Đang tải... (xem toàn văn)
(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt(Luận văn thạc sĩ file word) Nghiên cứu tính toán và thực nghiệm nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I131 trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ Hồ Thị Như Thủy NGHIÊN CỨU TÍNH TOÁN VÀ THỰC NGHIỆM NÂNG CAO KHẢ NĂNG SẢN SUẤT ĐỒNG VỊ I-131 TRÊN LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Khánh Hòa – 2022 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ Hồ Thị Như Thủy Chuyên ngành : Vật lý Nguyên tử Hạt nhân Mã số: 8440106 NGHIÊN CỨU TÍNH TỐN VÀ THỰC NGHIỆM NÂNG CAO KHẢ NĂNG SẢN SUẤT ĐỒNG VỊ I-131 TRÊN LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC PGS.TS Phù Chí Hịa Khánh Hịa – 2022 LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan đề tài nghiên cứu luận văn” Nghiên cứu tính tốn thực nghiệm nâng cao khả sản xuất đồng vị I-131 Lò Phản ứng hạt nhân Đà Lạt” cơng trình nghiên cứu tơi thực hướng dẫn PGS.TS Phù Chí Hịa ThS Nguyễn Kiên Cường Các số liệu, kết nêu luận văn tiến hành Trung tâm Lò phản ứng, Viện Nghiên cứu hạt nhân Các số liệu, kết trung thực chưa công bố cơng trình nghiên cứu khác Nếu khơng nêu trên, tơi xin chịu hồn tồn trách nhiệm đề tài Khánh Hịa, ngày tháng năm 2022 Tác giả luận văn Hồ Thị Như Thủy LỜI CẢM ƠN Để hoàn thành luận văn “Nghiên cứu tính tốn thực nghiệm nâng cao khả sản xuất đồng vị I-131 Lò Phản ứng hạt nhân Đà Lạt”, suốt q trình tơi nhận hướng dẫn, giúp đỡ, bảo tận tình chun mơn từ PGS.TS Phù Chí Hịa – Trường ĐH Đà Lạt Qua tơi học hỏi nhiều điều bổ ích Tơi xin gửi lời cảm ơn chân thành sâu sắc đến Thầy Tơi xin cảm ơn Thầy Nguyễn Kiên Cường – Phó Viện trưởng Viện Nghiên cứu hạt nhân tận tình giúp đỡ, cố vấn cung cấp nguồn tài liệu, thơng tin hữu ích q trình tơi thực luận văn Nhân dịp này, xin chân thành cảm ơn quý Thầy Cô giáo Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam giảng dạy, truyền đạt kiến thức quý báu tận tình giúp đỡ tơi suốt q trình học tập Xin cảm ơn Khoa Vật lý, phòng Đào tạo sau đại học Học viện Khoa học Công nghệ Quý Thầy, Cô giáo Viện Nghiên cứu Ứng dụng Cơng nghệ Nha Trang nhiệt tình tạo điều kiện thuận lợi để giúp tơi hồn thành khóa học Tơi xin tỏ lịng biết ơn sâu sắc đến Sở Giáo Dục Đào Tạo Khánh Hòa, trường THPT chun Lê Q Đơn hỗ trợ kinh phí tạo điều kiện thời gian động viên mặt tinh thần để tơi n tâm hồn thành khóa học thời hạn Tơi xin cảm ơn tình cảm chân thành, lời động viên quý báu từ bạn bè, đồng nghiệp giúp tác giả giữ vững tinh thần đề vượt qua gian khó học tập Xin chịu ơn người thân gia đình, anh, chị, em đặc biệt cha mẹ ln san sẻ khó khăn nguồn động viên tinh thần lớn