Nghiên cứu sản xuất oxit nhôm có độ tinh khiết cao ứng dụng trong chế tạo vật liệu hấp phụ

TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI LUẬN VĂN THẠC SĨ Nghiên cứu sản xuất oxit nhơm có độ tinh khiết cao, ứng dụng chế tạo vật liệu hấp phụ VƯƠNG THÀNH CHUNG Chung.VT202952M@sis.hust.edu.vn Ngành Kỹ thuật Hóa học Giảng viên hướng dẫn: PGS TS La Thế Vinh Viện: Kỹ thuật Hóa học HÀ NỘI, 09/2022 TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI LUẬN VĂN THẠC SĨ Nghiên cứu sản xuất oxit nhơm có độ tinh khiết cao, ứng dụng chế tạo vật liệu hấp phụ VƯƠNG THÀNH CHUNG Chung.VT202952M@sis.hust.edu.vn Ngành Kỹ thuật Hóa học Giảng viên hướng dẫn: PGS TS La Thế Vinh Viện: Kỹ thuật Hóa học HÀ NỘI, 09/2022 Chữ ký GVHD CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc BẢN XÁC NHẬN CHỈNH SỬA LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên tác giả luận văn: Vương Thành Chung Đề tài luận văn: Nghiên cứu sản xuất oxit nhơm có độ tinh khiết cao, ứng dụng chế tạo vật liệu hấp phụ Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số SV: 20202952M Tác giả, Người hướng dẫn khoa học Hội đồng chấm luận văn xác nhận tác giả sửa chữa, bổ sung luận văn theo biên họp Hội đồng ngày 31 tháng 10 năm 2022 với nội dung sau: - Chỉnh sửa lỗi tả, in ấn - Bổ sung phần mở đầu - Rút gọn lại kết luận Ngày 02 tháng 11 năm 2022 Giáo viên hướng dẫn Tác giả luận văn CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG Mẫu 1c ĐỀ TÀI LUẬN VĂN Nghiên cứu sản xuất oxit nhơm có độ tinh khiết cao, ứng dụng chế tạo vật liệu hấp phụ Giáo viên hướng dẫn Ký ghi rõ họ tên Lời cảm ơn Với lòng biết ơn sâu sắc, em xin trân trọng cảm ơn PGS.TS La Thế Vinh giao đề tài tận tình hướng dẫn, bảo để tơi hồn thành luận văn Tơi xin chân thành cảm ơn thầy cô Bộ môn Công nghệ chất vô – Viện Kỹ thuật Hóa học ln nhiệt tình giúp đỡ tơi suốt q trình thực luận văn Tơi gửi lời cảm ơn đến gia đình, bạn bè, đồng nghiệp người thân yêu tạo điều kiện giúp đỡ tơi suốt thời gian học tập hồn thành luận văn Tóm tắt nội dung luận văn Hiện nay, nguy ô nhiễm nguồn nước chất thải hữu từ trình dệt nhuộm, thuộc da, cao su, nhựa… ngày cao Nước thải thường chứa thuốc nhuộm hữu – chất độc hại sức khỏe người mơi trường Có nhiều phương pháp xử lý thuốc nhuộm hữu như: phương pháp keo tụ, phương pháp phân hủy quang xúc tác, phương pháp oxi hóa điện hóa, phương pháp hấp phụ hay sử dụng màng lọc Trong phương pháp hấp phụ phương pháp vừa có hiệu xử lý thuốc nhuộm hữu cơ, vừa phù hợp với điều kiện nước ta vật liệu hấp phụ thường sẵn có rẻ tiền Nhơm oxit vật liệu oxit kim loại nhiều nhà khoa học nghiên cứu làm vật liệu hấp phụ xử lý mơi trường Al 2O3 có diện tích bề mặt riêng lớn, cấu trúc xốp, phù hợp làm vật liệu hấp phụ thuốc nhuộm mang điện Tuy nhiên khả xử lý trực tiếp thuốc nhuộm hữu mang điện dương Al 2O3 thấp Do lựa chọn đề tài luận văn “Nghiên cứu sản xuất oxit nhơm có độ tinh khiết cao, ứng dụng chế tạo vật liệu hấp phụ” Luận văn nghiên cứu chế tạo γ-Al 2O3 có độ tinh khiết cao từ nhôm hydroxit Tân Rai cách làm nước cất, axit HCl 5%, hòa