Đánh giá hàm lượng cu, pb trong trầm tích tại cửa sông sài gòn đồng nai dưới tác động của ph, độ mặn và ảnh hưởng của chúng lên phôi, ấu trùng hàu crassostrea gigas

i Lời cam đoan Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu tơi thực với hướng dẫn TS Mai Hương GS.TS Nguyễn Thị Huệ, khơng có phần nội dung chép cách bất hợp pháp từ cơng trình nghiên cứu tác giả khác Kết nghiên cứu, nguồn số liệu trích dẫn, tài liệu tham khảo hồn tồn xác trung thực Tp Hồ Chí Minh, Ngày 29 Tháng 03 Năm 2021 Nguyễn Văn Phương ii Lời cảm ơn Tôi xin chân thành cảm ơn Viện Công nghệ Môi trường, Học Viện Khoa học Công nghệ đồng ý tạo điều kiện cho thực luận văn Tôi xin chân thành cảm ơn TS Mai Hương GS.TS Nguyễn Thị Huệ tận tình, tâm huyết hướng dẫn giúp tơi hồn thành luận văn Tôi xin chân thành cám ơn Viện Khoa học Công nghệ & Quản lý Môi trường, Trường Đại Học Công nghiệp Tp HCM giúp đỡ động viên tơi suốt q trình học tập nghiên cứu Tôi xin chân thành cảm ơn Thầy cô, Nhà khoa học góp ý, phản biện đánh giá để luận văn hồn thành Cuối cùng, tơi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới gia đình bạn bè ln động viên, khuyến khích, tạo điều kiện cho suốt thời gian qua Tp Hồ Chí Minh, Ngày 25 Tháng 12 Năm 2020 Nguyễn Văn Phương iii Danh mục ký hiệu, chữ viết tắt Chữ viết tắt Tiếng Việt Igeo Hiệp hội Thử nghiệm Vật liệu Hoa Kỳ Giá trị bão hịa khơng khí Axit sulfur dễ bay Nhu cầu ô xy sinh học Bộ Tài Nguyên Môi trường Chỉ số nhiễm Nhu cầu xy hóa học Cacbon hữu hòa tan Nồng độ ảnh hưởng 10% sinh vật thử nghiệm Nồng độ ảnh hưởng 50% sinh vật thử nghiệm Chỉ số làm giàu Dung dịch rửa giải hay dịch lắng Khoảng ảnh hưởng thấp Khoảng ảnh hưởng trung bình Tiêu chuẩn an tồn thực phẩm Australia - Zealand Nồng độ ức chế 50% sinh vật thử nghiệm Chỉ số tích lũy địa hóa ISO Tổ chức Quốc tế Tiêu chuẩn hoá ISQG EPA s KH&CN Hướng dẫn chất lượng trầm tích biển tạm thời Khoa Học Công nghệ Nồng độ gây chết 50% sinh vật thử nghiệm Nồng độ ảnh hưởng thấp quan sát Nồng độ ảnh hưởng trung điểm Chỉ số đánh giá đa biến Cục Địa chất Hải dương học Quốc gia Nồng độ ảnh hưởng không quan sát Tổ chức Hợp tác Phát triển Kinh tế % giá trị phát triển khơng bình thường Nồng độ ảnh hưởng xảy Mức độ ảnh hưởng xảy Chỉ số tải lượng nhiễm ASTM ASV AVS BOD BTNMT Cf COD DOC EC10 EC50 EF EL ERL ERM FSANZ IC50 LC50 LOEC MEC MEI NOAA NOEC OECD PAD PEC PEL PLI Tiếng Anh The American Society for Testing and Materials The air saturation value Volatile sulfur acid Biochemical oxygen demand Contamination Factor Chemical oxygen demand Dissolved organic carbon Effects concentration 10% of test organisms Effect concentration on 50% of test organisms Enrichment Factor Elutriates, Effects Range Low Effects Range Median Food Standards Australia-New Zealand Concentration inhibits 50% of test organisms The Geoaccumulation Index International Organization for Standardization Interim Marine Sediment Quality Guidelines Concentration killed 50% of test organisms The lowest observed effect concentration Midpoint effect concentration Multivariable Evaluation Index National Oceanic and Atmospheric Administration No Observed Effect Concentration Organization for Economic Cooperation and Development The percentage abnormal development values Probable effect concentration Probable effect levels Pollution Load Index iv PND % giá trị phát triển bình thường PW QCVN 432017 RAC SEM SOM SQG EPA TEC TOC Tp.HCM Nước lỗ rỗng QCVN 43-2017 