(Luận văn) nghiên cứu quy trình tách thori, urani từ quặng monazite nam đề gi bằng phương pháp chiết lỏng lỏng

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN - - PHẠM QUỐC TRUNG lu an n va TỪ QUẶNG MONAZITE NAM ĐỀ GI BẰNG p ie gh tn to NGHIÊN CỨU QUY TRÌNH TÁCH THORI, URANI d oa nl w PHƯƠNG PHÁP CHIẾT LỎNG - LỎNG nf va an lu z at nh oi lm ul LUẬN VĂN THẠC SĨ HĨA VƠ CƠ z m co l gm @ an Lu Bình Định – Năm 2019 n va ac th si BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN - - PHẠM QUỐC TRUNG lu an n va TỪ QUẶNG MONAZITE NAM ĐỀ GI BẰNG p ie gh tn to NGHIÊN CỨU QUY TRÌNH TÁCH THORI, URANI d oa nl w PHƯƠNG PHÁP CHIẾT LỎNG - LỎNG an lu nf va Chuyên ngành : Hóa Vô Cơ lm ul Mã số : 8440113 z at nh oi Người hướng dẫn: PGS.TS Cao Văn Hoàng z m co l gm @ an Lu Bình Định – Năm 2019 n va ac th si LỜI CAM ĐOAN Luận văn cơng trình nghiên cứu cá nhân tôi, thực hướng dẫn khoa học PGS.TS Cao Văn Hoàng Các số liệu, kết luận nghiên cứu trình bày luận văn hồn tồn trung thực Tơi xin hồn tồn chịu trách nhiệm lời cam đoan Học viên lu Phạm Quốc Trung an n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si LỜI CẢM ƠN “Một hoa chưa phải vòng nguyệt quế” -Ngạn ngữ Hy LạpSau thời gian học tập nghiên cứu tơi hồn thành luận văn tốt nghiệp với đề tài: “Nghiên cứu quy trình tách Thori, Urani từ quặng monazite nam Đề Gi phương pháp chiết lỏng - lỏng” hướng dẫn PGS.TS Cao Văn Hồng lu Với lịng kính trọng biết ơn sâu sắc tơi xin chân thành cảm ơn an n va PGS.TS Cao Văn Hoàng người giao đề tài tận tình dẫn tơi q gh tn to trình hồn thành luận văn Tơi xin chân thành cảm ơn Viện Hóa Học Viện Khoa Học Vật Liệu p ie hỗ trợ trang thiết bị tư vấn kỹ thuật trình thực w nghiên cứu Tôi xin chân thành cảm ơn Thầy cô Bộ mơn Hóa Vơ oa nl nói riêng khoa Hóa nói chung dạy dỗ, bảo động viên d thời gian học tập trường Đại học Quy Nhơn Tôi xin cảm ơn lu nf va an PGS.TS Đào Ngọc Nhiệm, Viện Khoa Học Vật Liệu hỗ trợ trình nghiên cứu Cuối cùng, tơi xin gửi lời cảm ơn gia đình, bạn học viên z at nh oi cứu lm ul cao học Hóa khóa 20 giúp đỡ thời gian học tập thực nghiên Quy Nhơn, ngày 20 tháng 06 năm 2019 z Học viên l gm @ Phạm Quốc Trung m co an Lu n va ac th si MỤC LỤC MỞ ĐẦU 1 Lí chọn đề tài Mục tiêu đề tài Đối tượng, phạm vi nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu Cấu trúc luận văn CHƯƠNG I TỔNG QUAN lu 1.1 Khái quát chung Thori (Th), Urani (U) an va 1.1.1 Giới thiệu Thori, Urani n 1.1.2 Các dạng tồn Thori, Urani to 1.1.2.2 Các oxit Thori Urani ie gh tn 1.1.2.1 Thori, Urani đơn chất p 1.1.2.3 Hydroxit Thori Urani 10 nl w 1.1.2.4 Muối Thori Urani 11 oa 1.1.3.Khả tạo phức Th(IV), U(VI) 12 d 1.1.4.Trạng thái tự nhiên ứng dụng 13 lu nf va an 1.1.4.1 Trạng thái tự nhiên 13 1.1.4.2 Ứng dụng Th, U 13 lm ul 1.2 Quặng monazit nam Đề Gi 14 z at nh oi 1.2.1 