Luận án tiến sĩ vật lý nghiên cứu áp dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích

LỜI CAM ĐOAN Tên Vũ Anh Hùng, tác giả luận án tiến sĩ "Nghiên cứu áp dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ phương pháp nhiệt huỳnh quang xác định niên đại cổ vật mẫu trầm tích" Bằng danh dự mình, tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tơi, khơng có phần nội dung chép cách bất hợp pháp từ cơng trình nghiên cứu tác giả khác Kết nghiên cứu, nguồn số liệu trích dẫn, tài liệu tham khảo nêu luận án hồn tồn xác trung thực Hà Nội, ngày tháng năm 2020 Tác giả luận án Vũ Anh Hùng LỜI CẢM ƠN Lời đầu tiên, tơi xin bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc tới hai thầy hướng dẫn là: PGS.TS Nguyễn Quang Miên (Viện Khảo cổ học, Viện Hàn lâm KHXH Việt Nam) PGS.TS Bùi Văn Loát (Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐH Quốc gia Hà Nội), thầy cho nguồn động lực đam mê với khoa học Các Thầy dành thời gian quý báu để hướng dẫn, hỗ trợ khuyến khích tơi suốt q trình làm luận án tiến sĩ Tôi muốn gửi lời cảm ơn tới Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội cho tơi điều kiện đăng kí thực luận án tiến sĩ Tôi muốn gửi lời cảm ơn tới tất Thầy, Cô Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý động viên tạo điều kiện tốt cho công việc Luận án khơng hồn thành khơng có giúp đỡ nhiệt tình đồng nghiệp Bộ mơn Vật lý, Khoa Hóa - Lý kỹ thuật, Học viện Kỹ thuật Quân Tôi muốn gửi đến tất Thầy đồng nghiệp lòng biết ơn chân thành Cuối cùng, tơi muốn cảm ơn chân thành tới gia đình với lịng tin tình u vô điều kiện họ, hiểu, cảm thông hỗ trợ tơi cơng việc gia đình để tơi n tâm có nhiều thời gian cho luận án MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN MỤC LỤC MỞ ĐẦU 10 CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU .15 1.1 MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI PHỔ BIẾN HIỆN NAY 15 1.1.1 Giới thiệu chung phương pháp xác định niên đại 15 1.1.2 Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật phương pháp hydrat 15 1.1.3 Các phương pháp vật lý hạt nhân xác định niên đại 16 1.2 TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRÊN THẾ GIỚI VÀ TRONG NƯỚC 27 1.2.1 Tình hình nghiên cứu giới 27 1.2.2 Tình hình nghiên cứu Việt Nam 32 1.3 KẾT LUẬN CHƯƠNG 35 CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ VÀ PHƯƠNG PHÁP NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI 36 2.1 XÁC ĐỊNH TUỔI BẰNG PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ 36 2.1.1 Phương trình tính tuổi mẫu vật 36 2.1.2 Tương tác hạt bêta chất nhấp nháy lỏng 37 2.1.3 Gia công chế tạo detector nhấp nháy lỏng 38 2.1.4 Chuẩn hóa thể tích mẫu đo 44 2.1.5 Đo xạ bêta hệ đo Tri carb 2770TR/SL 45 2.1.6 Xử lý số liệu theo phép đo phóng xạ hoạt độ nhỏ 50 2.1.7 So sánh kết đo hoạt độ 14C với đơn vị khác 60 2.2 PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI NHIỆT HUỲNH QUANG 62 2.2.1 Mơ hình tốn đo tuổi nhiệt huỳnh quang mẫu gốm cổ 62 2.2.2 Phương trình tính tuổi cổ vật theo liều xạ hạt nhân qua hiệu ứng nhiệt huỳnh quang 68 2.2.3 Gia công xử lý mẫu đo 69 2.2.4 Đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang 74 2.2.5 Xác định liều tích lũy mẫu 79 2.2.6 Xác định suất liều chiếu năm lên mẫu (D0) 81 2.2.7 Xác định độ ẩm môi trường, mẫu gốm 84 2.3 ĐÁNH GIÁ CHUNG VỀ PHƯƠNG PHÁP TUỔI 14C VÀ PHƯƠNG PHÁP ĐO TUỔI NHIỆT HUỲNH QUANG 87 2.3.1 Về phương pháp đo 14C nhấp nháy lỏng 87 2.3.2 Về phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang từ thạch anh hạt thô 87 2.4 KẾT LUẬN CHƯƠNG 88 CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM VÀ ĐÁNH GIÁ .89 3.1 ĐO ĐỐI SÁNH HAI PHƯƠNG PHÁP 89 3.1.1 Lựa chọn mẫu đo 89 3.1.2 Xác định tuổi phương pháp carbon phóng xạ 92 3.1.3 Xác định tuổi phương pháp nhiệt huỳnh quang 94 3.1.4 Đánh giá kết 98 3.2 XÁC ĐỊNH TUỔI TẠI KHU DI TÍCH HỒNG THÀNH THĂNG LONG 100 3.2.1 Xác định tuổi phương pháp carbon phóng xạ 100 3.2.2 Xác định tuổi phương pháp nhiệt huỳnh quang 102 3.3 XÁC ĐỊNH TUỔI TẠI KHU DI TÍCH GỊ THÁP 107 3.3.1 Xác định tuổi phương pháp carbon phóng xạ 107 3.3.2 Xác định tuổi phương pháp nhiệt huỳnh quang 109 3.4 XÁC ĐỊNH TUỔI Ở BẾN TRE 113 3.4.1 Mẫu nghiên cứu 113 3.4.2 Thực nghiệm, kết thảo luận 115 3.5 KẾT LUẬN CHƯƠNG 117 KẾT LUẬN .119 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN .122 TÀI LIỆU THAM KHẢO .123 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT Ký hiệu AMS Tiếng Anh