lao cho tơi suốt q trình học tập hồn thành luận văn Một lần nữa, xin chân thành cảm ơn! Khánh Hòa, ngày tháng năm 2022 Tác giả luận văn Hồ Thị Như Thủy DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT Từ viết tắt BNL BNLTN Tiếng Anh Fuel Assembly Experimental Fuel Tiếng Việt Bó nhiên liệu Bó nhiên liệu thí nghiện Assembly (có gắn cặp nhiệt điện) Uranium độ giàu cao (≥ 20% U-235) Uranium độ giàu thấp (< 20% U-235) Lò Phản ứng hạt nhân Đà Lạt Phần mềm ứng dụng phương pháp Monte Carlo HEU Highly Enriched Uranium LEU Low-Enriched Uranium Lò PƯHNĐL Dalat Nuclear Research Reactor MCNP Monte Carlo N-Particle REBUS-PC The Reactor Burnup System – Personal Computer MCNP-REBUS MCNP- REBUS linkage system code WIMS-ANL ORIGEN 2.1 PLTEMP 4.2 DNBR ONB The Winfrith Improved Multigroup Scheme Code Isotope Generation and Depletion Code – Matrix Exponential Method Thermal Hydraulics Computer Code for Thermal Hydraulics Analysis Departure from Nuclete Boiling Ratio Onset Nuclete Boiling Phần mềm chương trình REBUS Phần mềm hệ thống chương trình MCNPREBUS Phần mềm chương trình WIMS-ANL Phần mềm chương trình ORIGEN 2.1 Phần mềm chương trình PLTEMP 4.2 DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1 Các cấu hình nạp tải container bia chiếu mẫu 26 Bảng 2.2 Giá trị độ phản ứng âm container đưa vào với khối lượng bia TeO2 từ 200 g đến 230 g 38 Bảng 2.3 Các tia gamma xác suất phát I-131 sau chiếu xạ Te-130 .43 Bảng 2.4 Các loại dò phản ứng hạt nhân sử dụng 49 Bảng 2.5 Thơng số độ phản ứng Lị PƯHNĐL .50 Bảng 3.1 Phân bố thông lượng vị trí chiếu mẫu sau thêm cốc chiếu gần bẫy neutron 58 Bảng 3.2 Tốc độ phản ứng dò chiếu xạ bẫy neutron 62 Bảng 3.3 Thơng lượng tích phân thu nhóm 63 Bảng 3.4 Kết tính tốn thực nghiệm xác định phân bố thông lượng theo chiều cao Bẫy neutron 63 Bảng 3.5 Kết thực nghiệm xác định phân bố thông lượng neutron nhiệt theo chiều cao cốc số cốc số (đơn vị tương đối) 64 Bảng 3.6 Kết thực nghiệm xác định giá trị thông lượng nhiệt cực đại Bẫy neutron hai cốc chiếu xạ lắp đặt 65 Bảng 3.7 Kết tính tốn nhiệt độ cực đại vỏ bọc nhiên liệu 66 Bảng 3.8 Kết tính tốn nhiệt độ nhiên liệu, vỏ bọc BNL nóng .68 Bảng 3.9 Thơng số độ phản ứng Lị PƯHNĐL 70 Bảng 3.10 Kết tính tốn hoạt độ I-131 với thơng lượng neutron thời gian vận hành khác .73 Bảng 3.11 Hoạt độ I-131 với khối lượng bia nạp tải khác 75 Bảng 3.12 Hoạt độ đồng vị bia TeO2 sau vận hành 160 78 Bảng 3.13 Các thơng số theo dõi q trình vận hành lắp thêm cốc 80 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ Hình 1.1 Hệ thống điều khiển Lò PƯHNĐL Hình 1.2 Mặt cắt đứng Lị PƯHNĐL Hình 1.3 Sơ đồ chưng cất I-131 sau bia TeO2 chiếu