(Luận văn) tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc của vật liệu cu hydrotanxit và ứng dụng làm xúc tác xử lý rhodamin b trong môi trường nước

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM –––––––––––––––––––––– SYAMONE SOMXAYASINE lu an n va p ie gh tn to TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC CỦA VẬT LIỆU Cu-HYDROTANXIT VÀ ỨNG DỤNG LÀM XÚC TÁC XỬ LÝ RHODAMIN-B TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC d oa nl w u nf va an lu ll LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC oi m z at nh z m co l gm @ an Lu THÁI NGUYÊN - 2020 n va ac th si ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM –––––––––––––––––––––– SYAMONE SOMXAYASINE lu an n va p ie gh tn to TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC CỦA VẬT LIỆU Cu-HYDROTANXIT VÀ ỨNG DỤNG LÀM XÚC TÁC XỬ LÝ RHODAMIN-B TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC d oa nl w Ngành: HĨA VƠ CƠ Mã số: 8.44.01.13 va an lu ll u nf LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC oi m z at nh Người hướng dẫn khoa học: TS VŨ VĂN NHƯỢNG z m co l gm @ an Lu THÁI NGUYÊN - 2020 n va ac th si LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng hướng dẫn TS Vũ Văn Nhượng số liệu, kết nêu luận văn trung thực chưa cơng bố cơng trình khác Thái Nguyên, tháng 06 năm 2020 Tác giả lu an SYAMONE SOMXAYASINE n va Nguời hướng dẫn khoa học p ie gh tn to Xác nhận Khoa chuyên môn oa nl w d TS Vũ Văn Nhượng ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th i si LỜI CẢM ƠN Em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS Vũ Văn Nhượng tận tình hướng dẫn, động viên, giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi cho em q trình làm đề tài luận văn Tơi xin chân thành cảm ơn Q thầy Khoa Hóa học – Trường ĐHSP ĐHTN, Phịng thí nghiệm Hóa Phân tích tận tình giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi để tơi hồn thành đề tài Tơi xin trân trọng cảm ơn Ban Giám hiệu, Ban Chủ Nhiệm khoa Hóa học, Trường Đại học Sư phạm - Đại học Thái Nguyên tạo điều kiện cho học tập lu hoàn thành luận văn an va Cuối cùng, xin chân thành cảm ơn bố mẹ, anh chị, gia đình bạn bè đồng n nghiệp người động viên, chia sẻ khó khăn tơi suốt q ie gh tn to trình học tập thực luận văn p Thái Nguyên, tháng 06 năm 2020 d oa nl w Học viên cao học va an lu ll u nf SYAMONE SOMXAYASINE oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th ii si MỤC LỤC Lời cam đoan i Lời cảm ơn .ii Mục lục iii Danh mục từ viết tắt luận văn iv Danh mục bảng v Danh mục hình vi MỞ ĐẦU .1 Chương 1: TỔNG QUAN lu 1.1 Giới thiệu thuốc nhuộm .2 an 1.1.1 Thuốc nhuộm .2 n va 1.1.2 Phân loại tn to 1.2 Tổng quan rhodamin-B 1.2.1 Độc tính rhodamin-B gh p ie 1.2.2 Tình hình nhiễm nước thải rhodamin-B .6 1.3 Giới thiệu vật liệu hydrotanxit nl w 1.3.1 Thành phần, cấu trúc hydrotanxit oa 1.3.2 Ứng dụng hydrotanxit d 1.4 Tổng hợp vật liệu hydrotanxit lu va an 1.4.1 Các phương pháp tổng hợp vật liệu .8 u nf 1.4.2 Các yếu tố ảnh hưởng đến phương pháp điều chế hydrotanxit ll 1.5 Các phương pháp xử lý nước thải dệt nhuộm .11 oi m 1.5.1 Thành phần nước thải dệt nhuộm 11 z at nh 1.5.2 Công nghệ xử lý nước thải dệt nhuộm .13 1.6 Tình hình nghiên cứu ngồi nước liên quan tới vật liệu Cu- z hidrotanxit 15 @ gm Chương 2: THỰC NGHIỆM 18 l 2.1 Hóa chất - dụng cụ 18 m co 2.1.1 Hóa chất .18 2.1.2 Dụng cụ 18 an Lu 2.2 Tổng hợp vật liệu xúc tác .18 n va ac th iii si 2.3 Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng cấu trúc vật liệu 19 2.3.