Tiếng Việt Accelerator Mass Khối phổ kế gia tốc Spectrometer BGO Bishmuth Germannate Bảo vệ Detector CPM Counts per minute Số đếm phút DPM Decays per minute Số phân rã phút E2/B Efficency/ Background GPC Gas Proportion Counting Tỷ số bình phương hiệu suất phơng đo Ống đếm tỷ lệ chứa khí Hoàng Thành Thăng Long HTTL International Atomic Energy Cơ quan Năng lượng nguyên tử Agency quốc tế LSC Liquid Scintillation Counter Máy đo nhấp nháy lỏng PMT Photo Multiplier Tubes Ống nhân quang điện TL Thermoluminescence Nhiệt huỳnh quang Thermoluminescence Reader Máy đo nhiệt huỳnh quang IAEA TL Reader DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ STT Hình Nội dung Trang Hình 1.1 Mơ hình hình thành chu chuyển 14C môi trường tự nhiên 21 Hình 1.2 Sơ đồ mơ tả chế tạo xạ nhiệt huỳnh quang mẫu 24 Hình 1.3 Giới thiệu số phương pháp đo tuổi khoảng đo tương ứng 26 Hình 1.4 Mơ tả nguyên lý đo đồng vị 14C ống đếm chứa khí 28 Hình 1.5 Sơ đồ mơ tả ngun lý đo xạ bêta nhấp nháy lỏng 29 Hình 1.6 Sơ đồ đơn giản khối phổ gia tốc kế dùng đếm đồng vị 14C xác định niên đại carbon phóng xạ 30 Hình 2.1 Phổ lượng bêta đồng vị carbon phóng xạ 37 Hình 2.2 Sơ đồ trình tổng hợp Benzen 40 Hình 2.3 Hệ thống Task Benzene Synthesis 41 10 Hình 2.4 Bình thép dùng trình carbide hóa 42 11 Hình 2.5 Sơ đồ lắp đặt phận BGO bảo vệ detector nhấp nháy lỏng 45 12 Hình 2.6 Sơ đồ nguyên lý máy đo Tri carb 2770 TR/SL 46 13 Hình 2.7 Dạng xung xạ - xung nhiễu gây chất nhấp nháy lỏng 47 14 Hình 2.8 Sơ đồ dạng xung sáng xạ   tạo nhấp nháy lỏng 48 Hình 2.9 Sơ đồ thực nghiệm chọn tham số phân biệt tách tín hiệu  khỏi kênh  phép đo tuổi 14C hệ đo Tri-carb 2770 TR/SL 48 15 Hình 2.10 Sơ đồ chọn cửa sổ đo xạ bêta tối ưu từ đồng vị 14 C hệ đo Tri-carb 2770 TR/SL 49 17 Hình 2.11 Minh họa so sánh hàm phân bố thống kê gần chuẩn thực nghiệm f (n) hàm phân bố chuẩn thông thường f (n) 52 18 Hình 2.12 Phổ mẫu đối sánh với phịng thí nghiệm viện Khoa học Kỹ thuật hạt nhân 61 19 Hình 2.13 Quá trình biến tín hiệu nhiệt huỳnh quang mẫu gốm cổ 62 20 Hình 2.14 Mơ hình tác động xạ , ,  hạt thạch anh 64 Hình 2.15 Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu thạch anh với mức liều chiếu từ 1Gy-5Gy, đo máy RGD-3A với tốc độ gia nhiệt 150C/s 65 Hình 2.16 Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu fenspat với mức liều chiếu từ 1Gy-5Gy, đo máy RGD-3A với tốc độ gia nhiệt 150C/s 66 23 Hình 2.17 Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu canxit với mức liều chiếu từ 1Gy-5Gy, đo máy RGD-3A với tốc độ gia nhiệt 150C/s 66 24 Hình 2.18 Đường hồi quy tuyến tính xác định độ nhạy nhiệt huỳnh quang mẫu thạch anh, fenspat canxit 67 25 Hình 2.19 Sử dụng máy mài MD3212F để loại bỏ lớp gốm 69 26 Hình 2.20 Sử dụng kẹp khí để làm nhỏ từ từ mảnh gốm 70 27 Hình 2.21 Sơ đồ bố trí sàng tách độ hạt 70 28 Hình 2.22 Các hạt gốm vụn thực vật tách từ mẫu gốm cổ 70 16 21 22 29 Hình 2.23 Biểu đồ phân bố độ hạt qua trình gia cơng xử lý mẫu đo tuổi 72 30 Hình 2.24 Sơ đồ lắp ống chứa mẫu chiếu liều bổ sung đo tuổi nhiệt huỳnh quang 73 31 Hình 2.25 Dụng cụ dùng để định lượng mẫu đo đo tuổi nhiệt huỳnh quang 74 32 Hình 2.26 Thiết bị đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A, Phịng thí nghiệm Viện khảo cổ học 74 33 Hình 2.27 Sơ đồ nguyên lý hệ đo xạ nhiệt huỳnh quang 75 34 Hình 2.28 Sơ đồ khối hệ đo RGD-3A 76 35 Hình 2.29 Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu thạch anh đo theo kênh đo 77 36 Hình 2.30 Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu thạch anh theo nhiệt độ 78 37 Hình 2.31 “Test plateau” mẫu hạt thạch anh máy RGD-3A 79 38 Hình 2.32 Đường hồi qui tuyến tính xác định liều tương đưong “Q” 80 39 Hình 2.33 Đường tương quan tuyến tính xác định giá trị hiệu chỉnh “I” 81 40 Hình 2.34 Mơ hình kiểm tra đánh giá kết phân tích xác định tuổi 85 41 Hình 3.1 Các mẫu sử dụng thí nghiệm so sánh phương pháp 91 42 Hình 3.2 Phổ bêta mẫu carbon phóng xạ máy đo Tricarb 2770 TR/SL 93 43 Hình 3.3 Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu đo đối sánh 95 44 Hình 3.4 Sơ đồ xác định giá trị liều “Q” “I” theo phương pháp bổ sung liều 96 45 Hình 3.5 Đồ thị đánh giá tương quan kết đo tuổi nhiệt huỳnh quang tuổi phương pháp carbon phóng xạ 99 46 Hình 3.6 Mẫu di tích HTTL dùng đo tuổi carbon phóng xạ 100 47 Hình 3.7 Địa tầng lấy mẫu HTTL 101 48 Hình 3.8 Mẫu di tích HTTL dùng đo tuổi nhiệt huỳnh quang 103 49 Hình 3.9 Đường cong TL thực nghiệm