xạ 10 Hình 1.4 Minh họa sản phẩm viên nang đồng vị I-131 11 Hình 1.5 Cốc chiếu thiết kế lắp ô 5-6 9-6 12 Hình 1.6 Dây chuyền sản xuất I-131 13 Hình 1.7 Vị trí chiếu xạ sản xuất I-131 với container bẫy neutron 17 Hình 1.8 Mơ hình vùng hoạt có thêm vị trí chiếu mẫu 24 Hình 1.9 Cấu hình nạp tải 12 đến 18 container xung quanh bẫy neutron 25 Hình 2.1 Tiết diện vi mơ đồng vị Te-130 .28 Hình 2.2 Container chiếu mẫu đồng vị phóng xạ sử dụng Lị PƯHNĐL30 Hình 2.3 Vùng hoạt Lị PƯHNĐL 32 Hình 2.4 Bó nhiên liệu điều khiển Lị PƯHNĐL 33 Hình 2.5 Sơ đồ mặt cắt ngang Lò PƯHNĐL 34 Hình 2.6 Sơ đồ mặt cắt ngang vùng hoạt cấu hình 94 BNL 35 Hình 2.7 Mơ hình tính tốn Lị PƯHNĐL thêm cốc chiếu 45 Hình 2.8 Mơ hình tính tốn thủy nhiệt chương trình PLTEMP cho Lị PƯHNĐL .46 Hình 2.9 Hệ phổ kế gamma Phịng Vật lý Kĩ thuật Lò Phản ứng thuộc Trung tâm Lò PƯHNĐL 48 Hình 2.10 Sơ đồ thiết bị đo nhiệt độ bề mặt nhiên liệu Lị PƯHNĐL 51 Hình 2.11 BNL thí nghiệm có bố trí cặp nhiệt điện .52 Hình 2.12 Kết tính tốn đo đạc nhiệt độ BNL nóng 9-6 vùng hoạt 104 BNL độ giàu cao 52 Hình 3.1 Phân bố cháy nhiên liệu trước thêm cốc 55 Hình 3.2 Phổ neutron vị trí chiếu xạ có thêm cốc chiếu 56 Hình 3.3 Phân bố chi tiết thơng lượng neutron nhiệt theo chiều cao vị trí chiếu mẫu vùng hoạt thêm hai cốc chiếu .57 Hình 3.4 Phân bố thơng lượng neutron tương ứng với vị trí cốc chiếu cũ 60 Hình 3.5 Phân bố thơng lượng neutron nhiệt tương đối bên container.61 Hình 3.6 Nhiệt độ nước, vỏ bọc nhiên liệu BNL nóng 69 Hình 3.7 Hoạt độ I-131 với thông lượng neutron thời gian vận hành khác 74 Hình 3.8 Hoạt độ I-131 với khối lượng bia khác lò vận hành liên tục 150 .77 Hình 3.9 Sự thay đổi hoạt độ đồng vị I-131 theo thời gian làm nguội 79 MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ MỤC LỤC .1 MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 SẢN XUẤT ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ I-131 .7 1.1.1 Lịch sử hình thành đặc điểm Lò Phản ứng hạt nhân Đà Lạt 1.1.2 Phương pháp sản xuất I-131 Lò Phản ứng hạt nhân 10 1.1.3 Mục đích sản xuất đồng vị phóng xạ I-131 Lị PƯHNĐL 10 1.1.4 Nhu cầu sử dụng đồng vị .11 1.1.5 Lịch sử sản xuất đồng vị I-131 trước 12 1.1.6 Các đồng vị khác có khả sản xuất Lò Nghiên cứu 15 1.2.CÁC PHƯƠNG ÁN TĂNG CƯỜNG SẢN XUẤT ĐỒNG VỊ I-131 TRÊN LÒ PƯHNĐL 16 1.2.1 Xác định vị trí chiếu xạ container vùng hoạt .16 1.2.2 Các phương án nâng cao sản lượng đồng vị I-131 17 1.3 CÁC CHƯƠNG TRÌNH TÍNH TỐN 20 1.3.1 Chương trình MCNP6 20 1.3.2 Hệ thống chương trình MCNP-REBUS 21 1.3.3 Chương trình ORIGEN 2.1 22 1.3.4 Chương trình PLTEMP 4.2 22 1.3.5 Chương trình SANDBP .23 1.4 THIẾT KẾ CÁC CỐC CHIẾU MỚI TRONG