tách axit HCl 25%, chế tạo hợp chất trung gian AACH Sản phẩm γ-Al 2O3 thu được biến tính Natri dedocyl sulfat (SDS) thử nghiệm sản phẩm thu làm vật liệu hấp phụ thuốc nhuộm Rhodamine B Kết nghiên cứu thu cho thấy chế tạo γ-Al2O3 có độ tinh khiết 99,42%, vật liệu sau biến tính có diện tích bề mặt riêng lớn (252,6023 m /g), hấp phụ tốt chất màu Rhodamine B pH 7, muối NaCl 0,01 mg/L, thời gian hấp phụ 25 phút, nồng độ RhB 10 ppm Kết nghiên cứu luận văn hoàn toàn phù hợp với đề tài luận văn có ứng dụng thực tế cao HỌC VIÊN Ký ghi rõ họ tên MỤC LỤC MỞ ĐẦU TỔNG QUAN CHƯƠNG 1.1 Giới thiệu nhôm hydroxit 1.1.1 Phân loại nhôm hydroxit [28] 1.1.2 Các phương pháp làm nhôm hydroxit 1.1.3 Động học q trình hịa tan nhơm hydroxit 1.2 Giới thiệu nhôm oxit (Al2O3) 1.2.1 Tính chất nhơm oxit 1.2.2 Phân loại nhôm oxit [2] 10 1.2.3 Gama nhôm oxit [5] 10 1.3 Giới thiệu thuốc nhuộm Rhodamine B 15 1.3.1 Thuốc nhuộm Rhodamine B 15 1.3.2 Ứng dụng Rhodamine B 16 1.3.3 Tác hại RhB 16 1.4 Các phương pháp xử lý thuốc nhuộm [7] 17 1.4.1 Phương pháp keo tụ 17 1.4.2 Màng lọc 17 1.4.3 Phương pháp phân hủy quang xúc tác 17 1.4.4 Phương pháp oxi hóa điện hóa 18 1.4.5 Phương pháp hấp phụ 18 1.5 Hấp phụ 18 1.5.1 Giới thiệu hấp phụ 18 1.5.2 Các yếu tố ảnh hưởng đến trình hấp phụ .19 1.5.3 Hấp phụ đẳng nhiệt .20 1.5.4 Hấp phụ môi trường nước 21 1.6 Chất hoạt động bề mặt 21 1.6.1 Phân loại chất hoạt động bề mặt (CHĐBM) [7] 22 1.6.2 Natri dodecyl sulfate (SDS) 23 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊNCỨU25 2.1 Hoá chất dụng cụ 25 2.1.1 Hoá chất 25 2.1.2 Dụng cụ 25 i 2.1.3 Thiết bị 25 2.2 Quy trình thực nghiệm 25 2.2.1 Tổng hợp vật liệu J-Al2O3 25 2.2.2 Biến tính J-Al2O3 chất hoạt động bề mặt 27 2.2.3 Nghiên cứu khả hấp phụ Rhodamine B J-Al2O3 oxit biến tính SDS chế tạo 28 2.3 Các phương pháp nghiên cứu 29 2.3.1 Phương pháp nhiễu xã Rơnghen (XRD) 29 2.3.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 29 2.3.3 Phương pháp phổ tán xạ lượng EDX 30 2.3.4 Phương pháp phổ hấp thụ UV-Vis 31 2.3.5 Phương pháp đo diên tích bề mặt riêng BET 32 2.3.6 Xác định nồng độ Al 3+ phương pháp chuẩn độ complexon 33 2.3.7 Xác định hiệu suất hòa tách 33 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 34 3.1 Phân tích mẫu nhơm hydroxit ngun liệu 34 3.1.1 Hình thái cấu trúc nhôm hydroxit 34 3.2 Làm nhôm hydroxit nước cất axit HCl 5% 35 3.3 Nghiên cứu q trình hịa tách Al(OH)3 axit HCl 36 3.3.1 Ảnh hưởng nồng đô axit HCl 36 3.3.2 Ảnh hưởng nhiệt độ hòa tách 37 3.3.3 Ảnh hưởng thời gian hòa tách 38 3.4 Chế tạo tiền chất NH4AlCO3(OH)2 (AACH) 39 3.5 Nghiên cứu chế tạo J-Al2O3 biến tính SDS 40 3.5.1 Cấu trúc 40 3.5.2 Phân bố kích thước hạt 41 3.5.3 Thành phần hóa học 41 3.5.4 Biến tính J-Al2O3 thu SDS 42 3.6 Nghiên cứu số yếu tố ảnh hưởng đến khả hấp phụ RhB J-Al2O3 sau biến tính 45 3.6.1 Ảnh hưởng pH dung dịch RhB 10 ppm đến hiệu hấp phụ 45 3.6.2 Ảnh hưởng thời gian hấp phụ đến hiệu suất hấp phụ dung dịch RhB vật liệu 46 3.6.3 Ảnh hưởng nồng độ RhB đến hiệu suất hấp phụ RhB vật liệu 48 ii 3.6.4 Khảo sát dung lượng hấp