầu TEM Transnission Electron Microscope XRD X-Ray Diffraction lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th v si DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1: Một số tính chất vật lý tinh thể rutile anatase Bảng 1.2: Thế oxi hóa số chất oxi hóa Bảng 1.3: Các hợp chất hữu thường sử dụng nghiên cứu phản ứng quang xúc tác TiO2 18 Thể tích dung dịch Cu(NO3)2 0,1M, Fe(NO3)3 0,1M lấy Bảng 2.1: tương ứng với % khối lượng (x) CuO, Fe2O3 27 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th vi si DANH MỤC CÁC HÌNH lu an n va p ie gh tn to Hình 1.1: Các dạng thù hình khác TiO2 rutile, (B) anatase, (C) brookite Hình 1.2: Khối bát diện TiO2 Hình 1.3: Giản đồ MO anatase: (a)-Các mức AO Ti O; (b)-Các mức tách trường tinh thể; (c)- Trạng thái tương tác cuối anatase Hình 1.4: Giản đồ cấu trúc vùng lượng TiO2 (a); TiO2 pha tạp lượng nhỏ N (b) TiO2 pha tạp lượng lớn N (c) 12 Hình 1.5: (a) Cấu trúc tinh thể anatase TiO2; (b) TiO2 pha tạp N 12 Hình 1.6: Giản đồ trình pha tạp thay N vào TiO2 13 Hình1.7: Công thức cấu tạo metylen xanh 19 Hình1.8: Công thức cấu tạo củacation MB+ 19 Hình 1.9: Mô tả tượng nhiễu xạ tia X mặt phẳng tinh thể chất rắn 22 Hình 1.10: Sơ đồ mô tả hoạt động nhiễu xạ kế bột 23 Hình 1.11: Kính hiển vi điện tử truyền qua 24 Hình 2.1: Sơ đồ tổng hợp vật liệu x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 27 Hình 3.2: Giản đồ nhiễu xạ tia X vật liệu 0,5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 30 Hình 3.3: Giản đồ nhiễu xạ tia X vật liệu 1,0% (CuO, Fe2O3)/TiO2 31 Hình 3.4: Giản đồ nhiễu xạ tia X vật liệu 1,5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 31 Hình 3.5: Giản đồ nhiễu xạ tia X vật liệu 3% (CuO, Fe2O3)/TiO2 32 Hình 3.6: Giản đồ nhiễu xạ tia X vật liệu 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 32 Hình 3.7: Phổ EDX mẫu TiO2 34 Hình 3.8: Phổ EDX của vật liệu 0,5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 35 Hình 3.9: Phổ EDX của vật liệu 1% (CuO, Fe2O3)/TiO2 36 Hình 3.10: Phổ EDX của vật liệu 3% (CuO, Fe2O3)/TiO2 38 Hình 3.11: Phổ EDX của vật liệu 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 39 Hình 3.12: Ảnh TEM vật liệu nano TiO2 40 Hình 3.13: Ảnh TEM vật liệu nano 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 40 Hình 3.14: Phổ DRS TiO2 x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 41 Hình 3.15: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh sau hấp phụ vật liệu 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác 43 d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th vii si lu an n va p ie gh tn to Hình 3.16: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh ban đầu (MB) sau xử lý quang xúc tác vật liệu 0,5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác 44 Hình 3.17: Hiệu suất quang xúc tác (H%) phân hủy metylen xanh vật liệu 0,5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác 44 Hình 3.18: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh ban đầu (MB) sau xử lý quang xúc tác vật liệu 1% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác 45 Hình 3.19: Hiệu suất quang xúc tác (H%) phân hủy metylen xanh vật liệu 1% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác 45 Hình 3.20: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh ban đầu (MB) sau xử lý quang xúc tác vật liệu 1,5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác 46 Hình 3.21: Hiệu suất quang xúc tác (H%) phân hủy metylen xanh vật liệu 1,5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác nh 46 Hình 3.22: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh ban đầu (MB) sau xử lý quang xúc tác vật liệu 3% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác 47 Hình 3.23: Hiệu suất quang xúc tác (H%) phân hủy metylen xanh vật liệu 3% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác 47 Hình 3.24: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh ban đầu (MB) sau xử lý quang xúc tác vật liệu 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác 48 Hình 3.25: Hiệu suất quang xúc tác (H%) phân hủy metylen xanh vật liệu 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác 48 d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th viii si 3.1.3 Kết chụp ảnh TEM Ảnh hiển vi điện tử truyền qua (TEM) mẫu TiO2 mẫu đại diện 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 trình bày hình 3.12 - 3.13 lu an va n Hình 3.12: Ảnh TEM vật liệu nano TiO2 p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh Hình 3.13: Ảnh TEM vật liệu nano 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 z @ gm Kết chụp ảnh TEM cho thấy, hạt nano TiO2 5% (CuO, m co l Fe2O3)/TiO2 thu có hình dạng kích thước đồng khoảng 30nm Như vậy, pha tạp CuO, Fe2O3 khơng làm ảnh hưởng đến hình thái học an Lu oxit TiO2 n va ac th 40 si 3.1.4 Kết phản xạ khuếch tán (DRS) Hình 3.14 trình bày phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis (DRS) mẫu x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 1.0 5%(CuO,Fe2O3)/TiO2 0.8 3%(CuO,Fe2O3)/TiO2 1,5%(CuO,Fe2O3)/TiO2 0.6 an Abs lu 1%(CuO,Fe2O3)/TiO2 0,5% (CuO,Fe2O3)/TiO2 TiO2 n va 0.4 tn to p ie gh 0.2 600 500 400 300 200 d oa nl w 0.0 700 800 an lu Wavelength (nm) u nf va Hình 3.14: Phổ DRS TiO2 x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 ll Kết hình 3.14 cho thấy, vật liệu TiO2 biến tính x% (CuO, Fe2O3) oi m z at nh có phản ứng với ánh sáng tương tự vật liệu TiO2 khơng biến tính Kết nghiên cứu tính chất hấp thụ ánh sáng vật liệu nano bán dẫn z TiO2 cho thấy, bờ hấp thụ kéo dài phổ DRS vật liệu cắt trục hoành @ l gm giá trị khoảng 394 nm tương ứng với giá trị lượng vùng cấm Eg = 1240/394 = 3,15 eV m co Các mẫu x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 thể khả hấp thụ mạnh ánh sáng an Lu vùng bước sóng dài Chúng ta nhận thấy rõ quy luật, hấp thụ ánh sáng n va ac th 41 si khả kiến mẫu x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 tăng hàm lượng CuO, Fe2O3 x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 tăng Trong mẫu mà chúng tơi khảo sát mẫu 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 thể khả hấp thụ ánh sáng khả kiến mạnh Phổ phản xạ khuếch tán mẫu x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 cho thấy, việc đưa thêm thành phần CuO Fe2O3 vào vật liệu TiO2 không làm thay đổi giá trị lượng vùng cấm làm vật liệu hấp thụ mạnh ánh sáng khả kiến Sự hấp thụ mạnh vùng ánh sáng khả kiến vật liệu TiO2 biến tính so với vật liệu TiO2 khơng biến tính quy cho có mặt CuO Fe2O3 thành phần vật liệu lu Kết nghiên cứu cho thấy, việc phủ CuO Fe2O3 lên hạt tinh an n va thể TiO2 không làm thay đổi cấu trúc bán dẫn vật liệu TiO2 Các mẫu tn to x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 phản ứng mạnh vùng ánh sáng khả kiến Do gh đó, vật liệu biến tính có khả ứng dụng cao khơng biến tính p ie việc ứng dụng thực tế w 3.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu oa nl 3.2.