mẫu nghiên cứu 104 50 Hình 3.10 Mẫu gốm đo tuổi nhiệt huỳnh quang Phịng Thí nghiệm Trường Đại học Bicacco Milano (Italy) 105 51 Hình 3.11 Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu gốm 106 52 Hình 3.12 Mẫu sưu tầm di tích Gị Tháp dùng đo tuổi carbon phóng xạ 108 53 Hình 3.13 Mẫu di tích Gị Tháp dùng đo tuổi nhiệt huỳnh quang 109 54 Hình 3.14 Đường cong TL thực nghiệm mẫu 18.GT.M03 18.GT.M04 110 55 Hình 3.15 Ảnh mảnh gốm di tích Gị Tháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang 111 56 Hình 3.16 Các loại hình đồ gốm tương ứng với giai đoạn di tích Angkor Borei, Cambodia 113 57 Hình 3.17 Sơ đồ phân bố lỗ khoan nghiên cứu Bến Tre 114 DANH MỤC BẢNG TT Bảng Nội dung Trang Bảng 1.1 Tỷ số đồng vị carbon tự nhiên 22 Bảng 2.1 Một số chất phát quang thường dùng detector nhấp nháy lỏng 38 Bảng 2.2 Đặc tính lý-hóa số dung môi dùng làm detector nhấp nháy lỏng 39 Bảng 2.3 Kết xác định độ nhạy phép đo hàm lượng 14C hệ đo Tri-carb 2770TR/SL theo sổ đo khác 49 Bảng 2.4 Đánh giá khoảng phân biệt tuổi 14C hệ đo Tricarb 2770 TR/SL 57 Bảng 2.5 Dự tính khoảng thời gian tối ưu đo tuổi 14C hệ đo Tri-carb 2770 TR/SL 58 Bảng 2.6 Dự tính khối lượng mẫu cần cho đo tuổi 14C hệ đo Tri-carb 2770 TR/SL 59 Bảng 2.7 Kết đo đối sánh họat độ 14C 61 Bảng 2.8 Kết đo xạ nhiệt huỳnh quang thạch anh, fenspat canxit 67 10 Bảng 2.9 Khảo sát lượng mẫu tách theo độ hạt (g) 72 11 Bảng 2.10 Hàm lượng nguyên tố U, Th, K mẫu đất 82 12 Bảng 2.11 Liều chiếu gây nguyên tố U, Th, K 82 13 Bảng 2.12 Suất liều năm tác động lên mẫu gốm 83 14 Bảng 3.1 Danh sách mẫu đo đối sánh hai phương pháp 90 15 Bảng 3.2 Lượng hữu mẫu gốm đo tuổi carbon phóng xạ 92 16 Bảng 3.3 Kết đo tuổi carbon phóng xạ mẫu gốm nghiên cứu 94 17 Bảng 3.4 Kết xác định liều tích lũy mẫu gốm 96 18 Bảng 3.5 Kết xác định hàm lượng nguyên tố phóng xạ (U, Th, K) đất đá vây quanh suất liều chiếu năm mẫu 97 19 Bảng 3.6 Kết đo tuổi nhiệt huỳnh quang mẫu đối sánh 98 hai phương pháp này, cho kết niên đại xác, tin cậy hơn, ngồi cịn góp phần giảm đáng kể chi phí phân tích - Các kết đo tuổi 14C đo tuổi nhiệt huỳnh quang khu di tích Hồng Thành Thăng Long góp phần khẳng định khu di tích kiến trúc kinh thành cổ trải qua nhiều giai đoạn lịch sử khác Ngoài ra, so sánh kết đo tuổi luận án với kết đo tuổi thực trước số phịng thí nghiệm nước nước ngồi cho thấy có sai lệch nhỏ, chứng tỏ nghiên cứu luận án có thành công định, đáp ứng yêu cầu đo tuổi khảo cổ học - Các kết đo tuổi 14C đo tuổi nhiệt huỳnh quang khu di tích Quốc gia đặc biệt Gị Tháp góp phần khẳng định khu di tích kiến trúc tơn giáo cổ có niên đại từ đầu Cơng ngun đến kỷ sau Ngoài ra, so sánh kết đo luận án với kết đo tuổi số mẫu vật tương tự khu di tích Angkor Borei (Cambodia) phịng thí nghiệm nước ngồi thực cho thấy có tương ứng, chứng tỏ nghiên cứu luận án có thành cơng định kết niên đại thêm phần khẳng định vai trò giá trị khu di tích Gị Tháp quần thể di tích kiến trúc tơn giáo cổ vùng hạ lưu sông Mê Kông Đông Nam Á - Các kết đo tuổi 14C lỗ khoan địa chất (LKBT1; LKBT2 LKBT3) Bến Tre cho phép đánh giá biến động mơi trường trầm tích vùng cửa sông ven biển châu thổ sông Mê Kông Holocen xác định ranh giới Pleistocene - Holocen với niên đại khoảng 11.700 năm cách Kết đông đảo nhà nghiên cứu địa chất Việt Nam chấp nhận Ngoài ra, so sánh kết đo với kết đo phịng thí nghiệm trường đại học Nagoya (Nhật Bản), thấy có tương ứng cho phép khẳng định đo tuổi 14C tương đương với phịng thí nghiệm nước ngồi 120 MỘT SỐ KIẾN NGHỊ VÀ HƯỚNG NGHIÊN CỨU SẮP TỚI Kết Luận án cho thấy, yêu cầu khối lượng chất lượng mẫu vật dùng phân tích xác định niên đại cịn khó khăn để thực đại trà, thực tế số mẫu vật đáp ứng yêu cầu không nhiều Do vậy, thời gian tới cần tiếp tục nghiên cứu khai thác phát triển kỹ thuật để đáp ứng nhiều nhu cầu phân tích xác định niên đại cho loại mẫu So với kết đo tuổi phịng thí nghiệm nước ngồi, kết xác định niên đại cổ vật luận án sai khác lớn, thời gian tới cần có đầu tư nghiên cứu tiếp tục nhằm nâng cao độ ổn định hệ đo, giảm phông nhiễu phép đo nâng cao độ xác phép đo 121 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN [1] Vũ Anh Hùng, Bùi Văn Loát, Nguyễn Quang Miên (2017), “Đo tuổi đồng vị 14C nghiên cứu môi trường trầm tích vùng cửa sơng -ven biển Bến Tre”, Những tiến Vật lý Kỹ thuật Ứng dụng – CAEP V (10/2017), ISBN: 978-604-913 232-2; pp 369 [2] Nguyen Quang Mien, Bui Van Loat, Vu Anh Hung, Trinh Nang Chung (2017), “Thermoluminesence and radiocarbon dates in the brick structures of Go Thap site in the Low Mekong Delta”, 15th International Conference on Luminescence and Electron Spin Resonance Dating, 11 -15 September 2017 Cape Town, South Africa, pp 139 [3] Nguyễn Quang Miên, Vũ Anh Hùng, Nguyễn Quang Bắc (2017), “Niên đại nhóm di tích cồn sị điệp Nghệ An Hà Tĩnh”, Khảo cổ học, Số 5, tr 52-63 [4] Vu Anh Hung, Bui Thi Hong, Nguyen Quang Mien, Bui Van Loat (2018), “Study of Heating Rate Effect on Thermoluminescence Glow Curves of LiF: Mg, Cu, P”, VNU Journal of Science: Mathematics - Physics, Vol 34, No 1, pp 46-51 [5] Nguyễn Quang Miên, Nguyễn Quang Bắc, Vũ Anh Hùng, Lê Minh Sơn (2018), “Một số dẫn liệu địa khảo cổ học miền Tây Nam Bộ”, Khảo cổ học, Số 4, tr 30-45 [6] Nguyen Quang Mien, Nguyen Quang Bac, Bui Van Loat, Vu Anh Hung (2019), “Thermoluminesence and Radiocarbon Dates in the Brick Structures of GoThap Site in the Lower Mekong Delta Basin”, International Journal of Archaeology, Vol 7, No.1, pp 17-23 [7] Vũ Anh Hùng, Nguyễn Quang Miên, Nguyễn Quang Bắc, Bùi Văn Loát (2019), “14C Dating at the Geological Boreholes and Sedimentory in the Lower Mekong Delta”, American Scientific Research Journal for Engineering, Technology, and Sciences, Vol 58 No.1, pp 102-112 [8] Nguyen Quang Mien, Nguyen Quang Bac, Vu Anh Hung (2019), “Sa Huynh Culture as Approached from Geoarchaeology”, Journal of Vietnam academy of social sciences No (193), pp 57-74 122 TÀI LIỆU THAM KHẢO TÀI LIỆU TIẾNG VIỆT B K Blacov, A Kulikovo (1988), Phương pháp phóng xạ nhiệt phát quang xác định tuổi địa tầng, Moscow, (Bản dịch chữ Việt) Trần Đức Cường (2008), Xác định tuổi mẫu gốm cổ Việt Nam phương pháp nhiệt huỳnh quang - thể nghiệm thành công nhà khảo cổ học Viện Khoa học Xã hội Việt Nam, NXB Khoa học Xã hội, Hà Nội Huỳnh Kỳ Hạnh (2010), Nghiên cứu đặc trưng phát quang cưỡng số khống vật, định hướng tính tuổi phương pháp nhiệt phát quang, Luận án Tiến sĩ Vật lý quang học, Viện Vật lý, Viện Hàn Lâm KH&CN Việt Nam Ngô Quang Huy (2006), Cơ sở vật lý hạt nhân, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội N I Kariankin, K N Buxtrov, P X Kirieev (1978), Sách tra cứu tóm tắt vật lý, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội Đỗ Duy Khiêm, Lưu Anh Tuyên, Phan Trọng Phúc, Nguyễn Thị Ngọc Huệ, Hà Quang Hải, La Lý Nguyên, Phạm Thị Huệ (2016), “Ứng dụng kĩ thuật đo nhiệt phát quang liều tích lũy mẫu nén tinh thể xác định tuổi địa chất số khu vực miền Đơng Nam Bộ”, Tạp chí khoa học, Số 3(81), Trường ĐHSP TPHCM Bùi Văn Loát (2006), “Đề tài nghiên cứu ứng dụng đồng vị 14C nghiên cứu Khảo cổ học địa chất môi trường”, Đại học Quốc gia Hà Nội Bùi Văn Loát (2009), Địa vật lý hạt nhân, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội Max J (1985), Phương pháp xử lý tín hiệu ứng dụng phép đo vật lý, (Bản dịch chữ Việt Nguyễn Văn Ngọ), NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội 10 Nguyễn Quang Miên, Phạm Lý Hương (2000), “Xác định niên đại phương pháp Radiocarbon Phịng thí nghiệm Viện Khảo cổ học Việt Nam”, Khảo cổ học, Số 1, tr 101-130 11 Nguyễn Quang Miên, Lê Khánh Phồn, Bùi Văn Loát (2000), “Nghiên cứu giảm phơng mơi trường, tăng tín hiệu có ích đo hoạt độ carbon phóng xạ nhấp nháy lỏng”, Báo cáo Hội nghị Khoa học Mỏ địa chất lần thứ 14, tr: 150-155, Hà Nội 12 Nguyễn Quang Miên (2001), Phương pháp xác định nồng độ Radon nghiên cứu mơi trường phóng xạ, Luận văn Thạc sĩ Khoa học Kỹ thuật, Trường Đại học Mỏ địa chất 123 13 Nguyễn Quang Miên, Phạm Lý Hương, Bùi Văn Loát (2001), “Ứng dụng phương pháp phổ nhiệt huỳnh quang (Thermoluminescence) nghiên cứu mẫu gốm sứ cổ”, Những phát KCH tr 46-50, NXB Khoa học Xã hội, Hà Nội 14 Nguyễn Quang Miên (2001), “Ứng dụng phương pháp carbon phóng xạ (14C) xác định niên đại Việt Nam”, Tuyển tập báo cáo khoa học, Hội nghị Vật lý Toàn quốc Lần thứ V, tr.118, Hà Nội 15 Nguyễn Quang Miên (2002), “ Xác định khung niên đại tuyệt đối giai đoạn văn hóa khảo cổ học qua kết đo tuổi 14C”, Văn hóa Đồng Đậu 40 năm phát nghiên cứu (1962-2002), tr 294-302, NXB Khoa học Xã hội, Hà Nội 16 Nguyễn Quang Miên, Lê Hồng Khiêm, Bùi Văn Loát (2004), “Đặc trưng tham số động học nhiệt phát quang LiF(Cu,Mn,P)”, Những vấn đề đại vật lý chất rắn, Vol IIIa, NXB Khoa học Kỹ thuật, tr 81-85 17 Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát, Lê Khánh Phồn, Lê Cảnh Lam (2005), “Nghiên cứu độ nhạy nhiệt huỳnh quang thạch anh, canxit fenspat”, Hội nghị Vật lý toàn quốc lần thứ VI, tr 382-385 18 Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát (2007), “Study of determination annual beta dose in pottery by liquide scintillation counting”, Hội nghị Khoa học Công nghệ hạt nhân toàn quốc lần thứ 7, Đà Nẵng 19 Nguyễn Quang Miên (2008), Nghiên cứu xác định tuổi mẫu gốm cổ việt nam phương pháp nhiệt huỳnh quang, Báo cáo đề tài Khoa học - Tư liệu Viện Khảo cổ học, Hà Nội 20 Nguyễn Diệu Minh, Nguyễn Kiên Chính (1995), “Các quy trình xử lý hóa học mẫu việc xác định niên đại tuyệt đối phương pháp carbon phóng xạ (14C)”, Hội nghị tồn quốc lần thứ “Vật Lý & Kỹ thuật hạt nhân”, tr 313-318 21 Lê Khánh Phồn (1993), Giáo trình phương pháp phóng xạ địa vật lý hạt nhân, Trường Đại học Mỏ địa chất, Hà Nội 22 H A Polach, J Golson, J Head (1981), Cách tính niên đại carbon phóng xạ, dẫn cho nhà khảo cổ học việc lấy mẫu xử lý mẫu thực hành thông báo niên đại, Tư liệu Viện Khảo cổ học, (Bản dịch chữ Việt) 23 H A Polach (1981), Sự biến thiên cường độ phóng xạ 14C, giải thích dấu hiệu tuổi theo vòng nào, Tư liệu Viện Khảo cổ học, (Bản dịch chữ Việt) 24 Nguyễn Hào Quang, NNK (1999), Nghiên cứu xây dựng quy trình xác định tổng hoạt độ phóng xạ alpha/bêta mẫu nước hệ đo nhấp nháy lỏng, Tư liệu Viện Khảo cổ học, Hà Nội 25 Hà Văn Tấn (1997), Theo dấu văn hóa cổ, NXB Khoa học Xã hội, Hà Nội 26 Trần Mạnh Toàn (1992), Nâng cao độ tin cậy hệ đo phóng xạ gamma-bêta phông thấp, Luận án Tiến sĩ Vật lý hạt nhân, Đại học Quốc gia Hà Nội 124 27 Ngô Văn Thành (1992), Nâng cao độ ổn định phổ kế gamma dùng detectơ nhấp nháy phóng xạ gamma-bêta phơng thấp, Luận án Tiến sĩ Vật lý hạt nhân, Đại học Quốc gia Hà Nội 28 Nguyễn Văn Thành (2001), Nghiên cứu ứng dụng phương pháp hạt nhân U-Th-Pb Rb-Sr để xác định tuổi mẫu địa chất Việt Nam, Luận án Tiến sĩ vật lý, Trường Đại học Bách Khoa Hà Nội, Hà Nội 29 Vũ Kim Tuyến (1994), Phương pháp đồng vị nghiên cứu tuổi nguồn gốc nước đất trầm tích Đệ tứ đồng Bắc bộ, Luận án Tiến sĩ khoa học địa lý - địa chất, Trường Đại học Mỏ địa chất, Hà Nội TÀI LIỆU TIẾNG ANH 30 20 years of joint research between DRG and SRV (1988), New researches in to prehistory of Vietnam, Berlin-Hanoi 31 D P Agrawal, N Bhandari, B B Lal and A K Singhvi (July 1981), “Thermoluminescenee dating of pottery from Sringaverapura-A Ramayana site”, Prec Indian Acad Sci (Earth Planet Sci.), Vol 90(2), pp 161-172 32 S D Agrimenko et al (1999), Glow curve anlysis method for linear heating for high Energy, Physics Preprint 33 M J Aitken (1985), Thermoluminescence dating, Oxford University England 34 M J Aitken (1992), Science-based Dating in Archaeology, Oxford University 35 F E Angiolini (1996), Tri-carb Liquid Scintillation Analyzer, Packard instrument Company, New York 36 Anna Aleksandra Slaczka (2011), “The brick structures of Go Thap-Tombs or Temples”, Bulentin of the Indo-Pacific Prehistory Association, Vol 31, pp 109-117 37 S Basun, G F Imbusch, D D Jia, W.M Yen (August 2003), “The analysis of thermoluminescence glow curves”, Journal of Luminescence, Vol 104(4), pp 283-294 38 A Bartolotta, M Brai, V Caputo, R Di Liberto, D Di Mariano, G Ferrara, P Puccio and A S Santamaria (1995), “The response behaviour of LiF:Mg,Cu,P thermoluminescence dosimeters to high-energy electron beams used in radiotherapy”, Physics in Medicine & Biology, Vol 40(2), pp 211-220 39 S S Bidyaswor, L S Raghumani, S S Nabadwip and S A Nabachandra (2015), “Thermo luminescence Dating of Quartz Sediments Extracted from the Terraces of Thoubal River at Leirongthel, Manipur, India”, The International Journal Of Engineering And Science (IJES), Vol (5), pp 01-05 125 40 P Bishop, S C W Sanderson, T S Miriam (2004), “OSL and radiocarbon dating of a pre-Angkorian canal in the Mekong delta, southern Cambodia”, Journal of Archaeology Science, Vol 31, pp 319-336 41 J Charles, J R Passo (1998), Hanbook of Environmental Liquid Scintillation Spectrometry, Packard instrument Company, New York 42 Christine Hatte, Luiz Carlos Pessenda, Andreas Lang, Martine Patene (2001), “Development of accurate and reliable 14C chronologies for loess deposit: App lication to the loess sequence of nussloch (Rhine valley, Germany)”, 14CConf.17th, Proc Radiocarbon, Vol 43(2B), pp 611-618 43 R Chen and V Pagonis (2004), “Modelling thermal activation characteristics of the sensitization of