Chế tạo hệ xúc tác nano bạc

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA THẠCH NGUYỄN ROYA CHẾ TẠO HỆ XÚC TÁC NANO BẠC/NANOCELLULOSE CHO QUÁ TRÌNH KHỬ 4-NITROPHENOL VÀ METHYL DA CAM SILVER NANOPARTICLES IMMOBILIZED ON NANOCELLULOSE FOR CATALYTIC REDUCTION OF 4-NITROPHENOL AND METHYL ORANGE Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số: 8.52.03.01 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, tháng 07 năm 2022 CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HỒN THÀNH TẠI TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐHQG-HCM Cán hướng dẫn khoa học: TS Đặng Bảo Trung Cán chấm nhận xét 1: TS Trần Phước Nhật Uyên Cán chấm nhận xét 2: TS Nguyễn Trí Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG Tp HCM ngày 17 tháng 07 năm 2022 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: PGS.TS Nguyễn Quang Long - Chủ tịch TS Trần Thị Kiều Anh - Thư ký TS Trần Phước Nhật Uyên - Phản biện TS Nguyễn Trí - Phản biện TS Đặng Bảo Trung - Ủy viên Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG PGS TS Nguyễn Quang Long TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA NAM Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: THẠCH NGUYỄN ROYA MSHV: 2070660 Ngày, tháng, năm sinh: 05/04/1997 Nơi sinh: Vĩnh Long Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số: 8520301 I TÊN ĐỀ TÀI: Tên tiếng viêt: Chế tạo hệ xúc tác nano bạc/nanocellulose cho trình khử 4nitrophenol methyl da cam Tên tiếng anh: Silver nanoparticles immobilized on nanocellulose for catalytic reduction of 4-nitrophenol and methyl orange II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: - Chế tạo khảo sát đặc trưng vật liệu nanocellulose từ ngô - Chế tạo khảo sát đặc trưng vật liệu hệ xúc tác nano bạc/nanocellulose (AgNPs/NC) - Khảo sát hoạt tính xúc tác AgNPs/NC cho trình khử 4-nitrophenol methyl da cam III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 06/09/2021 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 22/05/2022 V CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: TS ĐẶNG BẢO TRUNG Tp HCM, ngày tháng năm 2022 CÁN BỘ HƯỚNG DẪN CHỦ NHIỆM BỘ MÔN ĐÀO TẠO (Họ tên chữ ký) (Họ tên chữ ký) TS Đặng Bảo Trung PGS TS Nguyễn Quang Long TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) i LỜI CẢM ƠN Bách Khoa - nơi xuân em trôi qua chứa đựng bao kỷ niệm tuổi trẻ Có thể nói, Bách Khoa khơng phải ngơi trường mà em lựa chọn nhờ duyên mà đưa em đến trường Trải qua khoảng thời gian Đại học đầy kỷ niệm, vui có, buồn có, với áp lực tập, kỳ thi thật may, em trường hạn Một cô sinh viên với suy nghĩ “Thôi, học xong Đại học không học đâu”, cô lại trở thành học viên Cao học ngồi viết lời cảm ơn cho luận văn Thạc sĩ Trong khi, với tuổi 25 này, bạn bè - đứa lo cưới, lo chờ đón đứa đầu lịng, đứa du lịch tận hưởng tuổi trẻ, em ngồi chăm tranh thủ thời gian cuối tuần hồn thành luận văn