Luận văn nghiên cứu ảnh hưởng của công suất kích thích và nhiệt độ đến tính chất quang của các nano tinh thể lõi

MỞ ĐẦU Hiện nay, nano tinh thể (NC) loại II thường chế tạo dựa tổ hợp vật liệu bán dẫn khác ZnTe/ZnSe, CdTe/ZnSe, CdTe/CdSe, ZnTe/CdSe, CdS/ZnSe; ZnSe/CdS [1-9]… Trong tổ hợp trên, cấu trúc NC loại II CdTe/CdSe chế tạo nghiên cứu nhiều dễ dàng tách hoàn toàn điện tử lỗ trống vào miền không gian lõi vỏ nó, tương ứng với chế độ định xứ loại II Các NC CdTe/CdSe có bước sóng phát xạ nằm vùng nhìn thấy thay đổi khoảng rộng (500750 nm) thay đổi kích thước lõi chiều dày lớp vỏ Các tính chất phù hợp để ứng dụng cấu trúc lĩnh vực quang điện, laser đánh dấu sinh học [1,5,7] Theo lý thuyết độ rộng vùng cấm NC bán dẫn thay đổi theo nhiệt độ diễn giống bán dẫn khối Tính chất quang phụ thuộc nhiệt độ NC loại II bị chi phối không thay đổi độ rộng vùng cấm khác vật liệu bán dẫn thành phần mà chất lượng cấu trúc ứng suất hệ số giãn nở nhiệt khác vật liệu lõi vỏ [2] Trong thực tế, việc chế tạo NC lõi/vỏ loại II hoàn hảo lớp vỏ khơng có sai hỏng điều khơng dễ dàng Chất lượng không cao NC lõi/vỏ loại II khảo sát dẫn tới dập tắt huỳnh quang nhanh so với lõi kích hoạt nhiệt tâm tái hợp khơng phát xạ [7,8] Bên cạnh đó, hệ số giãn nở nhiệt khác vật liệu lõi vỏ gây ứng suất khác NC loại II phụ thuộc vào nhiệt độ, gây nên phụ thuộc vào nhiệt độ phức tạp độ rộng vùng cấm NC loại II [6, 9] Độ lớn ứng suất phụ thuộc vào độ dày lớp vỏ lớp đệm lõi vỏ Rất kết khác phụ thuộc tính chất quang theo nhiệt độ NC loại II nói có liên quan đến vấn đề [27] Số hóa Trung tâm Học liệu Cơng nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn Như nói trên, hệ vật liệu CdTe CdSe phù hợp để chế tạo NC loại II chúng tách hồn tồn điện tử lỗ trống lõi vỏ Tuy nhiên, xếp vùng lượng đặc trưng nên tính chất quang cấu trúc nano lõi/vỏ loại II CdTe/CdSe khơng giống với tính chất quang vật liệu thành phần Sự phụ thuộc nhiệt độ tính chất quang cấu trúc nano lõi/vỏ loại II CdTe/CdSe cung cấp thông tin trình hồi phục exciton tương tác exciton-phonon Đồng thời, khả ứng dụng cấu trúc để chế tạo linh kiện đánh giá thơng qua phụ thuộc nhiệt độ thông số cần thiết [27] Hiện tượng dịch xanh đỉnh PL (hiệu ứng uốn cong vùng cấm) NC loại II tăng cơng suất kích thích có phải hiệu ứng BB hay không chưa giải thấu đáo phụ thuộc vào cấu trúc chất lượng mẫu Việc nghiên cứu cấu trúc NC lõi/vỏ CdTe/CdSe với bề dày lớp vỏ thay đổi cho thấy tranh rõ ràng ảnh hưởng ứng suất vai trò lớp vỏ đến tính chất quang phổ phụ thuộc nhiệt độ hiệu ứng uốn cong vùng lượng NC loại II Chính lý trên, lựa chọn đề tài nghiên cứu là: “ Nghiên cứu ảnh hưởng cơng suất kích thích nhiệt độ đến tính chất quang nano tinh thể lõi/vỏ CdTe/CdSe ” Mục đích nghiên cứu - Chế tạo thành công NC lõi/vỏ CdTe/CdSe - Nghiên cứu ảnh hưởng cơng suất kích thích nhiệt độ đến tính chất quang huỳnh quang chúng Nội dung nghiên cứu - Chế tạo NC lõi/vỏ CdTe/CdSe với kích thước lõi CdTe, chiều dày