(Luận văn) tổng hợp và khảo sát hoạt tính xúc tác quang của vật liệu composite cofe2o4 graphene oxide biến tính bởi nitrogen

GI O Ụ V OT O TRƢỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN TRẦN THỊ HỒNG ĐIỆP lu an n va TỔNG HỢP VÀ KHẢO SÁT HOẠT TÍNH gh tn to XÚC TÁC QUANG CỦA VẬT LIỆU COMPOSITE p ie CoFe2O4/GRAPHENE OXIDE BIẾN TÍNH d oa nl w BỞI NITROGEN : Hóa lý thuyết hóa lý an lu Chuyên ngành : 8440119 ll u nf va Mã số oi m z at nh Ngƣời hƣớng dẫn: TS NGUYỄN VĂN THẮNG z m co l gm @ an Lu n va ac th si LỜI CAM ĐOAN Em xin cam đoan cơng trình kết nghiên cứu riêng em, đƣợc thực dƣới hƣớng dẫn khoa học TS Nguyễn Văn Thắng Các số liệu, kết luận đƣợc trình bày luận văn trung thực chƣa công bố cơng trình nghiên cứu Em xin chịu trách nhiệm nghiên cứu Học viên lu an n va p ie gh tn to Trần Thị Hồng Điệp d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th si LỜI CẢM ƠN Em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới Thầy TS Nguyễn Văn Thắng – ngƣời tận tâm hƣớng dẫn, giúp đỡ, bảo động viên em hoàn thành tốt luận văn Em xin chân thành cảm ơn Thầy, ô công tác Khoa Hóa - Trƣờng ại học Quy Nhơn, đặc biệt PGS TS Nguyễn Thị Vƣơng Hồn tận tình dạy dỗ, bảo cho em suốt khóa học thời gian thực lu an đề tài n va Xin gửi lời cảm ơn đến anh, chị, bạn, em làm nghiên cứu ại học Quy Nhơn, tn to phòng thực hành thí nghiệm hóa học- Khu A6- Trƣờng p ie gh giúp đỡ, tạo điều kiện, hỗ trợ em trình thực đề tài uối em xin gửi lời cảm ơn đến gia đình, bạn bè đặc biệt w toàn thể học viên lớp ao học chuyên ngành Hóa lý thuyết hóa lý, Hóa vô oa nl tạo điều kiện cho em suốt khóa học thời gian nghiên cứu d ù cố gắng thời gian thực luận văn nhƣng cịn hạn lu va an chế kiến thức, thời gian kinh nghiệm nghiên cứu nên luận văn em u nf không tránh khỏi thiếu sót Em mong nhận đƣợc thơng cảm ll ý kiến đóng góp quý báu từ q Thầy, oi m hồn thiện để luận văn em đƣợc z at nh Em xin chân thành cảm ơn! z m co l gm @ an Lu n va ac th si MỤC LỤC LỜI AM OAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU DANH MỤC CÁC HÌNH lu an MỞ ẦU n va p ie gh tn to LÝ DO CHỌN Ề TÀI MỤ Í H V NHIỆM VỤ NGHIÊN CỨU ỐI TƢỢNG VÀ PH M VI NGHIÊN CỨU 3.1 ối tƣợng nghiên cứu 3.2 Phạm vi nghiên cứu 4 PHƢƠNG PH P NGHIÊN ỨU 5 BỐ CỤC CỦA LUẬN VĂN hƣơng TỔNG QUAN LÝ THUYẾT d oa nl w lu ll u nf va an 1.1 Ô nhiễm môi trƣờng nƣớc phƣơng pháp xử lý 1.1.1 Ơ nhiễm mơi trƣờng nƣớc 1.1.2 ác phƣơng pháp xử lý 1.2 Tổng quan trình quang xúc tác 13 1.2.1 Xúc tác quang phản ứng xúc tác quang hóa dị thể 13 1.2.2 chế phản ứng quang xúc tác 14 1.3 Tổng quan vật liệu 19 1.3.1 Vật liệu graphite 19 1.3.2 Vật liệu graphene, graphite oxide graphene oxide 21 1.3.3 Vật liệu graphene oxide biến tính nitrogen (GO-N) 25 1.3.4 Tâm hoạt động graphene graphene oxide 27 1.3.5 Giới thiệu spinel ferrite, CoFe2O4 28 oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th si 1.3.6 Giới thiệu vật liệu composite CoFe2O4/GO-N 30 1.4 Giới thiệu Methylene blue (MB) 32 hƣơng THỰC NGHIỆM V PHƢƠNG PH P NGHIÊN ỨU 33 lu 2.1 Hóa chất, dụng cụ, thiết bị 33 2.1.1 Hóa chất 33 2.1.2 Dụng cụ 33 2.1.3 Thiết bị 33 2.2 Tổng hợp vật liệu 34 2.2.1 Tổng hợp graphene oxide, graphene oxide biến tính Nitrogen khảo sát ảnh hƣởng nồng độ pha tạp N 34 an n va p ie gh tn to 2.2.2 Tổng hợp vật liệu CoFe2O4 khảo sát ảnh hƣởng nhiệt độ nung 35 2.2.3 Tổng hợp vật liệu composite