Đơi lúc, em thật mệt mỏi cơng việc cơng ty mà cịn phải lên trường để làm thí nghiệm Hỏi rằng, em có lúc em muốn từ bỏ chưa? Em có, thật có đơi lần em muốn từ bỏ, sau em mạnh mẽ cố gắng đến tận Lời đầu tiên, em xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy TS Đặng Bảo Trung, với hướng dẫn giúp đỡ tận tình thầy suốt trình thực luận văn Thầy không người thầy giảng đường, mà người thầy sống em Em cảm ơn thầy cho em hội, lời khuyên chân thành, giúp em đưa định quan trọng Em xin gửi lời cảm ơn đến thầy Ths Lâm Hoa Hùng tạo điều kiện thuận lợi cho em suốt q trình làm thí nghiệm Chị xin gửi lời cảm ơn đến em phịng thí nghiệm Hóa phân tích – B2-208 hỗ trợ chị nhiệt tình trình thực luận văn, đặc biệt em Hoàng Gia Hân em Nguyễn Thị Mỹ Châu Con xin gửi lời cảm ơn đến Mẹ chị Hai thân yêu Mẹ chị điểm tựa, nơi giúp có thêm động lực để vững bước qua giai đoạn gian nan sống Con u gia đình ii TĨM TẮT Nanocellulose tổng hợp từ ngơ phương pháp hóa học với ba giai đoạn: kiềm hóa, tẩy trắng thủy phân axit Độ tinh thể nanocellulose kiểm soát qua giai đoạn, với yếu tố ảnh hưởng bao gồm nồng độ tác chất thời gian phản ứng Khảo sát đặc trưng nanocellulose thu phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD), phổ hồng ngoại (FT-IR), hiển vi điện tử truyền qua (TEM), xác nhận có mặt tinh thể nanocellulose (độ tinh thể 67% so với 38% nguyên liệu thô) kích thước hạt cầu khoảng 50 nm Nanocellulose sử dụng làm chất mang cho hệ nano bạc/nanocellulose phương pháp khử hóa học, sử dụng NaBH4 làm chất khử, nhiệt độ phòng Các đặc trưng xúc tác kiểm tra phương pháp hóa lý, cho thấy thành phần nano bạc chiếm khoảng 5%, phân tán bề mặt vật liệu Hệ xúc tác ứng dụng cho trình khử chọn lọc 4-nitrophenol thành 4-aminophenol methyl da cam thành dẫn xuất hydrazine nhiệt độ phòng Ảnh hưởng hàm lượng xúc tác thời gian phản ứng khảo sát, cho thấy q trình khử xảy với độ chuyển hóa khoảng 90% phút với 25 mg xúc tác (4-nitrophenol, số tốc độ biểu kiến bậc k = 8,9×103 s1) khoảng 98% phút với 10 mg xúc tác (methyl da cam, số tốc độ biểu kiến bậc k = 13,6×103 s1) iii ABSTRACT Nanocellulose was extracted from corn leaf via chemical treatment involving alkaline, bleaching and acid hydrolysis Crystallinity of nanocellulose was evaluated in each step, with the effects of reactant concentration and reaction time Nanocellulose was characterized by X-ray powder diffraction (XRD), Fourier-transform infrared spectroscopy (FT-IR), transmission electron microscopy (TEM), evidencing the presence of nanocellulose (crystalline index of 67% vs raw material of 38%) in the size range of 50 nm Siver nanoparticles/nanocellulose were fabricated by chemical reduction using NaBH4 at room temperature, showing well-dispersion of AgNPs on the surface of nanocellulose with silver content of 5% The catalytic system was applied to the selective reductions of 