Thành phần tính chất 14 1.2.2 Các phương pháp phân hủy quặng 15 1.3 Phương pháp tách nguyên tố Thori Urani 17 z gm @ 1.3.1 Phương pháp tách 17 1.3.2 Lịch sử nghiên cứu 18 l co 1.3.2.1 Phương pháp kết tủa chọn lọc 18 m 1.3.2.2 Phương pháp trao đổ i ion 19 an Lu 1.3.2.3 Phương pháp chiế t lỏng-lỏng 22 n va ac th si 1.4 Phương pháp chiết lỏng - lỏng 26 1.4.1 Khái niệm 26 1.4.2 Nguyên tắc trình chiết 26 1.4.3 Định luật phân bố 26 1.4.4 Hệ số phân bố (D) 27 1.4.5 Phần trăm chiết (E%) 27 1.4.6 Hệ số cường chiết (Sk) 28 1.4.7 Hệ số tách β 29 1.4.8 Cơ chế trình chiết (cơ chế Diamond) 29 lu 1.4.9 Tác nhân chiết 30 an va 1.4.9.1 Phân loại 30 n 1.4.9.2 Yêu cầu chung 31 gh tn to 1.5 Tác nhân chiết Tri-n-Butyl Photphat 31 ie 1.5.1 Khái niệm, tính chất 31 p 1.5.2 Ứng dụng 32 nl w 1.5.3 Khả chiết 32 d oa 1.6 Quy hoạch thực nghiệm 33 an lu 1.6.1 Khái niệm 33 nf va 1.6.2 Các phương pháp quy hoạch thực nghiệm 34 1.6.3 Các mức yếu tố giá trị mã hóa 34 lm ul 1.6.3.1 Các mức yếu tố 34 z at nh oi 1.6.3.2 Giá trị mã hóa 35 1.6.4 Ma trận thực nghiệm 35 1.6.5 Mô hình thực nghiệm bậc hai tâm xoay 36 z gm @ 1.6.6 Các bước quy hoạch thực nghiệm cực trị 39 1.6.6.1 Lựa chọn thông số nghiên cứu 39 l co 1.6.6.2 Xây dựng kế hoạch thực nghiệm 39 m 1.6.6.3 Tiến hành thí nghiệm thu thập số liệu 39 an Lu 1.6.6.4 Xây dựng kiểm tra mơ hình thực nghiệm 40 n va ac th si CHƯƠNG II THỰC NGHIỆM 41 2.1 Hóa chất, dụng cụ thiết bị 41 2.1.1 Hóa chất 41 2.1.1.1 Chất chuẩn, thuốc thử tác nhân chiết 41 2.1.1.2 Dung mơi, loại hóa chất thông dụng khác 41 2.1.1.3 Chuẩn bị dung dịch hóa chất 41 2.1.2 Dụng cụ thiết bị 42 2.1.2.1 Dụng cụ 42 2.1.2.2 Thiết bị 42 lu an 2.2 Nội dung nghiên cứu 43 2.2.1.1 Sàng lọc yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 43 n va 2.2.1 Qúa trình chiết Th(IV), U(VI) tác nhân chiết TBP 43 p ie gh tn to 2.2.1.2 Tối ưu hóa điều kiện chiết Th(IV), U(VI) phương pháp đáp ứng bề mặt (RSM) 44 2.2.2 Qúa trình giải chiết 44 w oa nl 2.2.3 Đặc trưng sản phẩm giai đoạn 44 d 2.2.3.1 Tách sơ Th(IV), U(VI) khỏi NTĐH phương pháp kết tủa 44 an lu nf va 2.2.3.2 Tinh chế Th(IV), U(VI) phương pháp chiết lỏng-lỏng 45 lm ul 2.3 Các phương pháp phân tích 46 2.3.1 Phương pháp ICP-MS 46 z at nh oi 2.3.2 Phương pháp quang phổ hấp thụ phân tử UV-VIS 49 2.3.3 Phương pháp phổ tán sắc lượng tia X 49 z 2.4 Các phương pháp xử lý số liệu 51 @ gm CHƯƠNG III KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 52 l 3.1 Tối ưu hóa q trình chiết Th(IV), U(VI) 52 m co 3.1.1 Sàng lọc yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất chiết 52 an Lu 3.1.1.1 Ảnh hưởng dung môi 52 3.1.1.2 Ảnh hưởng axit 54 n va ac th si 3.1.1.3 Ảnh hưởng nồng độ TBP 56 3.1.1.4 Ảnh hưởng nồng độ axit HNO3 59 3.1.1.5 Ảnh hưởng tỉ lệ pha hữu cơ:nước 61 3.1.1.6 Ảnh hưởng thời gian chiết 62 3.1.2 Tối