thermoluminescence in quartz”, J Phys D: App.l Phys., Vol 37, pp 159-164 44 G T Cook, E M Scott, E M Wright, and R Anderson (1996), “The Statistics of Low level Counting Using the New Generation of Packard Liquid Scintillation Counters”, Radiocarbon, Vol 34(3), pp 360-365 45 C Cosma and V Benea (2003), TLD using In Ceramics Dating Studia Universitatis Babeş-Bolyai, Physica, Special Issue 46 Dazhu Yang and Yifei Guo (2008), “Determination of Alpha Radioactivity in Vegetable Ashes with Liquid Scintilation Analysis”, Institute of Nuclear Energy Technology Tsinghua University P.O Box 1021 Beijing P.R., China 47 J F De Lima, M S Navarro, M.E.G Valerio (2002), “Eects of thermal treatment on the TL emission of natural quartz”, Radiation Measurements, Vol 35, pp 155–159 48 Nguyen Dinh Dy (Editor) (2012), Holocene coastal estuary changes and sedimentary environments in the Mekong Delta, Publishing House for Science and Technology 49 G H Edmund, G E H Amber, Jean-Luc Schwenninger (2019), “Luminescence as a Relative Dating Tool: Part A – Theory”, Ancient TL Vol 37, No 50 Edmund G Highcock, Amber G.E Hood, Jean-Luc Schwenninger (2019), “Luminescence as a Relative Dating Tool: Part B– App.lication”, Ancient TL, Vol 37, No 51 Eighmy, Jeffery; Sternberg, Robert (1990), Archaeomagnetic Dating, The University of Arizona Press 52 R M Fairbanks (2011), “Current Research: Radiocarbon Calibration”, Archived from the original on 2011-08-25, Columbia 53 A D Franklin (1994), “Lack of interaction between the rapidly and slowly bleaching TL peaks in an Australian quartz”, Ancient TL, Vol 12, No.1 126 54 M A Greyh (1979), “14C-routine dating of marine sediments in Berger”, 14CConf 9th Proc., University of Caliornbia Press, Berkelry-Los AngelesLondon, pp 469-491 55 E H Haskell, I K Bailiff, G H Kenner, P L Kaipa and M E Wrenn (1994), “Thermoluminescence measurements of gamma-ray doses attributable to fallout from the Nevada Test Site using building bricks as natural dosimeters”, Health Phys, Vol 66, pp 380-391 56 Higham Thomas (2002), “Information about radiocarbon dating Radiocarbon org”, http//.www.radiocarbon.org 57 Idaho State University (2008), Natural Radioactivity, USA 58 N Itoh, D Stoneham and A M Stoneham (2001), “The predose effect in thermoluminescent dosimetry”, J Phys Cond, Matter 13, pp 2201-2209 59 Y M Komarova, N L Aluker, V V Bobrov, and N V Sorokina (2011), “Thermoluminescent Dating of Archaeological Pottery”, ISSN 0020-1685, Inorganic Materials, Vol 47, No 5, pp 544–548 60 L T Lien (2006), “Excavations at Minh Su Mound, Go Thap site, Dong Thap Province, South Vietnam”, In E Bacus, I C Glover, V C Piggot (eds.), Uncovering Southeast Asia’s past: Selected papers from the 10th International Conference of the European Asso 61 Bui Van Loat, Nguyen Quang Mien (2006), “Carbon-14 activity of environmental sample at Hanoi area in 1996”, VNU Journal of science, Mathematics-physics, No 2AP, pp 111-114 62 Bui Van Loat, Nguyen Quang Mien (2007), “Some thermoluminescence dates of ancient ceramics in Go Thap (DongThap)”, in Proceeding of the International Workshop on Advances in Optics, Photonics, Spectroscopy and App.lication, Vietnam Academic Press, Sciences and Technology, pp 412-417 63 LSC Technical Tips (2002), Counting Solutions, PerkinElmer Life Sciences 64 Marco Martini, Vũ Xuân Quang (2007), “Thermoluminescence dating of ceramic materials, baked clays and ancient buildings”, challenges and opp.ortunities in cultural heritage preservation and development, Hà Nội 65 S.W.S Mckeever (2000), Thermoluminescence of Solids, Cambride University Press 66 P N Micheal (1999), 14C Age Dating by Benzene Synthesis and Liquid Scintillation Spectrometry, University of Georgia, USA 67 Nguyen Quang Mien, Nguyen Quang Liem (2001), “Thermo-luminescence study of ancient Vietnamese pottery”, Proceeding of International Workshop on Material Characterization by Solid State Spectroscopy: Gems and Minerals of Vietnam, pp 328-333 127 68 Nguyen Quang Mien, Bui Van Loat (2005), “Thermoluminescence properties of the different size quartz grains”, Modern Problems in Optics and Spectroscopy, Vietnam National University, Vol 3, pp 190-195 69 Nguyen Quang Mien, Bui Van Loat (2006), “Radiocarbon dating geological and archaeological objects by benzene synthesis and liquid scintillation counting”, Journal of Science, mathematics-physics, Vol T.XXI, No 2AP, pp 