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 19 2.3.2 Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (TEM) 20 2.3.3 Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ nitơ (BET) .20 2.3.4 Phương pháp phổ hấp thụ mẫu rắn (UV-Vis DRS) 21 2.4 Khảo sát khả hấp phụ phân hủy rhodamin-B mẫu vật liệu tổng hợp .21 2.4.1 Xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ rhodamin-B nước theo phương pháp phổ hấp thụ phân tử UV-Vis 21 2.4.2 Khảo sát khả hấp phụ, phân hủy rhodamin-B vật liệu tổng hợp 22 Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 26 lu 3.1 Kết phân tích đặc trưng cấu trúc vật liệu .26 an va 3.1.1 Giản đồ XRD vật liệu 26 n 3.1.2 Ảnh TEM vật liệu 27 tn to 3.1.3 Phổ EDS vật liệu, thành phần % nguyên tố mẫu 27 ie gh 3.1.4 Đường đẳng nhiệt hấp phụ/giải hấp phụ N (BET) mẫu vật liệu p tổng hợp .29 3.1.5 Phổ UV-Vis DRS mẫu vật liệu .29 w oa nl 3.2 Khảo sát khả phân hủy rhodamin-B mẫu vật liệu tổng hợp 30 d 3.2.1 Kết khảo sát khả hấp phụ mẫu vật liệu Rh-B nồng an lu độ 30 ppm 30 va 3.2.2 Kết khảo sát khả phân hủy quang hóa Rh-B mẫu vật liệu ll u nf tổng hợp .31 m 3.2.3 Kết khảo sát khả xử lý nước thải làng nghề dệt chiếu cói oi (Huyện Quỳnh Phụ - Thái Bình) 36 z at nh KẾT LUẬN 39 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN z gm @ ĐẾN LUẬN VĂN .40 TÀI LIỆU THAM KHẢO 41 l PHỤ LỤC m co an Lu n va ac th iv si DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT CỦA LUẬN VĂN Chữ viết tắt Tên tiếng Việt Tên tiếng Anh H Hydrotanxit Hydrotalcite AOPs Quá trình oxy hóa nâng cao Advanced Oxidation Processes Brunauer – Emmett - Teller BET Giản đồ nhiễu xạ rơnghen XRD UV-Vis X-ray diffraction UV-Vis Diffuse Reflectance Phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis DRS Spectroscopy Kính hiển vi điện tử truyền qua Transmission electron microscopy TIOT Tetraisopropyl octotitanat Tetraisopropyl orthotitante TQ Trung Quốc Rh-B Rhodamin-B lu TEM an n va p ie gh tn to Rhodamine B d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th iv si DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1 Các chất nhiễm đặc tính nước thải ngành dệt nhuộm 11 Bảng 2.1 Sự phụ thuộc độ hấp thụ quang phân tử theo nồng độ Rh-B 22 Bảng 3.1 Các mẫu vật liệu tổng hợp hydrotanxit MgAl hydrotanxit cấy Cu2+ 27 Bảng 3.2 Thành phần % nguyên tử nguyên tố Mg, Al, Cu, O mẫu vật liệu 28 Bảng 3.3 Độ chuyển hóa Rh-B theo thời gian vật liệu tổng hợp 31 Bảng 3.4 Độ chuyển hóa Rh-B mẫu CuMgAl2,0 nồng độ Rh-B khác 33 lu Bảng 3.5 Độ chuyển hóa Rh-B 30 ppm mẫu vật liệu CuMgAl2,0 giá an trị pH môi trường khác 35 va n Bảng 3.6 Hiệu suất phân hủy chất màu thành phần nước thải chiếu cói 37 p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th v si DANH MỤC CÁC HÌNH Hình 1.1 Cơng thức cấu tạo cảu Rh-B Hình 1.2 Cấu trúc LDHs, hydrotanxit Hình 1.3 Một vài hình ảnh Làng nghề sản xuất chiếu cói Phú Tân - Phú Yên 12 Hình 1.4 Hình ảnh ô nhiễm nguồn nước nước thải dệt nhuộm 12 Hình 1.5 Các cơng đoạn sản xuất phát sinh chất thải trình dệt nhuộm 13 Hình 2.1 Sơ đồ tổng hợp mẫu vật liệu MgAl, CuMgAln 