CoFe2O4/ GO-N khảo sát ảnh hƣởng tỉ lệ GO-N 35 2.3 ác phƣơng pháp đặc trƣng vật liệu 36 2.3.1 Phƣơng pháp nhiễu xạ tia X (X-ray Diffraction) 36 2.3.2 Phƣơng pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 37 2.3.3 Phƣơng pháp phổ hồng ngoại (IR) 38 2.3.4 Phƣơng pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UVVisible Diffuse Reflectance Spectroscopy) 39 2.3.5 Phổ quang điện tử tia X (X-ray photoelectron spectroscopy-XPS) 41 2.4 Khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu 44 2.4.1 Xây dựng đƣờng chuẩn cho methylene blue (MB) 44 2.4.2 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ giải hấp phụ 46 2.4.3 Khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu 46 2.4.4 ánh giá động học trình xúc tác quang 48 hƣơng KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 50 d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z gm @ m co l 3.1 Vật liệu GO-N 50 3.1.1 ặc trƣng mẫu vật liệu GO-N 50 3.1.2 Ảnh hƣởng nồng độ pha tạp N hoạt tính xúc tác quang GO-N 53 an Lu n va ac th si lu an n va gh tn to 3.2 CoFe2O4 54 3.2.1 Xác định cấu trúc tinh thể theo phƣơng pháp XR FT-IR 54 3.2.2 Xác định lƣợng vùng cấm phƣơng pháp phổ UV-Vis DRS 56 3.2.3 Ảnh hƣởng nhiệt độ nung đến khả quang xúc tác CoFe2O4 57 3.3 Vật liệu composite CF/GO-N-450 58 3.3.1 ặc trƣng vật liệu 58 3.3.2 Xác định hình thái hạt mẫu vật liệu CF/GO-N SEM 62 3.3.3 Xác định trạng thái hoá học bề mặt mẫu vật liệu CF/GO-N XPS 63 3.3.4 Ảnh hƣởng tỉ lệ GO-N với F đến khả quang xúc tác CF/GO-N 65 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 69 p ie KẾT LUẬN 69 KIẾN NGHỊ 69 DANH MỤ ÔNG TRÌNH Ã ƠNG Ố 71 oa nl w DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO 72 d an lu PHỤ LỤC SĨ (bản sao) ll u nf va QUYẾT ỊNH GIAO Ề TÀI LUẬN VĂN TH oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th si DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU C Nồng độ (mg/l) g Gam mg Miligam nm Nanomet λ bƣớc sóng lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th si DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT Ký hiệu, chữ viết Chú thích tiếng Anh Chú thích tiếng Việt tắt Q trình oxi hóa lu AOPs Advance oxidation process CB Conduction band Vùng dẫn CF Cobalt ferrite CoFe2O4 Energy Dispersive X-Ray Phƣơng pháp phổ tán Spectroscopy xạ lƣợng tia X Band gap energy Năng lƣợng vùng cấm Fourier Transform-Infrared Phổ hồng ngoại biến đổi Spectroscopy Fourier Graphene oxide Graphen oxit an EDS hay EDX va n Eg tn to FI-IR p ie gh GO Nitrogen-doped graphene oxide Graphen oxit biến tính nitơ Methylene Blue d MB oa nl w GO-N nâng cao Polychlorobiphenyls Kính hiển vi điện tử Scanning Electron Microscopy quét ll u nf va an SEM lu PCBs Xanh Methylen Ultraviolet-visible Phổ hấp thụ phân tử oi m UV-Vis z at nh UV-Vis DRS Ultraviolet-visible diffuse reflectance spectra Phƣơng pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại- z khả kiến X-ray photoelectron X Nhiễu xạ tia X an Lu X-ray Diffraction Phổ quang điện tử tia m co spectroscopy-XPS Vùng hóa trị l XRD gm XPS Valence band @ VB n va ac th si DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Các q trình oxi hóa nâng cao khơng nhờ tác nhân ánh sáng 11 Bảng 1.2 Các q trình oxi hóa nâng cao nhờ tác nhân ánh sáng 12 Bảng 1.3 Thế oxi hóa chất oxi hóa điển hình 15 Bảng 2.1 Danh mục hóa chất dùng luận văn 33 Bảng 2 ộ hấp