ưu hóa đánh giá phần trăm ảnh hưởng yếu tố đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) RSM 66 3.1.2.1 Ma trận thí nghiệm hồi quy 66 3.1.2.2 Phân tích phương sai 72 3.1.2.3 Mặt đáp ứng chiều 73 lu 3.2 Tối ưu hóa q trình giải chiết Th(IV), U(VI) 76 an va 3.2.1 Ảnh hưởng chất giải chiết 77 n 3.2.2 Ảnh hưởng nồng độ axit H2SO4 đến hiệu suất giải chiết 79 3.2.4 Ảnh hưởng số lần giải chiết 83 ie gh tn to 3.2.3 Ảnh hưởng tỉ lệ pha nước:hữu 81 p 3.3 Đặc trưng sản phẩm giai đoạn 84 nl w 3.3.1 Giai đoạn tách sơ Th(IV) U(VI) 85 oa 3.3.2 Sản phẩm trình chiết 88 d KẾT LUẬN 91 lu nf va an DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CƠNG BỐ 93 TÀI LIỆU THAM KHẢO 94 z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si DANH MỤC VIẾT TẮT Tên viết tắt AAS ANOVA CCC CCD DF EDX HEH(EHP) lu an ICP-AES n va tn to ICP-MS p ie gh d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul m co l gm @ UV-VIS z MS NTĐH RE REEs RSM RSD TBP TEHP TiAP TiBP TOA TPPO TsBP SD SEM SS Tên đầy đủ Quang phổ hấp thụ nguyên tử Phân tích phương sai Thiết kế tổng hợp trung tâm Thiết kế thí nghiệm có tâm Bậc tự Phổ tán sắc lượng tia X 2-ethylhexyl phosphoric acid mono 2-ethylhexyl ester Quang phổ nguồn plasma cảm ứng cao tần kết nối quang phổ phát xạ nguyên tử Quang phổ nguồn plasma cảm ứng cao tần kết nối khối phổ Trung bình bình phương Ngun tớ đấ t hiế m Rare Earth (Đấ t hiế m) Các nguyên tố đấ t hiế m Phương pháp đáp ứng bề mặt Độ lệch chuẩn tương đối Tri-n-Buty Photphat Tris (2-ethylhexyl) photphat Tri-isoamyl photphat Tri-iso-butyl photphat Trioctylamin Triphenylphotphin oxit Tri -sec-butyl photphat Độ lệch chuẩn Quang phở huỳnh quang Tổng bình phương Quang phổ hấp thụ phân tử vùng tử ngoại khả kiến an Lu n va ac th si DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Một số đặc điểm nguyên tố Actionit Bảng 1.2 Các thông số vật lý Thori Urani Bảng 1.3 Chu kì bán rã đồng vị Thori, Urani 13 Bảng 1.4 Bảng giá trị d, điể m tâm tính trước biế t loa ̣i mô hình hóa ma trận bậc tâm xoay 37 Bảng 3.1 Kết khảo sát ảnh hưởng loại dung mơi hịa tan TBP lu đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 53 an va Bảng 3.2 Kết khảo sát ảnh hưởng axit khác đến hiệu suất n chiết Th(IV), U(VI) 54 gh tn to Bảng 3.3 Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ tác nhân chiết TBP đến p ie hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 56 w Bảng 3.4 Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ HNO3 đến hiệu suất chiết oa nl Th(IV), U(VI) 59 d Bảng 3.5 Kết khảo sát ảnh hưởng tỉ lệ thể tích pha hữu cơ:nước an lu đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 61 nf va Bảng 3.6 Kết khảo sát ảnh hưởng thời gian đến hiệu suất chiết lm ul Th(IV), U(VI) 63 z at nh oi Bảng 3.7 Kết khảo sát ảnh hưởng loại muối đẩy đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 64 Bảng 3.8 Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ Al(NO3)3 đến hiệu suất z gm @ chiết Th(IV), U(VI) 65 Bảng 3.9 Gía trị thực mã hóa tương ứng biến cho ma trận thí nghiệm l co Th(IV) 67 m Bảng 3.10 Gía trị thực mã hóa tương ứng biến cho ma trận thí an Lu nghiệm U(VI) 67 n va ac th si 103 [78] Charmaine D Tutson, Anne E V Gorden (2017), "Thorium coordination: A comprehensive review based on coordination number", Coordination Chemistry Reviews 333, 27-43 [79] P K Verma (2018), "Structural investigations on uranium(vi) and thorium(iv) complexation with TBP and DHOA: a spectroscopic study", New Journal of Chemistry 42(7), 5243-5255 [80] Liangshi Wang (2014), "Thermodynamics and kinetics of thorium extraction from sulfuric acid medium by HEH(EHP)", Hydrometallurgy lu 150, 167-172 an [81] Zhao Lei Zou Weihua (2009), "Removal of Uranium (VI) by Fixed Bed va n Ion-exchange Column Using Natural Zeolite Coated with Manganese to gh tn Oxide*", Chinese Journal of Chemical Engineering 17, 585-593 p ie [82] Amber Wright, Patricia Paviet-Hartmann (2010), "Review of Physical and Chemical Properties of Tributyl Phosphate/Diluent/Nitric Acid Systems", oa nl w Separation Science and Technology 45(12-13), 1753-1762 [83] Feng Xie (2014), "A critical review on solvent extraction of rare earths d an lu from aqueous solutions", Minerals Engineering 56, 10-28 nf va [84] Ivanor Zardo (2017), "Optimization of Ultrasound Assisted Extraction of lm ul Phenolic Compounds from Sunflower Seed Cake Using Response Surface z at nh oi Methodology", Waste and Biomass Valorization 10(1), 33-44 [85] Zhaowu Zhu, Yoko Pranolo Chu Yong Cheng (2015), "Separation of uranium and thorium from rare earths for rare earth production – A z @ review", Minerals Engineering 77, 185-196 l gm [86] Jelena Živković (2018), "Optimization of ultrasound-assisted extraction co of polyphenolic compounds from pomegranate peel using response m surface methodology", Separation and Purification Technology 194, 40- an Lu 47 n va ac th si 104 [87] web https://pubchem.ncbi.nlm.nih.gov/compound/Uranium-oxide- _U3O8#section=Information-Sources [88] Ting An Zhang Feng Xie , David Dreisinger , Fiona Doyle, (2014), "A critical review on solvent extraction of rare earths from aqueous solutions ", Minerals Engineering 56, 10–28 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si PHỤ LỤC Bảng a Thành phần hóa học tinh quặng monazit xác định theo phương pháp ICP-MS XRF lu Thành phần nguyên tố MKN SiO2 Zr Fe Ti ƩLn2O3 Th U KLK Đơn vị an n va % % % % % % % % % Phương pháp ICP-MS 1,25 16,90 3,72 1,15 4,75 56,22 5,92 0,11 10,09 Phương pháp XRF 16,79 3,69 1,25 4,67 57,80 6,30 < 0,001 - gh tn to Bảng b Kết khảo sát ảnh hưởng loại dung mơi hịa tan TBP