19 Hình 2.2 Đồ thị đường chuẩn xác định nồng độ Rh-B nước 22 Hình 2.3 Ảnh nước thải (A) nước thải sau pha loãng 30 lần (B) 24 Hình 3.1 Giản đồ XRD mẫu MgAl, CuMgAl0,5 – CuMgAl3,5 26 lu an Hình 3.2 Ảnh TEM mẫu vật liệu MgAl(A-B) CuMgAl3,0(C-D) 27 n va Hình 3.3 Phổ EDS mẫu vật liệu MgAl, CuMgAl2,0 CuMgAl3,0 28 tn to Hình 3.4 Các đường đẳng nhiệt hấp phụ/giải hấp phụ N2 (BET) mẫu vật liệu tổng hợp MgAl, CuMgAl2,0 CuMgAl3,0 29 gh ie Hình 3.5 Phổ UV-Vis DRS mẫu vật liệu tổng hợp 29 p Hình 3.6 Kết khảo sát khả hấp phụ Rh-B nồng độ 30 ppm mẫu nl w vật liệu tổng hợp MgAl, CuMgAl1,0 CuMgAl3,0 30 oa Hình 3.7 Độ chuyển hóa Rh-B mẫu vật liệu tổng hợp sau 240 phút chiếu d sáng đèn LED 30 W 32 lu va an Hình 3.8 Phổ UV-Vis Rh-B sau 240 phút chiếu sáng đèn LED 30 W mẫu vật liệu MgAl (A), CuMgAl0,5 (B), CuMgAl3,0 (C) u nf ll CuMgAl3,5 (D) 32 oi m Hình 3.9 Độ chuyển hóa Rh-B theo thời gian mẫu CuMgAl2,0 nồng z at nh độ Rh-B 30, 50, 75 100 ppm 34 Hình 3.10 Độ chuyển hóa Rh-B mẫu CuMgAl2,0 giá trị pH môi z trường khác 35 @ gm Hình 3.11 Phổ UV-Vis Rh-B phân hủy theo thời gian giá trị pH môi l trường khác nhau, pH = 2,0 (A), 8,0 (B) 10,0 (C) .36 m co Hình 3.12 Độ chuyển hóa chất màu mẫu vật liệu CuMgAl2,0 (A) phổ UVVis chất màu sau 360 phút chiếu sáng (B) 37 an Lu n va ac th vi si MỞ ĐẦU Việt Nam quốc gia có tốc độ tăng trưởng kinh tế cao ổn định Cùng với phát triển kinh tế, bước gắn phát triển với mục tiêu phát triển bền vững Vì vậy, Đảng Nhà nước ta quan tâm tới công tác bảo vệ môi trường Tuy nhiên, số nhà máy, xí nghiệp chưa thực nghiêm túc chủ trương Đảng Nhà nước bảo vệ mơi trường nên cịn để tình trạng nhiễm mơi trường nghiêm trọng, gây ảnh hưởng tiêu cực tới sức khỏe cộng đồng Một nguyên nhân gây ảnh hưởng nghiêm trọng đến môi trường lu chất hữu bền, độc hại môi trường nước, phát thải từ nhà máy, an sở sản xuất thuốc trừ sâu, dệt nhuộm việc sử dụng dạng thuốc bảo vệ va n thực vật khơng phép, Do đó, việc khắc phục hậu ô nhiễm môi trường gây gh tn to chất hữu bền vững nhà khoa học quan tâm Trong năm gần đây, vật liệu sở hydrotanxit tổng p ie hợp, nghiên cứu ứng dụng làm chất xúc tác xử lý hợp chất hữu bền vững w môi trướng nước Tuy nhiên, số lượng công bố liên quan tới vật liệu Cu- oa nl hydrotanxit chưa nhiều chưa hệ thống Do vậy, khuôn khổ luận văn này, d lựa chọn đề tài: "Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc vật liệu lu an Cu-Hydrotanxit ứng dụng làm xúc tác xử lý rhodamin-B môi trường nước" u nf va Kết nghiên cứu đề tài góp phần lựa chọn mẫu vật liệu biến tính có hoạt tính quang xúc tác tốt ánh sáng khả kiến ứng dụng làm xúc tác để ll oi m xử lý nước thải dệt nhuộm số vấn đề sau: z at nh Trong khuôn khổ đề tài luận văn này, tập trung nghiên cứu z - Tổng hợp mẫu Hydrotanxit Mg-Al cấy ghép Cu2+ theo phương @ gm pháp đồng kết tủa l - Xác định đặc trưng cấu trúc vật liệu tổng hợp m co - Xác định hoạt tính quang xúc tác vật liệu tổng hợp ánh an Lu sáng khả kiến phản ứng phân hủy rhodamin-B nước thải dệt nhuộm làng nghề dệt chiếu cói n va ac th si lỗng Tiến hành thí nghiệm khảo sát, sau khoảng 30 phút lấy mẫu, ly tâm quét dải phổ máy UV-Vis 1700, thu kết thể bảng 3.5 hình 3.12 Bảng 3.6 Hiệu suất phân hủy chất màu thành phần nước thải chiếu cói Thời gian (phút) 2,498 Nồng độ chất màu (Ct) 14,76 