Nghiên cứu chế tạo các màng đa lớp gemn có cấu trúc dạng cột nano và nhiệt độ curie cao cho các ứng dụng spintronics

BỘ GIÁO DỤCVÀ ĐÀO TẠO UBND TỈNH THANH HÓA TRƢỜNG ĐẠI HỌC HỒNG ĐỨC HOÀNG VĂN DŨNG NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO CÁC MÀNG ĐA LỚP GeMn CÓ CẤU TRÚC DẠNG CỘT NANO VÀ NHIỆT ĐỘ CURIE CAO CHO CÁC ỨNG DỤNG SPINTRONICS Chuyên ngành: Vật lý chất rắn Mã số: 60.44.01.04 TÓM TẮT LUẬN VĂN THẠC SỸ VẬT LÝ THANH HÓA, NĂM 2016 Luận văn bảo vệ hội đồng chấm luận văn Thạc sĩ khoa học Tại: Trường Đại học Hồng Đức Người hướng dẫn: TS Lê Thị Giang PGS TS Nguyễn Văn Khiêm Phản biện 1: TS Đoàn Thị Thúy Phƣợng Phản biện 2: TS Lê Thị Kim Phƣợng Luận văn bảo vệ hội đồng chấm luận văn Thạc sĩ khoa học Tại: Trường Đại học Hồng Đức Vào hồi: 09 00 ngày 30 tháng 10 năm 2016 Có thể tìm hiểu luận văn Thư viện trường Đại học Hồng Đức, Bộ mơn: Vật lí Trường Đại học Hồng Đức MỞ ĐẦU Lý chọn đề tài Việc khám phá hiệu ứng GMR có cấu trúc đa lớp kim loại A Fert P Grunberg năm 1988 đặt mốc quan trọng cho công nghệ điện tử spin [1,2] Ngày nay, mang đến khả lưu trữ lớn đĩa cứng phát triển hệ nhớ gọi nhớ truy cập ngẫu nhiên có từ tính (MRAM) Tiếp theo đó, vào nhứng năm 1990 việc Datta Das đưa khái niệm transitor spin tạo động lực lớn cho nhiều nghiên cứu quan trọng tiến to lớn đạt vài thập kỷ qua [3] Sự phát triển thiết bị spin chủ động spin transistor hay diode, đặt yêu cầu loại vật liệu cho phép tiêm dòng spin phân cực vào bán dẫn truyền thống Có cách để tiêm dòng spin phân cực vào bán dẫn Cách thứ nhất, sử dụng tính sắt từ kim loại Co, Fe, Ni hợp kim chúng Dòng spin phân cực xuyên ngầm từ kim loại sang bán dẫn thông qua lớp điện môi qua hàng rào Shottky Đã có nhiều kết thú vị thể hệ Fe/GaAs, hiệu suất tiêm spin trực tiếp vào bán dẫn nhóm IV chứa Si hay Ge cịn thấp [4,5,6] Rất khó đạt phát triển cách epitaxy oxit Ge (hoặc Si) kim loại sắt từ; Việc tiêm spin mà bị hạn chế thô ráp bề mặt giao diện [7,8] Để vượt qua trở ngại này, vật liệu DMS tạo nên cách pha tạp nguyên tố từ tính Mn hay Co vào bán dẫn truyền thống ứng cử viên tiềm cho việc tiêm spin [9,10] Vật liệu mang đặc tính sắt từ giữ tính chất bán dẫn Do đó, chúng thể trở kháng tự nhiên phù hợp với bán dẫn mong chờ cho hiệu suất cao việc tiêm dòng spin phân cực vào bán dẫn Gần đây, bán dẫn pha lỗng từ (DMS) nhóm IV Ge 1-xMnx đặc biệt quan tâm lý thuyết lẫn thực nghiệm tiềm to lớn cơng nghệ tiêm spin khả tương thích với cơng nghệ silicon có Trong số pha Ge1-xMnx DMS, cột nano Ge1-xMnx pha có nhiệt độ Tc > 400 K [11] Chế tạo thành công màng đa lớp GeMn nanocolumns ngăn cách lớp Ge có bề