phụ RhB vật liệu J-Al2O3 biến tính SDS 49 CHƯƠNG KẾT LUẬN 52 4.1 Kết luận 52 4.2 Hướng phát triển đồ án tương lai .52 TÀI LIỆU THAM KHẢO 53 iii DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1 Cấu tạo Gibbsite .2 Hình 1.2 Mơ hình cấu trúc Gibbsite .3 Hình 1.3 Cấu trúc bayerite .4 Hình 1.4 Cấu trúc lớp Bayerite Hình 1.5 Cấu trúc lớp Nordstrandid .5 Hình 1.6 Ơ mạng sở Bemit Hình 1.7 Cấu trúc tinh thể Bemit Hình 1.8 Cấu trúc Diaspor Hình 1.9 Cấu trúc phân tử nhôm oxit Hình 1.10 Mơ hình cấu trúc γ-Al2O3 11 Hình 1.11 Mơ hình cấu trúc lớp nhơm bát diện xem kẽ với nhơm tứ diện 11 Hình 1.12 Cấu trúc khối γ-Al2O3 11 Hình 1.13 Cấu trúc phân tử Rhodamine B .16 Hình 1.14 Hấp phụ vật lý hấp phụ hóa học .19 Hình 1.15 Cơ chế hấp phụ 21 Hình 1.16 Hình mơ phân tử chất hoạt động bề mặt bề mặt phân cách nước – khơng khí [7] .22 Hình 1.17 Hình ảnh mơ tả phân tử CHĐBM mixel CHĐBM 22 Hình 1.18 Cấu tạo SDS 23 Hình 1.19 Hấp phụ chất hoạt động bề mặt dạng anion SDS nhôm oxit 23 Hình 1.20 Khả hấp phụ RhB pha vật liệu nano Al2O3 [7] 24 Hình 1.21 Thế ζ vật liệu nano γ-Al2O3 tổng hợp, sau biến tính với SDS sau hấp phụ RhB dung dịch NaCl 1mM (pH = 4,0) [7] .24 Hình 2.1 Sơ đồ chế tạo J-Al2O3 từ nhôm hydroxit Tân Rai .26 Hình 2.2 Sơ đồ biến tính J-Al2O3 chất hoạt động bề mặt SDS/chất NaCl 27 Hình 2.3 Sơ đồ hiển vi điện tử quét 30 Hình 3.1 Ảnh SEM mẫu nhôm hydroxit Tân Rai ban đầu 34 Hình 3.2 Kết phân bố kích thước hạt mẫu nhôm hydroxit Tân Rai ban đầu 34 Hình 3.3 Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu nhôm hydroxit Tân Rai ban đầu 35 Hình 3.4 Ảnh SEM mẫu nhôm hydroxit ban đầu 35 Hình 3.5 Ảnh SEM mẫu nhơm hydroxit sau nghiền làm 36 Hình 3.6 Sự phụ thuộc hiệu suất hòa tách vào nồng độ axit HCl .37 Hình 3.7 Sự phụ thuộc hiệu suất hòa tách vào nhiệt độ hịa tách .38 Hình 3.8 Sự phụ thuộc hiệu suất hòa tách vào thời gian hòa tách 39 iv Hình 3.9 Ảnh hiển vi điện tử quét NH4AlCO3(OH)2 thu 40 Hình 3.10 Phổ tán xạ laser NH4AlCO3(OH)2 thu 40 Hình 3.11 Giản đồ nhiễu xạ tia X γ-Al2O3 tổng hợp 41 Hình 3.12 Đồ thị phân bố kích thước hạt J-Al2O3 41 Hình 3.13 Phổ tán xạ lượng EDS mẫu J-Al2O3 thu sau nung o 500 C 42 Hình 3.14 Hình thái bề mặt J-Al2O3 trước biến tính dung dịch SDS với độ phóng đại 20.000 lần 100.000 lần .42 Hình 3.15 Hình thái bề mặt J-Al2O3 sau biến tính dung dịch SDS với độ phóng đại 20.000 lần 100.000 lần .43 Hình 3.16 Biểu đồ diện tích bề mặt riêng BET vật liệu γ-Al2O3 sau biến tính SDS 43 Hình 3.17 Diên tích bề mặt riêng γ-Al2O3 biến tính SDS 44 Hình 3.18 Dung dịch RhB sau hấp phụ γ-Al2O3 biến tính SDS pH khác 45 Hình 3.19 Đồ thị thể thay đổi hiệu suất hấp phụ RhB thay đổi pH 46 Hình 3.20 Dung dịch RhB sau hấp phụ thời gian khác 46 Hình 3.21 Ảnh hưởng thời gian đến hiệu suất hấp phụ RhB 47 Hình 3.22 Dung dịch RhB với nồng độ khác sau 25 phút hấp phụ 48 Hình 3.23 Ảnh hưởng nồng độ RhB đến hiệu suất hấp phụ vật liệu 49 Hình 3.24 Đồ thị đường đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir vật liệu RhB 50 Hình 3.25 Đồ thị đường đẳng nhiệt hấp phụ Freundlich vật liệu RhB 50 v