VÙNG HOẠT 23 1.5 SÁU CỐC CHIẾU VÀ THANH BERILY .24 CHƯƠNG ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU .28 2.1 ĐỐI TƯỢNG NGHIÊN CỨU 28 2.1.1 Đồng vị Te-130 30 2.1.2 Cấu trúc Lò Phản ứng hạt nhân Đà Lạt 31 2.1.2.1 Cấu hình vùng hoạt 31 2.1.2.2 Cấu trúc điều khiển nhiên liệu .32 2.1.2.3 Cấu trúc che chắn thùng lò 33 2.1.2.4 Các vị trí chiếu mẫu Lò PƯHNĐL 34 2.1.3 Phân bố thông lượng neutron nhiệt vị trí chiếu mẫu 35 2.1.4 Đánh giá độ phản ứng container .38 2.1.5 Các thông số đặc trưng khác 40 2.2 PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 41 2.2.1 Tính tốn thực nghiệm, xác định vị trí chiếu xạ .41 2.2.1.1 Tính tốn hoạt độ I-131 41 2.2.1.2 Xác định hoạt độ I-131 theo thời gian vận hành Lò 43 2.2.2 Đánh giá an tồn Lị PƯHNĐL có thêm hai cốc chiếu 44 2.2.2.1 Đánh giá thơng qua tính toán lý thuyết 44 2.2.2.2 Đánh giá an toàn qua thực nghiệm 47 2.2.3 Chạy lò thử nghiệm 53 Bảng 3.11 Hoạt độ I-131 (Ci) với khối lượng bia nạp tải khác Khối lượng bia TeO2 12-Bình thường 12-Có graphite (g) Thời gian 150 h Làm nguội 18 h Thời gian 150 h Làm nguội 18 h Thời gian 150 h Làm nguội 18 h 200 31,23 29,27 38,67 36,25 39,47 37,00 210 32,79 30,74 40,60 38,06 41,45 38,85 220 34,35 32,20 42,53 39,87 43,42 40,70 230 35,91 33,66 44,47 41,69 45,39 42,56 Hoạt độ I-131 tăng so với cấu hình container Khối lượng bia TeO2 15- Dài 19,24 20,89 15-Rộng 18 (g) Thời gian 150 h Làm nguội 18 h Thời gian 150 h Làm nguội 18 h Thời gian 150 h Làm nguội 18 h 200 44,95 42,14 43,86 41,12 51,00 47,81 210 47,20 44,24 46,05 43,17 53,55 50,20 220 49,44 46,35 48,25 45,23 56,10 52,59 230 51,69 48,46 50,44 47,29 58,65 54,98 Hoạt độ I-131 tăng so với cấu hình container Khối lượng bia TeO2 (g) 200 30,53 28,81 38,77 10 13 15 Thời gian 150 h Làm nguội 18 h Thời gian 150 h Làm nguội 18 h Thời gian 150 h Làm nguội 18 h 37,18 34,85 41,26 38,68 45,32 42,48 210 39,03 36,59 43,32 40,61 47,58 44,61 220 40,89 38,33 45,39 42,55 49,85 46,73 230 42,75 40,08 47,45 44,48 52,11 48,85 Hoạt độ I-131 tăng so với cấu hình container 18,00 24,32 31,10 Tất tính tốn thực nghiệm thực với việc vận hành Lị cơng suất danh định 500kW liên tục 150 Nếu tăng lên thành 180 hoạt độ I-131 sản xuất đảm bảo tăng thêm vượt 20% nạp 10 container so với container trước Từ kết thấy, tăng đồng thời thời gian vận hành lị thơng lượng tích phân tương ứng hoạt độ I-131 tăng tuyến tính với thơng lượng thời gian vận hành Bên cạnh đó, phụ thuộc khối lượng bia chiếu thông lượng neutron cho thấy phụ thuộc tuyến tính điều kiện ràng buộc để xem xét tối ưu sản xuất đồng vị phóng xạ Ngồi ra, vấn đề kỹ thuật khác vật liệu, hình dáng container chiếu mẫu cần phải cải