30 1,551 60 Độ hấp thụ (Abs) 550 – 553 nm Hiệu suất tính theo nồng độ (%) Hiệu suất tính theo độ hấp thụ Abs (%) an n va 9,16 37,9 37,9 1,394 8,23 44,2 44,2 90 1,313 7,75 47,5 47,4 120 1,071 6,32 57,2 57,1 150 1,044 6,16 58,2 58,2 180 0,893 5,27 64,3 64,3 210 0,866 5,11 65,4 65,3 240 0,837 4,94 66,5 66,5 0,757 4,47 69,7 69,7 0,512 3,02 79,5 79,5 0,333 1,96 86,7 86,7 1,42 90,4 90,3 tn to 0,0 gh lu 0,0 p ie 270 nl 0,242 d oa 360 w 330 300 (B) ll u nf va an lu (A) oi m z at nh z m co l gm @ Hình 3.12 Độ chuyển hóa chất màu mẫu vật liệu CuMgAl2,0 (A) an Lu phổ UV-Vis chất màu sau 360 phút chiếu sáng (B) n va ac th 37 si Từ kết thu được, thấy độ chuyển hóa chất màu nước thải tăng dần theo thời gian chiếu sáng, đồng thời chiều cao đỉnh pic hấp thụ hỗn hợp chất màu bước sóng 550 - 553 nm giảm dần Sau 360 phút chiếu sáng, dung dịch màu hồn tồn, độ chuyển hóa chất màu đạt khoảng 90% Với kết khảo sát thu cho thấy khả ứng dụng thực tế mẫu vật liệu tổng hợp để xử lý nước thải dệt nhuộm chiếu cói lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th 38 si KẾT LUẬN Sau trình nghiên cứu, khảo sát, chúng tơi rút số kết luận sau đây: Các mẫu vật liệu tổng hợp thành công theo phương pháp đồng kết tủa mẫu vật liệu MgAl cấy Cu2+ theo tỷ lệ từ 0,5 - 3,5 số mol Kết nghiên cứu đặc trưng cấu trúc mẫu vật liệu tổng hợp khẳng định chúng có đặc trưng cấu trúc lớp kép giống hydrotanxit, có cấu trúc mao quản trung bình thuộc loại H3 theo cách phân loại IUPAC có bờ hấp thụ dịch chuyển mạnh sang vùng ánh sáng khả kiến Nhìn chung, mẫu vật liệu tổng hợp có dung lượng hấp phụ Rh-B lu thấp trái lại chúng có khả phân hủy Rh-B cao kích thích ánh an sáng đèn LED 30 W, với góp mặt H2O2 30% Độ chuyển hóa Rh-B va n cao mẫu vật liệu CuMgAl2,0 - CuMgAl2,5 CuMgAl3,0 (trên 90% tn to sau 30 phút chiếu sáng) Khoảng pH tối ưu cho vật liệu rộng, từ 4,0 - 8,0 vật Các mẫu vật liệu tổng hợp có tỉ lệ Cu2+ tối ưu hồn tồn có khả ứng p ie gh liệu có khả phân hủy Rh-B tốt pH = 8,0 w dụng thực tế để xử lý nước thải dệt nhuộm (độ chuyển hóa chất màu d oa nl thành phần nước thải dệt chiếu cói đạt khoảng 90% sau 360 phút chiếu sáng), ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th 39 si DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN VĂN Syamone Somxayasine, Vũ Văn Nhượng, Nguyễn Quốc Dũng (2020), “Nghiên cứu khả xử lý rhodamin-B nước vật liệu tổng hợp hydrotanxit cấy Cu2+”, Tạp chí Khoa học Công nghệ đại học Thái Nguyên, 225 (09), Tr - 10 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th 40 si TÀI LIỆU THAM KHẢO I Tiếng Việt [1] Nguyễn Khánh Diệu Hồng, Hoàng Ngọc Dũng (2014), “Nghiên cứu tổng hợp đặc trưng hệ xúc tác hydrotalcite hai thành phần Mg-Al cho phản ứng decacboxyl hóa dầu dừa thu hydrocacbon”, Tạp chí Khoa học Cơng nghệ, 52(6), Tr.755-764 [2] Trần Thị Hương (2011), Tổng hợp xác định đặc trưng số hydroxide cấu trúc lớp kép ứng dụng xử lý môi trường, Luận văn thạc sĩ khoa học - trường đại học KHTN - ĐHQG Hà Nội [3] Nguyễn Thị Khanh (2016), Nghiên cứu xử lý rhodamine B phương pháp oxi hóa sử dụng quặng pyrolusite làm xúc tác nhiệt độ thường áp suất thường, lu Luận văn thạc sĩ khoa học - Trường đại học KHTN - ĐHQG Hà Nội an [4] Vũ Văn Nhượng (2016), Tổng hợp nghiên cứu đặc trưng vật liệu TiO2/SBA-15, va n