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ của vật liệu d Các vật liệu đặc biệt vật liệu có diện tích bề mặt riêng lớn có khả lu va an hấp phụ chất màu hữu Do đó, để xác định xác hoạt tính quang u nf xúc tác vật liệu tổng hợp tiến hành khảo sát thời gian đạt ll cân hấp phụ vật liệu m oi Nồng độ dung dịch metylen xanh thời điểm khác z at nh xác định máy quang phổ UV-1700 Shimazu z Kết trình bày hình 3.15 m co l gm @ an Lu n va ac th 42 si 2.0 MB 10 20 30 40 Abs 1.5 1.0 0.5 0.0 lu 400 500 600 700 800 an Wavelength (nm) va n Hình 3.15: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh sau hấp phụ ie gh tn to vật liệu 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác p Qua kết khảo sát khả hấp phụ mẫu đại diện 5% (CuO, nl w Fe2O3)/TiO2 cho thấy vật liệu TiO2 biến tính hỗn hợp oxit CuO, Fe2O3 mà d oa chúng tơi tổng hợp có khả hấp phụ metylen xanh nhỏ, sau 30 phút khuấy an lu trộn độ hấp phụ metylen xanh gần không đổi Do vậy, xác định u nf va thời gian đạt cân hấp thụ 30 phút ll 3.2.2 Kết khảo sát hoạt tính quang xúc tác phân hủy metylen xanh của vật liệu Chúng tiến hành khảo sát hoạt tính xúc tác phân hủy metylen xanh oi m z at nh (10mg/l) mẫu 0,5; 1,0; 1,5; 3,0; 5,0% (CuO, Fe2O3)/TiO2 Điều kiện thí nghiệm: 50 mg chất xúc tác, 50ml metylen xanh chiếu sáng đèn halogen z gm @ 500W, sau 30 phút chiếu sáng, khoảng ml mẫu lấy ly tâm để m co chiếu sáng xác định máy quang phổ l tách xúc tác, nồng độ dung dịch metylen xanh sau khoảng thời gian an Lu Kết khảo sát hoạt tính quang xúc tác x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 phân hủy metylen xanh trình bày hình 3.16 đến 3.25 n va ac th 43 si 2.0 MB 30 60 90 mn Abs 1.5 1.0 0.5 0.0 lu an 400 500 600 700 800 Wavelenght (nm) n va xử lý quang xúc tác vật liệu 0,5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau gh tn to Hình 3.16: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh ban đầu (MB) sau p ie khoảng thời gian khác d oa nl w 9,7% 6,5% ll 4,1% oi m H(%) u nf va an lu 10 z at nh z 60 90 m co l Time (min) gm 30 @ Hình 3.17: Hiệu suất quang xúc tác (H%) phân hủy metylen xanh vật liệu an Lu 0,5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác n va ac th 44 si 2.0 MB 30 60 90 Abs 1.5 1.0 0.5 0.0 400 500 600 700 800 lu an Wavelenght (nm) va n Hình 3.18: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh ban đầu (MB) sau tn to xử lý quang xúc tác vật liệu 1% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng p ie gh thời gian khác nl w 20 17,0% 16 ll u nf H(%) 11,4% va 10 an 12 lu 14 d oa 18 5,1% oi m z at nh z 30 60 @ m co l gm Time (min) 90 an Lu Hình 3.19: Hiệu suất quang xúc tác (H%) phân hủy metylen xanh vật liệu 1% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác n va ac th 45 si 2.0 MB 30 60 90 mn Abs 1.5 1.0 0.5 0.0 400 500 600 700 800 Wavelenght (nm) lu an n va ie gh tn to Hình 3.20: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh ban đầu (MB) sau xử lý quang xúc tác vật liệu 1,5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác p 25 19,6% w 20 oa nl 11,2% u nf va 10 an lu H(%) d 15 4,8% ll oi m 30 z at nh 60 90 Time (min) z m co l gm @ Hình 3.21: Hiệu suất quang xúc tác (H%) phân hủy metylen xanh vật liệu 1,5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác nh an Lu n va ac th 46 si 2.0 MB 30 60 90 mn Abs 1.5 1.0 0.5 0.0 lu an 400 500 600 700 800 n va Wavelenght (nm) tn to Hình 3.22: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh ban đầu (MB) sau gh xử lý quang xúc tác vật liệu 3% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng p ie thời gian khác oa nl w 30 d 25,6% 20,2% ll u nf va 15 11,6% oi m H(%) an 20 lu 25 z at nh 10 z 30 60 90 m co l Time (min) gm @ Hình 3.23: Hiệu suất quang xúc tác (H%) phân hủy metylen xanh vật liệu an Lu 3% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác n va ac th 47 si 2.0 MB 30 60 90 mn B 1.5 1.0 0.5 0.0 lu an 800 700 600 500 400 n va A tn to Hình 3.24: Phổ hấp phụ phân tử metylen xanh ban đầu (MB) sau ie gh xử lý quang xúc tác vật liệu 