Quy chuẩn kỹ thuật Quốc gia chất lượng trầm tích Mã số đánh giá rủi ro Kim loại trích đồng thời Huyền phù hữu USEPA Cơ quan Bảo vệ Môi trường Hoa Kỳ WHO WS Tổ chức sức khỏe Thế giới Tồn trầm tích The percentage normal development values Pore water Risk Assessment Code Simultaneously extracted metals Suspension organic material Hướng dẫn chất lượng trầm tích Sediment Quality Guideline Nồng độ ảnh hưởng ngưỡng Tổng Cacbon hữu Thành phố Hồ Chí Minh The threshold effect concentration Total Organic Carbon content United States Environmental Protection Agency World Health Organization Whole sediment v Mục lục Lời cam đoan i Lời cảm ơn i Danh mục ký hiệu, chữ viết tắt iii Mục lục .v Danh mục bảng viii Danh mục hình vẽ, đồ thị ix Danh mục phụ lục xi MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan chất ô nhiễm Cu Pb trầm tích cửa sơng 1.1.1 Hàm lượng Cu Pb trầm tích cửa sơng Thế giới Việt Nam .5 1.1.2 Các dạng kim loại nặng (Cu, Pb) trầm tích cửa sơng 1.1.3 Các phương pháp đánh giá hàm lượng chất nhiễm Cu, Pb trầm tích cửa sơng 1.1.4 Một số tính chất độc tính đồng chì thủy sinh vật 12 1.2 Các yếu tố ảnh hưởng lên q trình giải phóng kim loại nặng trầm tích khu vực cửa sơng 15 1.2.1 Ảnh hưởng pH mơi trường đến q trình giải phóng kim loại nặng trầm tích 15 1.2.2 Ảnh hưởng độ mặn mơi trường đến q trình giải phóng kim loại nặng trầm tích 16 1.2.3 Các nghiên cứu ảnh hưởng pH, độ mặn lên trầm tích cửa sơng Thế giới Việt Nam 17 1.3 Phương pháp thử nghiệm độc tính trầm tích thêm chuẩn kim loại nặng 22 1.3.1 Các phương pháp thử nghiệm độc tính trầm tích 22 1.3.2 Chuẩn bị mẫu trầm tích thêm chuẩn kim loại nặng 24 1.3.3 Chuẩn bị dung dịch rửa giải trầm tích thêm chuẩn kim loại nặng 26 1.3.4 Chuẩn bị hàu (Crassostrea gigas) cho thử nghiệm 28 1.3.5 Tổng quan phương pháp thử nghiệm độc tính trầm tích thêm chuẩn kim loại nặng lên phôi ấu trùng hàu 30 1.4 Giới thiệu cửa sơng Sài gịn - Đồng Nai 34 1.4.1 Giới thiệu sơng Sài gịn – Đồng Nai 34 vi 1.4.2 Đặc điểm vùng cửa sơng Thị Vải Sồi Rạp 36 1.4.3 Hoạt động nuôi hàu vùng cửa sơng Sài Gịn – Đồng Nai 37 CHƯƠNG VẬT LIỆU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 39 2.1 Hóa chất, dụng cụ, thiết bị 40 2.2 Phương pháp thu xử lý mẫu trầm tích 40 2.3 Phương pháp phân tích mẫu 43 2.4 Thí nghiệm khảo sát pH độ mặn lên trình giải phóng Cu Pb trầm tích 43 2.4.1 Thí nghiệm khảo sát ảnh hưởng pH lên q trình giải phóng Cu Pb trầm tích 43 2.4.2 Thí nghiệm khảo sát ảnh hưởng độ mặn lên q trình giải phóng Cu Pb trầm tích 44 2.5 Thí nghiệm khảo sát hấp phụ Cu2+ Pb2+ trầm tích cửa sơng 44 2.5.1 Xác định cân hấp phụ Cu2+ Pb2+ lên trầm tích 44 2.5.2 Xác định động học hấp phụ Cu2+ Pb2+ lên trầm tích 45 2.6 Thí nghiệm độc tính trầm tích thêm chuẩn Cu2+ Pb2+ lên phôi hàu 45 2.6.1 Chuẩn bị dung dịch rửa giải trầm tích thêm chuẩn Cu2+ Pb2+ 45 2.6.2 Chuẩn bị sinh vật thử nghiệm 46 2.6.3 Thử nghiệm độc tính trầm tích thêm chuẩn Cu2+, Pb2+ 46 2.7 Phân tích liệu thí nghiệm 48 2.7.1 Tính toán số đánh giá theo phương pháp tiếp cận 48 2.7.2 Tính tốn lượng Cu2+ Pb2+ giải phóng khỏi trầm tích pH độ mặn 49 2.7.3 Tính tốn cân hấp phụ 50 2.7.4 Tính tốn động học hấp phụ 50 2.7.5 Tính EC50 51 2.7.6 Xử lý số liệu 51 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 53 3.1 Đánh giá hàm lượng (Cu, Pb) trầm tích cửa sơng Sài Gịn – Đồng Nai 53 3.1.1 Đánh giá hàm lượng (Cu Pb) trầm tích cửa sơng Sồi Rạp 53 3.1.2 Đánh giá hàm lượng(Cu Pb) trầm tích cửa sơng