4-nitrophenol towards 4-aminophenol and methyl orange towards hydrazine derivative at room temperature The effects of catalyst amount and reaction time were also studied, showing near-quantitative conversions within minutes, using 25 mg catalyst (90% conversion of 4-nitrophenol with k = 8.9×103 s1) and 10 mg catalyst (98% conversion of methyl orange with k = 13.6×103 s1) iv LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan luận văn Thạc sĩ thực hướng dẫn TS Đặng Bảo Trung Tất số liệu thí nghiệm kết nghiên cứu tiến hành không chép cá nhân hay tổ chức Thạch Nguyễn Roya v MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN i TÓM TẮT ii ABSTRACT iii LỜI CAM ĐOAN iv MỤC LỤC v DANH MỤC HÌNH vii DANH MỤC BẢNG ix DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT x LỜI MỞ ĐẦU Chương I TỔNG QUAN 1.1 Cellulose 1.2 Nanocellulose 1.2.1 Giới thiệu nanocellulose 1.2.2 Tính chất nanocellulose 1.2.3 Phương pháp tổng hợp 1.2.4 Ứng dụng 1.3 Tổng hợp nano kim loại/nanocellulose 12 1.3.1 Giới thiệu nano kim loại/nanocellulose 12 1.3.2 Nguyên tắc tổng hợp 13 1.3.3 Ứng dụng hệ xúc tác nano kim loại/nanocellulose 15 1.4 Nội dung nghiên cứu 18 Chương II THỰC NGHIỆM 19 2.1 Nguyên liệu, hố chất dụng cụ thí nghiệm 20 vi 2.2 Quy trình chế tạo nanocellulose từ ngô nano bạc/nanocellulose 22 2.2.1 Quy trình tiền xử lý ngơ 22 2.2.2 Quy trình tạo nanocellulose 23 2.2.3 Quy trình tạo AgNPs/NC 24 2.3 Quy trình khảo sát hoạt tính xúc tác AgNPs/NC 25 2.3.1 Quá trình khử 4- Nitrophenol 25 2.3.2 Quá trình khử Methyl da cam 26 2.4 Phân tích đặc trưng vật liệu 27 Chương III KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 28 3.1 Khảo sát đặc trưng vật liệu nanocellulose 29 3.1.1 Ảnh hưởng giai đoạn kiềm 29 3.1.2 Ảnh hưởng giai đoạn tẩy trắng thủy phân axit 31 3.2 Khảo sát đặc trưng vật liệu AgNPs/NC 34 3.3 Khảo sát hoạt tính xúc tác AgNPs/NC 40 3.3.1 Phản ứng khử 4-nitrophenol 40 3.3.2 Phản ứng khử methyl da cam (MO) 43 Chương IV KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 46 4.1 Kết luận 47 4.2 Kiến nghị 47 TÀI LIỆU THAM KHẢO 48 LÝ LỊCH TRÍCH NGANG 51 vii DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Đơn vị lặp lại chuỗi cellulose cho thấy định hướng liên kết β-(1-4)glycozit liên kết hydro phân tử Hình 1.2 Sơ đồ thể cấu trúc ba thành phần sinh khối: cellulose, hemicellulose lignin Hình 1.3 Ứng dụng NC ngành y sinh 10 Hình 1.4 Điện tử linh hoạt sợi nano cellulose 11 Hình 1.5 Sơ đồ minh họa tổng hợp hạt nano kim loại hỗ trợ nanocellulose 15 Hình 1.6 Quá trình khử 4-nitrophenol thành 4-aminophenol xúc tác AuNPs/NC AgNPs/NC 17 Hình 2.1 Cơng thức cấu tạo hình ảnh tinh thể 4-nitrophenol (4-NP) 20 Hình 2.2 Cơng thức cấu tạo hình ảnh tinh thể methyl da cam (MO) 21 Hình 2.3 Quy trình tiền xử lý ngơ 22 Hình 2.4 Quy trình tạo nanocellulose từ ngơ 23 Hình 2.5 Quy trình tạo AgNPs/NC 24 Hình 2.6 Quá trình khử 4- NP 25 Hình 