107-110 70 Nguyen Quang Mien, Bui Van Loat (2007), “Some thermoluminescence dates of ancient ceramics in Go Thap (Dong Thap)”, Proceeding of the International Workshop on Advances in Optics, Photonics, Spectroscopy and App.lication pp 412-417, Vietnam Academic Press, Sciences and Technology Publishers 71 Nguyen Quang Mien, Bui Van Loat, Thai Khac Dinh (2009), “Dating ceramic samples by thermoluminescence app.roach in the lab of the Vietnam institute of Archaeology”, Journal of Archaeology, Social Sciences Publishing House, Hanoi, pp 80-92 72 Nguyen Quang Mien, Trinh Nang Chung (2010), “Thermoluminescence characteristic of LiF (Mg, Cu, P) after exposing the alpha radiation”, Proceeding of the First Academic Conference on Natural Science for master and Ph D students from Cambodia, Laos, Vietnam, pp 58-65, Vietnam National University in HCM city Publishing House 73 W G Mook (1983), “International comparison of proportional gas counters for 14 C activity measurements”, Proceedings of the 10th International 14C Conference, Radiocarbon Vol 25(2), pp 475-484 74 F C Nilo, T T Inácio, F G Roseli, S M Casimiro, C S Maria, J A Rodolfo, W Shigueo (2013), “TL dating of sediments from Ilha Mel, Brazil”, Quaternary International, Vol 306, pp 137-145 75 Nina Doerschner, Marion Hernandez, Kathryn E (2016), “Fitzsimmons Sources of variability in single grain dose recovery experiments: Insights from Moroccan and Australian samples”, Ancient TL, Vol 34, No 76 D P Noeak (1998), TASK benzene synthesizer, TASK, New York 77 Ta Thi Kim Oanh, Nguyen Van Lap (9/2000), “Diatoms-indicator of sediment environments and sea-level changes in late Pleistocene-Holocene”, Vietnam Journal of Earth Sciences, pp 226 78 H L Oczkowski and K R Przegietka (1998), “TL Dating of Young Aeolian Deposits from Kepa Kujawska”, Radiation Measurements Vol 29, No 3-4, pp 435-439 79 Olav B Lian, Richard G Roberts (2006), “Dating the Quaternary: progress in luminescence dating of sediments” Quaternary Science Reviews, Vol 25, pp 2449–2468 128 80 Packard Instrument Co (1995), Tri-carb Liquid Scintilation Analyzer, Publication, No 169-34141, USA 81 V Pagonis, G Kitis and R Chen (2003), “Applicability of the Zimmerman predose model in the thermoluminescence of pre-dosed and annealed synthetic quartz samples”, Radiation Measurements, Vol 37, pp 267-274 82 R R Patil and S V Moharil (1995), “On the role of copp.er impurity in LiF:Mg,Cu,P phosphor”, J Phys.: Condens Matter 7, pp 9925-9933 83 N Porat, M Jain, A Ronen, L K Horwitz (2017), “A contribution to late Middle Paleolithic chronology of the Levant: New luminescence ages for the Atlit Railway Bridge site, Coastal Plain, Israel”, Quaternary International, pp 1040-6182 84 C Roque, P Guibert, E Vartanian, F Bechtel, R Treuil, P Darcque, H Koukouli-Chryssanthaki and D Malamidou (2002), “The Chronology of the Neolithic sequence at Dikili Tash, Macedonia, Greece: TL-dating of domestic ovens”, Archaeometry, Vol 44(4), pp 625-645 85 C Roque, P Guibert, E Vartanian, E Vieillevigne, F Bechtel (2004), “Changes in luminescence properties induced by thermal treatments; a case study at Sipán and Trujillo Moche sites (Peru)”, Radiation Measurements, Vol 38, pp 119-126 86 B Sanda, C P Susan, W Ann, G Rainer (1992) Thermoluminescence dating of the Middle Pleistocene Raised Beach of Sangatte (Northern France) Quaternary Research 37, pp 390-396 87 Sang Ki Chun, Soo Young Cho, Young Suk Kim, Hyung Joo Woo, Duk Won Kang (1996), “Sample treatment techniques for the determination of environmental radiocarbon in the nuclear power station area”, Sernia Symposium on Environmental Radioactive Nuclides Impact in Asia 88 M T Stark (2006), “Pre-Angkorian Settlement Trends in Cambodia’s Mekong Delta and the Lower Mekong Archaeological Project”, Bulletin of the IndoPacific Prehistory Association, Vol 26, pp 98-109 89 H Shigeko, M Jun, S Yumio, Le Quoc Doanh, Le Van Tiem, Le Khanh Phon (2001), Long Climate Change and The Environment Change of the Lower Red River Delta, Agriculture Publishing House, Ha Noi 90 K Stenström, G Skog, E Georgiadou, J Genberg, A Mellström (2011), A guide to radiocarbon units and calculations, Lund University, Department of Physics, Division of Nuclear Physics Internal Report LUNFD6 (NFFR-3111), pp 1-17 91 D Stoneham (1985), “The use of porcelain as a low-dose background dosimeter”, Nuclear Tracks and Radiation