Lần 19,46 17,19 12,66 12,02 d oa nl w an lu 9,47 Lần 19,20 17,73 12,32 12,75 Lần 19,83 17,60 11,12 9,40 U(VI) Lần 18,50 16,56 9,53 9,93 10,19 9,45 8,09 9,87 9,13 7,62 6,82 6,18 5,62 5,34 4,80 5,57 5,56 6,70 7,72 z at nh oi 8,05 6,95 Th(IV) Lần 18,19 16,43 11,95 11,42 nf va Dung môi pha loãng Diclometan Cloroform Toluen Benzen Cacbon tetraclorua Dầu hỏa n-Hexan lm ul p ie đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) Lần 19,36 16,37 10,54 10,47 Co Th(IV) : 19,75 (mg/L); Co U(VI) : 20,15 (mg/L) Bảng c Kết khảo sát ảnh hưởng axit khác đến hiệu suất chiết z Lần 5,57 16,37 18,51 an Lu Co 20,15 20,32 20,76 m Lần 7,62 17,34 18,44 U(VI) Lần Lần 6,18 5,34 15,46 16,69 18,47 17,81 co Th(IV) Lần Lần 8,05 6,70 17,66 16,79 18,69 17,97 l Loại axit Co HNO3 19,75 HCl 19,63 H2SO4 19,28 gm @ Th(IV), U(VI) n va ac th si Bảng d Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ tác nhân chiết TBP đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) lu an n va Th(IV) Lần 20,88 15,85 12,29 9,67 8,01 6,54 4,88 4,23 3,79 2,94 2,62 2,98 2,86 2,92 3,00 3,50 3,61 Lần 21,31 16,54 12,77 10,06 8,37 6,93 5,02 4,63 3,93 3,39 3,21 2,05 2,17 3,04 3,37 3,37 3,40 p ie gh tn to C TBP (M) 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,0 2,2 2,5 2,8 3,2 Lần 24,27 14,55 11,89 9,47 4,19 5,68 4,29 2,26 3,42 3,75 3,68 5,14 5,18 6,45 6,98 8,82 9,32 Lần 24,77 14,13 11,64 9,20 14,11 4,69 4,16 3,27 3,54 3,71 4,50 4,81 5,29 5,98 7,29 8,17 9,21 oa nl w Lần 21,64 16,90 13,07 10,33 8,61 7,13 5,61 5,25 4,40 4,14 3,06 2,36 2,93 2,27 2,63 2,75 4,26 U(VI) Lần 22,53 13,71 12,75 10,41 3,90 5,98 4,75 2,54 3,00 3,12 4,11 4,51 5,89 6,68 8,02 8,09 9,72 d Co Th(IV) : 22,12 (mg/L); Co U(VI) : 25,58 (mg/L) lu Co co l gm @ 25,58 18,72 19,26 21,25 22,06 20,14 19,67 21,76 22,18 20,59 U(VI) (mg/L) Lần Lần 2,26 2,54 1,21 1,52 0,98 0,81 1,76 1,58 1,44 1,72 1,60 1,73 1,82 2,00 2,09 2,56 2,88 3,12 2,99 3,27 m an Lu Lần 2,36 1,84 2,28 1,64 1,30 1,64 0,93 2,02 2,19 2,56 z 22,12 20,06 21,02 19,83 18,79 20,91 21,16 22,50 21,35 22,02 Th(IV) (mg/L) Lần Lần 2,05 2,98 2,15 2,41 1,75 1,90 1,51 1,92 1,52 1,62 1,21 1,38 1,15 1,41 1,49 1,65 1,76 1,85 1,89 2,01 z at nh oi 1,0 2,0 3,0 4,0 5,0 6,0 7,0 8,0 9,0 10,0 Co Th(IV), U(VI) lm ul Co HNO3 (M) nf va an Bảng e Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ HNO3 đến hiệu suất chiết Lần 3,27 1,82 1,27 1,31 2,18 2,06 2,32 3,95 3,41 3,78 n va ac th si Bảng f Kết khảo sát ảnh hưởng tỉ lệ thể tích pha nước:hữu đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) Tỉ lệ pha hữu cơ:nước (v/v) 3/1 2/1 1/1 1/2 1/3 Th(IV) (mg/L) Co U(VI) (mg/L) Lần Lần Lần 19,93 19,93 21,16 19,93 19,93 0,28 0,67 1,15 4,29 8,76 0,37 0,58 1,41 4,54 8,48 0,18 0,47 0,93 4,74 8,90 Co 17,41 17,41 19,26 17,41 17,41 Lần Lần Lần 0,29 0,35 0,98 5,74 8,15 0,48 0,57 0,81 