2.7 Đường chuẩn 4-nitrophenol 26 Hình 2.8 Quá trình khử MO 26 Hình 3.1 Giản đồ XRD cellulose thu từ trình xử lý kiềm với nồng độ NaOH khác 29 Hình 3.2 Giản đồ XRD cellulose từ trình xử lý kiềm thời gian khác 30 Hình 3.3 Giản đồ XRD cellulose thu từ giai đoạn xử lý khác 31 Hình 3.4 Phổ FT-IR cellulose thu từ giai đoạn xử lý khác 32 Hình 3.5 Ảnh TEM nanocellulose 33 Hình 3.6 Dung dịch chứa nanocellulose AgNPs/NC 34 Hình 3.7 Giản đồ nhiễu xạ tia X vật liệu AgNPs/NC 35 Hình 3.8 EDX bề mặt AgNPs/NC 36 Hình 3.9 Phổ EDX bề mặt AgNPs/NC 37 Hình 3.10 Phổ FT-IR NC AgNPs/NC 38 37 Hình 3.9 Phổ EDX bề mặt AgNPs/NC Bảng 3.4 Thành phần khối lượng nguyên tố AgNPs/NC Nguyên tố %Khối lượng C 44,35 ± 0,10 O 48,59 ± 0,20 Al 0,62 ± 0,03 Si 1,14 ± 0,04 S 0,18 ± 0,03 Ag 5,11 ± 0,16 Tổng 100,00 Ngoài ra, phổ FT-IR NC AgNPs/NC cho thấy khơng có khác q lớn thể mũi đặc trưng nanocellulose (Hình 3.10) Đồng thời, khơng thấy diện tương tác Ag-O từ pha Ag2O Độ truyền suốt 38 NC AgNPs/NC 4000 3600 3200 2800 2400 2000 1600 1200 800 400 Số sóng cm-1 Hình 3.10 Phổ FT-IR NC AgNPs/NC Phân tích nhiệt trọng lượng (TGA) NC AgNPs/NC cho thấy nhiệt độ điểm 10% khối lượng 250 °C 300 °C (Hình 3.11) Độ hụt khối AgNPs/NC so với NC liên quan tới hàm lượng AgNPs có mặt vật liệu Đồng thời, nhiệt độ khoảng 750 °C, chênh lệch khối lượng hai mẫu khoảng 5%, điều phù hợp với hàm lượng bạc có mẫu rắn bàn luận 39 120 Nanocellulose Khối lượng (%) 100 AgNPs/Nanocellulose 80 60 40 20 40 120 200 280 360 440 Nhiệt độ (°C) 520 600 680 760 Hình 3.11 Giản đồ TGA nanocellulose AgNPs/NC Phân tích kính hiển vi điện tử (TEM) cho thấy hình thành hạt hình cầu nano bạc (đường kính khoảng 50 nm) phân bố hạt nanocellulose (Hình 3.12) NC AgNPs/NC Hình 3.12 Ảnh TEM NC AgNPs/ NC 40 3.3 Khảo sát hoạt tính xúc tác AgNPs/NC 3.3.1 Phản ứng khử 4-nitrophenol Độ hấp thu a) Khảo sát hàm lượng xúc tác 1.6 1.4 1.2 1.0 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 mg 10 mg 15 mg 20 mg 25 mg 250 300 350 400 Bước sóng (nm) 450 500 Hình 3.13 Phổ UV-Vis dung dịch 4-NP sử dụng hàm lượng xúc tác khác thời gian phút Khi tăng lượng xúc tác sử dụng, đỉnh hấp thu 4-nitrophenolat (~400 nm) giảm dần xuất đỉnh hấp thu 300 nm (tăng lên theo hàm lượng xúc tác), liên quan đến hình thành 4-aminophenol (Hình 3.13) Thực phản ứng phút hàm lượng xúc tác: mg, mg, 10 mg, 15 mg, 20 mg 25 mg Hình 3.13 cho thấy giảm liên tiếp độ hấp thu theo hàm lượng xúc tác 400 nm (λmax 4-NP) với phát triển đồng thời đỉnh 300 nm (λmax 4-AP) Trong thời gian phản ứng, với hàm lượng xúc tác tăng dần, đỉnh 4-NP giảm dần Sau phút với hàm lượng xúc tác 25 mg, độ chuyển hóa 4-NP 90% Hình 3.14 Khử 4-nitrophenol thành 4-aminophenol sử dụng xúc tác AgNPs/NC 41 b) Khảo sát thời gian phản ứng Độ hấp thu 1.5 0s 60 s 120 s 180 s 240 s 300 s 0.5 250 300 350 400 450 500 Bước sóng (nm) Hình 3.15 Phổ UV-Vis dung dịch 4-NP thời gian khác