thụ dung dịch MB có nồng độ từ 0,05 đến 10 mg/L 45 Bảng 3.1 Dữ liệu thu đƣợc từ các mẫu vật liệu CF-450; CF/0,2-GO-N- lu an 450; CF/0,3-GO-N-450, CF/0,4-GO-N-450 CF/0,5-GO-N-450 n va khảo sát động học theo mơ hình Langmuir-Hinshelwood 68 p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th si DANH MỤC CÁC HÌNH Hình 1.1 chế phản ứng xúc tác quang hóa dị thể [62] 14 Hình 1.2 Sơ đồ biểu diễn chế oxi hóa [62] 16 Hình 2.1 Sơ đồ nhiễu xạ Rơnghen 36 Hình 2.2 Sơ đồ tia tới tia phản xạ mạng tinh thể 36 Hình 2.3 ộ tù peak phản xạ gây kích thƣớc hạt 37 Hình 2.4 Sơ đồ ngun lý kính hiển vi điện tử quét 38 lu an Hình 2.5 Nguyên lý hoạt động Phổ quang điện tử tia X 42 n va Hình 2.6 Phổ quang điện tử tia X mẫu vật liệu 43 tn to Hình 2.7 Phổ qu t UV-Vis dung dịch MB 44 gh Hình 2.8 thị đƣờng chuẩn MB có nồng độ 0,05 – 10 mg/L 45 p ie Hình 3.1 Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu vật liệu GO GO-N với nl w hàm lƣợng pha tạp N khác 50 oa Hình 3.2 Phổ FT-IR mẫu GO mẫu GO-N 51 d Hình 3.3 Phổ UV-Vis DRS mẫu vật liệu GO GO-N-1,5 52 lu va an Hình 3.4 thị phụ thuộc hàm Kubelka - Munk vào lƣợng photon u nf nhằm ƣớc tính lƣợng vùng cấm Eg mẫu GO GO- ll N-1,5 53 m thị biểu diễn phụ thuộc C/C0 MB theo thời gian chiếu oi Hình 3.5 z at nh sáng mẫu GO-N 53 z Hình 3.6 Hiệu suất phân hủy (%) MB vật liệu GO-N với hàm @ gm lƣợng N khác sau chiếu sáng 54 m co l Hình 3.7 Giản đồ nhiễu xạ tia X vật liệu CF nung nhiệt độ khác 54 an Lu Hình 3.8 Phổ FT-IR mẫu CF-450 55 Hình 3.9 Phổ UV-Vis DRS mẫu vật liệu CF-450 56 n va ac th si 76 2006 [36] M Sundrarajan, G Vishnu, and K Joseph, “Ozonation of light-shaded exhausted reactive dye bath for reuse,” Dye Pigment., vol 75, no 2, pp 273–278, 2007 [37] “©2003 R Press LL ,” 2003 [38] P Gharbani, S M Tabatabaii, and A Mehrizad, “Removal of Congo red from textile wastewater by ozonation,” Int J Environ Sci Technol., vol 5, no 4, pp 495–500, 2008 lu [39] M R Assalin, E S Almeida, and N uran, “ ombined system of an va activated sludge and ozonation for the treatment of Kraft e1 effluent,” n Int J Environ Res Public Health, vol 6, no 3, pp 1145–1154, 2009 biocides in aqueous solution: Effects on acute toxicity and biomas p ie gh tn to [40] I Arslan-Alaton et al., “Advanced oxidation of commercial textile inhibition,” Water Sci Technol., vol 52, no 10–11, pp 309–316, 2005 oa nl w [41] I A Balcioǧ lu and I Arslan, “Partial oxidation of reactive dyestuffs d and synthetic textile dye-bath by the O3 and O3/H2O2 processes,” Water lu an Sci Technol., vol 43, no 2, pp 221–228, 2001 u nf va [42] M F Sevimli and H Z Sarikaya, “Ozone treatment of textile effluents and dyes: Effect of applied ozone dose, pH and dye concentration,” J ll m oi Chem Technol Biotechnol., vol 77, no 7, pp 842–850, 2002 z at nh [43] A Anouzla, Y Abrouki, S Souabi, M Safi, and H Rhbal, “ olour and COD removal of disperse dye solution by a novel coagulant: z gm @ Application of statistical design for the optimization and regression analysis,” J Hazard Mater., vol 166, no 2–3, pp 1302–1306, 2009 l m co [44] A Baban, A Yediler, D Lienert, N Kemerdere, and A Kettrup, “Ozonation of high strength segregated effluents from a woollen textile an Lu dyeing and finishing plant,” Dye Pigment., vol 58, no 2, pp 93–98, n va ac th si 77 2003 [45] W H Glaze, J W Kang, and H hapin, “The chemistry of