5,28 7,81 0,47 0,43 1,27 5,63 7,61 lu Bảng g Kết khảo sát ảnh hưởng thời gian đến hiệu suất chiết an n va Th(IV), U(VI) p ie gh tn to Thời gian 10 15 20 30 U(VI) (mg/L) Co Lần Lần 17,86 3,98 3,65 17,86 2,35 2,18 17,86 1,65 1,86 17,86 1,09 1,25 17,86 1,05 0,92 19,26 0,98 0,81 Lần 0,93 Lần 1,27 d oa nl w Co 21,86 21,86 21,86 21,86 21,86 21,16 Th(IV) (mg/L) Lần Lần 2,79 2,91 1,95 2,19 1,65 1,79 1,42 1,31 1,19 1,32 1,15 1,41 Th(IV) (mg/L) Lần 0,68 0,54 0,35 0,29 Lần 0,85 0,79 0,56 0,19 Co 23,56 23,56 23,56 23,56 z at nh oi Co 21,06 21,06 21,06 21,06 Th(IV), U(VI) lm ul Loại muối đẩy NH4NO3 LiNO3 Mg(NO3)2 Al(NO3)3 nf va an lu Bảng h Kết khảo sát ảnh hưởng loại muối đẩy đến hiệu suất chiết U(VI) (mg/L) Lần 0,37 0,22 0,18 0,14 Lần 0,49 0,39 0,34 0,28 z Th(IV), U(VI) U(VI) (mg/L) Co Lần Lần 23,56 0,74 0,99 23,56 0,71 0,86 m co an Lu Th(IV) (mg/L) Co Lần Lần 21,815 0,91 1,09 21,815 0,85 1,08 l Nồng độ Al(NO3)3 0,05 0,1 gm @ Bảng i Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ muối đẩy đến hiệu suất chiết n va ac th si 0,2 0,3 0,4 0,5 21,815 21,815 21,815 21,06 0,79 0,63 0,36 0,29 0,91 0,52 0,48 0,19 23,56 23,56 23,56 23,56 0,42 0,33 0,18 0,14 0,58 0,47 0,32 0,28 Bảng k Ma trận thí nghiệm kết thực nghiệm -1 -1 1 -1 -1 1 -1 -1 1 -1 -1 1 0 -2 0 0 0 0 0 -1 -1 -1 -1 1 1 -1 -1 -1 -1 1 1 0 0 -2 0 0 0 0 -1 -1 -1 -1 -1 -1 -1 -1 1 1 1 1 0 0 0 -2 0 0 0 an n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z @ U(VI) Sau Co chiết 15,48 2,39 15,48 1,60 25,21 2,69 25,21 1,87 15,48 1,64 15,48 0,96 25,21 1,99 25,21 1,60 15,48 1,80 15,48 1,13 25,21 2,26 25,21 1,32 15,48 1,59 15,48 0,84 25,21 1,82 25,21 1,65 21,23 2,78 21,23 2,05 23,26 3,74 24,50 2,40 21,23 2,81 21,23 1,21 21,23 1,83 21,23 1,01 21,23 1,07 21,23 0,99 21,23 1,20 21,23 0,80 21,23 1,14 21,23 0,77 an Lu -1 -1 -1 -1 -1 -1 -1 -1 -2 0 0 0 0 0 0 m 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 Th (IV) Sau Co chiết 23,54 4,66 23,54 3,78 18,83 2,53 18,83 2,43 23,54 2,18 23,54 1,88 18,83 1,86 18,83 1,41 23,54 3,64 23,54 2,81 18,83 1,69 18,83 1,45 23,54 2,24 23,54 1,67 18,83 0,88 18,83 1,00 21,47 2,97 17,29 1,65 26,93 5,71 17,29 2,46 21,47 5,04 21,47 0,42 21,47 2,07 21,47 1,33 21,47 1,58 21,47 1,42 21,47 0,90 21,47 1,13 21,47 1,35 21,47 1,75 co Thời gian (phút) l O/A (v/v) gm CHNO3 (M) lu STT CTBP (M) n va ac th si 31 0 0 21,47 1,55 21,23 0,52 Bảng l Kết khảo sát ảnh hưởng loại axit đến hiệu suất giải chiết Th(IV), U(VI) Tác nhân giải chiết HNO3 HCl CH3COOH H2SO4 Th(IV) (mg/L) Co Lần Lần 24,89 2,60 2,79 24,89 9,12 9,32 24,89 8,06 8,52 24,89 19,73 19,91 Co 14,21 14,21 14,21 14,21 U(VI) (mg/L) Lần 0,37 0,92 7,52 11,04 Lần 0,44 0,98 7,75 11,28 Bảng m Kết khảo sát ảnh hưởng tỉ lệ pha nước:hữu đến hiệu suất lu an giải chiết Th(IV), U(VI) n va p ie gh tn to oa nl w Th(IV) (mg/L) Co Lần Lần 