Fe2O3-TiO2/SBA-15, CuO-TiO2/SBA-15, ứng dụng làm xúc tác xử lý phenol KHTN - ĐHQG Hà Nội ie gh tn to phenol đỏ môi trường nước, Luận án tiến sĩ Hóa mơi trường - Đại học p [5] Vũ Văn Nhượng, Nguyễn Cơng Tồn cộng (2019), “Tổng hợp, đặc trưng cấu nl w trúc vật liệu Ti-Cu/hydrotanxit ứng dụng làm xúc tác xử lý rhodamin- oa B mơi trường nước”, Tạp chí Hóa học, 57 (2e1,2), Tr 210-215 d [6] Vũ Văn Nhượng (2020), “Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc vật lu va an liệu FeTi/hydrotanxit ứng dụng làm xúc tác để xử lý rhodamin-B môi ll Tập 6, Tr 109 - 114 u nf trường nước”, Tạp chí Khoa học Cơng nghệ đại học Thái Ngun, Số 225, m oi [7] Nguyễn Cơng Tồn (2019), Tổng hợp vật liệu compozit Cu-Ti-hydrotanxit ứng z at nh dụng làm xúc tác xử lý metylen xanh, rhodamin-B mơi trường nước, Luận văn Thạc sỹ Hóa học - Trường ĐHSP - Đại học Thái Nguyên z @ [8] Nguyễn Hoàng Thanh Trúc, Trần Hoàng Phương, Nguyễn Quốc Chính (2016), l gm “Hydroxide kép Cu-Al: Tổng hợp khảo sát khả xúc tác cho phản ứng alkyl hóa indole sử dụng tác nhân benzaldehyde”, Tạp chí phát triển KH & CN, m co T19(6), Tr.95-102 an Lu [9] Cao Hữu Trượng (2002), Hóa học thuốc nhuộm, NXB Khoa học Kỹ thuật Hà Nội n va ac th 41 si II Tiếng Anh [10] Amor1 F., Diouri A., Ellouzi I., et al (2018), “High efficient photocatalytic activity of Zn-Al-Ti layered double hydroxides nanocomposite”, MATEC Web of Conferences 149, 01087 [11] Cavani F., Trifirb F., Vaccari A (1991), “Hydrotalcite-type anionic clays: Preparation, properties and applications”, Catalysis Today, 11, pp 173-301 [12] Guoli Fan, Feng Li, David G, Evans and Xue Duan (2014), “Catalytic applications of layered double hydroxides: recent advances and perspectives”, Chem Soc Rev., 43, pp 7040 – 7066 [13] Kulamani Parida, Lagnamayee Mohapatra, and Niranjan Baliarsingh (2012), lu “Effect of Co2+ Substitution in the Framework of Carbonate Intercalated Cu/Cr an LDH on Structural, Electronic, Optical, and Photocatalytic Properties”, J Phys va n Chem., 116, pp 22417−22424 gh tn to [14] Liany D L., Miranda, Carlos R, Bellato, et al (2015), “Hydrotalcite-TiO2 magnetic iron oxide intercalated with the anionic surfactant dodecylsulfate in ie the photocatalytic degradation of methylene blue dye”, p Journal of nl w Environmental Management, 156, pp 225 – 235 oa [15] Lingping Wang, Aiguo Kong, et al (2005), “Direct synthesis, characterization d of Cu-SBA-15 and its high catalytic activity in hydroxylation of phenol by lu va an H2O2”, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 230, pp 143 – 150 u nf [16] Magdalena Jabłońska, Lucjan Chmielarz, et al (2015), “Hydrotalcite derived ll (Cu, Mn)–Mg–Al metal oxide systems doped with palladium as catalysts for m oi low-temperature methanol incineration”, Applied Clay Science, Volume 114, pp z at nh 273-282 [17] Nalawade P., Aware B., Kadam V J., Hirlekar R S (2009), “Layered double z @ hydroxides: A review”, Journal of Scientific and Industrial Research, Vol 68, l gm pp 267 – 272 [18] Palacio L A., Velásquez J, Echavarría A, et al (2009), “Total oxidation of m co toluene over calcined trimetallic hydrotalcites type catalysts”, Journal of an Lu Hazardous Materials, 177(1-3), pp 407-413 n va ac th 42 si [19] Radha A V and Vishnu Kamath P (2003), “Aging of trivalent metal