Thị Vải 62 3.1.3 So sánh trạng Hàm lượng Cu Pb hai vùng cửa sông 69 3.2 Khảo sát ảnh hưởng pH độ mặn lên q trình giải phóng (Cu, Pb) trầm tích cửa sơng Sài Gịn – Đồng Nai 72 vii 3.2.1 Ảnh hưởng pH lên q trình giải phóng Cu, Pb khỏi trầm tích 72 3.2.2 Ảnh hưởng độ mặn lên q trình giải phóng Cu, Pb khỏi trầm tích 82 3.3 Đánh giá khả hấp phụ (Cu2+, Pb2+) trầm tích cửa sơng Sài Gòn – Đồng Nai 89 3.3.1 Xác định đặc tính hóa lý mẫu trầm tích tham chiếu 89 3.3.2 Cân động học trình hấp phụ Cu2+ lên trầm tích 90 3.3.3 Cân động học trình hấp phụ Pb2+ lên trầm tích 94 3.4 Xác định độc tính trầm tích cửa sơng Sồi Rạp thêm chuẩn (Cu2+, Pb2+) đến phôi, ấu trùng hàu Crassostrea gigas 99 3.4.1 Chuẩn bị mẫu trầm tích thêm chuẩn Cu2+, Pb2+ dung dịch rửa giải cho thử nghiệm độc tính 99 3.4.2 Thử nghiệm độc tính dung dịch rửa giải trầm tích thêm chuẩn Cu2+ lên phôi, ấu trùng hàu 102 3.4.3 Kết thử nghiệm độc tính dung dịch rửa giải trầm tích thêm chuẩn Pb2+ lên phơi, ấu trùng hàu 106 KẾT LUẬN – KIẾN NGHỊ 113 Kết luận 113 Kiến nghị 113 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ 115 TÀI LIỆU THAM KHẢO 116 PHỤ LỤC 136 viii Danh mục bảng Bảng 1.1 Hàm lượng kim loại Cu, Pb trầm tích từ vịnh, sông, hồ cửa sông Thế giới .5 Bảng 1.2 Hàm lượng Cu, Pb trầm tích từ vịnh, sơng, hồ cửa sông Việt Nam .6 Bảng 1.3 Giá trị giới hạn thơng số trầm tích Bảng 1.4 Giá trị địa hóa: Hàm lượng kim loại trầm tích cửa sơng (mg/kg) 10 Bảng 1.5 Chỉ số tải lượng ô nhiễm (PLI) mức độ ô nhiễm 10 Bảng 1.6 Chỉ số tích lũy địa hóa Igeo mức độ nhiễm 11 Bảng 1.7 Các phương pháp thử nghiệm độc tính phơi, ấu trùng hàu 23 Bảng 1.8 Một số phương pháp kiểm tra độc tính trầm tích biển thực 24 Bảng 1.9 Các phương pháp thử nghiệm độc tính trầm tích phơi, ấu trùng hàu 30 Bảng 1.10 Phát triển phôi hàu Crassostrea gigas bình thường 32 Bảng 1.11 Hệ thống sơng Sài gịn – Đồng Nai 34 Bảng 1.12 Vị trí số KCN - Cảng bố trí cửa sơng Sồi Rạp 37 Bảng 3.1 Các vị trí thu mẫu trầm tích cửa sơng Sồi Rạp 54 Bảng 3.2 Kết TOC, pH, độ mặn trầm tích cửa sơng Sồi Rạp 55 Bảng 3.3 Hàm lượng Cu, Pb Al trầm tích cửa sơng Sồi Rạp 58 Bảng 3.4 Tổng hợp số EF, Igeo PLI Cu Pb cửa sơng Sồi Rạp 60 Bảng 3.5 Vị trí điểm thu mẫu trầm tích vùng cửa sơng Thị Vải 62 Bảng 3.6 Kết phân tích TOC, pH, độ mặn chất nhiễm trầm tích cửa sông Thị Vải 63 Bảng 3.7 Tổng hợp số EF, Igeo, Cf PLI Cu Pb vùng cửa sông Thị Vải 66 Bảng 3.8 Hàm lượng Cu, Pb Al trầm tích cửa sơng Thị Vải 66 Bảng 3.9 Giá trị trung bình pH, độ mặn, TOC, Cu Pb trầm tích cửa sơng Sồi Rạp 90 Bảng 3.10 Thông số cân hấp phụ Cu2+ lên trầm tích 92 Bảng 3.11 Thông số động học hấp phụ Cu2+ lên trầm tích 94 Bảng 3.12 Thông số cân hấp phụ Pb2+ trầm tích 96 Bảng 3.13 Thơng số động học hấp phụ Pb2+ trầm tích 98 Bảng 3.14 Kết tính tốn EC50 (mg/L) độc tính dung dịch rửa giải trầm tích thêm chuẩn Cu2+ 105 Bảng 3.15 Kết tính tốn EC50 (mg/L) độc tính dung dịch rửa giải trầm tích thêm chuẩn Pb2+ 109 ix Danh mục hình vẽ, đồ thị Hình 1.1 Quá trình phát triển phôi hàu Crassostrea gigas 31 Hình 1.2 Quá trình phát triển ấu trùng sau 24 33 Hình 1.3 Mơ vị trí cửa sơng, sơng Sài Gịn – Đồng Nai 35 Hình 2.1 Sơ đồ tổng thể nghiên cứu Luận Án 39 Hình 2.2 mơ vị trí lẫy mẫu vùng cửa sơng Sồi Rạp 42 Hình 2.3 Mơ vị trí lẫy mẫu vùng cửa sông Thị Vải 42 Hình 3.1 Hàm lượng Cu Pb trầm tích cửa sơng Sồi Rạp 56 Hình 3.2 Biểu đồ số làm giàu EF Cu Pb vùng cửa sơng Sồi Rạp 59 Hình 3.3 Biểu đồ số Igeo Cu Pb vùng cửa sơng Sồi