nhau, sử dụng 25 mg xúc tác Tương tự, với hàm lượng xúc tác 25 mg, trình khử khảo sát theo thời gian phản ứng Hình 3.15 cho thấy giảm liên tiếp độ hấp thu theo thời gian ln(At/Ao) 400 nm (λmax 4-NP) với tăng đồng thời đỉnh 300 nm (λmax 4-AP) 0.5 0.0 -0.5 -1.0 -1.5 -2.0 -2.5 -3.0 y = -0.0089x + 0.1768 R² = 0.9640 60 120 180 Thời gian (s) 240 300 Hình 3.16 Đồ thị ln(At/A0) theo thời gian 4-NP Đồ thị ln(At/A0) so với thời gian phản ứng thể Hình 3.16, At A0 độ hấp thu 4-NP thời điểm t giai đoạn ban đầu, đo bước sóng 400 nm Mối quan hệ tuyến tính ln(At/A0) so với thời gian phản ứng cho thấy giảm hàm lượng 4-NP tuân theo động học bậc biểu kiến (công thức 1) Hằng số tốc độ phản ứng trình khử 4-NP sử dụng xúc tác AgNPs 42 tính từ độ dốc phương trình tuyến tính ln(At/A0) = f(t) (cơng thức 1) 8,9×103 s1 𝑙𝑛 𝐴𝑡 𝐶𝑡 = 𝑙𝑛 = −𝑘𝑡 (1) 𝐴0 𝐶0 Theo chế Langmuir-Hinshelwood, 4-NP ion borohydride (BH4‒) hấp phụ bề mặt AgNPs; trình chuyển điện tử từ BH4‒ sang 4-NP diễn bề mặt AgNPs, chuyển hóa 4-NP thành 4-AP; sau đó, khử hấp phụ khỏi bề mặt AgNPs (Hình 3.17) Sự phân bố tốt AgNPs (với kích thước nhỏ) bề mặt nanocellulose, với hỗ trợ nhóm hydroxyl, nâng cao khả khuếch tán chất phản ứng; hoạt tính xúc tác hệ có khả tăng cường [29] Hình 3.17 Cơ chế Langmuir-Hinshewood phản ứng chuyển hóa 4-NP thành 4-AP [30] Bên cạnh đó, NaBH4 hịa tan dung dịch sinh khí H2 ảnh hưởng đến q trình khảo sát, cần loại bỏ để tránh sai lệch trình đo mẫu (phương trình 2) NaBH4 + 4H2O → NaB(OH)4 + 4H2 ↑ (2) a b Hình 3.18 Sự thay đổi màu sắc dung dịch 4-NP: (a) trước (b) sau phản ứng phút 43 Dung dịch 4-NP có mặt NaBH4 có màu vàng nhạt, sau phản ứng khử (5 phút) chuyển sang không màu, cho thấy 4-NP (màu vàng) khử thành 4AP (khơng màu) (Hình 3.18) 3.3.2 Phản ứng khử methyl da cam (MO) a) Khảo sát hàm lượng xúc tác 3.5 mg mg Độ hấp thu 2.5 10 mg 15 mg 1.5 0.5 200 300 400 500 600 700 Bước sóng (nm) Hình 3.19 Phổ UV-Vis dung dịch MO hàm lượng xúc tác khác thời gian phút Khi tăng lượng xúc tác, đỉnh hấp thu MO (~465 nm) giảm dần; đồng thời, xuất đỉnh hấp thu 250 nm tăng theo hàm lượng xúc tác, liên quan đến hình thành dẫn xuất hydrazine Thực phản ứng phút hàm lượng xúc tác: mg, mg, 10 mg, 15 mg, cho thấy giảm liên tiếp độ hấp thu theo thời gian 465 nm (λmax MO) với tăng đồng thời đỉnh 250 nm (λmax dẫn xuất hydrazine) Trong thời gian phản ứng, với hàm lượng xúc tác tăng dần, đỉnh hấp thu MO giảm dần Sau phút, với hàm lượng xúc tác 10 mg, độ chuyển hóa MO 98% Tương tự q trình khử 4-nitrophenol, MO ion borohydride (BH4‒) hấp phụ bề mặt AgNPs; trình chuyển điện tử từ BH4‒ sang MO 44 diễn bề mặt AgNPs (tác động vào vị trí nối đơi N=N), chuyển hóa MO thành dẫn xuất hydrazine; sau đó, sản phẩm khử hấp phụ khỏi bề mặt AgNPs b) Khảo sát thời gian phản ứng 3.5 0s 60 s 120 s 180 s 240 s 300 s Độ hấp thu 2.5 1.5 0.5 200 300 400 500 Bước sóng (nm) 600 700 Hình 3.20 Phổ UV-Vis dung dịch MO thời gian khác nhau, sử dụng 10 mg xúc tác Dựa vào kết khảo sát hàm lượng xúc tác, lượng xúc tác 10 mg sử dụng để tiến hành khảo sát thời gian phản ứng Hình 3.20 cho thấy giảm liên tiếp độ hấp thu theo thời gian 465 nm (λmax MO) với tăng đồng thời đỉnh 250 nm (λmax dẫn xuất hydrazine) Tương tự, mối quan hệ tuyến tính ln(At/A0) theo thời gian phản ứng cho thấy giảm MO tuân theo động học bậc biểu kiến (Hình 3.21) Hằng số tốc độ phản ứng biểu kiến của trình khử MO sử dụng xúc tác AgNPs 13,6×103 s1 ln(At/Ao) 45 0.5 0.0 -0.5 -1.0 -1.5 -2.0 -2.5 -3.0 -3.5 -4.0 -4.5 y = -0.0136x + 0.1127 R² = 0.9881 60 120 180 Thời gian (s) 240 300 Hình 3.21 Đồ thị ln(At/A0) theo thời gian MO Dung dịch MO có mặt NaBH4 có màu vàng cam, sau q trình khử (5 phút) chuyển sang khơng màu suốt, cho thấy MO (màu cam) khử thành dẫn xuất hydrazyzine (khơng màu) (Hình 3.22) a b Hình 3.22 Sự thay đổi màu sắc dung dịch MO: (a) trước (b) sau phản ứng phút 46 Chương IV KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 47 4.1 Kết luận Tận dụng nguồn phụ phẩm từ nông nghiệp, nanocellulose tổng hợp thành công từ ngô quy trình hóa học đơn giản, bao gồm giai đoạn: xử lý kiềm với NaOH 1,0 M nhiệt độ 80 °C, tẩy trắng dung dịch H2O2 nhiệt độ phòng thủy phân axit dung dịch H2SO4 1,0 M giờ, nhiệt độ 80 °C Vật liệu nanocellulose thu có dạng hình cầu, kích thước khoảng 50 nm (kiểm tra phương pháp TEM) độ tinh thể 67,3% (kiểm tra XRD) Đồng thời, nhóm chức đặc trưng cellulose loại bỏ hemicellulose, lignin đánh giá thông qua phương pháp FT-IR Quy trình chế tạo hệ AgNPs/NC thiết lập dựa phương pháp khử hóa học, sử dụng NaBH4 nhiệt độ phịng Nanocellulose cho thấy tính hiệu việc hỗ trợ phân tán hạt nano bạc, giúp thu hạt cầu nano bạc có kích thước nhỏ (khoảng 50 nm) quan sát hình TEM Phân tích thành phần ngun tố cho thấy khoảng 5% Ag phân tán đồng bề mặt nanocellulose; đồng thời, thành phần cellulose không thay đổi tiến hành gắn AgNPs Sự diện tinh thể AgNPs kiểm tra XRD, bên cạnh thay đổi độ hụt khối vật liệu gây thành phần kiểm tra phương pháp TGA Vật liệu cho thấy độ bền nhiệt lên đến 250 oC, cho phép mở rộng ứng dụng hệ trình phản ứng nhiệt độ tối đa Hoạt tính xúc tác hệ AgNPs/NC đánh giá thông qua trình khử chọn lọc 4-NP thành 4-AP MO thành dẫn xuất hydrazine Sau phút, độ chuyển hóa tác chất đạt 90% (25 mg xúc tác với 4-NP) (10 mg xúc tác với MO), với số tốc độ biểu kiến bậc tương ứng k = 8,9×103 s1 (4-NP) k = 13,6×103 s1 (MO) 4.2 Kiến nghị Vai trò nanocellulose việc phân tán kiểm soát hạt AgNPs cần làm rõ Đồng thời, hoạt tính hệ tương ứng phản ánh mối quan hệ Đối với tính chọn lọc phản ứng khử, phương pháp đánh giá khác cần bổ sung để hoàn thiện liệu hoạt tính hệ xúc tác 48 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] D Klemm et al., “Cellulose: Fascinating Biopolymer and Sustainable Raw Material,’’Angewandte Chemie International