hydroxide/oxide gels in divalent metal salt solutions: Mechanism of formation of layered double hydroxides (LDHs)”, Bull Mater Sci., Vol, 26 (7), pp 661–666 [20] Richetta M., Medaglia P G., Mattoccia A, Varone A and Pizzoferrato R (2017), “Layered double hydroxides: Tailoring interlamellar nanospace for a vast field of applications”, J Material Sci Eng., 6: 360 doi: 10.4172/2169-0022.1000360 [21] SABER O., ZAKIb T (2014), “Carbon monoxide oxidation using Zn–Cu–Ti hydrotalcite-derived catalysts”, J Chem Sci., Vol, 126, No 4, pp 981–988 [22] Shengjie Xia, Lianyang Zhang, et al (2014) , “Photocatalytic degradation of methylene blue with a nanocomposite system: synthesis, photocatalysis and lu degradation pathways”, Phys Chem Chem Phys., DOI: 10,1039/c4cp03877k an [23] Tengfei Li, Haralampos N, Miras, et al (2017), “Review Polyoxometalate (POM)- va n Layered Double Hydroxides (LDH) Composite Materials: Design and Catalytic tn to Applications”, Catalysts, 7, 260, doi:10.3390/catal7090260 ie gh [24] Nguyen Tien Thao, Le Thi Kim Huyen (2015), “Catalytic oxidation of styrene over p Cu-doped hydrotalcites”, Chemical Engineering Journal, 279, pp 840 – 850 nl w [25] Xiaobo Wang, Zhimin Bai, et al (2013), “New synthetic route to Mg– Al–CO3 oa layered double hydroxide using magnesite”, Materials Research Bulletin, 48, d pp.1228-1232 lu va an [26] Yanping Zhu, Runliang Zhu, et al (2018), “Plasmonic Ag coated Zn/Ti-LDH with u nf excellent photocatalytic activity”, Applied Surface Science, 433, pp 458 – 467 ll [27] YAO Mao-hai, TANG You-gen, et al (2010), “Photocatalytic activity of CuO m oi towards HER in catalyst from oxalic acid solution under simulated sunlight z at nh irradiation”, Trans, Nonferrous Met, Soc, China, 20, pp 1944 – 1949 [28] Zhitova E S., S V Krivovichev, I V Pekov, et al (2016), “Correlation z @ between the d-value and the M2+:M3+ cation ratio in Mg–Al–CO3 layered double III WEB THAM KHẢO an Lu [29] http://csv.net.vn/Xử lý nước thải ngành dệt nhuộm m co l gm hydroxides”, Applied Clay Science, 130, pp 2-11 [30] http://xulymoitruong.com/ Xử lý nước thải dệt nhuộm công nghệ n va ac th 43 si [31] https://megalab.com.vn/ Xử lý nước thải ngành dệt nhuộm-2 [32] http://www1.rfi.fr/actuvi/articles/123/article-7098.asp/Vấn đề an toàn thực phẩm Việt Nam cộm trở lại với vụ bột gia vị nhiễm phẩm màu độc hại [33] https://soyte.hanoi.gov.vn/phong-chong-dich-benh/ Sử dụng Rhodamine-B tạo màu cho thực phẩm- hóa chất độc hại với sức khỏe người [34] https://www.ivivu.com/blog/2018/07/Bên làng dệt chiếu cói trăm năm Phú Yên lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th 44 si PHỤ LỤC Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - AlMg 800 700 600 d=8.647 d=4.416 400 d=7.830 Lin (Cps) 500 d=2.580 300 lu d=1.522 200 100 an va 10 20 30 40 50 60 70 n 2-Theta - Scale tn to File: NhuongTN MgAl.