water treatment processes involving ozone, hydrogen peroxide and ultraviolet radiation,” Ozone Sci Eng., vol 9, no 4, pp 335–352, 1987 [46] H Measurements, “(1.5-20oK),” vol 11, pp 2483–2491, 1972 [47] J H P arey, J Lawrence, and H M Tosine, “Photodechlorination of ’s in the presence of titanium dioxide in aqueous suspensions,” Bull Environ Contam Toxicol., vol 16, no 6, pp 697–701, 1976 lu [48] E Kowsari, Carbon-Based Nanocomposites for Visible Light-Induced an va Photocatalysis 2017 Friedmann, n [49] Mendive, and ahnemann, “TiO2 for water to photocatalysis,” Appl Catal B Environ., vol 99, no 3–4, pp 398–406, p ie gh tn treatment: Parameters affecting the kinetics and mechanisms of Hernández-Ramírez oa nl [50] A w 2010 Synthesis, d semiconductors: and I Medina-Ramírez, characterization, and Photocatalytic environmental lu an applications 2015 u nf va [51] M M Khan, D Pradhan, and Y Sohn, Nanocomposites for Visible Light-induced Photocatalysis Springer Series on Polymer and ll m oi Composite Materials, 2017 z at nh [52] R MacIel, G L Sant’Anna, and M ezotti, “Phenol removal from high salinity effluents using Fenton’s reagent and photo-Fenton z gm @ reactions,” Chemosphere, vol 57, no 7, pp 711–719, 2004 [53] W E Kaden, W A Kunkel, M D Kane, F S Roberts, and S L l Pdn/TiO2(110) for the m co Anderson, “Size-dependent oxygen activation efficiency over O oxidation reaction,” J Am Chem Soc., vol an Lu 132, no 38, pp 13097–13099, 2010 n va ac th si 78 [54] W Gernjak et al., “Photo-fenton treatment of water containing natural phenolic pollutants,” Chemosphere, vol 50, no 1, pp 71–78, 2003 [55] R F Howe, “Recent evelopments in Photocatalysis,” Dev Chem Eng Miner Process., vol 6, no 1–2, pp 55–84, 1998 [56] K Rajeshwar et al., “Heterogeneous photocatalytic treatment of organic dyes in air and aqueous media,” J Photochem Photobiol C Photochem Rev., vol 9, no 4, pp 171–192, 2008 [57] M M Khan, S F Adil, and A Al-Mayouf, “Metal oxides as lu photocatalysts,” J Saudi Chem Soc., vol 19, no 5, pp 462–464, 2015 an va [58] S Rehman, R Ullah, A M utt, and N Gohar, “Strategies of n making TiO2 and ZnO visible light active,” J Hazard Mater., vol 170, to gh tn no 2–3, pp 560–569, 2009 p ie [59] R Garg, N Dutta, and N Choudhury, “Work Function Engineering of w Graphene,” Nanomaterials, vol 4, no 2, pp 267–300, 2014 oa nl [60] J Ortiz Balbuena, P Tutor De Ureta, E Rivera Ruiz, and S Mellor Pita, d “Enfermedad de Vogt-Koyanagi-Harada,” Med Clin (Barc)., vol 146, lu an no 2, pp 93–94, 2016 u nf va [61] K Cao et al., “Elastic straining of free-standing monolayer graphene,” Nat Commun., vol 11, no 1, pp 1–7, 2020 ll Lee, X Wei, J W Kysar, and J Hone, “Measurement of the elastic oi m [62] z at nh properties and intrinsic strength of monolayer graphene,” Science (80- )., vol 321, no 5887, pp 385–388, 2008 z applications 2015 l gm @ [63] W Gao, Graphene oxide: Reduction recipes, spectroscopy, and m co [64] F Pendolino and N Armata, SPRINGER BRIEFS IN APPLIED SCIENCES AND TECHNOLOGY Graphene Oxide in Environmental an Lu Remediation Process n va ac th si 79 [65] T Kuilla, S Bhadra, D Yao, N H Kim, S Bose, and J H Lee, “Recent advances in graphene based polymer composites,” Prog Polym Sci., vol 35, no 11, pp 1350–1375, 2010 [66] S Pei and H M heng, “The reduction of graphene oxide,” Carbon N