Rạp 60 Hình 3.4 Biểu đồ số PLI Cu Pb vùng cửa sơng Sồi Rạp 61 Hình 3.5 Hàm lượng Cu Pb trầm tích cửa sơng Thị Vải với quy chuẩn 65 Hình 3.6 Biểu đồ số làm giàu EF Cu Pb vùng cửa sông Thị Vải 67 Hình 3.7 Biểu đồ số Igeo Cu Pb vùng cửa sông Thị Vải 67 Hình 3.8 Biểu đồ số PLI Cu Pb vùng cửa sông Thị Vải 68 Hình 3.9 Biểu đồ so sánh tiêu trầm tích cửa sơng Sồi Rạp Thị Vải 70 Hình 3.10 Biểu đồ số EF Cu Pb vùng cửa sơng Sồi Rạp Thị Vải 70 Hình 3.11 Biểu đồ số Igeo Cu Pb vùng cửa sông Sồi Rạp Thị Vải 71 Hình 3.12 Biểu đồ PLI Cu, Pb vùng cửa sơng Sồi Rạp Thị Vải 71 Hình 3.13 Hàm lượng Cu giải phóng (mg/L) khỏi trầm tích theo pH 73 Hình 3.14 Tỉ lệ % Cu giải phóng khỏi trầm tích theo pH 74 Hình 3.15 Hàm lượng mg/L Cu giải phóng trung bình theo pH 74 Hình 3.16 Tỉ lệ % Cu giải phóng trung bình theo pH 76 Hình 3.17 Hàm lượng Pb giải phóng (mg/L) khỏi trầm tích theo pH 77 Hình 3.18 Tỉ lệ % Pb giải phóng khỏi trầm tích theo pH 77 Hình 3.19 Biểu đồ biểu diễn hàm lượng Pb (mg/L) giải phóng trung bình theo pH 78 Hình 3.20 Biểu đồ biểu diễn Pb (%) giải phóng trung bình theo pH 78 Hình 3.21 Hệ số phân bố Kd (L/kg) Cu Pb theo pH 80 Hình 3.22 Hàm lượng mg/L Cu Pb giải phóng trung bình theo pH 81 Hình 3.23 Hàm lượng Cu giải phóng (mg/L) khỏi trầm tích theo độ mặn ‰ 82 Hình 3.24 Tỉ lệ % Cu giải phóng khỏi trầm tích theo độ mặn ‰ 83 Hình 3.25 Hàm lượng Cu giải phóng trung bình (mg/L) theo độ mặn ‰ 84 Hình 3.26 Tỉ lệ (%) trung bình Cu giải phóng theo độ mặn 84 x Hình 3.27 Hàm lượng Pb giải phóng trung bình (mg/L) theo độ mặn ‰ 85 Hình 3.28 Tỷ lệ Pb (%) giải phóng trung bình theo độ mặn 86 Hình 3.29 Kd (L/kg) trung bình Cu Pb theo độ mặn 87 Hình 3.30 Hàm lượng Cu Pb giải phóng trung bình (mg/L) theo độ mặn 88 Hình 3.31 Mối quan hệ dung lượng hấp phụ q (mg/g) C0 (mg/L) Cu2+ 90 Hình 3.32 Biểu diễn cân hấp phụ Cu2+ lên trầm tích theo Langmuir 91 Hình 3.33 Biểu diễn cân hấp phụ Cu2+ lên trầm tích theo Freundlich 91 Hình 3.34 Biểu diễn dung lượng hấp phụ Cu2+ (mg/g) thời gian (giờ) 93 Hình 3.35 Biểu diễn mơ hình động học hấp phụ giả bậc Cu2+ lên trầm tích 93 Hình 3.36 Biểu diễn mơ hình động học hấp phụ giả bậc Cu2+ lên trầm tích 94 Hình 3.37 Biểu diễn dung lượng hấp phụ q(mg/g) Pb2+ với nồng độ ban đầu C0 (mg/L) 95 Hình 3.38 Biểu diễn cân hấp phụ Pb2+ lên trầm tích theo Langmuir 96 Hình 3.39 Biểu diễn cân hấp phụ Pb2+ lên trầm tích theo Freundlich 96 Hình 3.40 Biểu diễn dung lượng hấp phụ Pb2+ (mg/g) thời gian (giờ) 97 Hình 3.41 Biểu diễn mơ hình động học hấp phụ giả bậc Pb2+ lên trầm tích 98 Hình 3.42 Biểu diễn mơ hình động học hấp phụ giả bậc Pb2+ lên trầm tích 98 Hình 3.43 Biểu diễn dung lượng hấp phụ trầm tích theo nồng độ đầu Cu2+ 99 Hình 3.44 Biểu diễn nồng độ Cu2+ dung dịch rửa giải 100 Hình 3.45 Biểu diễn dung lượng hấp phụ trầm tích theo nồng độ đầu Pb2+ 101 Hình 3.47 Biểu diễn nồng độ Pb dung dịch rửa giải 101 Hình 3.47 Tỉ lệ % khơng thụ tinh tinh trùng phơi nhiễm Cu dung dịch rửa giải 102 Hình 3.48 Tỉ lệ % khơng thụ tinh trứng phơi nhiễm Cu dung dịch rửa giải 103 Hình 3.49 Tỉ lệ % khơng thụ tinh trứng tinh trùng phơi nhiễm Cu dung dịch rửa giải 103 Hình 3.50 Tỉ lệ % khơng phát triển ấu trùng hàu phơi nhiễm Cu dung dịch rửa giải 104 Hình 3.51 Biểu diễn giá trị EC50 Cu dung dịch rửa giải lên thụ tinh phát triển hàu 105 Hình 3.52 Tỉ lệ % không thụ tinh tinh trùng phơi nhiễm Pb dung dịch rửa giải 106 Hình 3.53 Tỉ lệ % không thụ tinh trứng phơi nhiễm Pb dung dịch rửa giải 107 