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 15 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 1) Left Angle: 8.750 ° - Right Angle: 12.500 ° - Left Int.: 317 Cps - Right Int.: 272 Cps - Obs Max: 10.280 ° - d (Obs Max): 8.598 - Max Int.: 387 Cps - Net Height: 88.1 Cps - FWHM: 2.092 ° - Chord Mid.: 10.717 ° - Int Brea 01-089-0460 (C) - Hydrotalcite, syn - (Mg0.667Al0.333)(OH)2(CO3)0.167(H2O)0.5 - Y: 83.65 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 3.04600 - b 3.04600 - c 22.77200 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.000 p ie gh Phụ lục Giản đồ XRD mẫu MgAl Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CuAlMg 0.05 w 800 oa nl 700 d d=7.667 va an lu 600 u nf 400 100 d=1.522 d=1.951 d=2.292 200 d=1.492 z at nh d=2.574 oi 300 m d=3.808 ll Lin (Cps) 500 z 10 20 30 40 2-Theta - Scale 50 60 gm @ 70 m co l File: NhuongTN CuMgAl005.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° 1) Left Angle: 9.170 ° - Right Angle: 13.070 ° - Left Int.: 214 Cps - Right Int.: 200 Cps - Obs Max: 11.532 ° - d (Obs Max): 7.667 - Max Int.: 519 Cps - Net Height: 313 Cps - FWHM: 0.825 ° - Chord Mid.: 11.529 ° - Int Brea 01-089-0460 (C) - Hydrotalcite, syn - (Mg0.667Al0.333)(OH)2(CO3)0.167(H2O)0.5 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 3.04600 - b 3.04600 - c 22.77200 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.00 an Lu Phụ lục Giản đồ XRD mẫu CuMgAl0,5 n va ac th PL1 si Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CuAlMg 0.1 800 700 600 d=7.767 Lin (Cps) 500 400 d=1.524 d=1.928 d=2.302 200 d=1.493 d=2.572 d=3.839 300 100 lu an 10 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale va n File: NhuongTN CuMgAl010.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° 1) Left Angle: 9.020 ° - Right Angle: 13.760 ° - Left Int.: 204 Cps - Right Int.: 176 Cps - Obs Max: 11.355 ° - d (Obs Max): 7.786 - Max Int.: 364 Cps - Net Height: 174 Cps - FWHM: 1.100 ° - Chord Mid.: 11.333 ° - Int Brea 01-089-0460 (C) - Hydrotalcite, syn - (Mg0.667Al0.333)(OH)2(CO3)0.167(H2O)0.5 - Y: 108.38 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 3.04600 - b 3.04600 - c 22.77200 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.00 to p ie gh tn Phụ lục Giản đồ XRD mẫu CuMgAl1,0 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CuAlMg 0.15 oa nl w 800 700 d lu 600 an d=7.825 400 ll 100 d=1.936 d=2.299 d=1.523 d=2.586 z at nh 200 d=1.493 oi m 300 d=3.825 Lin (Cps) u nf va 500 z 10 20 30 40 50 60 70 gm 2-Theta - Scale @ m co l File: NhuongTN CuMgAl015.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 14 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° 1) Left Angle: 8.270 ° - Right Angle: 14.060 ° - Left Int.: 215 Cps - Right Int.: 171 Cps - Obs Max: 11.303 ° - d (Obs Max): 7.822 - Max Int.: 361 Cps - Net Height: 169 Cps - FWHM: 1.446 ° - Chord Mid.: 11.300 ° - Int Brea 01-089-0460 (C) - Hydrotalcite, syn - (Mg0.667Al0.333)(OH)2(CO3)0.167(H2O)0.5 - Y: 109.24 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 3.04600 - b 3.04600 - c 22.77200 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.00 Phụ lục Giản đồ XRD mẫu CuMgAl1,5 an Lu n va ac th PL2 si Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CuAlMg 0.2 800 700 600 d=7.762 Lin (Cps) 500 400 d=1.495 200 d=1.934 d=2.287 d=2.579 d=3.895 300 100 lu an 10 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale va n File: NhuongTN CuMgAl020.