Y., vol 50, no 9, pp 3210–3228, 2012 [67] X Wei et al., “Plasticity and ductility in graphene oxide through a mechanochemically induced damage tolerance mechanism,” Nat Commun., vol 6, pp 1–8, 2015 hunder, L Zhai, and S I Khondaker, “Space charge lu [68] D Joung, A an va limited conduction with exponential trap distribution in reduced n graphene oxide sheets,” Appl Phys Lett., vol 97, no 9, 2010 gh tn to [69] K P Loh, Q ao, G Eda, and M hhowalla, “Graphene oxide as a p ie chemically tunable platform for optical applications,” Nat Chem., vol 2, no 12, pp 1015–1024, 2010 K hua and M Pumera, “ hemical reduction of graphene oxide: A oa nl w [70] d synthetic chemistry viewpoint,” Chem Soc Rev., vol 43, no 1, pp lu an 291–312, 2014 u nf va [71] Z Wang et al., “Aqueous phase preparation of graphene with low defect density and adjustable layers,” Chem Commun., vol 49, no 92, pp ll oi m 10835–10837, 2013 z at nh [72] X.-Y Wang, A Narita, and K Müllen, “Precision synthesis versus bulk-scale fabrication of graphenes,” Nat Rev Chem., vol 2, no 1, pp z gm @ 1–10, 2018 [73] L Staudenmaier, “Method for the preparation of the graphite acid,” Eur l m co J Inorg Chem., vol 31, no 2, pp 1481–1487, 1898 [74] X Gao, J Jang, and S Nagase, “Hydrazine and thermal reduction of an Lu graphene oxide: Reaction mechanisms, product structures, and reaction n va ac th si 80 design,” J Phys Chem C, vol 114, no 2, pp 832–842, 2010 [75] D C Marcano et al., “Improved Synthesis of Graphene Oxide,” vol 4, no [76] J Zhu, Yang, Z Yin, Q Yan, and H Zhang, “Graphene and Graphene- ased Materials for Energy Storage Applications,” pp 1–19, 2014 [77] X u, Zhou, H Liu, Y Mai, and G Wang, “Facile chemical synthesis of nitrogen-doped graphene sheets and their electrochemical lu capacitance,” J Power Sources, vol 241, pp 460–466, 2013 an va [78] J Yang, M R Jo, and Y Kang, “Rapid and controllable synthesis of n nitrogen doped reduced graphene oxide using microwave-assisted to gh tn hydrothermal reaction for high power-density supercapacitors,” vol 3, p ie pp 1–8, 2014 [79] U S Ozkan, “Nitrogen-Containing Carbon Nanostructures as Oxygen- oa nl w Reduction atalysts,” pp 1566–1574, 2009 d [80] J Casanovas, J M Ricart, J Rubio, F Illas, and J M Jime, “Origin of lu arbonaceous Materials,” vol 7863, no 2, pp 8071–8076, u nf va alcined an the Large N 1s Binding Energy in X-ray Photoelectron Spectra of 1996 ll P Ewels and M Glerup, “Nitrogen oping in oi m [81] arbon Nanotubes,” z at nh vol 5, no 9, pp 1345–1363, 2005 [82] J Mei and L Zhang, “Anchoring High-dispersed MnO2 Nanowires on z oped Graphene as Electrode Materials for Supercapacitors,” l gm Elsevier Ltd, 2015 @ Nitrogen m co [83] L Zhang and Z Xia, “Mechanisms of Oxygen Reduction Reaction on Nitrogen-Doped Graphene for Fuel ells,” pp 11170–11176, 2011 an Lu [84] M N Groves, A S W Chan, C Malardier-jugroot, and M Jugroot, n va ac th si 81 “Improving platinum catalyst binding energy to graphene through nitrogen doping,” Chem Phys Lett., vol 481, no 4–6, pp 214–219, 2009 [85] H Wang, T Maiyalagan, and X Wang, “Review on Recent Progress in Nitrogen-Doped Graphene  : Synthesis , Characterization , and Its Potential Applications,” 2012 [86] Q Sun and S Kim, “Graphical abstract S ,” Elsevier Ltd, 2014 [87] J G Yu et al., “Graphene nanosheets as novel adsorbents in