Hình 3.54 Tỉ lệ % không thụ tinh trứng tinh trùng phơi nhiễm Pb dung dịch rửa giải 107 132 rivers in Lake Victoria’s basin, Kenya," Lakes & Reservoirs: Research and Management, vol 8, no 1, pp 5-13, 2003 [150] K Prilop, et al., "Integrated water quality monitoring of the Thi Vai River: an assessment of historical and current situation," in 4th VNU – HCM International Conference for Environment and Natural Resources ICENR 2014, Ho Chi Minh City, 2014 [151] I Riba, T A N Delvalls, J S M Forja, and A G Mez-Parra, "The influence of ph and salinity on the toxicity of heavy metals in sediment to the estuarine clam ruditapes philippinarum," Environmental Toxicology and Chemistry, vol 23, no 5, p 1100–1107, 2004 [152] A Tessier, M X Bisson, and P G C Campbell, "Sequential Extraction Procedure for the Speciation of Particulate Trace Metals," Analytical chemistry, vol 51, no 7, pp 844-852, 1979 [153] Q Wu and J Ren, "Study on Heavy Metal Adsorption in Coastal Sediment of the Yellow River Estuary, China," Advanced Materials Research, vol 201203, pp 2540-2543, 2016 [154] C Begeal, "The Effect of Chloride Ion on Heavy Metal Partitioning and Transport in an Urban Watershed: Patroon Creek, Albany, NY," University at Albany, State University of New York Geology Theses and Dissertations 9., 2008 [155] S Noegrohati, "Sorption-Desorption Characteristics Of Heavy Metals And Their Availability From The Sediment Of Segara Anakan Estuary," Indo J Chem, vol 5, no 3, pp 236-244, 2005 [156] J Xie, X Sun, D Yang, and R Cao, "Combined toxicity of cadmium and lead on early life stages of the Pacific oyster, Crassostrea gigas," ISJ Invertebrate Survival Journal, vol 14, pp 210-220, 2017 [157] L I Portela, S Ramos, and A T Teixeira, "Effect of salinity on the settling velocity of fine sediments of a harbour basin," Coastal Research, vol 65, no Special, pp 1188-1193, 2013 [158] A V Samani, M Fakhraee, A R Karbassi, and Z Valikhani, "Effect of 133 dissolved organic carbon and salinity on flocculation process of heavy metals during mixing of the Navrud River water with Caspian Seawater," Desalination and Water Treatment, vol 54, no 4, pp 1-9, 2014 [159] A R Karbassi and M Heidari, "An investigation on role of salinity, pH and DO on heavy metals elimination throughout estuarial mixture," Global J Environ Sci Manage, vol 1, no 1, pp 41-46, 2015 [160] T T M Phuong, "Bioaccumulation of heavy metals in Nha Trang bay, Khanh hoa province Viet nam," Thesis: Doctor of Sciences, Discipline: Science of Environment, University Of Nice Sophia Antipolis, University Of Nice Sophia Antipolis, 2014 [161] H Guhathakurta and A Kaviraj, "Effects of Salinity and Mangrove Detritus on Desorption of Metals from Brackish Water Pond Sediment and Bioaccumulation in Fish and Shrimp," Acta hydrochim hydrobiol, vol 32, no 6, p 411−418, 2004 [162] W Baeyens, et al., "The biogeochemical behaviour of Cd, Cu, Pb and Zn in the Scheldt estuary:results of the 1995 surveys," Hydrobiologia, vol 366, pp 45-62, 1998 [163] I Phillips, D Lamb, D W Hawker, and E D Burton, "Effects of pH and Salinity on Copper, Lead, and Zinc Sorption Rates in Sediments from Moreton Bay, Australia," Bulletin of Environmental Contamination and Toxicology, vol 73, p 1041–1048, 2004 [164] G D N Laing, F M G Tack, M G Verloo, and F Hendrickx, "Heavy metal contents Cd, Cu, Zn in spiders (Pirata piraticus) living in intertidal sediments of the river Scheldt