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng p thời gian khác nl w 23,2% ll u nf 20 oi 15,3% z at nh 15 m H(%) va 25 an 30 32,9% lu 35 d oa 40 10 z 30 60 90 m co l Time (min) gm @ an Lu Hình 3.25: Hiệu suất quang xúc tác (H%) phân hủy metylen xanh vật liệu 5% (CuO, Fe2O3)/TiO2 sau khoảng thời gian khác n va ac th 48 si Kết thực nghiệm khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 cho thấy, vật liệu TiO2 biến tính CuO Fe2O3 có hoạt tính tương đối cao điều kiện chiếu ánh sáng khả kiến Cơ chế quang xúc tác hệ vật liệu nghiên cứu trình bày sau: vật liệu TiO2 bị kích thích lượng ánh sáng xảy phản ứng sau: lu TiO2 + hν → TiO2 (e-cb) + TiO2 (h+vb) (1) TiO2(e-cb) + O2 → TiO2 + O2.- (2) O2.- + (e-cb) + 2H+ → H2O2 (3) H2O2 + (e-cb) →HO● (một lượng nhỏ) + OH- (4) an Gốc hiđroxyl HO● sinh từ phản ứng gốc hoạt hóa va n tác nhân oxi hóa mạnh (với oxi hóa E = 2,8V) nên phản ứng gh tn to phân hủy hầu hết chất hữu ô nhiễm p ie R + HO● → R’● + H2O R’● + O2 → Sản phẩm phân hủy oa nl w Quá trình oxi hóa chất hữu xảy phản ứng trực tiếp d chúng với lỗ trống quang hóa để tạo thành gốc tự sau phân hủy lu an dây chuyền tạo thành sản phẩm u nf va R + h+υb → R’● + O2 → Sản phẩm phân hủy ll RCOO- + h+υb → R● +CO2 m oi Các kết nghiên cứu trước ra, TiO2 có hiệu suất quang xúc z at nh tác nhỏ vùng ánh sáng khả kiến (400-800nm) Tuy nhiên, vật liệu TiO2 biến tính CuO Fe2O3 mà khảo sát cho kết hoạt z gm @ tính quang xúc tác phân hủy metylen xanh khả quan Chúng tơi cho có l nguyên nhân: m co Thứ nhất: Do vật liệu TiO2 biến tính CuO Fe2O3 có khả hấp tính mạnh vùng ánh sáng nhìn thấy (400 - 800 nm) an Lu thụ ánh sáng khả kiến tốt TiO2 (phổ DRS cho biết thông tin này) nên có hoạt n va ac th 49 si Thứ hai: Do có CuO Fe2O3 thành phần nên hạt mang điện (e, h+) từ TiO2 sau hình thành chuyển đến CuO Fe2O3 làm giảm tái tổ hợp nhanh electron kích thích lỗ trống mang điện dương (h+) tạo điều kiện cho trình sản sinh electron hạt TiO2 ánh sáng kích thích tiếp tục diễn ra, làm tăng hiệu suất lượng tử hạt TiO2 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th 50 si KẾT LUẬN Từ kết thực nghiệm thu được, kết luận văn tổng kết lại sau: Đã tổng hợp mẫu vật liệu TiO2 biến tính x% (CuO, Fe2O3)/TiO2 (x = 0,5; 1; 1,5; 5%) Đã khảo sát đặc trưng cấu trúc, thành phần hóa học, hình thái bề mặt vật liệu nhiễu xạ tia X (XRD), phổ tán xạ lượng tia X (EDX), hiển vi điện tử truyền qua (TEM) Các mẫu vật liệu điều chế có cấu trúc pha tinh thể TiO2, kích thước hạt trung bình khoảng 30 nm lu Đã khảo sát tính chất hấp thụ ánh sáng vật liệu phổ phản an n va xạ khuếch tán UV-Vis (DRS) Kết cho thấy, vật liệu thể khả tn to hấp thụ mạnh ánh sáng khả kiến Khả hấp thụ ánh sáng khả kiến vật gh liệu tăng hàm lượng oxit CuO, Fe2O3 tăng Trong mẫu khảo sát, mẫu 5% p ie (CuO, Fe2O3)/TiO2 hấp thụ ánh sáng khả kiến mạnh w Đã khảo sát hoạt tính quang xúc tác phân hủy Metylen xanh oa nl vật liệu vùng ánh sáng khả kiến Kết khảo sát mẫu vật liệu x% d (CuO, Fe2O3)/TiO2 (x = 0,5; 1; 1,5; 3; 5%) cho thấy mẫu 5% (CuO, lu va an Fe2O3)/TiO2 có hoạt tính quang xúc tác lớn so với mẫu lại Sau ll 32,9% u nf khoảng 90 phút chiếu ánh sáng khả kiến hiệu suất quang xúc tác phân hủy đạt oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th 51 si TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Nguyễn Xuân Nguyên, Phạm Hồng Hải (2002), “Khử amoni nước nước thải phương pháp quang hóa với xúc tác TiO 2”, Tạp chí Khoa học Công nghệ, 40 (3), trang 20-29 [2] Nguyễn Xuân Nguyên, Lê Thị Hoài Nam (2004), “Nghiên cứu xử lý nước rác Nam Sơn màng xúc tác TiO2 lượng mặt trời”, Tạp chí Hóa học ứng dụng (8) Tiếng Anh lu