dày cỡ vài nano mét khơng có đám kim loại mở đường cho việc thực màng đa lớp GMR dùng ứng dụng điện tử spin, van spin việc thực cảm biến sinh học dùng việc phát phân tử từ tính (hữu porphyrin hay enzyme sinh học có chứa lõi kim loại từ tính) Triển khai nghiên cứu hệ vật liệu này, tiến hành thực chế tạo mẫu khoảng nhiệt độ từ 110 o đến 150 °C Kết cho thấy, nhiệt độ 130° C nồng độ Mn từ 4% đến 8%, hầu hết mẫu đề có cấu trúc cột nano dọc theo chiều tăng trưởng cho TC cao Chúng đưa chứng cạnh tranh phát triển pha nanocolumns với pha Mn5Ge3 Khi nồng độ Mn tăng lên khoảng 40%, pha nanocolumns bị ổn định chuyển sang pha Mn 5Ge3, pha giàu Mn ổn định Chúng đề nghị phương pháp điều khiển chỗ sử dụng thiết bị phối hợp bên RHEED để chế tạo màng đa lớp GeMn nanololumns/ Ge không chứa Mn5Ge3 [22,23] Để tiếp tục theo đuổi hướng nghiên cứu trên, tiến hành lựa chọn đề tài luận văn là: “Nghiên cứu chế tạo màng đa lớp GeMn có cấu trúc dạng côt nano nhiệt độ Curie cao cho ứng dung spintronics" Mục đích nghiên cứu Chế tạo thành công màng mỏng đa lớp GeMn/Ge cấu trúc dạng cột nano, không chứa Ge3Mn5 với độ dày lớp ngăn cách khác nhau; Xác định tham số độ dày lớp GeMn nanocolumns, độ dày màng ngăn cách Ge nồng độ Mn tối ưu cho việc tổng hợp màng đa lớp GeMn/Ge có cấu trúc dạng cột nano Phƣơng pháp nghiên cứu Sử dụng phương pháp thực nghiệm, sở phân tích kết để đưa điều kiện tối ưu cho việc chế tạo màng đa lớp GeMn cấu trúc dạng cột nano, không chứa Ge3Mn5 Phương pháp điều khiển chỗ sử dụng để tổng hợp màng đa lớp GeMn/Ge Kính hiển vi điện tử truyền qua (Transmission Electronic Microscopy - TEM) sử dụng để khảo sát cấu trúc vật liệu; Thành phần hóa học phân bố nguyên tố vật liệu khảo sát Máy chụp cắt lớp đầu dị ngun tử (LP-APT) Các tính chất từ vật liệu khảo hệ đo SQUID (Superconducting Quantum Interference Device) Nội dung nghiên cứu - Xác định bề dày dày màng GeMn nồng độ Mn tương ứng thích hợp để tạo lớp GeMn nanocolumns không chứa đám Mn5Ge3 - Ảnh hưởng độ dày lớp ngăn cách Ge lên cấu trúc từ tính màng lớp GeMn nanocolumns/Ge - Tổng hợp phân tích kết để đưa tham số độ dày lớp GeMn nanocolumns, độ dày màng ngăn cách Ge nồng độ Mn tối ưu cho việc tổng hợp màng đa lớp GeMn/Ge có cấu trúc dạng cột nano - Chế tạo màng đa lớp GeMn/Ge có cấu trúc dạng cột nano Bố cục luận văn Ngoài phần mở đầu, kết luận phụ lục, luận văn gồm chương: Chương I: Tổng quan bán dẫn pha loãng từ GeMn Chương II: Thực nghiệm Chương III: Kết thảo luận CHƢƠNG I: TỔNG QUAN VỀ BÁN DẪN PHA LOÃNG TỪ Ge1-xMnx 1.1 Bán dẫn sắt từ Bán dẫn sắt từ vật liệu mà bán dẫn pha tạp ngun tố từ tính (thơng