Trích dẫn bài viết Vietnam J Chem , 2020, 58(6E12), 126 130 Bài nghiên cứu 126 Chế tạo cảm biến biến tính niken/graphene để phân tích phẩm màu thực phẩm Trần Quang Thuận * , Phùng Thị Tính, Nguyễn Qua[.]
Trích dẫn viết: Vietnam J Chem., 2020, 58(6E12), 126-130 Bài nghiên cứu Chế tạo cảm biến biến tính niken/graphene để phân tích phẩm màu thực phẩm Trần Quang Thuận*, Phùng Thị Tính, Nguyễn Quang Trung (CRETECH), Vi n Hàn lâm Khoa học Công ngh Vi t Nam, 18 Hoàng Quốc Vi t, Cầu Giấy, Hà Nội 1000, Vi t Nam Đến Tòa soạn 15-6-2020; Chấp nhận đăng 20-12-2020 Abstract In this paper, nickel nanoparticles and graphene oxide were reduced simultaneously on the glassy carbon electrode (GCE) surface by cyclic voltammetry, obtained a modified electrode with high electrochemical surface area and high sensitive The morphologies of modified electrodes were characterized by scanning electron microscope (SEM) The thin and wrinkled sheets of GO film associated with each other on ERGO/GCE and a layer of nickel nanoparticles was formed on the electrochemical reduced graphene oxide film The Ni/ERGO sensor was used to investigate electrochemical behaviors and kinetic parameters of Sunset Yellow (SY), and results showed that this sensor improved significantly the electrochemical response of Sunset Yellow compared with ERGO/GCE and bare electrode The relationship between the peak current and the concentration of Sunset Yellow is linear in the range of 10-8 to 110-6 mol L-1, and the detection limit is 810-9 mol L-1 Keywords Electrochemical reduced graphene oxide, nickel nanoparticles, sunset yellow MỞ ĐẦU n ng đ n đầ đ 2-hydroxy1-(4-sulfonatophen n n -6n g n ng đ n g ng ấ ng n gả n … ng n ứ đ ng ấ ng g ứng đ ả n đ ngứ n ứ đầ …[1] đ đn ng ng ự ng n ng n n ấ n ng n đ ng đ đn ng ng ự n : ng ,[2,3] [4] -MS), ng,[5] [6] [7,8] đ n n, đ n … Tuy nhiên, ng n ầ ế đ n n g n n ẫ ận n cao Đ g ả ế ấn đ n ng đ n đ ế đến ả n n n ng ận n g n ẫ ng n ấ n n ng n vật li u cacbon thu hút nhi u ý c a nhà nghiên cứu nă gần đ có n ấ n đ n n n đ n đn [9,10,11] ản ấ đ n n n g n n n n n ậ n n ng đ g n t n n ự nn ng n ững n n ự n g n n ấ n ứng ng ng n ả ến … n n đ ng n ăng ng đ n n,… [12,13,14] Trong kim loại có th kết h p v i g n đ ăng ng hi u xúc tác, niken ạ n đ n đ n ng ng g n ấ [15] X đồng nghi đ ế tạ đ n cực Ni/ERGO ng đ n hóa đ đ n cực biến tính có hi u xúc tác v i 2,4,6- n n n đ n cực không biến tính [16] Nhóm nghiên cứu c a Chen ng đạt kết ng ự n 3’ 5’tetrabromobisphenol A (TBBPA) s d ng MIP/Ni/GP/CE.[17] ng ng n ứ n tập trung nghiên cứu biến n đ n cực cacbon th y tinh (GCE) nano composite niken- g n ng ằng ng đ n đ ứng d ng làm ả ến n SY ng n giải khát THỰC NGHIỆM 2.1 Các 126 thiết bị ấ đ ng ấ đ TCHH, 58(6E12), 2020 Trần Quang Thuận c ng n ế gồ n Đức), niken clorua, kali ferricyanua, kali ferrocyanua, kali clorua (Sigma), natri axetat, axit acetic, Na2HPO4.2H2O, NaH2PO4.2H2O, NaCl, axit ascobic, glucose, natri citrat (Merck) ấ ả ng s d ng