Measurements,Vol 10, pp 509-512 129 92 M Stuiver and G.W Pearson (1986), “High-precition calibration of the radiocarbon time sacale, AD 1950-500BC”, 14C - Conf 12th, Proc Radiocarbon, Vol 28 (2B), pp 805-838 93 Dang Van Thang, Vo Thi Huynh Nhu (2012), “The Religious Centre of Go Thap (Dong Thap)”, Archaeology, Vol No (2012), pp 71-90 94 J Thomson and D A Burns (2008), LSC Sample Preparation by SolubilizationCounting Solutions, LSC technical Tips from Packard, CS-003(03/06/09) 95 J Thomson (1991), “Di-isopropylnaphthalene - a new solvent for liquid Scintillation counting”, Liquid Scintillation Counting and organic Scintillators, pp 19-34, Lewis Publishers 96 L N Tisne'rat, J J, Poupeau, J F Tannau, M Paterne (2001), “Development of a semi-automated system for routine preperation of carbonate samples”, 14C - Conf 17th, Proc Radiocarbon, Vol 43 (2A), pp 299-304 97 C Tribolo, et al (2013), “OSL and TL dating of the Middle Stone Age sequence at Diepkloof Rock Shelter (South Africa)”, Journal of Archaeological Science, Vol 40, pp 3401-3411 98 H Valladas, et al (2001), “Radiocarbon AMS dates for Paleolithic cave paintings”, 14C-Conf 17th, Proc Radiocarbon, Vol 43 (2B), pp 805-838 99 Vasilija Lukich., Naomi Porat., Galina Faershtein., Sharon Cowling., Michael Chazan (2019), “New Chrnology and Stratigarphy for Kathu Pan 6, South Africa”, Journal of Paleolithic Archaeology, Springer 100 W Wang, Z Zhou (1983), “Thermoluminescenc dating of Chinese pottery”, Archeometry, Vol 25, pp 99-106 101 S Watanabe, N R S Ortega, W E Feria Ayta, J A H Coaquira, S U Cortezão, J S A Arenas (1999), “TL dating of sands from Ilha de Cananéia”, Radiation Measurements, Vol 27, Issue 2, April 1997, pp 373-376 102 J Zimmerman (1971), “The radiation-induced increase of the 100 C thermoluminescence sensitivity of fired quartz”, Journal of Physics C Solid State Physics, Vol 4(18), pp 3265-3276 TÀI LIỆU TIẾNG NGA 103 Филипов (1973) - Ядepная Геофизика Науч Изд.Новосибикрс 104 http//: https.deskarati.com20130605 radiocarbon-dating (ngày 30.8.2020) 105 https://www.researchgate.net/figure/A-gas-proportional-counter_fig5_30494924 106 https://ehs.psu.edu/sites/ehs/files/lsc_theory_part_2.pdf 107 http://www.c-14 dating.com/isotope.htm 130 PHỤ LỤC PHỤ LỤC A CÁC ĐẶC TRƯNG KỸ THUẬT CƠ BẢN CỦA HỆ ĐO RGD-3A - Hiệu suất hệ đo RGD-3A tuân theo tiêu chuẩn quốc gia GB10264-88 - Hệ thống có nhiều lọc quang học khay nhiệt khác phù hợp với nhiều loại Detector nhiệt huỳnh quang khác - Hệ thống quang học, gắn cố định buồng nhiệt độ khơng đổi, làm việc tốt dải rộng nhiệt độ môi trường - Chế độ nhiệt: có hai chế độ mặc định chế độ người sử dụng cài đặt - Các tham số nhiệt mã liều kế nhiệt huỳnh quang đặt với 16 kí tự lưu nhớ - Khi đo, giá trị phông trừ tự động - Thiết bị nối với bình đựng khí Nitơ Nếu đo chế độ có sử dụng Nitơ sai số gây tạp nhiễu giảm xuống đáng kể PHỤ LỤC B PHẦN MỀM ĐIỀU KHIỂN VÀ XỬ LÝ TÍN HIỆU ĐO TRÊN MÁY RGD-3A - Hệ đo sử dụng phần mềm RGD3 EXE để điều khiển hệ đo, thu nhận xử lí phổ Phần mềm nhà sản xuất cung cấp Phần mềm chạy DOS Communication Dose data Parameter Image Save data Read data Quit Menu chương trình khởi động máy đo Các chức phần mềm  Comunication: Chức truyền thông tin  Dose data: chức thông báo số liệu  Parameter: Chức tham số hoạt động  Image: Chức biểu diễn hình ảnh  Save data: chức lưu liệu  Read data: chức đọc liệu  Quit: chức khỏi chương trình - Thực tế hệ đo RGD – 3A tính tốn ln giá trị liều dựa tín hiệu nhiệt huỳnh quang mà máy thu nhận Tuy nhiên, để đảm bảo độ xác cao, luận văn sử dụng tập tin liệu mà máy xuất để xử lí phần mềm Excel Bộ số liệu mà máy ghi nhận chuyển sang định dạng với phần mở rộng *.IMG, với định dạng chương trình Microsoft Excel đọc Chương trình dùng để thực việc chuyển đổi GLOW.EXE Đây chương trình kèm với hệ đo RGD–3A Sau chuyển đổi định dạng dùng chương trình Excel để xử lí số liệu này, nhiên cần lưu ý phần mềm ghi nhận tín hiệu nhiệt huỳnh quang lưu số liệu đo hệ đếm thập lục phân, để thuận tiện cần phải chuyển sang hệ đo đếm thập phân trước tính tốn PHỤ LỤC C BẢNG TRA HỆ SỐ TÁCH ĐỒNG VỊ  13 C CỦA MỘT SỐ VẬT LIỆU Vật liệu Hệ số 13C Gốc CO3 có nguồn gốc biển Gốc CO3 có đất xương thứ sinh -5 Gốc CO3 lắng đọng hang động -8 San hơ -9 CO2 khí -9 Thóc, họ ngũ cốc kê -10 Xương -12 Sinh vật biển -15 Xương rồng -17 Gỗ -20 Than chì, than đá -23 Than củi Cây ngũ cốc, thực vật bị phân hủy -25 -27