tiến phần nội dung nghiên cứu Xa nữa, tác động hiệu suất hệ thống sản xuất đồng vị I-131 cần phải xem xét hệ thống cần phải cải tiến phù hợp với đặc thù Lò PƯHNĐL Việc chạy lò tuần luân phiên thay đổi vị trí container chiếu mẫu cho thấy khả sản xuất đồng vị I-131 hiệu Lị PƯHNĐL có cơng suất thơng lượng neutron không cao, vùng hoạt không lớn Hoạt độ I-131 (Ci) Khối lượng bia TeO2 (g) Hình Hoạt độ I-131 với khối lượng bia khác lò vận hành liên tục 150 Dựa vào kết tính tốn cho thấy, với việc tạo nên cốc chiếu nạp thêm bia TeO đủ đáp ứng tốt sản lượng tăng hoạt độ I-131 Nếu tính chạy lị đến 150 giờ, tăng thêm container hoạt độ tăng đến 18% Nếu chạy lị đến 160 180 sản lượng đồng vị I-131 hoạt độ tăng đến gần 20% Như giải pháp tăng sản lượng đồng vị I-131 hoàn toàn đáp ứng tốt yêu cầu an toàn kinh tế tạo hai cốc chiếu vị trí 5-6 9-6 vùng hoạt Kết vượt kế hoạch so với yêu cầu đặt tăng từ 5% đến 15% hoạt độ đồng vị I-131 Nếu sử dụng việc chiếu xạ có thay đổi vị trí container chiếu mẫu, với thời gian vận hành Lò ngắn tuần từ 85 giờ, Lị PƯHNĐL cung cấp đến 100 Ci đồng vị I-131 tháng 3.4.3 Kết tính tốn hoạt độ bia TeO2 theo thời gian vận hành Hoạt độ đồng vị bia TeO2 xác định thơng qua tính tốn từ chương trình ORIGEN 2.1 sau Lị Phản ứng vận hành 160 cho Bảng 3.12 78 Bảng 3.12 Hoạt độ đồng vị bia TeO2 sau vận hành 160 (Ci) Đồng vị giờ giờ 10 12 18 Te-121 0,1055 0,1053 0,1051 0,1049 0,1047 0,1046 0,1037 0,1033 0,1023 Te-123 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 Te-123m 0,2211 0,2210 0,2210 0,2209 0,2208 0,2208 0,2205 0,2204 0,2201 Te-127 17,2891 16,0609 14,9178 13,8598 12,8754 11,9623 8,2846 7,1553 4,6161 Te-127m 0,0904 0,0903 0,0903 0,0903 0,0903 0,0903 0,0901 0,0901 0,0900 Te-129 13,2112 7,2818 4,0181 2,2227 1,2351 0,6916 0,0605 0,0371 0,0271 Te-129m 0,0418 0,0418 0,0417 0,0417 0,0417 0,0417 0,0415 0,0414 0,0412 Te-131 14,0668 2,7071 0,5550 0,1461 0,0677 0,0519 0,0432 0,0413 0,0359 Te-131m 0,2417 0,2362 0,2309 0,2256 0,2204 0,2154 0,1919 0,1832 0,1595 I-131 6,1870 6,1893 6,1732 6,1525 6,1318 6,1088 6,0053 5,9639 5,8397 Xe-131m 0,0128 0,0129 0,0130 0,0132 0,0133 0,0134 0,0141 0,0143 0,0151 Tổng 51,4740 32,9360 26,3580 23,0690 20,9990 19,5017 15,0535 13,8483 11,1481 79 Giá trị hoạt độ đồng vị I-131 hồn tồn tương tự với giá trị tính tốn giải tích cơng thức trình bày mục 2.2.1.1, chương Tương ứng với mức thông lượng tiết diện vi mơ, nhóm khác container có giá trị chi tiết vị trí chiếu xạ khác vùng hoạt Như tính tốn xác định cách sử dụng chương trình ORIGEN, hoạt độ đồng vị I-131 toàn bia TeO2 tính tốn với thơng số bao gồm tiết diện vi mô đồng vị, thông lượng neutron nhiệt (