n đ ion ến n n đ ng Tất thí nghi đ n đ c thực hi n thiết b ng đ n n s d ng đ n ự gồ : đ n ự platinum (đ n ự đ đ n ự n g n ng ần ế n n n 2.3 ng ế ần n ến n ng ng ứ 3Fe(CN)6/ K4Fe(CN)6 0, đ ABS ứ , đ 50 ng đ đ ến n g ng 30 ng đ gồ đ 20 đ ng ế 300 S xung 30 mV đ ng ng 20 S g n h phân 60 mS Đ n ự đ ằng ng 0-0,9 V; đ 50 mV/s H2SO4 0,5 đ đ n ự ị 2.4 đ tiến c t ng h p ng ng đ [18] ải n đ n ng mg/ml, siêu âm g 500 20 ần n thêm 0,1 M LiClO4 ng GCE đ t thô đến m n ằng gấ n 2400 4000 đ ng ng n ng n đ n5 GCE đ n ng ng 4, ấ n đ ế ần n 0,6 đến -1,5 V vs SCE đ 50 ng ng đ đ n ự GCE ến n g n đ n (ERGO/GCE) Thêm 0,5 mM NiCl2 ng ấ n ng ự đ đ n ự KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1 Ni/ERGO ị ế Hình cho thấy ảnh SEM c a l p biến tính ERGO Ni/ERGO b m đ n cực Có th thấy b m n đ ng a l p graphene oxit kh đ ph thành công lên b m đ n cực Khi có thêm Ni2+ dung d ch kh , b m t l p biến tính xuất hi n hạ n n đ ng kính khoảng 20-50 nm phân tán đ u b m đ n cự Đ u chứng t đ n cự đ ến n n ng đồng th i Ni ERGO tạo thành Ni/ERGO/GCE ng Hình 1: SEM c a ERGO/GCE (a) Ni/ERGO/GCE (b) đ n ự ả đ n ự 3.2 Đ n đ n đ ng ến n ến n đ n g ự n n ng ng ứ mM 0, đ ấ n n đ ng nđ n ự n ự gồ đ đ K3Fe(CN)6/K4Fe(CN)6 Hình đ n ự ến 2+ /Fe3+ ng ng ến n Đ ng ến n ng ến n đ 64 ựgả ến n đ n ự ấ ựg đ n ự ng n ến ự gữ ng đ ng đ ăng đ n n đ pic Ipa v1/2 ; Ni/ERGO/GCE ng ứng 0,07, 0, 54 0,145 cm2; ng đ n đ n ự ến n n n nđ n ự ng ến n 127 TCHH, 58(6E12), 2020 ị GCE_bare GCE_ERGO GCE_ERGO_Ni 20 Đ ản 10 i(A) -10 -20 -30 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 E(V) Hình 2: ng ng ứ K3Fe(CN)6/ K4Fe(CN)6 0,1 M KCl; 50 mV/s mM đ 3.3 Hình n CV đ đ n ự khơng biến tính biến tính ng ng ABS ứ ng ến n đ n ần 0,74 0,73 V g đ đ n ự ến n Ni/ERGO/GCE n đ ng ng n đn ần 6,4 7,3 µA đ n ự ng ến n 1,5 Đ n ấ g n ả ăng ng n ự ng ả n đ ng n đ ấ n ả ả n n n n gữ đ n ự ng đ ứ 500 n í … ế n nđ n ự ng đ ả ng đến PBS đến đ n ng đ n g ằng n đ ế ả ả đ n ng Hình 4A đ ng ng đ đ n ng đ n nn ấ ậ 4đ cc n g ng đ ng ế ăng đến n ế n ấ ế n n ng ng ản ứng đ n ự ự ến n EP theo pH đ n ng n Epa (V) = -0,03354pH+ 0,8885 (R2 = 0,9953) Giá ế đ 0,0592 V/pH[19] gần gấ đ g 0,03354 gữ n n ng ản ứng đ n 0,5 ng ABS ự 10 pH pH (A) i(A) 30 Chế tạo cảm biến biế -2 -4 -6 -8 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 E(V) ần đ ng 0,3; 4,2 n đ n ự n ế ng i(A) i() c b 0.02V/s 0.4 -40 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 a E (V) -20 b a -60 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 E(V) -2 Hình 4: ng ng 50 -4 -6 1V/s (B) 40 c i(A) 60 80 20 10 đ 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 E(V) Hình 3: a-GCE đ ng đ n , b-ERGO/GCE đ ng đ ), c-Ni/ERGO/GCE đ ng màu xanh) đ ng + 10 µm SY Hình chèn DPV pH + 500 nM SY Ản ng đến n 3-9 chứa 10 µM SY, Ản ng ận n ậ Đ ng n ứ ế đ n 128 n ng ng đ ng n đ đến TCHH, 58(6E12), 2020 Trần Quang Thuận c ng ản ng đ 0,02 V/s – 1,0 đến n nđ n ự đ đ n g ằng n Hình 4B ng đ ng pic o ẫn đ ến n đ ng n : Ipa= 0,0654v + 3,6017 (R2 = 0,9957), Ipc = -0,0423v - 2.7578 (R2 = 0,9932); ấ n đ n đ n ự ấ y = 0.013x - 0.1715 R² = 0.9958 i() 500 nM i(A) 3 0 100 200 300 400 500 600 C (nM) ễ 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 E (V) Hình 5: Ản ng n ng đ nồng đ ng đến ng đ ảng 35-500 nM 3.8 Phân tích mẫu thật Dựa vào kết thu đ đ n cực biến tính đ c tiến hành phân tích SY mẫu thật s d ng DPV v đ u ki n đ ẫu n c ng ng đ c pha lỗng đ đ tích mẫu xác đ nh tạo thành tín hi u Hình Mỗ đ m chu n đ p lại lần Kết phân tích cho thấy CSY trung bình Sting Number lần t 17,20 8,6 n ấ gần g đ n ằng ng (18,4 10,9 µM Sting Number 1) 3.0 Sting 2.5 2.0 i(A) Đ n ự ến n đ n đ ả n ng ng đ n g đ ản ng ấ n đến n Đầ n ng đ n g đ đ ến n g ữ n đ n ần gữ đ n ự ng đ ứ 500 n ng ng đ đ c RSD 1,08 ng ự đ n ự n đ ế ng đ n ến n đ n 500 n đ 8,30 % n ạn đ đ n đ n ự đ đ n g đ ng ng ứ 500 n ng n ế ấ n n đn ng đầ n đ n n ng gả ạn ng ứ3 n ảng 30 Đ ng đ n ự ến n n ng n ng ản ng ự ấ n đ ng n ứ nồng đ ấ n glucose, axit natri gấ 00 ần nồng đ ng ng ấ n đ ng g ản ng đến n ấ n5 ng ăng n lên 125,6 % Sau lần s d ng đ n cự đ c quét H2SO4 0,5 đ r đ n cực cho thấ đ ph c hồi tín hi u lên t i 94,19 % sau ba lần r a liên tiế ế ản ấ đ n ự đ đ n có khả s d ng nhi u lần 3.7 ph4 pha loang 125 lan pha loang 62,5 lan 1.5 1.0 0.5 0.0 0.3 ế 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 E (V) Hình 6: Kết đ ự n n ững ế ả đ , đ n ự ến n Ni/ERGO/GCE đ c s d ng đ n DPV Ản ng nồng đ đến ng đ ng n đ ả ng ảng nồng đ 35-500 n n Hình ấ ăng nồng đ ăng ến n ng n i (µA) = 0,013C (nM) - 0, = 0,9958 ạn n = 3,3 σ/b ng đ σ đ n n đ ng n b n đ ng n n đ ng n đ 8n ẫu thật Sting KẾT LUẬN Nano composite niken ự n n n g n t đ n đ đ ng n ng n đ n ự n n ằng ng đ n n n ng đ n g ản n n ng đ g n oxit ế ả ng n ứ ấ ự ến n đ n ự n ken g n oxit đ n đ ả n n đ ằng ng ng n ứ n ả ến đ ế n đ n đ n 129 TCHH, 58(6E12), 2020 đ ng đ n ế đ n g ản ảđ đn Chế tạo cảm biến biế g n ng ấ ấ ng L m Nhóm nghiên c u Q ỹ Nghiên c u Khoa họ (NAFOSTED-104.06-2017.45) ợ nghiên c u Ệ M G Mohamed, S E D Hanaa, and M Z Naglaa Electro-Fenton oxidation of Sunset Yellow FCF azodye in aqueous solutions, Desalination, 2011, 274, 22 C Tatebe, T Ohtsuki, N Otsuki et al Extraction Method and Determination of Sudan I Present in Sunset Yellow FCF by Isocratic High-Performance Liquid Chromatography, Am J Anal Chem., 2012, 3, 570 F E Lancaster, J F Lawrence Determination of benzidine in the food colours tartrazine and sunset yellow FCF, by reduction and derivatization followed by high-performance liquid chromatography, Food Addit Contam., 1999, 16, 381 F Gosetti, V Gianotti, S Polati et al HPLC-MS degradation study of E110 Sunset Yellow FCF in a commercial beverage, J Chromatogr., A, 2005, 1090, 107 F Soponar et al Quantitative determination of some food dyes using digital processing of images obtained by thin-layer chromatography, J Chromatogr., A, 2008, 1188, 295 J H Li, G R Du, J Kang et al Chin J Anal Chem., 2011, 39, 898 K