thường kim loại chuyển tiếp Mn hay Co) Các bán dẫn sắt từ, vậy, thể tính bán dẫn tính sắt từ vật liệu Gần đây, loại vật liệu nhận nhiều quan tâm nhà khoa học có nhiều cơng trình nghiên cứu cách điều khiển spin điện từ bán dẫn Một bán dẫn sắt từ sử dụng thiết bị điện tử, vật liệu thể kiểu điều khiển dịng mới: khơng thiết bị điện tử truyền thống dựa việc điều khiển dịng điện tích (n p), mà bán dẫn sắt từ cho phép điều khiển trạng thái lượng tử spin (spin-up spin-down) Về mặt lý thuyết, điều cho phép phân cực spin gần hoàn toàn, đặc tính quan trọng ứng dụng điện tử spin Bán dẫn từ tính phân loại sau: Bán dẫn pha loãng từ (DMS) Cũng giống cách pha tạp chất vào bán dẫn để thay đổi tính chất chúng (loại n loại p), nguyên tố từ tính đưa vào mạng bán dẫn khơng từ tính để làm cho trở thành có từ tính Thơng thường, thành phần nguyên tử từ tính chiếm khoảng 10% tinh thể Loại vật liệu gọi bán dẫn pha lỗng từ (DMS) Trong đó, ngun tử từ tính thay vị trí nguyên tử bán dẫn mạng tuần hồn khơng làm thay đổi đáng kể cấu trúc tinh thể Những đặc tính vật liệu DMS làm cho chúng tương thích với công nghệ bán dẫn trở thành đề tài hấp dẫn cho nhà nghiên cứu Hình 1.1 Ba loại bán dẫn: (A) bán dẫn sắt từ tập trung, xuất mạng tuần hồn ngun tố từ tính; (B) Bán dẫn pha lỗng từ, ngun tử từ tính thay số vị trí mạng tinh thể bán dẫn; (C) bán dẫn khơng từ tính, khơng chứa ion từ tính [11] 1.2 Bán dẫn pha lỗng từ Ge1-xMnx 1.2.1.Những ưu việt bán dẫn pha loãng từ Ge1-xMnx Vào năm 1990, bán dẫn pha loãng từ chế tạo thành công bán dẫn III-V cách pha tạp Mn, khả hòa tan nguyên tử Mn trường hợp bán dẫn II-VI, làm cho khó pha lỗng bán dẫn III-V, chẳng hạn (GaMn)As Bằng cách sử dụng công nghệ epitaxy chùm phân tử (MBE) nhiệt độ thấp q trình khơng cân bằng, cho phép chế tạo màng mỏng với nồng độ Mn cao tránh hình thành kết tủa ion Mn Nhiệt độ chuyển pha (T C) đạt thời điểm 110K 5,5% Mn [13] Cho đến nay, bán dẫn pha loãng từ GaMnAs xem quan trọng hiểu rõ Tuy nhiên, chúng thể tính sắt từ nhiệt độ thấp so với nhiệt độ phòng, giá trị lớn đưa nhóm Gallagher 173K [14] Trong vài thập kỷ gần đây, nhiều công trình tập trung nghiên cứu để tổng hợp bán dẫn pha loãng từ GeMn SiMn hay SiGeMn Ưu điểm vật liệu là: - Tương thích với công nghệ silicon tại; - Chất pha tạp từ tính Mn hoạt động acceptor nằm vị trí thay mạng tinh thể; - Thời gian hồi phục spin dài, tương tác spin-quỹ đạo Si Ge yếu Hình 1.2 a) Độ từ hóa phụ thuộc nhiệt độ màng Mn0.02Ge0.98 dày 615 Ǻ (từ trường = 0.1 T) b) Sự phụ thuộc nồng độ Mn Tc màng MnxGe1-x.