estuary Belgium as affected by substrate characteristics," The Science of the Total Environmen, vol 289, pp 71-81, 2002 [165] H C H Hahne and W Kroontje, "Significance of pH and Chloride Concentration on Behavior of Heavy Metal Pollutants: Mercury (I I), Cadmium(ll), Zinc(ll), and Lead(ll)," J Environ Quality, vol 2, no 4, pp 444-451, 1973 134 [166] N Akhmetov, General and Inorganic Chemistry Moscow, Russia: Mir, 1983 [167] E R Long, D O Macdonald, S l Smith, and C D Fred D, "Incidence of Adverse Biological Effects Within Ranges of Chemical oncentrations in Marine and Estuarine sediments,," Environmental Management, vol 19, pp 81-97, 1995 [168] ASTM E 1706, "Standard Test Method fo Measuring the Toxicity of Sediment-Associated Contaminants with Freshwater Invertebrates," 2005 [169] A Hegedusova, et al., "Adsorption processes of lead ions on the mixture surface of bentonite and bottom sediments," Bull Environ Contam Toxicol, vol 97, no 6, p 876–880, 2016 [170] Q Wu and J Ren, "Study on Heavy Metal Adsorption in Coastal Sediment of the Yellow River Estuary," Advanced Materials Research, vol 201-203, pp 2540-2543, 2011 [171] N Ariffin, M M A B Abdullah, M R R M A Zainol, and M S Baltatu, "Effect of Solid to Liquid Ratio on Heavy Metal Removal by GeopolymerBased Adsorbent," in IOP Conference Series: Materials Science and Engineering, 2018, pp 1-7 [172] T S Anirudhan and S P Sasikala, "Equilibrium, Kinetic and Thermodynamic Modeling for the Adsorption of Heavy Metals onto Chemically Modified Hydrotalcite," Indian Journal of Chemical Technology, vol 17, pp 247-259, 2010 [173] A S Thajeel, "Isotherm, Kinetic and Thermodynamic of Adsorption of Heavy Metal Ions onto Local Activated Carbon ," Aquatic Science and Technology, vol 1, no 2, p 25, 2013 [174] E His, I Heyvang, O Geffard, and X d Montaudouin, "Acomparison between oyster (Crassostrea gigas) and sea urchin (Paracentrotus lividus) larval bioassays for toxicological studies," Water Research, vol 33, no 7, pp 1706-1718, 1999 [175] J I Lorenzo, O C Nieto, and R Beiras, "Effect of humic acids on speciation 135 and toxicity of copper to Paracentrotus lividus larvae in seawater," Aquatic Toxicology, vol 58, p 27–41, 2002 [176] S J Brooks, T Bolam, L Tolhurst, J Bassett, and J L Roche, "Effects of dissolved organic carbon on the toxicity of copper to the developing embryos of the pacific oyster (Crassostrea gigas)," Environmental Toxicology and Chemistry, vol 26, no 8, p 1756–1763, 2007 [177] M Martin, K E Osborn, P Billig, and N Glickstein, "Toxicities of Ten Metals to Crassostrea g/gas and Mytilus edulis Embryos and Cancer magister Larvae," Marine Pollution Bulletin, vol 12, no 9, pp 305-308, 1981 [178] H Mai, et al., "Embryotoxic and genotoxic effects of heavy metals and pesticides on early life stages of Pacific oyster (Crassostrea gigas)," Marine Pollution Bulletin, vol 64, p 2663–2670, 2012 136 PHỤ LỤC Một số hình ảnh cơng tác thu mẫu tiến hành thí nghiệm PL Hình ảnh Hệ sinh thái dọc theo sơng Sồi Rạp PL Hình ảnh Vị trí ni Hàu sơng Sồi Rạp PL Hình ảnh Thu mẫu trầm tích vị trí cửa sơng Sồi Rạp 137 PL Hình ảnh Khảo sát ảnh hưởng pH đến q trình giải phóng Cu, Pb trầm tích PL Hình ảnh Tách vỏ Hàu lọc phận sinh dục hàu PL Hình ảnh Hút dung dịch thụ tinh độc chất well 138 PL Hình ảnh Trứng, tinh trùng sử dụng cho thử nghiệm độc chất (Ảnh chụp PTN Viện KHCN & QLMT) PL Hình ảnh Tinh trùng bám vào trứng 139 PL