lớp vỏ CdSe khác phương pháp hóa học Số hóa Trung tâm Học liệu Công nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn - Nghiên cứu tính chất quang huỳnh quang mẫu cơng suất kích thích laser thay đổi từ 10-4 mW - mW - Nghiên cứu tính chất quang huỳnh quang nhiệt độ đo mẫu thay đổi từ 15 -300 K Số hóa Trung tâm Học liệu Công nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn Chương TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐẶC TRƯNG QUANG CỦA CÁC NANO TINH THỂ CẤU TRÚC LÕI/VỎ LOẠI II 1.1 Sự giam giữ lượng tử hạt tải nano tinh thể Khi kích thước tinh thể chất rắn giảm xuống cỡ nano mét, có hai hiệu ứng đặc biệt xảy ra: Hiệu ứng bề mặt: xảy tỉ số nguyên tử bề mặt số nguyên tử tổng cộng nano tinh thể (NC) lớn Trong vật liệu nào, số nguyên tử bề mặt có đóng góp định đến lượng bề mặt số nguyên tử bề mặt gây thay đổi lớn tính chất nhiệt động học NC, chẳng hạn giảm nhiệt độ nóng chảy NC [26] Hiệu ứng giam giữ lượng tử: kích thước tinh thể bán dẫn giảm xuống xấp xỉ bán kính Bohr exciton xảy giam giữ lượng tử hạt tải, trạng thái electron (lỗ trống) NC bị lượng tử hoá Các trạng thái bị lượng tử hoá cấu trúc nano định tính chất điện quang nói riêng, tính chất vật lý hố học nói chung cấu trúc Một hệ quan trọng giam giữ lượng tử mở rộng vùng cấm kích thước NC giảm Trong NC bao quanh hố vô hạn, mức lượng lượng tử kích thước điện tử lỗ trống viết gần parabol sau [10] l2,n  2me,h r 2 e,h l , nconfinement E (1.1) l số lượng tử momen góc, r bán kính NC (giả thiết hình cầu) , me,h khối lượng hiệu dụng tương ứng điện tử lỗ trống, l,n nghiệm thứ n hàm Bessel cầu Rõ ràng từ công thức (1.1), mức lượng lượng tử hóa tăng kích thước NC giảm gây mở rộng lượng vùng cấm Hình mô tả tách mức lượng Số hóa Trung tâm Học liệu Cơng nghệ thơng tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn vùng hóa trị vùng dẫn đồng thời với mở rộng vùng cấm NC so với tinh thể khối Hình 1.1: Sự tăng mức lượng lượng tử hóa mở rộng lượng vùng cấm NC so với tinh thể khối [11] Sự mở rộng lượng vùng cấm chứng minh thực nghiệm từ phổ hấp thụ phổ huỳnh quang (PL) NC (năng lượng đỉnh hấp thụ Bước sóng Cường độ (đvtv) Cường độ (đvtv) Cường độ (đvtv) thứ xem lượng vùng cấm) Bước sóng Bước sóng Hình 1.2: Phổ hấp thụ phổ huỳnh quang NC CdTe có kích thước khác [12] Trên Hình 1.2 phổ hấp thụ phổ PL NC CdTe với kích thước phát xạ màu sắc khác Kích thước nhỏ ứng với bước sóng ngắn đỉnh phổ hấp thụ (hay PL), có nghĩa lượng vùng cấm lớn Một hệ khác giam giữ lượng tử khả che phủ hàm sóng giữa điện tử lỗ trống tăng, làm tăng tốc độ tái Số hóa Trung tâm Học liệu Cơng nghệ thông tin – Đại học Thái Nguyên http://lrc.tnu.edu.vn kết hợp xạ Ngồi ra, phân tích lý thuyết cho thấy tính chất quang NC phụ thuộc mạnh vào tỉ số bán kính NC bán kính Bohr exciton aB Theo tỉ số này, giam giữ nano tinh thể chia thành ba chế độ trình bày sau: (i) Chế độ giam giữ yếu (r >> aB), (ii) chế độ giam giữ trung gian (r  aB) (iii) chế độ giam giữ mạnh (r