[16] 1.2.2.Tổng quan tình hình chế tạo bán dẫn pha lỗng từ Ge1-xMnx Nghiên cứu trước rằng, hạn chế lớn việc chế tạo bán dẫn pha lỗng từ GeMn độ hịa tan Mn ma trận Ge thấp [18] Giản đồ pha tương đối phức tạp, có pha thường hình thành Ge, Mn11Ge8, Mn5Ge3, Mn5Ge2, Mn3Ge Lưu ý Mn5Ge2, Mn3Ge có tính sắt từ, Mn11Ge8 phản sắt từ Mn5Ge3 pha sắt từ có TC ~296 K Nhìn chung, nồng độ Mn nhiệt độ chế tạo đủ lớn sau ủ nhiệt, đám kim loại kích thước nano mét Mn5Ge3 hình thành màng GeMn [19] Người ta quan sát thấy Mn11Ge8 lắng đọng điều kiện chế tạo định a) Ảnh hưởng nhiệt độ chế tạo lên đặc tính màng Ge1-xMnx Cấu trúc thường gặp tổng hợp màng GeMn đám liên kim loại Mn5Ge3 Pha thường quan sát nhiệt độ chế tạo vượt 180 °C Hình thể ví dụ cho trường hợp đám Mn5Ge3 có mật độ cao màng Ge1-xMnx với nhiệt độ chế tạo 225 oC nồng độ Mn 3% [20] Sử dụng phương pháp nhiễu xạ điện tử truyền qua (TED) phân tích tính chất từ, tác giả khẳng định đám hình thành màng tạo pha Mn5Ge3 Hình 1.3 .Ảnh TEM màng Ge0.97Mn0.03 Hình 1.4 biểu diễn kết phép đo từ độ mẫu Đường từ hóa phụ thuộc nhiệt độ đo hai giá trị mT and 0.1 T thể hình Nhiệt độ TC khoảng nhiệt độ phòng quan sát với trường hợp H= 0.1 T, gán cho đám Mn 5Ge3 Đường M(T) đo từ trường thấp hơn, mT, cho TC 16 K, cho xuất ma trận pha loãng với nồng độ Mn cỡ 2% Lưu ý phép đo thực với từ trường đặt song song với bề mặt mẫu Hình 1.4 Độ từ hóa phụ thuộc nhiệt độ đo mT 0.1 T [21] Trong khoảng nhiệt độ chế tạo thấp, Bougeard cộng [21] màng Ge1-xMnx không chứa đám liên kim loại đám kiểu lại hình thành Hình 1.5a biểu diễn hình TEM chụp bề mặt màng Ge1-xMnx chế tạo nhiệt độ 60 °C với nồng độ Mn 5% Trong hình, ta quan sát thấy số vùng có màu đậm hơn, chúng có biên dính liền với ma trận Ge xung quanh Phân tích đám trịn đậm màu kính hiển vi điện tử quét (STEM) hình 1.5b cho thấy chúng ống có vỏ ngồi có cấu trúc phù hợp với ma trận Ge cịn bên vơ định hình Hình 1.5 Ảnh STEM màng Ge0.927Mn0.073 chế tạo 60° C 10 công bố cột nano ổn định đến nhiệt độ khoảng 400 K, chúng bị phá vỡ chuyển sang cấu trúc dạng đám Mn 5Ge3 sau 15 phút ủ nhiệt độ 650o C Những kết động lực để chúng tơi nghiên cứu hệ vật liệu Hình 1.7 Nhiệt độ phụ thuộc vào từ hóa bão hịa đo T Hình nhỏ cho thấy tín hiệu ma trận ngoại suy nhiệt độ thấp sau trừ tín hiệu từ nanocolumn[11] b) Ảnh hưởng nồng độ Mn lên đặc tính màng DMS Ge1-xMnx Với mục tiêu tăng nồng độ Mn kết hợp màng, nhà khoa học sử dụng phương pháp chế tạo nhiệt độ thấp nhằm đưa hệ đến điều kiện không cân cao Tăng trưởng nhiệt độ thấp hy vọng giảm thiểu tách pha và/hoặc hình thành hợp chất không mong muốn Tuy nhiên cần lưu ý rằng, nhiệt độ thấp thường dẫn đến việc hình thành trạng thái