15,38 3,93 4,20 15,38 4,46 4,67 15,38 7,23 7,62 15,38 10,29 10,65 15,38 12,68 12,92 15,38 12,94 13,10 15,38 12,44 12,81 24,89 19,73 19,91 15,38 11,53 11,86 15,38 11,39 11,66 15,38 10,19 10,46 15,38 9,70 9,92 15,38 8,22 8,57 d nf va an lu Co H2SO4 U(VI) (mg/L) (M) Co Lần Lần 3,0 12,6 7,62 7,80 3,3 12,6 9,09 8,91 3,6 12,6 9,68 9,50 4,0 14,21 11,04 11,28 4,3 12,6 10,14 10,51 4,6 12,6 9,44 9,80 5,0 12,6 8,37 8,60 6,0 12,6 7,95 8,10 7,0 12,6 7,05 6,90 8,0 12,6 6,38 6,20 z at nh oi lm ul Co H2SO4 (M) 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,0 4,5 5,0 6,0 7,0 8,0 Bảng n Kết khảo sát ảnh hưởng tỉ lệ pha nước:hữu đến hiệu suất giải chiết Th(IV), U(VI) l gm @ U(VI) (mg/L) Co Lần Lần 12,60 13,32 13,62 12,60 12,80 13,06 14,21 11,04 11,28 12,60 5,62 5,53 12,60 3,28 3,36 m co an Lu Th(IV) (mg/L) Co Lần Lần 15,38 12,48 12,88 15,38 12,87 13,11 15,38 12,94 13,10 15,38 6,18 6,40 15,38 4,10 4,16 z Tỉ lệ pha nước: hữu (v/v) 1:3 1:2 1:1 2:1 3:1 n va ac th si Bảng o Kết khảo sát số lần giải chiết Số lần giải chiết Th(IV) (mg/L) U(VI) (mg/L) Co Lần Lần Co Lần Lần 15,38 12,94 1,71 0,53 13,15 1,37 0,55 12,60 11,37 1,06 0,13 11,26 0,97 0,14 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z gm @ m co l Hình a Phổ SEM- EDX xác định thành phần nguyên tố kết tủa R1 an Lu n va ac th si lu an n va p ie gh tn to d oa nl w an lu nf va Hình b Phổ SEM- EDX xác định thành phần nguyên tố kết tủa R2 z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si lu an Hình c Phổ SEM- EDX xác định thành phần nguyên tố kết tủa R3 n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu Hình d Phổ SEM-EDX xác định thành phần nguyên tố kết tủa R4 n va ac th si lu an n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu Hình e Phổ SEM-EDX xác định thành phần nguyên tố kết tủa R5 z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu Hình f Phổ SEM-EDX xác định thành phần nguyên tố kết tủa R6 n va ac th si lu Hình g Khảo sát ảnh hưởng dung môi đến hiệu suất chiết Th(IV) an n va p ie gh tn to d oa nl w an lu nf va Hình h Khảo sát ảnh hưởng dung môi đến hiệu suất chiết U(VI) z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu Hình i Khảo sát ảnh hưởng nồng độ TBP đến hiệu suất chiết U(VI) n va ac th si lu an n va Hình k Khảo sát ảnh hưởng nồng độ HNO3 đến hiệu suất chiết U(VI) tn to (b) p ie gh (a) d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z gm @ m co l Hình l a - Dung dịch quặng b - kết tủa oxalat an Lu n va ac th si (a) (b) lu an n va gh tn to p ie Hình m a - Hịa tan chọn lọc Th(IV) b - dung dịch lọc chứa U(VI) w (b) d oa nl (a) nf va an lu z at nh oi lm ul z co l gm @ m Hình n a - Dung dịch chứa Th(IV) b -thực kết tủa Th(IV an Lu n va ac th si lu an n va Hình o Kết tủa Urani(VI) Th(IV) p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si