an [3] Alex T Kuvarega, Rui W M Krause, and Bhekie B Mamba (2011), n va “Nitrogen/Palladium-Codoped TiO2 for Efficient Visible Light gh tn to Photocatalytic Dye Degradation”, American Chemical Society, 115, (22110- 22120) p ie [4] Amy L Linsebigler, Guangquan Lu and John T Yates (1995), w “Photocatalysis on TiO2 surfaces: Principles, Mechanisms and Selected oa nl Results”, Chem Rev 95 pp 735-758 d [5] Constantin A Martin Tschurl, Ueli Heiz (2019), “Introducing catalysis in lu va an photocatalysis: What can be understood from surface science studies of u nf alcohol photoreforming on TiO2”, J Phys Condens Matter, 31(47): 473002 ll [6] Duc-Nguyen Bui, Shi-Zhao Kang, Xiangqing Li, Jin Mu (2011), “Effect m oi of Si doping on the photocatalytic activity and photoelectrochemical property z at nh of TiO2 nanoparticles”,Catalysis Communication, 13, 14-17 z [7] Feng LR, Lu SJ, Qiu FL (2002), “Influence of transition elements dopant gm @ on the photocatalytic activities of nanometer TiO2”, Acta Chimica Sinica, l 60(3):463-7 m co [8] Hao-Li Qin, Guo-Bang Gu, Song Liu (2008), “Preparation of nitrogen- Rendus Chimie, 11 (1-2), pp 95-100 an Lu doped titania with visible-light activity and its application”, Comptes n va ac th 52 si [9] Hongqi Sun, Yuan Bai, Huijing Liu, Wanqin Jin, Nanping Xu, (2009), “Photocatalytic decomposition of 4-chlorophenol over an efficient Ndoped TiO2 under sunlight irradiation”, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 201 (1), pp 15-22 [10] Jianchun Bao, Kaixi Song, Jiahong Zhou (2008), “Photocatalytic Activity of (Copper, Nitrogen)-Codoped TitaniumDioxide Nanoparticles”, The American Ceramic Socicty, 91, (1369-1371) [11] Jina Choi, Hyunwoong Park, Michael R Hoffmann (2010), “Effects of Single Metal-Ion Doping on the Visible-Light Photoreactivity of TiO2” J Phys Chem C, 114 (2), pp 783-792 lu [12] Milind Pawar ,Topcu Sendoğdular and Perena Gouma (2018), “A Brief an n va Overview of TiO2 Photocatalyst for Organic Dye Remediation: Case Study to of Reaction Mechanisms Involved in Ce-TiO2 Photocatalysts System”, gh tn Journal of Nanomaterials p ie [13] Mohd Hasmizam Razalia, MahaniYusoff (2018), “Highly efficient CuO loaded TiO2 nanotube photocatalyst for CO2 photoconversion”, Materials nl w Letters, 221, 168-171 d oa [14] Qing Guo, Chuanyao Zhou, Zhibo Ma, Xueming Yang (2019), an lu “Fundamentals of TiO2 Photocatalysis: Concepts, Mechanisms, and va Challenges”, Advanced Materials u nf [15] Teshome Abdo Segne1, Siva Rao Tirukkovalluri1 and Subrahmanyam ll Challapalli (2011), “Studies on Characterization and Photocatalytic oi m z at nh Activities of Visible Light Sensitive TiO2 Nano Catalysts Co-doped with Magnesium and Copper” International Research Journal of Pure & z Applied Chemistry, (3), 84-103, India @ gm [16] Ye Cong, Jinlong Zhang, Feng Chen, Masakazu Anpo, and Dannong He l (2007), “Preparation, Photocatalytic Activity, and Mechanism of Nano- m co TiO2Co-Doped with Nitrogen and Iron (III)” J Phys Chem C, 111 (28), an Lu 10618-10623 n va ac th 53 si [17] Yihe Zhang, Fengzhu Lv, Tao Wu, Li Yu, Rui Zhang, Bo Shen, Xianghai Meng, Zhengfang Ye, Paul K Chu (2011), “ F and Fe co-doped TiO2 with enhanced visible light photocatalytic activity “, J Sol-Gel Sci Technol., 59:387-391 [18] Zhongqing Liu, Yanping Zhou, Zhenghua Li, Yichao Wang, and Changchun Ge (2007), “Enhanced photocatalytic activity of (La, N) codoped TiO, by TiCl4, sol-gel autoigniting synthesis”, Journal of University of Science and Technology Beijing, Mineral, Metallurgy, Material, 14, p552 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th 54 si