không ổn định chất lượng tinh thể không cao màng độ khuyếch tán bề mặt thấp 11 CHƢƠNG II: THỰC NGHIỆM 2.1 Phƣơng pháp chế tạo Tất mẫu chế tạo phương pháp epitaxy sử dụng hệ thống MBE trang bị hệ thống nhiễu xạ electron lượng cao RHEED để theo dõi trực tiếp độ bề mặt cấu trúc tinh thể mẫu Trước tiến hành chế tạo, bề mặt đế phải làm Quá trình làm bề mặt đế Ge thực qua hai bước: Làm đế Ge trước đưa vào buồng chế tạo hóa chất làm đế Ge buồng trước chế tạo Để loại bỏ hydrocarbon nhiễm bẩn bề mặt đế bước làm hóa chất bể siêu âm có chứa dung dịch theo thứ tự: phút dung dịch trichloroethylene phút acetone phút alcohol Chú ý sau dung dịch, mẫu xả nước khử ion vài phút Tiếp theo, để loại bỏ oxide bề mặt đế Ge (GeO và/hoặc GeO2), đế thả ngập dung dịch HF 10% khoảng – phút xả lại nước khử ion Sau làm khô thiết bị sấy dùng khí ni tơ, đế Ge gắn lên thiết bị chứa mẫu indium đưa vào buồng chế tạo Thiết bị RHEED dùng để kiểm tra độ bề mặt đế trước tiến hành chế tạo 2.2 Các thiết bị sử dụng 2.2.1 Epitaxy chùm phân tử (MBE) 12 Kỹ thuật MBE sử dụng nhiều vật lý chất rắn, khoa học công nghệ vật liệu, đặc biệt công nghệ bán dẫn để chế tạo màng đơn tinh thể với chất lượng cao, với độ dày thay đổi từ vài lớp nguyên tử đến vài chục nanomet Với phát triển công nghệ nano nay, MBE kỹ thuật chủ đạo công nghệ nano để chế tạo vật liệu nano Vì chúng tơi chọn phương pháp Epitaxy chùm phân tử Epitaxy chùm phân tử (tiếng Anh: Molecular beam epitaxy, viết tắt MBE) thuật ngữ kỹ thuật chế tạo màng mỏng cách sử dụng chùm phân tử lắng đọng đế đơn tinh thể chân không siêu cao, để thu màng mỏng đơn tinh thể có cấu trúc tinh thể gần với cấu trúc lớp đế Hình 2.1: Sơ đồ buồng tạo màng MBE hệ thống phụ buồng a) Buồng tạo màng Cấu tạo buồng tạo màng gồm: Transpot rod - Thanh tải phận vận chuyển mẫu vào khỏi buồng tạo màng điều kiện chân không siêu cao Desk valve - Van đóng mở đưa mẫu ra, vào buồng tạo màng Window - cửa sổ quan sát Gauge for beam flow- Thiết bị đo áp suất buồng tạo màng 13 Sample heating and drive with variable speed – Hệ thống quay đế mẫu cài đặt để quay nhiều tốc độ khác trình tạo màng, nhằm mục đích làm cho màng phát triển đồng Electron gun- Súng điện tử phần phóng chùm điện tử đến tán xạ bề mặt màng hình ảnh nhiễu xạ chùm phản xạ hứng huỳnh quang để kiểm soát bề mặt màng trình chế tạo Cryopanels cooled by liquid nitrogen - Nitơ lỏng làm mát đặt quanh buồng tạo màng Knudsen cell - Ống chứa vật liệu Trong trường hợp chế tạo màng GeMn Ge Mn dạng bột chứa ống đốt nóng đến nhiệt độ bốc bay Shutters – Cửa chớp dùng để đóng mở ống chứa vật liệu Thơng thường, MBE có