Hình ảnh Sự phân chia tế bào sau thụ tinh PL Hình ảnh 10 Thụ tinh khơng thành cơng khơng có phân chia tế bào hay phân rã Ảnh chụp PTN Viện KHCN & QLMT PL Hình ảnh 11 Ấu trùng hình chữ D biến dị tiếp xúc với Cu (Ảnh chụp PTN Viện KHCN & QLMT) 140 PL Hình ảnh 12 Phơi chết sau 24h tiếp xúc với độc chất Cu (Ảnh chụp PTN Viện KHCN & QLMT) PL Hình ảnh 13 Ấu trùng hình chữ D biến dị tiếp xúc với Pb PL Hình ảnh 14 Phơi bị phân hủy tiếp xúc với Pb 141 PL Bảng Ảnh hưởng độ mặn lên % Cu giải phóng khỏi trầm tích cửa sơng Sồi Rạp Cu phân tích mg/L Mẫu SR3 SR5 SR7 Độ mặn, ‰ 10 15 20 25 30 35 10 15 20 25 30 35 10 15 20 25 30 35 Lần 0,022 0,017 0,017 0,019 0,021 0,025 0,028 0,0258 0,0222 0,021 0,025 0,0266 0,027 0,0298 0,0266 0,022 0,0246 0,0266 0,029 0,031 0,032 Lần Lần 0,0215 0,0233 0,017 0,016 0,018 0,0167 0,017 0,02 0,02 0,023 0,028 0,025 0,029 0,0265 0,025 0,0264 0,022 0,02 0,02168 0,0198 0,02563 0,024 0,0279 0,02587 0,0287 0,027 0,0311 0,0289 0,0253 0,0251 0,026 0,0217 0,0265 0,0246 0,0272 0,0269 0,0287 0,0271 0,029 0,032 0,03195 0,033 % Cu giải phóng Lần Lần Lần TB SD 0,98 0,76 0,77 0,84 0,95 1,10 1,24 1,09 0,94 0,89 1,06 1,13 1,14 1,26 1,07 0,88 0,99 1,07 1,16 1,24 1,29 0,96 0,76 0,80 0,76 0,89 1,24 1,29 1,06 0,93 0,92 1,09 1,18 1,22 1,32 1,02 1,04 1,06 1,09 1,15 1,16 1,28 1,04 0,71 0,74 0,89 1,02 1,11 1,18 1,12 0,85 0,84 1,02 1,10 1,14 1,22 1,01 0,87 0,99 1,08 1,09 1,29 1,33 0,99 0,74 0,77 0,83 0,95 1,15 1,24 1,09 0,91 0,88 1,05 1,14 1,17 1,27 1,03 0,93 1,01 1,08 1,14 1,23 1,30 0,04 0,03 0,03 0,07 0,07 0,08 0,06 0,03 0,05 0,04 0,03 0,04 0,04 0,05 0,03 0,10 0,04 0,01 0,04 0,06 0,02 142 PL Bảng Ảnh hưởng độ mặn lên % Pb giải phóng khỏi trầm tích cửa sơng Sồi Rạp Pb phân tích, mg/L Mẫu SR3 SR5 SR7 Độ mặn, ‰ 10 15 20 25 30 35 10 15 20 25 30 35 10 15 20 25 30 35 % Pb giải phóng Lần Lần Lần Lần Lần Lần TB SD 0,030 0,048 0,064 0,080 0,090 0,104 0,128 0,060 0,07 0,074 0,079 0,080 0,087 0,100 0,060 0,072 0,090 0,096 0,1 0,108 0,116 0,034 0,04456 0,0656 0,076 0,089236 0,1082 0,134 0,065 0,076 0,080 0,078 0,085 0,084 0,106 0,066 0,068 0,092 0,093 0,1082 0,1088 0,1105 0,03475 0,048 0,0618 0,0844 0,0924 0,1176 0,121458 0,067 0,0698 0,07258 0,083 0,078283 0,089 0,10646 0,061255 0,073216 0,0874 0,1 0,099 0,0986 0,0999 0,72 1,15 1,54 1,92 2,16 2,50 3,08 1,41 1,64 1,73 1,85 1,87 2,04 2,34 1,43 1,71 2,14 2,29 2,38 2,57 2,76 0,83 1,07 1,58 1,83 2,15 2,60 3,22 1,52 1,77 1,86 1,83 1,99 1,96 2,49 1,57 1,62 2,19 2,21 2,58 2,59 2,63 0,84 1,15 1,49 2,03 2,22 2,83 2,92 1,57 1,63 1,70 1,94 1,83 2,08 2,49 1,46 1,74 2,08 2,38 2,36 2,35 2,38 0,79 1,13 1,53 1,93 2,18 2,64 3,07 1,50 1,68 1,77 1,88 1,90 2,03 2,44 1,49 1,69 2,14 2,29 2,44 2,50 2,59 0,13 0,10 0,09 0,20 0,08 0,33 0,30 0,17 0,16 0,17 0,12 0,17 0,12 0,18 0,15 0,13 0,11 0,17 0,24 0,27 0,39 143 PL Bảng Ảnh hưởng pH lên % Cu giải phóng khỏi trầm tích cửa sơng Sồi Rạp Mẫu SR3 SR5 SR7 pH 2,0 4,0 6,0 8,0 10,0 12,0 2,0 4,0 6,0 8,0 10,0 12,0 2,0 4,0 6,0 8,0 10,0 12,0 Cu phân tích, mg/L Lần 0,420 0,050 0,02 0,040 0,090 0,170 0,540 0,302 0,050 0,020 0,060 0,080 0,478 0,060 0,020 0,020 0,040 0,060 Lần 0,460 0,056 0,03 0,046 0,0936 0,182 0,550 0,150 0,057 0,025 0,062 0,093 0,480 0,064 0,026 0,020 0,047 0,063 Lần 0,475 0,06 0,02 0,044 0,094 0,176 0,58 0,17 0,06 0,03 0,06 0,08 0,49 0,0646 0,0255 0,0216 0,044 0,072 % Cu giải phóng khỏi trầm tích Lần 18,67 2,22 0,89 1,78 4,00 7,56 22,88 12,79 2,12 0,85 2,54 3,39 19,21 2,41 0,80 0,80 1,61 2,41 Lần 