adsorption, lu preconcentration and removal of gases, organic compounds and metal an va ions,” Sci Total Environ., vol 502, pp 70–79, 2015 n [88] J Ma and A ougherty, “The cation-π interaction,” Chem Rev., to gh tn vol 97, no 5, pp 1303–1324, 1997 p ie [89] S Wang, H Sun, H M Ang, and M O Tad , “Adsorptive remediation w of environmental pollutants using novel graphene-based nanomaterials,” oa nl Chem Eng J., vol 226, pp 336–347, 2013 d [90] A M Dimiev, L B Alemany, and J M Tour, “Graphene oxide Origin an lu of acidity, its instability in water, and a new dynamic structural model,” u nf va ACS Nano, vol 7, no 1, pp 576–588, 2013 [91] Sonu et al., “Review on augmentation in photocatalytic activity of ll m oi CoFe2O4 via heterojunction formation for photocatalysis of organic 2019 z H Kumar and Y Yun, “Spinel ferrite magnetic adsorbents  : gm @ [92] z at nh pollutants in water,” J Saudi Chem Soc., vol 23, no 8, pp 1119–1136, Alternative future materials for water purification  ?,” Coord Chem m co [93] l Rev., vol 315, pp 90–111, 2016 S Mathew and R Juang, “An overview of the structure and an Lu magnetism of spinel ferrite nanoparticles and their synthesis in n va ac th si 82 microemulsions,” vol 129, pp 51–65, 2007 [94] A Babu, A Thomas, and B K K T, “Structural , magnetic , and acidic properties of cobalt ferrite nanoparticles synthesised by wet chemical methods,” vol 4, no 3, 2015 [95] E Swatsitang et al., “ haracterization and magnetic properties of cobalt ferrite nanoparticles,” J Alloys Compd., vol 664, pp 792–797, 2016 [96] F Z Fan, “Ac ce pt cr t,” "Applied Catal B, Environ., vol 4, 2014 [97] S Su, W Guo, Y Leng, Yi, and Z Ma, “Heterogeneous activation of lu Oxone by CoxFe3 − xO4 nanocatalysts for degradation of rhodamine ,” an va J Hazard Mater., vol 244–245, pp 736–742, 2013 n [98] J eng, Y Shao, N Gao, Tan, S Zhou, and X Hu, “Ac ce p te d cr to gh tn t,” J Hazard Mater., 2013 p ie [99] Z J Zhang, Z L Wang, B C Chakoumakos, and J S Yin, “Temperature ependence of ation Distribution and Oxidation State in oa nl w Magnetic Mn - Fe Ferrite Nanocrystals,” vol 7863, no 15, pp 1800– d 1804, 1998 an lu [100] S Sagadevan, J Podder, and I as, “Synthesis and haracterization of u nf va Cobalt Ferrite (CoFe2O4) Nanoparticles Prepared by Hydrothermal Method,” pp 145–152.34e ll haracterization of oi m [101] C Cannas et al., “Synthesis and oFe2O4 z at nh Nanoparticles Dispersed in a Silica Matrix by a Sol - Gel Autocombustion Method,” no 20, pp 3835–3842, 2006 z gm @ [102] L Wang, J Li, Y Wang, L Zhao, and Q Jiang, “Adsorption capability for Congo red on nanocrystalline MFe2O4 (M = Mn, Fe, Co, Ni) spinel l [103] Y Fu, H hen, X Sun, and X Wang, “ ombination of cobalt ferrite graphene: High-performance and an Lu and m co ferrites,” Chem Eng J., vol 181–182, pp 72–79, 2012 recyclable visible-light n va ac th si 83 photocatalysis,” Appl Catal B Environ., vol 111–112, pp 280–287, 2012 [104] N Thi et al., “Electrochemical etermination of Paracetamol Using Fe3O4 / Reduced Graphene-Oxide- ased Electrode,” vol 2018, 2018 elachew, “L-serine-assisted synthesis of Fe3O4 impregnated N- [105] N doped RGO composites via a facile electrostatic self-assembly for synergistic adsorption of Rhodamine ,” 2020 [106] P Schwarzenbach, T Egli, T B Hofstetter, U Von Gunten, and B lu Wehrli, “Global