nhiều ống chứa vật liệu ống phải có cửa chốt van đóng mở Khi sử dụng vật liệu ống chứa mở cịn ống khác đóng 10 Fluorescentscreen - Màn huỳnh quang để hiển thị hình ảnh nhiễu xạ chùm tia phản xạ lượng cao 11 Ionic pump - Bơm ion loại bơm dùng để hút chân không cho buồng tạo màng b) Ống chứa vật liệu bốc bay Để làm bay Ge Mn, ống Knudsen sử dụng hệ thống MBE để chứa nguyên liệu Quá trình bay xảy vật liệu làm nóng dây tóc cặp nhiệt điện tiếp xúc với kiểm soát nhiệt độ nguồn Sự bay vật liệu kiểm soát nhiệt độ ống Knudsen việc đóng/ngắt cửa chớp phía trước ống Knudsen Đối với ống Knudsen chứa Ge, bố trí ống hai sợi dây tóc phía phía nồi nấu để tạo 14 chênh lệch nhiệt độ phần phần ống (dây tóc phía cấp nhiệt cao nhiều so với dây tóc phía dưới) để ngăn ngừa tái ngưng tụ germanium Các hình dạng đặc biệt ống Knudsen cho phép thành lập trạng thái cân bền trạng thái vật liệu c) Nguyên tắc cấu tạo hoạt động RHEED (Reflection High Energy Electron Diffraction) Cấu tạo: Một hệ thống RHEED bao gồm súng điện tử, huỳnh quang mẫu với bề mặt Figure 2 Xây dựng hình cầu Ewald sphere construction cho Hình 2.3 Hình ảnh RHEED chụp theo phương [1-10] Ge (001) sau tổng hợp xong lớp đệm Ge (a) sau vài giây tổng hợp lớp màng Ge1-xMnx (b) 2.2.2 Kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) Kính hiển vi điện tử truyền qua (transmission electron microscopy, viết tắt: TEM) thiết bị nghiên cứu vi cấu trúc vật rắn, sử dụng chùm điện tử có lượng cao chiếu xuyên qua mẫu vật rắn mỏng sử 15 dụng thấu kính từ để tạo ảnh với độ phóng đại lớn (có thể tới hàng triệu lần), ảnh tạo huỳnh quang, hay film quang học, hay ghi nhận máy chụp kỹ thuật số Đối tượng sử dụng TEM chùm điện tử có lượng cao, cấu kiện TEM đặt cột chân khơng siêu cao tạo nhờ hệ bơm chân không (bơm turbo, bơm iôn ) a) Cấu tạo : Hình 2.4.Sơ đồ cấu tạo TEM b) Súng phóng điện tử Trong TEM, điện tử sử dụng thay cho ánh sáng (trong kính hiển vi quang học) Điện tử phát từ súng phóng Hình 2.5 Sơ đồ súng phóng điện tử 16 2.2.3 Giao thoa kế lượng tử siêu dẫn (SQUID) Tính chất từ mẫu khảo sát thiết bị giao thoa kế lượng tử siêu dẫn (superconducting quantum interference device) SQUID Một vịng siêu dẫn có tiếp xúc Josephson tạo thành SQUID xoay chiều (rf SQUID), vòng siêu dẫn có hai tiếp xúc Josephson song song với tạo thành SQUID chiều (dc SQUID) Một SQUID thường bao gồm (rf) hai (dc) điện trở mắc song song với lớp tiếp xúc để loại trừ tượng trễ đặc trưng I-V Sự khác SQUID chiều xoay chiều SQUID chiều có nhiễu nhỏ Mặc dù mặt lịch sử, SQUID chiều chế tạo đòi hỏi phức tạp mạch điện tử khó khăn việc chế tạo hai lớp