Zhang, P Luo, J Wu, W Wang, and B Ye Highly sensitive determination of Sunset Yellow in drink using a poly (L-cysteine) modified glassy carbon electrode, Analytical Methods, 2013, 19(5), 5044-5050 M J Allen, V C Tung, R B Kaner Honeycomb Carbon: A Review of Graphene, Chemical Reviews, 2010, 110, 132 10 K Geim Graphene: Status and Prospect, Science, 2009, 324, 1530 11 D Li, R B Kaner Materials science - Graphenebased materials, Science, 2008, 320, 1170 12 M Liang, L Zhi Graphene-based electrode materials for rechargeable lithium batteries, Journal of Materials Chemistry, 2009, 19, 5871 Ả í … Weikang Zhang et al Surface-enhanced oxidation and detection of Sunset Yellowand Tartrazine using multi-walled carbon nanotubes film-modified electrode, Colloids and Surfaces B: Biointerfaces, 2009, 74, 28-31 13 H Gao, F Xiao, C B Ching, H Duan One-step electrochemical synthesis of ptni nanoparticlegraphene nanocomposites for nonenzymatic amperometric glucose detection, ACS Applied Materials and Interfaces, 2011, 3, 3049 14 D Wang, D Choi, J Li, Z Yang, Z Nie, R Kou, D Hu, C Wang, L V Saraf, J Zhang, I A Aksay, J Liu Self-Assembled TiO2-Graphene Hybrid Nanostructures for Enhanced Li-Ion Insertion, ACS Nano, 2009, 3, 907 15 Q Cheng, C Wu, J W Chen, Y K Zhou, K B Wu J Phys Chem C, 2011, 115, 22845 16 Z Xuea, B Yina, M Lia et al Direct electrodeposition of well dispersed electrochemical reduction graphene oxide assembled with nickel oxide nanocomposite and its improved electrocatalytic activity toward 2,4,6-Trinitrophenol, Electrochimica Acta, 2016, 192, 512-520 17 H Chena, Z Zhanga, R Cai, W Rao, F Long Molecularly imprinted electrochemical sensor based on nickel nanoparticles-graphene nanocomposites modified electrode for determination of tetrabromobisphenol A, Electrochimica Acta, 2014, 117, 385-392 18 Q T Tran, T T Phung, Q T Nguyen, T G Le, C Lagrost Highly sensitive and rapid determination of sunset yellow in drinks using a low-cost carbon material-based electrochemical sensor, Analytical and Bioanalytical Chemistry, 2019, 411(28), 75397549 19 J M Park, J Y Kim and H M Quan Microchem J., 2010, 95, 102 Liên h : Trần Quang Thuận Trung tâm Nghiên cứu Chuy n giao công ngh Vi n Hàn lâm Khoa h c Công ngh Vi t Nam S 18, Hoàng Qu c Vi t, Cầu Giấy, Hà N i 10000, Vi t Nam E-mail: tranquangthuan2008@gmail.com 130 ... 35-500 nM 3.8 Phân tích mẫu thật Dựa vào kết thu đ đ n cực biến tính đ c tiến hành phân tích SY mẫu thật s d ng DPV v đ u ki n đ ẫu n c ng ng đ c pha loãng đ đ tích mẫu xác đ nh tạo thành tín... ảnh SEM c a l p biến tính ERGO Ni/ERGO b m đ n cực Có th thấy b m n đ ng a l p graphene oxit kh đ ph thành cơng lên b m đ n cực Khi có thêm Ni2+ dung d ch kh , b m t l p biến tính xuất hi n hạ... 0,0592 V/pH[19] gần gấ đ g 0,03354 gữ n n ng ản ứng đ n 0,5 ng ABS ự 10 pH pH (A) i(A) 30 Chế tạo cảm biến biế -2 -4 -6 -8 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 E(V) ần đ ng 0,3; 4,2 n đ n ự n ế ng i(A) i()