Water Pollution and Human Health,” 2010 an va [107] J C Pradarelli, C P Scally, H Nathan, J R Thumma, and J B n imick, “Hospital teaching status and medicare expenditures for to gh tn complex surgery,” Ann Surg., vol 265, no 3, pp 502–513, 2017 Kruse, “Revised Kubelka–Munk theory I Theory and p ie [108] L Yang and arrón and J Torrent, “ iffuse reflectance spectroscopy of iron oa nl [109] V w application,” J Opt Soc Am A, vol 21, no 10, p 1933, 2004 d oxides,” Encycl Surf Colloid Sci., no August, pp 1438–1446, 2002 an lu [110] L S B A & Wolfman, 済無No Title No Title, vol 53, no 2013 nanocomposite with ll CoFe2O4-graphene u nf va [111] Suwanchawalit and V Somjit, “Hydrothermal synthesis of magnetic enhanced photocatalytic m oi performance,” Dig J Nanomater Biostructures, vol 10, no 3, pp z at nh 769–777, 2015 [112] Fu, G Zhao, H Zhang, and S Li, “Evaluation and characterization z gm @ of reduced graphene oxide nanosheets as anode materials for lithium-ion batteries,” Int J Electrochem Sci., vol 8, no 5, pp 6269–6280, 2013 l Viswanathan, and V Nandhakumar, “Nitrogen m co [113] A Ariharan, oped Graphene as Potential Material for Hydrogen Storage,” Graphene, vol an Lu 06, no 02, pp 41–60, 2017 n va ac th si 84 [114] M P Kumar, T Kesavan, G Kalita, P Ragupathy, T N Narayanan, and K Pattanayak, “On the large capacitance of nitrogen doped graphene derived by a facile route,” RSC Adv., vol 4, no 73, pp 38689–38697, 2014 [115] Z J Song, W Ran, and F Y Wei, “One-step approach for the synthesis of CoFe2O4 @rGO core-shell nanocomposites as efficient adsorbent for removal of organic pollutants,” Water Sci Technol., vol 75, no 2, pp 397–405, 2017 lu [116] M Mokhtar Mohamed, M A Mousa, M Khairy, and A A Amer, an va “Nitrogen Graphene: A New and Exciting Generation of Visible Light n riven Photocatalyst and Energy Storage Application,” ACS Omega, to gh tn vol 3, no 2, pp 1801–1814, 2018 p ie [117] Z Zhou et al., “Electronic structure studies of the spinel oFe2O4 by X- w ray photoelectron spectroscopy,” Appl Surf Sci., vol 254, no 21, pp oa nl 6972–6975, 2008 d [118] M C Biesinger, B P Payne, A P Grosvenor, L W M Lau, A R an lu Gerson, and R S Smart, “Resolving surface chemical states in XPS u nf va analysis of first row transition metals, oxides and hydroxides: Cr, Mn, Fe, Co and Ni,” Appl Surf Sci., vol 257, no 7, pp 2717–2730, 2011 ll oi m [119] T Magno De Lima Alves et al., “Wasp-waisted behavior in magnetic z at nh hysteresis curves of CoFe2O4 nanopowder at a low temperature: Experimental evidence and theoretical approach,” RSC Adv., vol 7, no z gm @ 36, pp 22187–22196, 2017 [120] L G Bulusheva, V E Arkhipov, K M Popov, V I Sysoev, A A l m co Makarova, and A V Okotrub, “Electronic structure of nitrogen-and phosphorus-doped graphenes grown by chemical vapor deposition Materials (Basel)., vol 13, an Lu method,” no 5, 2020 n va ac th si Pl-1 PHỤ LỤC Phụ lục Giản đồ XRD số mẫu đặc trƣng lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-2 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-3 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-4 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-5 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-6 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w ll u nf va an lu oi m z at nh z m co l gm @ an Lu n va ac th si