tiếp xúc giống làm cho loại SQUID không phổ biến thời gian Tuy nhiên với tiến công nghệ chế tạo màng mỏng mạch điện tử, SQUID chiều ngày thể ưu nhiều lĩnh vực ứng dụng Hình Thiết kế từ kế SQUID (a) phóng đại thiết bị SQUID(b) 17 CHƢƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1 Phƣơng pháp điều khiển thời gian thực Trong hình 3.1, chúng tơi trình bày phát triển hình ảnh RHEED theo độ dày màng, quan sát trình tổng hợp màng Ge0.94Mn0.06 Bắt đầu từ hình ảnh RHEED 2D rõ ràng bề mặt Ge trước lắng đọng màng (Hình 3.1a), cột nano phát triển đến độ dày 80 nm tương ứng với hình ảnh RHEED thể chủ yếu 2D, ngoại trừ vài chỗ cường độ tăng lên đôi chút xung quanh đốm 3D (được mũi tên trắng hình 3.1b) Lưu ý rằng, hình sọc sọc ½ quan sát giai đoạn này, hình ảnh RHEED chứa đốm 3D on sọc 1x1 tái xuất sọc 2x1 gán cho hình thành cột nano [23] Khi đám Mn5Ge3 hình thành độ dày màng 80 nm, bề mặt màng trở nên thơ ráp dẫn đến hình ảnh RHEED bao gồm đốm 3D (Hình 3.1c) Tiếp tục tăng chiều dày màng, mật độ kích thước đám Mn5Ge3 tăng lên, bề mặt màng trở nên trật tự hình ảnh đốm 3D RHEED giảm cường độ rõ rệt (Hình 3.1d) Hình 3.1 Hình ảnh RHEED dọc theo hướng [1-10] đế (a), màng độ dày 400K Kết hoàn toàn phù hợp với nghiên cứu nhóm M Jamet tài liệu tham khảo 11 Hình 3.3 a) Sự phụ thuộc nhiệt độ độ từ hóa màng Ge0.94Mn0.06 dày 80 nm đo từ trường 0.5T đặt song song với bề mặt màng b) Đường cong từ hóa theo từ trường màng Ge0.94Mn0.06 dày ~80 nm đo nhiệt độ 400 K từ trường đặt song song với bề mặt mẫu Như vậy, chế tạo thành công màng cấu trúc dạng cột nano GeMn không chứa đám Mn5Ge3 có nhiệt độ TC > 400 K Bước tiếp theo, tiến hành tổng hợp màng đa lớp bao gồm cột nano ngăn cách hàng rào Ge phân tích cấu trúc chúng 3.3 Tổng hợp màng đa lớp cột nano GeMn/ Ge 3.3.1 Tổng hợp màng hai lớp cột nano GeMn /Ge /cột nano GeMn Như thảo luận trên, có đốm 3D sọc 1x1 xuất cột nano, tăng trưởng lớp cột nano layer – by – layer với kiểu nhiễu xạ 2D tái cấu trúc 2x1 tồn suốt trình tăng trưởng màng [22] Điều kiện cho 20 phép lắng đọng cachs epitaxy lên lớp Ge sau lớp cột nano GeMn Quá trình thực đơn giản: chúng tơi mở đóng cửa chớp ống chứa Mn giữ cho ống chứa Ge mở để lắng đọng thành công hai lớp cột nano GeMn lớp Ge ngăn cách Nhiệt độ giữ không đổi 130°C suốt trình tổng hợp Độ dày lớp phụ thuộc chủ yếu vào thời gian lắng đọng nguyên tố Ge, với tốc độ lắng đọng cỡ nm/ phút Bằng cách này, tiến hành lắng đọng hai lớp Ge0.94Mn0.06 với độ dày 80 nm cho lớp Chúng tơi thể hình 3.4 ví dụ RHEED sử dụng để theo dõi ba giai đoạn chế tạo: Lớp cột nano thứ nhât, lớp Ge ngăn cách lớp cột nano