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° 1) Left Angle: 8.690 ° - Right Angle: 14.330 ° - Left Int.: 194 Cps - Right Int.: 169 Cps - Obs Max: 11.371 ° - d (Obs Max): 7.775 - Max Int.: 414 Cps - Net Height: 232 Cps - FWHM: 1.421 ° - Chord Mid.: 11.352 ° - Int Brea 01-089-0460 (C) - Hydrotalcite, syn - (Mg0.667Al0.333)(OH)2(CO3)0.167(H2O)0.5 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 3.04600 - b 3.04600 - c 22.77200 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.00 to p ie gh tn Phụ lục Giản đồ XRD mẫu CuMgAl2,0 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CuAlMg 0.25 w 800 oa nl 700 d lu 600 va an d=7.859 u nf 400 ll 100 d=1.942 d=2.305 d=1.526 d=2.579 z at nh 200 d=1.497 oi m 300 d=3.846 Lin (Cps) 500 z 10 20 30 40 50 60 70 gm 2-Theta - Scale @ m co l File: NhuongTN CuMgAl025.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° 1) Left Angle: 8.840 ° - Right Angle: 13.970 ° - Left Int.: 205 Cps - Right Int.: 183 Cps - Obs Max: 11.266 ° - d (Obs Max): 7.848 - Max Int.: 393 Cps - Net Height: 199 Cps - FWHM: 1.388 ° - Chord Mid.: 11.295 ° - Int Brea 01-089-0460 (C) - Hydrotalcite, syn - (Mg0.667Al0.333)(OH)2(CO3)0.167(H2O)0.5 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 3.04600 - b 3.04600 - c 22.77200 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.00 Phụ lục Giản đồ XRD mẫu CuMgAl2,0 an Lu n va ac th PL3 si Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CuAlMg 0.3 800 700 600 d=7.794 Lin (Cps) 500 400 d=1.530 d=1.494 200 d=2.328 d=2.589 d=3.834 300 100 lu an 10 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale va n File: NhuongTN CuMgAl030.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° 1) Left Angle: 8.960 ° - Right Angle: 13.550 ° - Left Int.: 202 Cps - Right Int.: 181 Cps - Obs Max: 11.349 ° - d (Obs Max): 7.791 - Max Int.: 340 Cps - Net Height: 149 Cps - FWHM: 1.411 ° - Chord Mid.: 11.348 ° - Int Brea 01-089-0460 (C) - Hydrotalcite, syn - (Mg0.667Al0.333)(OH)2(CO3)0.167(H2O)0.5 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 3.04600 - b 3.04600 - c 22.77200 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.00 ie gh tn to Phụ lục Giản đồ XRD mẫu CuMgAl3,0 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CuAlMg 0.35 p 800 w 700 oa nl 600 d lu va an d=7.865 400 u nf 300 z at nh d=1.351 d=1.527 oi m 200 d=2.578 ll d=3.811 Lin (Cps) 500 100 10 20 30 40 50 60 70 @ 2-Theta - Scale z l gm File: NhuongTN CuMgAl035.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 5.000 ° - End: 70.010 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 5.000 ° - Theta: 2.500 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° 1) Left Angle: 8.390 ° - Right Angle: 14.180 ° - Left Int.: 174 Cps - Right Int.: 167 Cps - Obs Max: 11.231 ° - d (Obs Max): 7.872 - Max Int.: 312 Cps - Net Height: 141 Cps - FWHM: 1.772 ° - Chord Mid.: 11.149 ° - Int Brea 01-089-0460 (C) - Hydrotalcite, syn - (Mg0.667Al0.333)(OH)2(CO3)0.167(H2O)0.5 - Y: 125.77 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 3.04600 - b 3.04600 - c 22.77200 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.00 m co Phụ lục Giản đồ XRD mẫu CuMgAl3,5 an Lu n va ac th PL4 si lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu Phụ lục Kết phân tích BET mẫu MgAl n va ac th PL5 si lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu Phụ lục 10 Kết phân tích BET mẫu CuMgAl2,0 n va ac th PL6 si lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu Phụ lục 11 Kết phân tích BET mẫu CuMgAl3,0 n va ac th PL7 si