Edition, vol 44, pp 3358–3393, 2005 [2] R J Moon et al., “Cellulose nanomaterials review: structure, properties and nanocomposites,’’ Chemical Society Review, vol 40, pp 3941–3994, 2011 [3] W T Wulandari et al., “Nanocellulose prepared by acid hydrolysis of isolated cellulose from sugarcane bagasse,” IOP Conference Series: Materials Science and Engineering, vol 107, ID 012045, 2016 [4] B Thomas et al., “Nanocellulose, a Versatile Green Platform: From Biosources to Materials and Their Applications,” Chemical Review, vol 118, pp 11575−11625, 2018 [5] U R Ezeiloa et al., “Enzymatic breakdown of lignocellulosic biomass: the role of glycosyl hydrolases and lytic polysaccharide monooxygenases,” Biotechnology & Biotechnological Equipment, vol 31, pp 647–662, 2017 [6] M Nasir et al., “Nanocellulose: Preparation methods and applications, ” Cellulose-Reinforced Nanofibre Composites, Elsevier Ltd., pp 261276, 2017 [7] N Lin and A Dufresne, “Nanocellulose in biomedicine: Current status and future Prospect,” European Polymer Journal, vol 59, pp 302–325, 2014 [8] M Kaushik and A Moores, “Review: Nanocellulose as versatile supports for metal nanoparticles and their applications in catalysis,” Green Chemistry, vol 18, pp 622–637, 2016 [9] F M Hussin et al., “Nanocellulose and nanoclay as reinforcement materials in polymer composites: A review,” Malaysian Journal of Fundamental and Applied Sciences, vol 16, pp 145153, 2020 [10] K Y Lee et al., “On the use of nanocellulose as reinforcement in polymer matrix composites,” Composites Science and Technology, vol 105, pp 15–27, 2014 [11] R Reshmy et al., “Nanocellulose-based products for sustainable applicationsrecent trends and possibilities,’’ Reviews in Environmental Science and Bio/Technology, vol 19, pp 779–806, 2020 49 [12] N Saba et al., “Preparation and characterization of fire retardant nano-filler from oil palm empty fruit bunch fibers,” BioResources, vol 10, pp 45304543, 2015 [13] A Dufresne, “Nanocellulose: a new ageless bionanomaterial,” Materials Today, vol 16, pp 220227, 2013 [14] R Sabo et al., “Nanocellulose-Enabled Electronics, Energy Harvesting Devices, Smart Materials and Sensors: A Review,” Journal of Renewable Materials, vol 4, pp 297-312, 2016 [15] P Serp and J L Figueiredo, Carbon Materials for Catalysis, New York: Jonh Wiley & Sons, 2008 [16] M Dhiman et al., “Silica-Supported Nanoparticles as Heterogeneous Catalysts” in Nanoparticles in Catalysis: Advances in Synthesis and Applications (Eds.: K Philippot, A Roucoux), Wiley, pp 215238, 2021 [17] Z Guo and S Fu, “Preparation of gold nanoparticles on nanocellulose and their catalytic activity for reduction of NO2-,” BioResources, vol 14, pp 30573068, 2019 [18] K Zhang et al., “Facile synthesis of palladium and gold nanoparticles by using dialdehyde nanocellulose as template and reducing