thứ hai Chúng tơi lưu ý sau qua trình lắng đọng lớp Ge bề mặt trở nên phẳng đạt hình ảnh RHEED 2D bề dày Ge > nm cường độ sọc ½ hình 3.4c rõ ràng hình 3.4a Hình 3.4 Hình ảnh RHEED dọc theo hướng [110] and [100]; (a, b) Sau hhoàn thành lớp Ge0.94Mn0.06 nanocolumns thứ nhất; (c, d) Sau hhoàn thành lớp ngăn cách Ge and (e, f) Sau hhoàn thành lớp Ge0.94Mn0.06 nanocolumns thứ hai Hình ảnh TEM 3.5a 3.5b cho thấy, chế tạo thành công màng gồm lớp cột nano Ge0.94Mn0.06 có bề dày cỡ 80nm khơng chứa 21 đám Ge3Mn5 Đặc biệt, hình 3.5b cịn cho thấy tính chất thú vị cột nano lớp thứ thường phát triển cột nano lớp thứ nhất, tạo nên mối tương quan theo chiều dọc các cột nano dọc theo chiều phát triển màng Đặc tính tìm thấy số màng đa lớp bán dẫn InAs/GaAs hay Ge/Si có cấu trúc dạng chấm lượng tử số nghiên cứu trước [24, 25] Hình 3.5 Hình ảnh TEM tổng quát (a) TEM độ phân giải cao (b) hai lớp cột nano Ge0.94Mn0.06 ngăn cách lớp Ge có độ dày ~8 nm Để nghiên cứu ảnh hưởng độ dày lớp ngăn cách Ge lên cấu trúc màng cột nano Ge0.94Mn0.06, tiến hành tổng hợp màng hai lớp cột nano Ge0.94Mn0.06 với độ dày lớp Ge ngăn cách nm, nm, 10 nm 15 nm Hình 3.6 cho thấy: Cả màng hai lớp cho cấu trúc nanocolumns nanocolumns lớp thẳng hàng khơng có dấu hiệu cho thấy có tồn đám giàu Mn màng; Riêng trường hợp 3.6d tương ứng với bề dày lớp Ge cỡ 15nm, ta thấy có tượng hợp nanocolumns cạnh để tạo nanocolumns có kích thước lớn Từ kết này, rút rằng, để chế tạo màng đa lớp mà lớp giữ câu strúc nanocolumns nên để chiều dày lớp ngăn cách Ge tối đa cỡ 10nm 22 Hình 3.6 Hình ảnh TEM màng hai lớp Ge0.94 Mn0.06 nanocolumns ngăn cách bới lớp Ge có độ dày: dGe = nm (a), nm (b), 10 nm (c) 15 nm (d) Trên sở thông số đạt trên, thử nghiệm chế tạo thành công màng gồm 10 lớp cột nano Ge0.94Mn0.06/Ge với bề dày lớp cỡ 50 nm thể hình 3.7 Kết là, cấu trúc dạng cột nano xuất tất lớp với kích thước tương đối đồng Hình Hình ảnh TEM (low-scale)của mười lớp Ge0.94 Mn0.06 nanocolumn/Ge với độ dày dGe =5 nm (a); Hình ảnh TEM phóng to (b) hình ảnh tập trung lớp Ge0.94 Mn0.06 nanocolumns (c) 23 KẾT LUẬN CHUNG Trong thời gian thực đề tài, chúng tơi thu số kết sau: - Tìm phương pháp điều khiển thời gian thực để chế tạo màng đa lớp cột nano Ge0.94Mn0.06/Ge; - Xác định tham số cho phép tổng hợp thành công màng đa lớp có cấu trúc bao gồm cột nano GeMn toàn lớp màng là: Nhiệt độ chế tạo 130 oC, nồng độ Mn vào khoảng – 7%, chiều dày tối đa màng cỡ 80 nm, độ dày lớp ngăn cách Ge tối đa cỡ 10 nm tối thiểu nm - Chúng thử nghiệm chế tạo thành công màng gồm 10 lớp cột nano Ge0.94Mn0.06/Ge với độ dày lên tới 500 nm 24