20,44 2,49 1,33 2,04 4,16 8,09 23,31 6,36 2,42 1,08 2,64 3,94 19,28 2,58 1,04 0,80 1,89 2,53 Lần 21,11 2,67 0,89 1,96 4,18 7,82 24,58 7,20 2,40 1,09 2,65 3,52 19,68 2,59 1,02 0,87 1,77 2,89 TB 20,07 2,46 1,04 1,93 4,11 7,82 23,59 8,78 2,31 1,01 2,61 3,62 19,39 2,53 0,96 0,82 1,75 2,61 SD 1,26 0,22 0,26 0,14 0,10 0,27 0,88 3,49 0,16 0,14 0,06 0,29 0,25 0,10 0,13 0,04 0,14 0,25 144 PL Bảng Ảnh hưởng pH lên % Pb giải phóng khỏi trầm tích cửa sơng Sồi Rạp Mẫu SR3 SR5 SR7 pH 2,0 6,0 10,0 12,0 2,0 6,0 10,0 12,0 2,0 6,0 10,0 12,0 Pb phân tích, mg/L Lần 0,420 0,050 0,02 0,020 0,020 0,020 0,480 0,060 0,02 0,020 0,020 0,020 0,340 0,060 0,020 0,020 0,020 0,020 Lần 0,440 0,056 0,026 0,026 0,024 0,018 0,500 0,065 0,026 0,025 0,026 0,030 0,380 0,064 0,026 0,020 0,047 0,063 Lần 0,475 0,06 0,018 0,0244 0,024 0,0176 0,458 0,070 0,026 0,026 0,030 0,028 0,39 0,0646 0,0255 0,0216 0,044 0,072 % Pb giải phóng khỏi trầm tích Lần 10,10 0,04 0,01 0,02 0,02 0,01 11,24 1,41 0,47 0,47 0,47 0,47 0,26 0,04 0,02 0,01 0,03 0,05 Lần 10,58 0,03 0,009 0,012 0,012 0,010 11,71 1,52 0,60 0,59 0,61 0,70 9,05 1,53 0,62 0,48 1,12 1,50 Lần 11,42 1,44 0,43 0,59 0,58 0,42 10,73 1,64 0,60 0,60 0,70 0,66 9,29 1,54 0,61 0,51 1,05 1,71 TB 10,70 0,50 0,15 0,21 0,20 0,15 11,23 1,52 0,56 0,56 0,60 0,61 6,20 1,04 0,41 0,33 0,73 1,09 SD 0,67 0,81 0,24 0,33 0,32 0,24 0,49 0,12 0,08 0,08 0,12 0,13 5,14 0,86 0,34 0,28 0,61 0,91 145 PL Bảng Cân hấp phụ Cu2+ lên trầm tích No C0 (mg/L) C(mg/L) C(mg/L) C(mg/L) q(mg/g) q(mg/g) q(mg/g) q(mg/g) (1) (2) (3) (1) (2) (3) (TB) 3,33333 6,66667 0,0008 0,0012 0,0010 0,0015 0,0006 0,0018 0,03333 0,06665 0,03332 0,06665 0,03333 0,06665 0,03332 0,06665 13,3333 26,6667 40,000 53,3333 66,6667 80,6667 0,0020 0,0090 0,0245 0,0335 0,0500 0,2470 0,0035 0,0100 0,0277 0,0371 0,0850 0,2730 0,0027 0,0093 0,0260 0,0353 0,0700 0,2600 0,13331 0,26658 0,39976 0,53300 0,66617 0,80420 0,13330 0,26657 0,39972 0,53296 0,66582 0,80394 0,13331 0,26657 0,39974 0,53298 0,66598 0,80407 0,13331 0,26657 0,39974 0,53298 0,66599 0,80407 PL Bảng Cân hấp phụ Pb2+ lên trầm tích N0 C0 (mg/L) 133,3 266,67 533,33 1066,67 2133,33 3333,33 5000,0 C(mg/L) C(mg/L) C(mg/L) (1) (2) (3) 0,05 0,12 0,2 0,6 2,9 68,9 90,1 0,055 0,13 0,22 0,63 72,1 90,5 0,045 0,09 0,19 0,5 2,7 65,4 86,0 q(mg/g) (1) q(mg/g) (2) q(mg/g) (3) q(mg/g) TB 1,33 2,67 5,33 10,66 21,30 32,64 49,10 1,33 2,67 5,33 10,66 21,30 32,61 49,10 1,33 2,67 5,33 10,66 21,31 32,68 49,14 1,33 2,67 5,3313 10,6609 21,3046 32,65 49,11 146 PL Bảng Động học hấp phụ Cu2+ lên trầm tích Times ( h) C0 (mg/L) C(mg/L) (1) C(mg/L) (2) C(mg/L) (3) q(mg/g) (1) q(mg/g) (2) q(mg/g) (3) 4,3 66,7 66,7 66,7 0,084 0,083 0,074 0,094 0,079 0,078 0,089 0,081 0,076 0,66616 0,66617 0,66626 0,66606 0,66621 0,66622 0,66611 0,66619 0,66624 12 18 66,7 66,7 66,7 0,073 0,07 0,07 0,077 0,074 0,07 0,075 0,072 0,07 0,66627 0,6663 0,6663 0,66623 0,66626 0,6663 0,66625 0,66628 0,6663 PL Bảng Động học hấp phụ Pb2+ lên trầm tích Times ( h) C0 (mg/L) C(mg/L) (1) C(mg/L) C(mg/L) (2) (3) q(mg/g) (1) q(mg/g) (2) 3333,3 463,630 440,45 3333,3 308,620 3333,3 q(mg/g) (3) 486,81 28,6967 28,92852 28,46489 293,19 324,05 30,2468 30,40111 30,09249 196,539 186,71 206,37 31,36761 31,46588 31,26934 3333,3 100,750 95,71 105,79 32,3255 12 3333,3 68,000 66,50 73,50 32,653 16,5 3333,3 72,750 69,11 76,39 32,6055 32,64188 32,56913 18,5 3333,3 70,500 66,98 74,03 32,628 32,66325 32,59275 32,37588 32,27513 32,668 32,598