agent,” Carbohydrate Polymer, vol 186, pp 132139, 2018 [19] W H Eisa et al., “Solid-State synthesis of metal nanoparticles supported on cellulose nanocrystals and their catalytic activity,” ACS Sustainable Chemistry & Engineering, vol 6, pp 39743983, 2018 [20] M Gopiraman et al., “Gold, silver and nickel nanoparticle anchored cellulose nanofiber composites as highly active catalysts for the rapid and selective reduction of nitrophenols in water,” RSC Advances, vol 8, pp 30143023, 2018 [21] Y Chen et al., “TEMPO-oxidized bacterial cellulose nanofibers-supported gold nanoparticles with superior catalytic properties,” Carbohydrate Polymers, vol 160, pp 3442, 2017 [22] X An et al., “Cellulose nanocrystal/hexadecyltrimethylammonium bromide/silver nanoparticle composite as a catalyst for reduction of 4-nitrophenol,” Carbohydrate Polymers, vol 156, pp 253258, 2020 50 [23] J Michałowicz and W Duda, “Phenols - Sources and Toxicity,” Polish Journal of Environmental Studies, vol 16, pp 347362, 2007 [24] S Liu et al., “Polydopamine as a bridge to decorate monodisperse gold nanoparticles on Fe3O4 nanoclusters for the catalytic reduction of 4-nitrophenol,” RSC Advances, vol 7, pp 45545–45551, 2017 [25] K O Iwuozor et al., “Adsorption of methyl orange: A review on adsorbent performance,” Current Research in Green and Sustainable Chemistry, vol 4, ID 100179, 2021 [26] A F Ali et al., “Development of magnetic nanoparticles for fluoride and organic matter removal from driking water,” Water Purification, vol 9, pp 209-262, 2017 [27] M Takagi, Các phương pháp phân tích hóa học, NXB Đại học Quốc gia Tp Hồ Chí Minh, pp 172175, 2010 [28] A Mohammed and A Abdullah, “Scanning Electron Microscopy (SEM): A Review,” Proceeding of 2018 International Conference on Hydraulics and Pneumatics-HERVEX, Romania, pp 7785, 2018 [29] S Chatterjee et al., “Catalytic reduction of 4-nitrophenol to 4-aminophenol using an efficient Pd nanoparticles,” IOP Conference Series: Materials Science and Engineering, vol 1080, ID 012010, 2021 [30] R Grzeschik et al., “On the overlooked critical role of the pH value on the kinetics of the 4-Nitrophenol NaBH4-Reduction catalyzed by noble metal nanoparticles (Pt, Pd, Au),” The Journal of Physical Chemistry, vol 124, pp 29392944, 2020 51 LÝ LỊCH TRÍCH NGANG Thông tin cá nhân Họ tên: Thạch Nguyễn Roya Giới tính: Nữ Ngày, tháng, năm sinh: 05/04/1997 Nơi sinh: Vĩnh Long Số điện thoại: 0362231310 Email: thachnguyenroya97@gmail.com Địa liên lạc: 497, Hòa Hảo, phường 7, quận 10, TP Hồ Chí Minh Q trình đào tạo a Đại học (2016 - 2020) Tốt nghiệp tại: Trường Đại học Bách Khoa - ĐHQG TP Hồ Chí Minh Ngành: Kỹ thuật Hóa Học Loại hình đào tạo: Chính quy Năm tốt nghiệp: 2020 Xếp loại tốt nghiệp: Khá b Sau đại học (2020 - đến nay) Đang theo học chương trình Thạc sĩ Trường Đại học Bách Khoa - ĐHQG TP Hồ Chí Minh Ngành: Kỹ thuật Hóa Học